TWI394305B - 有機薄膜電晶體之製備方法以及有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法 - Google Patents
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Description
本發明係關於一種有機薄膜電晶體之製備方法以及一種有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法。
有機薄膜電晶體(organic thin film transistor OTFT)由於具有低成本、可撓曲性、以及大面積等優勢，因此為各領域爭相研究之主題。一般的有機薄膜電晶體依照其結構可分為上接觸式(top contact)與下接觸式(bottom contact)二種。如圖1所示，一般之上接觸式有機薄膜電晶體包含有基板10、閘極11、閘極介電層12、有機半導體層13、源極14、以及汲極15，其中有機半導體層13係覆蓋閘極介電層12，而源極14以及汲極15係形成於閘極介電層12上。
如圖2所示，下接觸式之有機薄膜電晶體中，同樣包含有基板10、閘極11、閘極介電層12、有機半導體層13、源極14、以及汲極15，但其源極14以及汲極15係形成於閘極介電層12上，而有機半導體層13係覆蓋源極14、汲極15、以及部分之閘極介電層12。
在有機薄膜電晶體之製作過程中，若有機半導體層可形成於疏水性較高之低表面能的閘極介電層表面，則可使有機半導體層表現出較佳的電子特性，使有機薄膜電晶體之性能更為提升。目前一般的技術中，閘極介電層表面疏水特性的提升係藉由介電層表面處理技術來達成，其係於閘極介電層表面形成一層自組性單層薄膜(Self-Assembled Monolayer,SAM)，而將原本具親水性之閘極介電層表面轉變為具疏水特性之表面。其中，自組性單層薄膜所使用之材料係例如，十八烷基三甲氧基矽烷(octadecyltrimethoxysilane,ODMS)、十八烷基三氯矽烷(octadecyltrichlorosilane,OTS)等。此外，亦有利用電漿進行表面處理，來提高閘極介電層表面疏水特性，提升有機半導體層之電子特性的方法。
然而，由於自組性單層薄膜之材料通常是低介電係數之材料，而應用於閘極介電層表面處理時，會使閘極介電層之電容降低，而使元件操作電壓提升，增加低能源損耗元件的負擔。另外，若選擇藉由電漿處理來提高閘極介電層表面疏水特性，有可能會因電漿轟擊導致閘極介電層表面受到破壞，而影響閘極介電層之介電特性。並且，在電漿處理過程中，由於電漿處理製程之溫度較高(約300℃以上)，因此會使有機電晶體之基板材料的使用受限，而無法使用塑膠可撓曲性基板來製作有機電晶體。對於未來可撓曲性有機電晶體之發展將是一大限制。再者，高成本之電漿儀器設備亦大幅降低此表面處理方法應用於有機電晶體的商業利用價值。
因此，本領域亟需發展出一種有機電晶體之閘極介電層之表面處理方法(表面疏水特性提升方法)，使可於低溫下進行，並同時具有低成本、步驟簡單等優點，並可在不破壞閘極介電層表面、以及不影響閘極介電層之電容的前提下，使閘極介電層表面具有高疏水特性，降低閘極介電層之表面能，進而提升有機半導體層之電子特性。
本發明係提供一種有機薄膜電晶體之製備方法，包括：(S1)形成一閘極於一基板上；(S2)形成一閘極介電層，使該閘極介電層覆蓋該閘極之表面；(S3)提供一氣體於該閘極介電層表面上，使該閘極介電層表面吸附一具疏水性之分子；以及(S4)形成一有機半導體層、一源極、以及一汲極於該表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層表面；其中，該氣體係至少一選自由：經鹵素取代之烴類、非經取代之烴類、及其混合所組成之群組。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法利用含碳(如，甲烷、乙炔等非經取代之烴類)或含氟(如，四氟化碳等經鹵素取代之烴類)之氣體分子，於低溫環境中進行閘極介電層表面處理，使得閘極介電層表面吸附具疏水特性的分子，提高介電層表面之疏水性，降低介電層表面的表面能，進而改善有機分子沉積於介電層表面的狀態，可有效的提升有機元件的電特性。此外，本發明之有機電晶體之製備方法可於低溫環境中操作，因此可使用塑膠可撓曲性基板來製作有機電晶體，亦即本發明之方法可應用於可撓曲性有機電晶體之製作，故相較於習知方法，本發明之方法具有更高的發展性。再者，本發明之方法不需使用如電漿儀器等價格昂貴的設備，因此製作成本低，更具商業利用價值。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，步驟(S3)中，所提供之氣體之流速較佳可為10至1000sccm，更佳為100sccm；所提供之氣體之壓力較佳可為1x10-2
