TWI439191B - 附有銅箔之樹脂片材，多層印刷佈線板，多層印刷佈線板之製造方法及半導體裝置 - Google Patents
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Description
本發明係關於附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、多層印刷佈線板之製造方法及半導體裝置。
近年來，在電子機器之高速傳送化‧小型化‧輕量化的要求高漲中，印刷佈線板之高密度積體化正進展著。因此，大多採用僅將印刷佈線板之層間部分以內通孔(inner via hole)連接、並將佈線重疊的增層(build up)製程。其中，可採用使用了附有銅箔之樹脂片材的製造(專利文獻1、2)，或半加成(semi-additive)法之增層製造(專利文獻3、4、5)。
專利文獻1：日本專利特開平7-224252號公報
專利文獻2：日本專利特開2002-299834號公報
專利文獻3：日本專利特開2001-181375號公報
專利文獻4：日本專利特開2002-241590號公報
專利文獻5：日本專利特開2005-285540號公報
半加成法係在絕緣樹脂層表面上以雷射等形成通孔後，將內通孔內之污跡(smear)藉由電漿處理或化學處理予以去除，進行無電解鍍銅。此方法中，由於在樹脂表面整體上附著著無電解鍍敷用觸媒的Pd，故難以提高細微佈線電路間之絕緣可靠性。又，化學處理所進行之樹脂表面的粗化係難以控制，必須檢討藥液的選定及條件等，而缺乏通用性。再者，若為了對應高頻率而進一步進行細微粗化，則難以提高樹脂與金屬層間的密黏性。
另一方面，即使是在使用附有銅箔之樹脂片材的情況，亦考慮到與樹脂層、與銅箔的密黏性，現狀係由於使用厚度9~18μm的銅箔，而在細微佈線電路形成上有其制約。為了進行細微電路形成，在使用了5μm以下的極薄銅箔時，在與絕緣樹脂層間之密黏性會發生問題。尤其是在安裝步驟中實施迴焊等加熱處理，於迴焊等後之極薄銅箔與絕緣樹脂層間的密黏性方面會產生問題。
本發明係提供絕緣樹脂層與銅箔層間之密黏性高的附有銅箔之樹脂片材，並提供使用了該附有銅箔之樹脂片材的多層印刷佈線板、多層印刷佈線板之製造方法及半導體裝置。
根據本發明，提供一種附有銅箔之樹脂片材，其係具備：載體層；設於該載體層上之厚0.5~5μm的銅箔層；與形成在該銅箔層上的絕緣樹脂層；在將上述絕緣樹脂層接觸於基材後，將上述載體層自上述銅箔層予以剝離者，上述絕緣樹脂層係含有酚-酚醛清漆骨架之氰酸酯樹脂、與多官能環氧樹脂。
根據此構成，可提高絕緣樹脂層與厚0.5~5μm之銅箔層間的密黏性。藉此，使用附有銅箔之樹脂片材，形成電路後，即使進行迴焊等之加熱處理，仍可提高銅電路層與絕緣樹脂層間的密黏性。
另外，根據本發明，亦可提供多層印刷佈線板之製造方法，其係使用了上述附有銅箔之樹脂片材者，其含有：以使上述附有銅箔之樹脂片材之絕緣樹脂層接觸於形成有電路圖案之基材表面上的方式，將上述附有銅箔之樹脂片材積層於上述基材的步驟；自上述附有銅箔之樹脂片材，將上述載體層剝離的步驟；與藉由雷射，於上述銅箔層與上述絕緣樹脂層形成孔的步驟。
再者，亦可提供藉由此種多層印刷佈線板之製造方法所製造的印刷佈線板，與在該印刷佈線板上搭載半導體元件而成的半導體裝置。
根據本發明，係提供絕緣樹脂層與銅箔層間之密黏性高的附有銅箔之樹脂片材，並提供使用了該附有銅箔之樹脂片材的多層印刷佈線板、多層印刷佈線板之製造方法及半導體裝置。
上述目的及其他目的、特徵及優點，將藉由以下所述之較佳實施形態及其隨附的以下圖式予以闡明。
以下，根據圖式說明本發明實施形態。
首先，參照圖1及2，針對附有銅箔之樹脂片材1之概要進行說明。此附有銅箔之樹脂片材1係具備：載體層11；設於此載體層11上之厚度0.5~5μm的銅箔層12；與形成在該銅箔層12上的絕緣樹脂層13。
附有銅箔之樹脂片材1係在將絕緣樹脂層13接觸於基材2後，將載體層11自銅箔層12剝離者。
絕緣樹脂層13係含有酚-酚醛清漆骨架之氰酸酯樹脂、非多官能環氧樹脂。
其次，針對附有銅箔之樹脂片材1進行詳細說明。
載體層11係如上述般可自銅箔層12剝離。作為此載體層11，可舉例如銅箔、鋁箔、鎳箔、銅合金箔、不銹鋼箔及經鍍敷處理的複合金屬箔。其中，由剝離後容易進行再利用的觀點而言，特別適合為將銅箔使用於載體層。此種載體層的厚度較佳為5~100μm。藉由設為5μm以上，可提升操作性。又，藉由設為100μm以下，則可抑制製造成本的增加。又，所謂可剝離，係指在多層印刷佈線板之製造時施加溫度80~260℃、壓力0.1~5MPa後，載體層11可自銅箔層12剝離。因此，在載體層11與銅箔層12之間亦可設置接合界面層。
上述接合界面層若為以使銅箔層12不輕易剝離之程度的接黏強度接黏於載體層11，則無特別限制。例如，作為無機系接合界面層，可使用鉻、鉛、銀、鋅及鎳等之金屬，此等之金屬氧化物、硫化鈉、硫化銨、硫化銅等之硫化物，鉻酸鹽等。又，作為有機系接合界面層，可使用氮化合物、硫化合物、有機矽化合物及羧酸等。
銅箔層12係例如可依一般公知之電解法進行製造，控制粒子之析出速度等而獲得者。又，以重量法測得之銅箔層12的實質厚度，係使用0.5~5.0μm者。藉由將銅箔層12之厚度設為5μm以下，則可作成細微電路形成性優越者。又，藉由將銅箔層12之厚度設為0.5μm以上，則可防止與載體層11一起發生剝離。再者，藉由將銅箔層12之厚度設為0.5μm以上，則不易發生條紋，可防止形成銅電路時之短路。
另外，藉由使用電解銅箔層作為銅箔層12，由於在表面上形成超微小之凹凸形狀，故可提高與絕緣樹脂層13的密黏性。
形成絕緣樹脂層的樹脂組成物，係含有酚-酚醛清漆骨架之氰酸酯樹脂與多官能環氧樹脂。
藉此，成為低熱膨脹性優越，甚至絕緣樹脂層與銅箔層之密黏性優越者。
上述多官能環氧樹脂係於分子內具有3個以上環氧基者。此多官能環氧樹脂較佳為非鹵素系。上述多官能環氧樹脂可舉例如酚-酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚-酚醛清漆環氧樹脂等之酚醛清漆型環氧樹脂，聯苯型環氧樹脂、聯苯芳烷基環氧樹脂、芳基伸烷基型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、苯氧基型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、降烯型環氧樹脂、金剛烷型環氧樹脂、茀型環氧樹脂等之環氧樹脂等。在欲提升難燃性時，可適合使用聯苯芳烷基型環氧樹脂、芳基伸烷基型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、蒽型環氧樹脂、苯氧基型環氧樹脂等。又，在欲提升吸濕焊錫耐熱性時，可適合使用二環戊二烯型環氧樹脂、降烯型環氧樹脂、金剛烷型環氧樹脂、茀型環氧樹脂等之環氧樹脂。此等之中，酚-酚醛清漆型環氧樹脂、聯苯芳烷基型環氧樹脂因為與氰酸酯樹脂的相溶性、難燃性、耐吸濕迴焊性優越，故較佳。此等環氧樹脂可使用1種或併用2種以上，並無特別限定。
