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TWI548591B - An atmosphere - controlled method for the preparation of aluminum nitride powder by carbothermal reduction - Google Patents

An atmosphere - controlled method for the preparation of aluminum nitride powder by carbothermal reduction Download PDF

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TWI548591B
TWI548591B TW104107111A TW104107111A TWI548591B TW I548591 B TWI548591 B TW I548591B TW 104107111 A TW104107111 A TW 104107111A TW 104107111 A TW104107111 A TW 104107111A TW I548591 B TWI548591 B TW I548591B
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Description

一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末的方法
本發明係關於一種製備氮化鋁粉末的方法，特別是一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末的方法。
常見氮化鋁合成方式有：化學氣相沉積法、有機金屬前驅物法、直接氮化法、碳熱還原法、燃燒合成法等。相較而言，碳熱還原法可以簡單的製程，製得高純度、粒徑細、性能穩定的氮化鋁粉末，為最常被使用的氮化鋁粉末製備方法。傳統上以碳黑與氧化鋁粉末混合，再以碳熱還原法製備氮化鋁粉末。碳黑與氧化鋁粉末混合均勻度不易控制，需在大於1600℃的較高溫度下合成氮化鋁粉末，且其具有較高的碳黑混合比率(氧化鋁及碳黑重量比為1：0.36)，造成脫碳過程需較長時間達成。
本發明以化學溶液法將碳材料均勻包覆於γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)表面，經由氣氛控制的碳熱還原法製備氮化鋁粉末可用較少的碳含量，在較低的溫度下合成氮化鋁。
先將γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)及酚醛樹脂以重量比為1：0.4~0.8的比率均勻混合，混合後加入40%~60%的乙醇水溶液，將酚醛樹脂溶解，形成均勻混合的溶液，再將溶液置於烘箱中加熱烘乾成粉末凝團。
烘乾後的粉末凝團於500℃~700℃的溫度條件下進行碳化，酚醛樹脂即轉換為碳黑，並在氧化鋁表面形成均勻鍍層。
碳化後的粉末聚集成團，先經初碎過程將粉末研磨至粒徑小於2mm的凝團顆粒。
研磨後的凝團顆粒，再進行氮化形成氮化鋁粉末，氮化時於碳化後的凝團顆粒添加尿素，於溫度約為1400℃~1700℃下進行氮化反應，該氮化氣氛可為純氮氣、氮氣加氨氣或氮氣加氫氣。
氮化後的粉末於溫度600℃~700℃的條件下進行脫碳工作，脫碳後的粉末即為氮化鋁粉末。
S110~S180‧‧‧一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末之步驟
第1圖係為本發明製備方法之流程圖
第2圖係為使用本發明之方法，氮化氣氛為50%氮氣加50%氨氣，碳化凝團顆粒與尿素重量比為1：0.1產生之氮化鋁粉末的X光繞射圖譜
第3圖為使用本發明之方法，氮化氣氛分別為50%氮氣加50%氨氣、50%氮氣加50%氨氣、95%氮氣：5%氫氣，碳化凝團顆粒未加添加劑產生之氮化鋁粉末的X光繞射圖譜
第4圖為使用本發明之方法，氮化氣氛分別為50%氮氣加50%氨氣、純氮氣，碳化凝團顆粒未加添加劑產生之氮化鋁粉末的X光繞射圖譜
本發明主要提供一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末的方法，以下詳細說明本發明之實施方式，熟悉此技藝之人士可由本說明書所揭示內容輕易地瞭解本發明之其它優點與功效。其製備方法如下：
(1)如第1圖，步驟S110，提供一γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)，其中該γ-氧化鋁粒徑為0.08~2μm。
(2)如第1圖，步驟S120，提供一酚醛樹脂。
(3)如第1圖，步驟S130，將該γ-氧化鋁粉末及該酚醛樹脂混合後，加入化學溶液攪拌均勻，使酚醛樹脂溶解，形成一溶液，其中該化學溶液為濃度40%wt~60wt%的甲醇、乙醇、異丙醇、或正丁醇水溶液，該γ-氧化鋁粉末與該酚醛樹脂混合之重量比例為1：0.4~0.8。
(4)如第1圖，步驟S140，將經步驟S130形成的該溶液置於烘箱內乾燥，形成粉末凝團。
(5)如第1圖，步驟S150，將步驟S140乾燥後的粉末凝團置於氮氣氣氛，爐內溫度為500℃~700℃之高溫爐進行碳化，形成碳化後的粉末凝團。
(6)如第1圖，步驟S160，將經過步驟S150碳化後的粉末凝團研磨至粒徑小於2mm的凝團顆粒。
(7)如第1圖，步驟S170，將經步驟S160研磨後的凝團顆粒加入添加劑，置於氮氣氣氛，爐內溫度為1400℃~1700℃之高溫爐進行氮化，形成粉末，其中該研磨後的凝團顆粒與添加劑的重量比為1：0.1~1，該添加劑為尿素或疊氮化合物，該氮氣氣氛為純氮氣、氮氣與氫氣之混合氣、氮氣與氨氣之混合氣或純氨氣。
(8)如第1圖，步驟S180，將經步驟S170氮化後的粉末於空氣或氧氣氣氛下進行脫碳，形成氮化鋁粉末，其中該脫碳時間約為6小時~12小時。
以下為描述應用本發明所提方法之具體實施例，並以X光繞射圖譜檢驗以本發明所提方法產生之氮化鋁粉末。
實施例一
將80克的γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)與32克的酚醛樹脂均勻混合，再加入50克乙醇水溶液混合成均勻的溶液，溶液於溫度約80℃的烘箱內烘1小時，形成粉末凝團。粉末凝團置於700℃的氮氣氣氛高溫爐內進行碳化，碳化時間為2小時。碳化後的凝團顆粒添加尿素(碳化粉末與尿素重量比為1：0.1)，並以升溫速率為5℃/min，1450℃持溫10小時、1500℃持溫10小時及1600℃持溫7小時的條件於高溫爐下進行碳熱還原工作，碳熱還原時的氣氛為50%氮氣加50%氨氣。碳熱還原後之粉末於空氣中600℃進行脫碳工作，持溫10小時，除碳後粉末的X光繞射圖譜如第2圖所示，由繞射結果顯示，粉末皆呈現氮化鋁的單一純相。
實施例二
將80克的γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)與32克的酚醛樹脂均勻混合，再加入50克乙醇水溶液混合成均勻的溶液，溶液於約80℃的烘箱內烘1小時，形成粉末凝團。粉末凝團置於700℃的氮氣氣氛高溫爐內進行碳化，碳化的時間為2小時。碳化後的粉末以升溫速率為5℃/min，1500℃持溫10小時、1600℃持溫10小時及1600℃持溫7小時的條件於高溫爐下進行碳熱還原工作，碳熱還原時的氣氛分別為50%氮氣加50%氨氣、95%氮氣加5% 氫氣，其碳化後之凝團顆粒皆未添加尿素。碳熱還原後之粉末於空氣中600℃進行脫碳工作，持溫10小時，除碳後粉末的X光繞射圖譜如第3圖所示，由繞射結果顯示，粉末皆呈現氮化鋁的單一純相。
實施例三
將80克的γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)與32克的酚醛樹脂均勻混合，再加入50克乙醇水溶液混合成均勻的溶液，溶液於約80℃的烘箱內烘1小時，形成粉末凝團。粉末凝團置於700℃的氮氣氣氛高溫爐內進行碳化，碳化的時間為2小時。碳化後的粉末以升溫速率為5℃/min，1500℃持溫10小時的條件於高溫爐下進行碳熱還原工作，碳熱還原時的氣氛分別為純氮氣、50%氮氣加50%氨氣，其碳化後之凝團顆粒皆未添加尿素。碳熱還原後之粉末於空氣中600℃進行脫碳工作，持溫10小時，除碳後粉末的X光繞射圖譜如第4圖所示，由繞射的結果顯示，粉末經50%氮氣加50%氨氣氣氛下氮化後，呈現氮化鋁的單一純相，粉末於純氮氣下氮化則有α-氧化鋁(Alfa相-氧化鋁)的出現。
S110~S180‧‧‧一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末之步驟