至1托爾，更佳為7x10-1
托爾。依照氣體之流速以及壓力的調整，可間接地控制氣體分子與閘極介電層之反應速率。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，步驟(S3)中，氣體所提供的時間較佳為約15分鐘以上。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，步驟(S4)中，有機半導體層較佳可形成於表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層表面，源極以及汲極較佳可形成於有機半導體層上，使薄膜電晶體形成一上接觸式(top contact)薄膜電晶體。
此外，本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，步驟(S4)中，源極以及汲極亦可較佳形成於表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層表面，而有機半導體層較佳可為覆蓋源極、汲極、以及表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層，使薄膜電晶體形成一下接觸式(bottom contact)薄膜電晶體。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，閘極介電層之材料較佳可為氮化鋁(AlN)，使更提高閘極介電層表面之疏水特性。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，鹵素較佳可為氟。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，非經取代之烴類較佳可為至少一選自由：含1至8個碳原子之烷類、含2-4個碳原子之烯類、含2-3個碳原子之炔類、及其混合所組成之群組；更佳可為甲烷、丙炔。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，經鹵素取代之烴類較佳可為至少一選自由：含1至8個碳原子之經鹵素取代之烷類、含2-4個碳原子之經鹵素取代之烯類、含2-3個碳原子之經鹵素取代之炔類、及其混合所組成之群組；更佳可為四氟化碳。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，閘極、源極、以及汲極之材料並無特別限制，只要是一般用於有機薄膜電晶體之閘極、源極、以及汲極之材料皆可使用，較佳係各自獨立地為至少一選自由：Cu、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Pd、Ag、Pt、Au、Al、及其合金所組成之群組。
本發明之有機薄膜電晶體之製備方法中，有機半導體層之材料並無特別限制，只要是一般用於有機薄膜電晶體之有機半導體的材料皆可，例如，並五苯(pentacene)、碳60(fullerene)、聚(3-己烷基噻吩)(Poly(3-hexylthiophene)，P3HT)、苯基-C61丁酸甲酯(Phenyl-C61-Butyric-Acid-Methyl-Ester，PCBM)、及其衍生物。
本發明另提供一種有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，包括：提供一氣體於一有機薄膜電晶體之閘極介電層表面上，使閘極介電層表面吸附一具疏水性之分子；其中，氣體係至少一選自由：經鹵素取代之烴類、非經取代之烴類、及其混合所組成之群組。