上述多官能環氧樹脂之含有量並無特別限定，較佳係除了填充材以外之樹脂組成物的10~85重量%，特佳係30~70重量%。藉由設為10重量%以上，可提升絕緣樹脂層13之密黏性或機械強度。藉由設為85重量%以下，可確保耐熱性。
尚且，環氧樹脂之重量平均分子量(Mw)較佳為1.5×103
以下。藉由使用此種環氧樹脂，可賦予耐熱性、難熱分解性，並可提升製造附有銅箔之樹脂片材時的製膜性、或多層印刷佈線板製造時之與內層電路基板的密黏性。又，由成形性之觀點而言，本發明所使用之(A)環氧樹脂之重量平均分子量為1.0×103
以下且2.0×102
以上。
另外，環氧樹脂之重複單位數n較佳為未滿10、更佳為6以下。
酚-酚醛清漆骨架之氰酸酯樹脂係例如為以下化學式所示者。又，氰酸基相對於苯環的位置為任意，並不限於式(I)所示者。
n為任意整數
酚-酚醛清漆型氰酸酯樹脂係難燃性及低熱膨脹性優越。又，除了酚-酚醛清漆型氰酸酯樹脂之外，亦可併用1種或2種以上之其他氰酸酯樹脂。
作為其他氰酸酯樹脂，可舉例如由甲酚-酚醛清漆型之多元酚類與鹵化氰的反應所得的氰酸酯樹脂等。
上述氰酸酯樹脂的含有量並無特別限定，較佳係除了填充材以外之樹脂組成物的10~60重量%、特佳係20~50重量%。藉由將含有量設為10重量%以上，可確保低熱膨脹性，且藉由設為60重量%以下，可確保絕緣樹脂層13之強度。
上述樹脂組成物較佳係進一步含有無機填充材。藉由使用無機填充材，低熱膨脹性更加優越。所使用之無機填充材並無特別限定，可舉例如：滑石、煅燒黏土、未煅燒黏土、雲母、玻璃等之矽酸鹽；氧化鈦、氧化鋁、二氧化矽、熔融二氧化矽等之氧化物；碳酸鈣、碳酸鎂、水滑石等之碳酸鹽；氫氧化鋁、氫氧化鎂、氫氧化鈣等之金屬氫氧化物；硫酸鋇、硫酸鈣、亞硫酸鈣等之硫酸鹽或亞硫酸鹽；硼酸鋅、甲基硼酸鋇、硼酸鋁、硼酸鈣、硼酸鈉等之硼酸鹽；氮化鋁、氮化硼、氮化矽、氮化碳等之氮化物；鈦酸鍶、鈦酸鋇等之鈦酸鹽等。可單獨使用此等中的1種，亦可併用2種以上。此等之中，由低熱膨脹性及絕緣可靠性的觀點而言，特佳為二氧化矽、更佳為球狀之熔融二氧化矽。
上述球狀之熔融二氧化矽，係成形時之流動性優越。球狀二氧化矽可預先進行表面處理，並無特別限定。在預先進行表面處理時，較佳係使用不損及樹脂組成物之流動性的表面處理劑，藉由表面處理可更加提升流動性。表面處理劑係選自由含有官能基之矽烷類、環狀有機矽氧烷類、有機鹵素矽烷類及烷基矽氮類所組成群，可使用1種或併用2種以上，並無特別限定。
另外，球狀二氧化矽之平均粒徑D50較佳為0.3μm以上且2.0μm以下。其中，更佳為0.5μm以上且1.5μm以下。
藉由使用此種粒徑之球狀二氧化矽，可作成在製造後述多層印刷佈線板時之雷射加工性優越者。
於此，平均粒徑可藉由雷射繞射散射法進行測定。可如下進行測定：將球狀二氧化矽以超音波分散於水中，藉由雷射繞射式粒度分佈測定裝置(HORIBA製，LA-500)，以體積基準作成球狀二氧化矽的粒度分佈，將該中徑(Median Diameter)作為平均粒徑。具體而言，球狀二氧化矽之平均粒徑係以D50規定。
另外，上述無機填充材可使用平均粒徑為單分散的無機填充材，亦可使用平均粒徑為多分散的無機填充材。再者，可使用1種或併用2種以上之平均粒徑為單分散及/或多分散的無機填充材，並無特別限定。
上述無機填充材之含有量並無特別限定，相對於除了無機填充材以外之樹脂組成物100重量份，較佳為含有20~250重量份。藉由設為更佳之50~150重量份，則可表現賦予低熱膨脹性、成形性及低吸水性的效果。
上述樹脂組成物較佳係進一步含有酚樹脂作為硬化劑。藉此，可促進氰酸酯樹脂之硬化，並且亦可發揮作為環氧樹脂之硬化劑的作用，故可提高硬化物的玻璃轉移溫度。另外，藉由含有酚樹脂，可成為絕緣樹脂層之機械強度優越者。作為酚樹脂，可使用公知者，可舉例如酚-酚醛清漆、甲酚-酚醛清漆、酚改質聚丁二烯、酚類芳烷基樹脂、酚類與二環戊二烯之加成物、以及參(羥基苯基)烷烴類等之多元酚樹脂類，但並無特別限定。
上述酚樹脂之含有量，可使用促進氰酸酯樹脂硬化的觸媒量至可表現作為環氧樹脂之硬化劑之效果的量。從而，酚樹脂之酚性羥基當量與環氧樹脂之環氧基當量的比，較佳為0.05：1~1：1之範圍。為了良好地表現酚性羥基的觸媒作用，較佳為0.05：1~0.2：1、更佳0.075：1~0.15：1。又，在要求使酚樹脂之酚性羥基發揮作為環氧樹脂之硬化劑的功能時，酚樹脂之酚性羥基當量與環氧樹脂之環氧基當量的比為0.4：1~1：1，更佳為0.7：1~1：1。若含有量未滿上述下限值，則有觸媒作用降低的情形，若超過上述上限值，則有機械強度降低、或吸水率變高而耐濕可靠性降低的情形。
另外，上述樹脂組成物較佳係進一步含有熱可塑性樹脂。藉此，可達到所得之絕緣樹脂層之機械強度的提升、與電解銅箔層的密黏性的提升、以及耐濕可靠性的提升。
作為上述熱可塑性樹脂，可舉例如聚醯亞胺樹脂、聚醯胺醯亞胺樹脂、苯氧基樹脂、聚苯醚樹脂、聚醚碸樹脂、聚酯樹脂、聚乙烯樹脂、聚苯乙烯樹脂等之熱可塑性樹脂，苯乙烯-丁二烯共聚合體、苯乙烯-異戊二烯共聚合體等之聚苯乙烯系熱可塑性彈性體，聚烯烴系熱可塑性彈性體、聚醯胺系彈性體、聚酯系彈性體等之熱可塑性彈性體，聚丁二烯、環氧基改質聚丁二烯、丙烯酸改質聚丁二烯、以及甲基丙烯酸改質聚丁二烯等之二烯系彈性體，但本發明並不限定於此等。可單獨使用，亦可併用具有不同重量平均分子量之2種以上，或者可將其1種或2種以上與其等之預聚物併用。此等之中，較佳為苯氧基樹脂。藉此，可提升耐熱性及機械強度。
於此，所謂苯氧基樹脂係指重量平均分子量(Mw)為5.0×103
以上者。苯氧基樹脂較佳係重複單位數為10以上，更佳係重複單位數為15以上，再更佳係重複單位數為30以上。
上述苯氧基樹脂並無特別限定，可舉例如：具有雙酚A骨架之苯氧基樹脂、具有雙酚F骨架之苯氧基樹脂、具有雙酚S骨架之苯氧基樹脂、具有雙酚M(4,4’-(1,3-伸苯基二異亞丙基)雙酚)骨架的苯氧基樹脂、具有雙酚P(4,4’-(1,4)-伸苯基二異亞丙基)雙酚)骨架的苯氧基樹脂、具有雙酚Z(4,4’-環己二烯雙酚)骨架的苯氧基樹脂等具有雙酚骨架的苯氧基樹脂，具有雙酚AP(4,4’-(1-苯基亞乙基)雙酚)骨架的苯氧基樹脂、具有酚醛清漆骨架的苯氧基樹脂、具有蒽骨架之苯氧基樹脂、具有茀骨架之苯氧基樹脂、具有二環戊二烯骨架之苯氧基樹脂、具有降烯骨架之苯氧基樹脂、具有萘骨架之苯氧基樹脂、具有聯苯骨架之苯氧基樹脂、具有金剛烷骨架之苯氧基樹脂等。又，作為苯氧基樹脂，可使用具有複數種此等中之骨架的構造，亦可使用各種骨架之比率不同的苯氧基樹脂。再者，可使用複數種之不同骨架之苯氧基樹脂，亦可使用複數種之具有不同重量平均分子量之苯氧基樹脂，或可併用此等之預聚物。苯氧基樹脂之重量平均分子量(Mw)可使用5.0×103