Claims (10)

  1. 一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末的方法，其包括：(A)提供一γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)；(B)提供一酚醛樹脂；(C)將該γ-氧化鋁粉末及該酚醛樹脂加入化學溶液攪拌均勻，使酚醛樹脂溶解，形成一溶液；(D)將該(C)步驟形成的溶液置於烘箱內乾燥，形成粉末凝團；(E)將該粉末凝團置於氮氣氣氛之高溫爐進行碳化，形成碳化後的粉末凝團；(F)將該碳化後的粉末凝團研磨至粒徑小於2mm的凝團顆粒；(G)將該研磨後的凝團顆粒加入含氮添加劑置於氮氣氣氛之高溫爐進行氮化；(H)將該氮化後的粉末於空氣或氧氣氣氛下進行脫碳，形成氮化鋁粉末。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該γ-氧化鋁粉末之粒徑為0.08~2μm。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該化學溶液為濃度40wt%~60wt%的甲醇、乙醇、異丙醇、或正丁醇水溶液。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該γ-氧化鋁粉末與該酚醛樹脂混合之重量比例為1：0.4~0.8。
  5. 如申請專利範圍第1項之方法，其中該步驟(E)之高溫爐的爐內溫度為500℃~700℃。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該步驟(G)之高溫爐的爐內溫度溫度為1400℃~1700℃。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該添加劑為尿素或疊氮化合物。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中研磨後的凝團顆粒與添加劑的重量比例範圍為1：0.1~1。
  9. 如申請專利範圍第1項所述之方法，其中該(G)步驟之氮氣氣氛為純氮氣、氮氣與氫氣之混合氣、氮氣與氨氣之混合氣或純氨氣。
  10. 一種氣氛控制碳熱還原製備氮化鋁粉末的方法，其包括：(A)提供一γ-氧化鋁粉末(Gamma相-氧化鋁)，其中該γ-氧化鋁之粒徑為0.08~2μm；(B)提供一酚醛樹脂；(C)將該γ-氧化鋁粉末及該酚醛樹脂加入化學溶液攪拌均勻，使酚醛樹脂溶解，形成一溶液，其中該γ-氧化鋁與該酚醛樹脂混合之重量比例為1：0.4~0.8，該化學溶液為濃度40wt%~60wt%的甲醇、乙醇、異丙醇、或正丁醇水溶液；(D)將該(C)步驟形成的溶液置於烘箱內乾燥，形成粉末凝團；(E)將該粉末凝團置於氮氣氣氛，爐內溫度為500℃~700℃之高溫爐進行碳化，形成碳化後的粉末凝團；(F)將該碳化後的粉末凝團研磨至粒徑小於2mm的凝團顆粒；(G)將該研磨後的凝團顆粒加入含氮添加劑置於氮氣氣氛，爐內溫度為1400℃~1700℃之高溫爐進行氮化，其中該研磨後的凝團顆粒與添加劑的重量比例範圍為1：0.1~1，該添加劑為尿素或疊氮化合物，該氮氣氣氛為純氮氣、氮氣與氫氣之混合氣、氮氣與氨氣之混合氣或純氨氣；(H)將該氮化後的粉末於空氣或氧氣氣氛下進行脫碳，形成氮化鋁粉末。
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