~2.5×105
者，較佳為8.0×103
~1.0×105
。更佳為1.0×104
~6.0×104
之範圍。藉此，則與其他樹脂之相溶性及成形性優越。
另外，上述樹脂組成物較佳係進一步含有聚丙烯酸酯。藉此，可將上述樹脂組成物均勻地於銅箔層12上進行製膜。因此，可抑制魚眼或表面凹凸等之缺陷的發生，並可提升絕緣樹脂層13與銅箔層12的密黏性。
於此，所謂聚丙烯酸酯係指使以下般之丙烯酸酯(單體)聚合的聚合物，或將以下單體之2種以上聚合的共聚合體。
作為丙烯酸酯(單體)，可舉例如丙烯酸乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸異丙酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸異丁酯、丙烯酸第三丁酯、丙烯酸第二丁酯、丙烯酸環己酯、丙烯酸十八烷基酯、丙烯酸2-乙氧基乙酯、丙烯酸月桂酯、丙烯酸硬脂酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸異丙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸第二丁酯、甲基丙烯酸第三丁酯、甲基丙烯酸環己酯、甲基丙烯酸十八烷基酯、甲基丙烯酸2-乙基己酯、甲基丙烯酸月桂酯、甲基丙烯酸硬脂酯等。
藉此，可抑制銅箔層12與絕緣樹脂層13的濕潤性。又，此等之中，較佳係(甲基)丙烯酸的酯聚合物(分子量Mw1.0×103
~1.0×105
)，更佳係(甲基)丙烯酸之烷基酯聚合物(分子量Mw3.0×103
~1.5×104
)，烷基碳數3~10。
例如，較佳為聚丙烯酸丁酯。聚丙烯酸酯的含有量，較佳係除了填充材以外之樹脂組成物的0.1~10.0重量%，更佳為0.3~5.0重量%，特佳為0.5~2重量%。藉由將聚丙烯酸酯之含有量設為10重量%以下，則可防止在絕緣樹脂層表面發生聚丙烯酸偏析，可確實防止密接不良。又，藉由將聚丙烯酸酯之含有量設為0.1重量%以上，則可在用於形成絕緣樹脂層的塗膜上防止魚眼或不均等之缺陷，藉此，可自清漆中快速地消除微小氣泡。又，藉由設為0.1重量%以上，則可使絕緣樹脂層13之厚度確實均勻。
上述樹脂組成物中，視需要亦可使用硬化促進劑。上述硬化促進劑並無特別限定，可舉例如咪唑化合物、環烷酸鋅、環烷酸鈷、辛酸錫、辛酸鈷、雙乙醯基乙酸鈷(II)、參乙醯基乙酸鈷(III)等之有機金屬鹽，三乙基胺、三丁基胺、二氮雜聯環[2,2,2]辛烷等之3級胺類，酚、雙酚A、壬基酚等之酚化合物，醋酸、苯甲酸、水楊酸、對甲苯磺酸等之有機酸等，或其混合物。包括此等中之衍生物在內，可單獨使用1種，亦可包括此等之衍生物而併用2種以上。
上述硬化促進劑中，特佳為咪唑化合物。藉此，可提升上述樹脂組成物之保存穩定性、以及形成絕緣樹脂層時之吸濕焊錫耐熱性。上述咪唑化合物較佳係在與上述環氧樹脂一起溶解於有機溶劑時，進行溶解者，或分散性良好。
上述樹脂組成物係藉由使用此種咪唑化合物，可有效果地促進環氧樹脂之反應，又，即使減少咪唑化合物之調配量仍可賦予同等特性。再者，使用了此種咪唑化合物的樹脂組成物，可與樹脂成分之間自微小的基質單位以高均勻性進行硬化。藉此，可提高形成於多層印刷佈線板之絕緣樹脂層的絕緣性、耐熱性。
本發明之樹脂組成物所使用的上述咪唑化合物，可舉例如1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2,4-二胺基-6-[2’-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三、2,4-二胺基-6-(2’-十一基咪唑基)-乙基-s-三、2,4-二胺基-6-[2’-乙基-4-甲基咪唑基-(1’)]-乙基-s-三、2-苯基-4,5-二羥基甲基咪唑、2-苯基-4-乙基-5-羥基甲基咪唑等。
此等之中，較佳為選自1-苄基-2-甲基咪唑、1-苄基-2-苯基咪唑及2-乙基-4-甲基咪唑的咪唑化合物。此等咪唑化合物由於具有特優之相溶性，而可得到均勻性高之硬化物，同時可形成細微且均勻之粗化面，故可輕易地形成細微之銅電路，且可於多層印刷佈線板表現高耐熱性。
上述咪唑化合物之含有量並無特別限定，相對於上述填充材以外之樹脂組成物整體，較佳為0.01~5.00重量%、特佳0.05~3.00重量%。藉此，尤其可提升耐熱性。
上述樹脂組成物更佳係使用偶合劑。上述偶合劑並無特別限定，可舉例如矽烷系、鈦酸酯系、鋁系偶合劑等。可舉例如：N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-(2-胺基乙基)胺基丙基三甲氧基矽烷、3-(2-胺基乙基)胺基丙基三乙氧基矽烷、3-苯胺基丙基三甲氧基矽烷、3-苯胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷及N-β-(N-乙烯基苄基胺基乙基)-3-胺基丙基三乙氧基矽烷等之胺基矽烷化合物，3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷及2-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷等之環氧基矽烷化合物，其他之3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基三乙氧基矽烷、3-脲丙基三甲氧基矽烷、3-脲丙基三乙氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等。可單獨使用此等中之1種，亦可併用2種以上。藉由使用偶合劑，可提升上述環氧樹脂及氰酸酯樹脂與無機填充材間的界面濕潤性。藉此，可提升耐熱性、尤其是吸濕焊錫耐熱性。
上述偶合劑之含有量並無特別限定，係相對於無機填充材100重量份，較佳為0.05~5.00重量份、特佳為0.01~2.50重量份。若偶合劑之含有量未滿上述下限值，則有被覆無機填充材以提升耐熱性的效果不足的情形。另一方面，若超過上述上限值，則有絕緣樹脂層之彎曲強度降低的情形。藉由將偶合劑之含有量設為上述範圍內，則可作成此等特性之均衡優越者。
另外，上述樹脂組成物中，為了提升樹脂之相溶性、穩定性、作業性等之各種特性，亦可適當添加例如均平劑、消泡劑、顏料、染料、消泡劑、離子捕捉劑、非反應性稀釋劑、反應性稀釋劑、搖變性賦予劑、增黏劑等。
上述樹脂組成物較佳係進一步含有玻璃纖維布。藉此，可使低熱膨脹性及機械強度、尺寸穩定性優越。
玻璃纖維布可使用各種多層印刷佈線板所使用的公知物。作為玻璃纖維布之材質，可舉例如E玻璃、D玻璃、S玻璃、T玻璃及NE玻璃，作為纖維種類，可舉例如紗(yarn)、粗紗(roving)等，形狀可舉例如織布、不織布等，並無特別限定。
以上之絕緣樹脂層係例如在使用過錳酸鹽、重鉻酸鹽等之氧化劑進行污跡去除時，可予以有效地去除。
以上之附有銅箔之樹脂片材1，係藉由適當調整絕緣樹脂層13之組成，而成為具有以下特性者。
將載體層11自銅箔層12剝離後實施以下處理(1)~(5)後之絕緣樹脂層13與銅箔層12間之90度剝離強度(作為剝離強度B)，相對於將載體層11自銅箔層12剝離並僅實施以下處理(1)後之絕緣樹脂層13與銅箔層12間之90度剝離強度(作為剝離強度A)的變化率(B/A×100)為50%以上且150%以下。
(1)將附有銅箔之樹脂片材以200℃、60分鐘進行硬化。
(2)於30℃、濕度60%之環境下放置192小時。
(3)於(2)步驟後，以260℃~262℃加熱5~10秒。
(4)於(3)步驟後，冷卻至30℃。
(5)重複(3)、(4)之步驟2次((3)、(4)之步驟一共實施3次)。
尚且，若更具體說明(3)~(4)之步驟，則為如圖3所示之熱流程。
(2)之步驟結束後，將銅箔層12與絕緣樹脂層13自室溫(25℃)慢慢升溫至160℃(50~60秒)。其次，自160℃~200℃為止費時50~60秒進行升溫(預熱，圖3A)。其後，自200℃~260℃為止以65~75秒進行升溫，再以260~262℃之溫度加熱5~10秒(迴焊，圖3B)。迴焊中之溫度可為260~262℃之範圍。其後，費時15分鐘冷卻至30℃(放冷)。
(5)之步驟結束後，進行電解鍍銅使銅箔層12之厚度成為25μm。此係為了測定90度剝離強度，若銅箔厚度不厚則無法正確地進行測定。
另一方面，處理(1)後之絕緣樹脂層13與銅箔層12之間的90度剝離強度係如以下般進行測定。
首先，在結束(1)之處理後，進行電解鍍銅使銅箔層12之厚度成為25μm。其後，測定絕緣樹脂層13與銅箔層12間之90度剝離強度。
具有此種特性之附有銅箔之樹脂片材1，由於銅箔層12與絕緣樹脂層13的密黏性高，故可製造可靠性優越之多層印刷佈線板。
另外，上述般之附有銅箔之樹脂片材1係藉由適當調整絕緣樹脂層13之組成，則成為具有以下特性者。
以200℃、60分鐘加熱後之絕緣樹脂層13之沿著表面方向的25℃~150℃的平均熱膨脹率為40ppm/℃以下。
具有此種特性之附有銅箔之樹脂片材1，由於相對於硬化處理前之硬化處理後的絕緣樹脂層之熱膨脹率低至40ppm/℃以下，故可製造可靠性優越之多層印刷佈線板。
其次，說明本發明之附有銅箔之樹脂片材的製造方法。首先，將上述樹脂組成物於丙酮、甲基乙基酮、甲基異丁基酮、甲苯、醋酸乙酯、環己烷、庚烷、環己烷環己酮、四氫呋喃、二甲基甲醯胺、二甲基乙醯胺、二甲基亞碸、乙二醇、賽路蘇系、卡必醇系、苯甲醚等之有機溶劑中，使用超音波分散方式、高壓衝突式分散方式、高速旋轉分散方式、珠磨方式、高速剪切分散方式及自轉公轉分散方式等之各種混合機，予以溶解、混合、攪拌而製成樹脂清漆。
上述樹脂清漆中之樹脂組成物之含量並無特別限定，較佳為45~80重量%、特佳55~75重量%。藉此，可製成用於在可剝離式銅箔上形成絕緣樹脂層的適當黏度的樹脂清漆。
其次，使用各種塗佈裝置將上述樹脂清漆塗佈於附有載體層之銅箔層上後，將其乾燥。或者，將樹脂清漆藉噴霧裝置噴霧塗佈至銅箔上後，將其乾燥。藉此等方法可製作附有銅箔之樹脂片材。
上述裝佈裝置並無特別限定，可使用例如輥塗機、棒塗機、刀式塗佈機、凹版塗佈機、模塗機、刮刀塗佈機及簾幕塗佈機等。此等之中，較佳係使用模塗機、刀式塗佈機及刮刀塗佈機的方法。藉此，可效率佳地製造無孔洞而具有均勻絕緣樹脂層厚度的附有銅箔之樹脂片材。
在使用使上述樹脂清漆含浸於玻璃纖維布等之基材中的預浸體時，係例如將預浸體挾持在電解銅箔層(粗糙面)與覆蓋薄膜之間，以構成預浸體之樹脂之熔點以上的溫度進行積層，則可得到附有銅箔之樹脂片材。
本發明之附有銅箔之樹脂片材之絕緣樹脂層，係電路高度差之埋覆性、埋覆後之平坦性及雷射加工性優越。
上述附有銅箔之樹脂片材之絕緣樹脂層的厚度，並無特別限定，較佳為1~60μm、特佳5~40μm。絕緣樹脂層的厚度係在提升絕緣可靠性方面，較佳為上述下限值以上，在達成多層佈線板之目的之一的薄膜化方面，較佳為上述上限值。藉此，在製造多層印刷佈線板時，可填充內層電路之凹凸而予以成形，並可確保適合之絕緣樹脂層厚度。
尚且，以上所製造之附有銅箔之樹脂片材的絕緣樹脂層11，並非完全硬化者，而為例如半硬化狀態(B stage)。
使用以上所製造之附有銅箔之樹脂片材，可製造多層印刷佈線板。
首先，如圖2(A)所示般準備基材(內層電路基材)2。其次，以使附有銅箔之樹脂片材1之絕緣樹脂層13對應於基材2表面的方式，於基材2上積層附有銅箔之樹脂片材1而形成積層體。
接著，以180℃、60分鐘加熱上述積層體，使絕緣樹脂層13硬化。
其後，如圖2(B)所示，剝離附有銅箔之樹脂片材1之載體層11。其後，對附有銅箔之樹脂片材1之銅箔層12進行粗化處理。粗化處理係有例如：將銅箔層12進行黑化處理，形成亞氧化銅皮膜的方法；以硫酸及過氧化氫水對銅箔表面進行蝕刻處理，而形成銅結晶粒界被膜的方法。
其後，利用雷射(例如碳酸氣體雷射)，於銅箔層12及絕緣樹脂層13上形成孔。其後，於孔內進行鍍敷，再將銅箔層12蝕刻成電路形狀。
藉由上述步驟，可得到多層印刷佈線板。
其後，於此多層印刷佈線板上，搭載具有焊錫凸塊作為接合部的半導體元件，進行迴焊，藉此可得到半導體裝置。
以下，藉由本發明之附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板及半導體裝置的實施例及比較例進行說明，但本發明並不限定於此等。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75，環氧當量200)45重量份(26.2wt%)、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)45重量份(26.2wt%)、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)70重量份(40.8wt%)、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)10重量份(5.9wt%)、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)1重量份(0.6wt%)、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.5重量份(0.3wt%)，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。
將如此所得之樹脂清漆，使用刮刀塗佈機(comma coater)塗佈於將可剝離之載體層與電解銅箔層貼合的銅箔(三井金屬鑛山公司製，Micro Thin Ex-3，載體層：銅箔(18μm)、電解銅箔層(3μm))的電解銅箔層上。以使乾燥後之樹脂層成為40μm之方式進行塗佈。然後，將其以150℃之乾燥裝置進行乾燥10分鐘，製成附有銅箔之樹脂片材。
尚且，球狀二氧化矽之平均粒徑係如以下般計測。其他實施例、比較例中亦相同。
將球狀二氧化矽於水中藉超音波分散，以雷射繞射式粒度分佈測定裝置(HORIBA製，LA-500)，依體積基準作成球狀二氧化矽之粒度分佈，將該中徑作為平均粒徑，藉此可予以測定。具體而言，球狀二氧化矽之平均粒徑係以D50所規定。
針對其次，使用1之步驟所得之附有銅箔之樹脂片材所製作的多層印刷佈線板進行說明。
使用總厚度為0.2mm且銅箔厚度為12μm的雙面銅箔積層板(住友Bakelite(股)製ELC-4785GS)，以鑽孔機開孔後，藉無電解鍍敷達到上下銅箔間之通導。其後，將上述雙面的銅箔藉由進行蝕刻而於雙面上形成內層電路。
其次，對內層電路進行粗化處理(MEC公司製，CZ-8101)，於表面形成凹凸。其次，使用真空積層裝置將1步驟所得之附有銅箔之樹脂片材積層於內層電路上。其次，以溫度180℃、時間60分鐘進行加熱，將絕緣樹脂層硬化後，剝離載體層。又，積層附有銅箔之樹脂片材的條件，係設為溫度100℃、壓力1MPa、時間30秒。
藉上述，得到含有內層電路及附有銅箔之樹脂片材的積層體。
其次，對表面之電解銅箔層實施黑化處理後，以碳酸氣體雷射形成層間連接用之Φ60μm的通孔。黑化處理係依以下條件進行。
藥液係含有亞氯酸鈉(NaClO2
)5~6g/L、氫氧化鈉(NaOH)9~12g/L，剩餘部為水。
將藥液溫度設為85℃，於此藥液中浸漬含有內層電路及附有銅箔之樹脂片材的積層體5分鐘。
接著，將積層體於70℃的膨潤液(Atotech Japan公司製，Swellingdip Securiganth P)浸漬5分鐘，再於80℃之過錳酸鉀水溶液(Atotech Japan公司製，Concentrate Compact CP)浸漬15分鐘後，予以中和而進行通孔內之去污(dismear)處理。
其次，藉由快速蝕刻將電解銅箔層表面進行1μm左右之蝕刻後，進行厚1.0μm之無電解鍍銅。其後，形成厚19μm之電解鍍銅用抗蝕層，配合電路圖案進行曝光，去除未曝光部分。接著，對未被抗蝕層所被覆的鍍銅部分進行蝕刻，形成電路圖案。進一步進行電解鍍銅，使電路圖案之厚度增厚。其後，以溫度200℃、時間60分鐘進行加熱而後熟成，使絕緣樹脂層硬化。接著，將抗蝕層剝離而對整面進行快速蝕刻，形成電路高度20μm、L/S=20/20μm之圖案。又，除了L/S=20/20μm圖案以外，亦作成電路高度10μm、L/S=10/10μm圖案者。
最後，於電路表面上形成厚20μm之抗焊劑(太陽油墨公司製PSR4000/AUS308)，藉曝光‧顯影，使連接用電極部露出而可安裝半導體元件，依150℃加熱60分鐘，使抗焊劑硬化，得到多層印刷佈線板。又，視需要於連接用電極部等之露出部亦可實施鍍鎳、鍍金。
關於實施例1之附有銅箔之樹脂片材，進行下述評價，將結果示於表1。
將1步驟所得之附有銅箔之樹脂片材的樹脂面層合2片，接著藉由氮環境下之乾燥機依200℃進行加熱硬化1小時，以此樹脂組成物作為樣本。又，此樣本係經去除銅箔層、載體層者。
使用熱機械測定裝置(TA Instrument公司製)，於氮環境下，依拉伸模式進行升溫速度10℃/min、溫度25~300℃、負重5g、2周期測定。線熱膨脹率係設為第2周期之溫度25~150℃時之平均線熱膨脹係數(沿著絕緣樹脂層表面之方向的平均線熱膨脹系數)。
以非接觸型三維光干涉式表面粗度計測定表面粗度(Ra)(日本Veeco公司製，WYKO NT1100)。又，評價樣本係使用將1步驟所得之附有銅箔之樹脂片材予以積層後，對電解銅箔層進行整面蝕刻者。
算出：將載體層自銅箔層剝離後且經實施以下處理(1)~(5)後之絕緣樹脂層與銅箔層間之90度剝離強度(作為剝離強度B)，相對於將載體層自銅箔層剝離並僅實施以下處理(1)後之絕緣樹脂層與銅箔層間之90度剝離強度(作為剝離強度A)的變化率(B/A×100)。
(1)將附有銅箔之樹脂片材以200℃、60分鐘進行硬化。
(2)於30℃、濕度60%之環境下放置192小時。
(3)於(2)步驟後，以260℃~262℃加熱5~10秒(通過迴焊爐)。
(4)於(3)步驟後，冷卻至30℃。
(5)重複(3)、(4)之步驟2次。
尚且，若更具體說明(3)~(4)之步驟，則為如圖3所示之熱流程。
(2)之步驟結束後，將銅箔層與絕緣樹脂層自室溫(25℃)慢慢升溫至160℃(50~60秒)。其次，自160℃~200℃為止費時50~60秒進行升溫。其後，自200℃~260℃為止以65~75秒進行升溫，再以260~262℃之溫度加熱5~10秒(迴焊)。其後，費時15分鐘冷卻至30℃(放冷)。
(5)之步驟結束後，進行電解鍍銅使銅箔之厚度成為25μm。
其後，進行絕緣樹脂層與銅箔層間之90度剝離強度。
另一方面，處理(1)後之絕緣樹脂層與銅箔層間之90度剝離強度係如以下般進行測定。
首先，結束(1)之處理後，進行電解鍍銅使銅箔之厚度成為25μm。其後，測定絕緣樹脂層與銅箔層間之90度剝離強度。
將結果示於表2、3。表中各符號係如下述。
◎：良好，80%以上且未滿120%
○：實質上無問題，50%以上~未滿80%，120%以上~未滿150%
△：實質上無法使用，150%以上
╳：無法使用，發生剝離
尚且，僅於實施例1及後述之實施例9、10中，測定在將上述(2)步驟設為於85℃、濕度85%之環境下放置168小時的步驟時(其他步驟則與上述相同)之剝離強度變化率。結果示於表3。符號意義係與上述之剝離強度變化率相同。
以金屬顯微鏡觀察外層電路圖案之有無短路及斷線，並以通導測試予以判斷。又，由剖面觀察佈線形狀並進行評價。又，評價樣本係使用於雷射加工及外層電路中形成有L/S=20/20μm圖案者、形成有L/S=10/10μm圖案者之2種。
各符號係如下述。
◎：良好，無短路‧斷線‧剝離，電路形狀正常
○：實質上無問題，雖無短路‧斷線‧剝離，但電路形狀稍有異常
△：實質上無法使用，有短路‧斷線‧剝離任一者，電路形狀異常
╳：無法使用，有短路、有斷線、有剝離
依施加電壓5VDC、溫度130℃、濕度85%之條件，進行線間絕緣可靠性試驗。又，評價樣本係使用於以上述L/S=20/20μm圖案所製作的基板上，進一步積層了樹脂片材的多層印刷佈線板。
以絕緣電阻為未滿1×108
Ω設為結束。
各符號係如下述。
◎：良好，500小時以上
○：實質上無問題，200小時以上且未滿500小時
△：實質上無法使用，100小時以上且未滿200小時
╳：無法使用，未滿100小時
其次，針對使用3步驟所得的多層印刷佈線板所製造之半導體裝置進行說明。
上述多層印刷佈線板，係使用下述者：將配置有實施過相當於半導體元件之焊錫凸塊排列之鍍鎳金處理的連接用電極部者，切斷為50mm×50mm的尺寸。半導體元件(TEG半導體元件，尺寸15mm×15mm，厚0.8mm)中，焊錫凸塊係由Sn/Pb組成的共晶所形成，電路保護膜係使用由正型感光性樹脂(住友Bakelite公司製CRC-8300)所形成者。半導體裝置之組成係首先藉轉印法將助焊劑均勻塗佈於焊錫凸塊，接著使用倒裝晶片接合器裝置，藉加熱壓黏而搭載於多層印刷佈線板上。接著，以IR迴焊爐將焊錫凸塊熔融接合後，填充液狀密封樹脂(住友Bakelite公司製，CRP-4152R)，使液狀密封樹脂硬化，藉此得到半導體裝置。又，液狀密封樹脂之硬化條件為溫度150℃、120分鐘之條件。
針對上述所得之附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，進行以下之評價項目的評價。並將其結果示於表2。
安裝可靠性係將上述所得之半導體裝置以IPC/JEDEC之J-STD-20為根據而進行評價。又，進行3次260℃迴焊，以超音波探傷檢查裝置評價絕緣樹脂層之剝離、半導體元件背面之剝離及焊錫凸塊的缺損。
各符號係如下述。
◎：Level2a pass：良好
○：Level3 pass：實質上無問題
△：實質上無法使用，於絕緣樹脂層與銅電路間有剝離
╳：無法使用，於絕緣樹脂層與銅電路間有剝離，有半導體元件背面之剝離及凸塊缺損
除了以滑石(富士滑石工業公司製，LMS-400)70重量份(40.8wt%)作為無機填充材以外，其餘與實施例1相同地，製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
使用環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)28.8wt%、作為氰酸酯樹脂之酚-酚醛清漆型氰酸酯30重量份(19.2wt%)、1,1’-雙(4-氰酸基苯基)乙烷15重量份(9.6wt%)。又，以平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)設為55重量份(35.1wt%)作為無機填充材。再者，設為苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)6.4wt%。其他方面與實施例1相同。與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)26重量份(11.5wt%)、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)50重量份(22.1wt%)、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)125重量份(55.2wt%)、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)1重量份(0.4wt%)、苯氧基樹脂(明和化成公司製，MEH7851-4L)24重量份(10.6wt%)、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.2wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
將作為環氧樹脂之聯苯芳烷基型環氧樹脂(日本化藥公司製，NC3000)50重量份(31.9wt%)、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)30重量份(19.2wt%)、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)55重量份(35.1wt%)、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)20重量份(12.9wt%)、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)1重量份(0.6wt%)、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.5重量份(0.3wt%)，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
製作使實施例1之樹脂清漆預先浸含於玻璃纖維布中並予以乾燥的預浸體，將其以預浸體之熔點以上之溫度層合於實施例1所使用之銅箔之電解銅箔層上(粗糙面)與覆蓋薄膜之間，而製作附有銅箔之樹脂片材，此外，與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表1。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)50重量份(29.2wt%)、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)35重量份(20.4wt%)、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)70重量份(40.8wt%)、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)10重量份(5.8wt%)、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)1重量份(0.6wt%)、酚樹脂(明和化成公司製，MEH7851-4L)5重量份(2.9wt%)、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.5重量份(0.3wt%)，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。又，樹脂組成物中之無機填充材的比率為約41重量%。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)29.3wt%、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)20.5wt%、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)41.1wt%、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)5.9wt%、酚樹脂(明和化成公司製，MEH7851-4L)2.9wt%、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.3wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)17.5wt%、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)35.0wt%、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)40.8wt%、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)5.9wt%、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)0.6wt%、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.2wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。
與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表3。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)35.0wt%、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)17.2wt%、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)40.8wt%、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)5.9wt%、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)0.6wt%、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.5wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。
與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表3。
將環氧樹脂(日本化藥公司製，EOCN-1020-75)34.2wt%、氰酸酯樹脂(酚-酚醛清漆型氰酸酯，PT30)16.8wt%、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)40.8wt%、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)5.7wt%、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)2.0wt%、硬化促進劑(四國化成公司製，1B2PZ)0.5wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。
與實施例1同樣地製作附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，評價附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表3。
變更為貼合有將可剝離之載體層與0.5~5.0μm厚之電解銅箔層的銅箔，使用聚對苯二甲酸乙二酯作為絕緣樹脂層的支撐體。又，未調配形成絕緣樹脂層之樹脂組成物的氰酸酯樹脂，將作為環氧樹脂之雙酚A型環氧樹脂(JER公司製，Epikote 828EL)17重量份(9.9wt%)、酚-酚醛清漆型環氧樹脂(大日本油墨工業公司製，N865，環氧當量200~215)34重量份(19.8wt%)、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)70重量份(40.8wt%)、作為硬化劑之改質酚-酚醛清漆(大日本油墨工業公司製，TD-2090)39重量份(22.7wt%)、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)10重量份(5.9wt%)、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)1重量份(0.6wt%)、硬化促進劑(四國化成公司製，2E4MZ)0.5重量份(0.3wt%)，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作樹脂片材，於內層電路上使用真空積層裝置進行積層。接著，將聚對苯二甲酸乙二酯剝離，以溫度180℃、時間60分鐘進行加熱而形成絕緣樹脂層。接著，雷射加工及外層電路加工係與實施例1同樣地進行。評價樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
如下述作成形成絕緣樹脂層的樹脂組成物。
將作為環氧樹脂之酚-酚醛清漆型環氧樹脂(大日本油墨工業公司製，N865)26.2wt%、2,2-雙(4-氰酸基苯基)丙烷(Lonza Japan公司製BA230)26.2wt%、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)40.8wt%、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)5.9wt%、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)0.6wt%、硬化促進劑(四國化成公司製，2E4MZ)0.3wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作樹脂片材，於內層電路上使用真空積層裝置進行積層。接著，將聚對苯二甲酸乙二酯剝離，以溫度180℃、時間60分鐘進行加熱而形成絕緣樹脂層。接著，雷射加工及外層電路加工係與實施例1同樣地進行。評價樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
如下述製造絕緣樹脂層。
將作為環氧樹脂之雙酚A型環氧樹脂(JER公司製，Epikote 828EL)26.2wt%、1,1-雙(4-氰酸基苯基)乙烷(Lonza Japan公司製LECY)26.2wt%、作為無機填充材之平均粒徑0.5μm球狀二氧化矽(Admatechs公司製，SO-25H)40.8wt%、作為熱可塑性樹脂之苯氧基樹脂(JER公司製，YX8100，分子量30,000)5.9wt%、聚丙烯酸酯(BYK公司製，BYK-350)0.6wt%、硬化促進劑(四國化成公司製，2E4MZ)0.3wt%，混合溶解於甲基乙基醚中。接著，使用高速攪拌裝置攪拌60分鐘，調製成固形份70重量%的樹脂清漆。與實施例1同樣地製作樹脂片材，於內層電路上使用真空積層裝置進行積層。接著，將聚對苯二甲酸乙二酯剝離，以溫度180℃、時間60分鐘進行加熱而形成絕緣樹脂層。接著，雷射加工及外層電路加工係與實施例1同樣地進行。評價樹脂片材、多層印刷佈線板、半導體裝置，將其結果示於表2。
於表2表示實施例1~8及比較例1~3之附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板及半導體裝置的評價結果。又，於表3表示實施例1、9、10、11之附有銅箔之樹脂片材、多層印刷佈線板及半導體裝置的評價結果。又，於表1表示各實施例、比較例的絕緣樹脂層的組成物。表1之單位為重量%。
由表2、3可明白，實施例1~11中，附有銅箔之樹脂片材之絕緣樹脂層的熱膨脹率為40ppm/℃以下的良好值。其結果係附有銅箔之樹脂片材的安裝可靠性優越。
另外，實施例1~11係剝離強度之變化率較小。可認為線間絕緣可靠性或安裝可靠性的優越，係起因於剝離強度之變化率較小所致。又，於實施例1~10中，在LS=20/20時，任一者均細微佈線形成性良好。因此，可適合使用於要求高線間絕緣可靠性、薄型化、高密度化的半導體裝置中。又，實施例1~7、實施例9、10、11，係在LS=10/10時，任一者均細微佈線形成性良好。實施例8中，在LS=10/10時，細微佈線形成性並不良好。在剛形成絕緣樹脂層後，測定樹脂層表面之表面粗度RZ(十點平均粗度)，結果為11.1μm。相對於此，實施例1中，剛形成絕緣樹脂層後之樹脂層表面之表面粗度RZ(十點平均粗度)為3.38μm。
尚且，可知聚丙烯酸酯之含有量，係於除了填充材以外之樹脂組成物中，較佳為10.0重量%以下。
另外，由實施例4、7可知，即使在使用酚作為硬化劑時，仍可維持所需的特性，且可使硬化速度加速。
比較例1~3之結果，係絕緣樹脂層之表面粗度較大故高頻特性差劣，由於剝離強度之變化率較大，故線間絕緣可靠性降低，由於熱膨脹率較大而安裝可靠性降低。
1‧‧‧樹脂片材
2‧‧‧基材
11‧‧‧載體層
12‧‧‧銅箔層
13‧‧‧絕緣樹脂層
圖1係表示本發明一實施形態之附有銅箔之樹脂片材的圖。
圖2(A)及(B)係表示將附有銅箔之樹脂片材積層於基材上之狀態的圖。
圖3係表示溫度剖面的圖。
1．．．樹脂片材
11．．．載體層
12．．．銅箔層
13．．．絕緣樹脂層
Claims (15)
- 一種附有銅箔之樹脂片材，係具備：載體層；設於該載體層上之厚0.5~5μm的銅箔層；與形成在該銅箔層上的絕緣樹脂層；在將上述絕緣樹脂層接觸於基材後，將上述載體層自上述銅箔層予以剝離者，上述絕緣樹脂層係含有酚-酚醛清漆骨架之氰酸酯樹脂、與多官能環氧樹脂。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述絕緣樹脂層係含有聚丙烯酸酯。
- 如申請專利範圍第2項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述聚丙烯酸酯係(甲基)丙烯酸酯之聚合物。
- 如申請專利範圍第3項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述(甲基)丙烯酸酯係(甲基)丙烯酸之烷基酯。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述絕緣樹脂層係含有無機填充材；上述無機填充材係平均粒徑D50為0.3μm以上、2.0μm以下的球狀二氧化矽。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，以下處理(1)~(5)後之上述絕緣樹脂層與上述銅箔層間之剝離強度B，相對於以下處理(1)後之上述絕緣樹脂層與上述銅箔層間之剝離強度A的變化率(B/A×100(%))為50%以上、150%以下；(1)將附有銅箔之樹脂片材以200℃、60分鐘進行硬化；(2)於30℃、濕度60%之環境下放置192小時；(3)於(2)之步驟後，以260℃~262℃加熱5~10秒；(4)於(3)之步驟後，冷卻至30℃；(5)重複(3)、(4)之步驟3次。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述絕緣樹脂層於200℃、60分鐘之加熱處理後，在25℃至150℃之沿著絕緣樹脂層表面之方向上的平均熱膨脹率為40ppm/℃。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述絕緣樹脂層係含有酚樹脂。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述絕緣樹脂層係進一步含有熱可塑性樹脂。
- 如申請專利範圍第9項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述熱可塑性樹脂係分子量5×103 以上、2.5×105 以下之具有聯苯骨架的苯氧基樹脂。
- 如申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材，其中，上述絕緣樹脂層係含有玻璃纖維布。
- 一種多層印刷佈線板之製造方法，係使用申請專利範圍第1項之附有銅箔之樹脂片材者，其含有：以使上述附有銅箔之樹脂片材之上述絕緣樹脂層接觸於形成有電路圖案之基材表面上的方式，將上述附有銅箔之樹脂片材積層於上述基材上的步驟；自上述附有銅箔之樹脂片材，將上述載體層剝離的步驟；與藉由雷射，於上述銅箔層與上述絕緣樹脂層形成孔的步驟。
- 如申請專利範圍第12項之多層印刷佈線板之製造方法，其中，在自上述附有銅箔之樹脂片材剝離上述載體層的上述步驟的後段，進行上述銅箔層之粗化處理，其後，實施形成上述孔的上述步驟。
- 一種印刷佈線板，係藉由申請專利範圍第12項之多層印刷佈線板之製造方法所製造。
- 一種半導體裝置，係於申請專利範圍第14項之印刷佈線板上搭載半導體元件而成。
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