本發明之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，係利用含碳(如，甲烷、乙炔等非經取代之烴類)或含氟(如，四氟化碳等經鹵素取代之烴類)之氣體分子，於低溫環境中進行閘極介電層表面處理，使得閘極介電層表面吸附具疏水特性的分子，提高介電層表面之疏水性，降低介電層表面的表面能，進而改善有機分子沉積於介電層表面的狀態，有效提升有機元件的電特性。此外，相較於傳統閘極介電層表面處理方法(如，自組性單層薄膜法以及電漿處理法等)，本發明之氣體表面處理方法之步驟簡單，且不會使閘極介電層之電容降低，更不會破壞閘極介電層表面。並且，本發明之閘極介電層表面處理方法可於低溫環境中操作，因此不會對於塑膠可撓曲性基板有所傷害，亦即本發明之方法可應用於可撓曲性有機電晶體之製作，故相較於習知方法(如，電漿處理法)，本發明之方法具有更高的發展性。再者，本發明之氣體表面處理方法不需使用如電漿儀器等價格昂貴的設備，因此製程成本低，更具商業利用價值。
本發明之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法中，氣體之流速較佳可為10至1000sccm，更佳為100sccm；所提供之氣體之壓力較佳可為1x10-2
至1托爾，更佳為7x10-1
托爾。依照氣體之流速以及壓力的調整，可間接地控制氣體分子與閘極介電層之反應速率。
本發明之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法中，氣體所提供的時間較佳為約15分鐘以上。
本發明之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法中，閘極介電層之材料較佳可為氮化鋁(AlN)，使更提高閘極介電層表面之疏水特性。
本發明之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法中，鹵素較佳可為氟。
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以下係藉由特定的具體實施例說明本發明之實施方式。本說明書中的各項細節亦可基於不同觀點與應用，在不悖離本發明之精神下進行各種修飾與變更。實施例僅係為了方便說明而舉例而已。
如圖3所示，首先，將一透明且具撓曲性之聚乙烯對苯二甲酸酯(PET，(poly(ethylene terephtalate)))板使用超音波以去離子水清潔，以作為基板21。接著使用一圖案化光罩，以熱蒸鍍(Thermal Evaporation)法形成一圖案化銅金屬層於基板21上，使作為閘極22(S1)。其中，熱蒸鍍之條件係如下所示：壓力：5x10-6
托爾；蒸鍍速率：0.5至1/s;銅金屬層厚度：50至100nm。
接著，使用射頻濺鍍法(radio frequency sputtering)，以高純度鋁靶作為濺鍍源，於氮氣及氬氣的混合氣體環境下，150℃的溫度中，沉基一高介電係數的氮化鋁薄膜作為閘極介電層23(S2)。
接著，於一腔室30中(腔室中之原氣壓為3.5x10-2
托爾)，以甲烷(CH4
)氣體流速為100sccm、總壓力為7x10-1
托爾、以及基板溫度為150℃的條件下，連續提供甲烷氣體約15分鐘左右，進行閘極介電層23之表面處理，使閘極介電層23表面吸附有具疏水性之分子29(S3)。
表面處理完成後，使用市售之並五苯(pentacene)作為有機半導體層之材料，以熱蒸鍍法沉基一覆蓋閘極介電層23之有機半導體層24。在此，沉基有機半導體層24之熱蒸鍍法的條件係如下所示：壓力：3x10-6
托爾；蒸鍍速率：0.3/s;並五苯層厚度：100nm。
最後，以熱蒸鍍法，使用一圖案化光罩於有機半導體層24上定義出源極25以及汲極26(S4)。如此，則完成本實施例之有機薄膜電晶體。
如同實施例1之相同方法製作有機薄膜電晶體，但在步驟(S3)中進行閘極介電層23表面處理時，須以乙炔(C2
H2
)代替甲烷。
如同實施例1之相同方法製作有機薄膜電晶體，但在步驟(S3)中進行閘極介電層23表面處理時，須以四氟化碳(CF4
)代替甲烷。
本測試例中係取用一閘極上方覆蓋有氮化鋁(AlN)閘極介電層之基板，以不同時間，使用甲烷氣體進行閘極介電層之表面處理，並測量經過不同處理時間後閘極介電層之與水接觸角(water contact angle)以及表面能(surface energy)，結果係如圖4所示。其中，表面能係根據福-楊近似法(Fowkes and Young's approximation)來計算。
由圖4可看到，氮化鋁(AlN)閘極介電層經由甲烷氣體表面處理15分鐘後，其與水接觸角(曲線(a))由原本的37.5度上升至84.5度。而表面能(曲線(b))在經由甲烷氣體表面處理15分鐘後，亦下降至最低值。
本實施例係取用實施例1所製得之上接觸式有機薄膜電晶體以及一未經閘極介電層表面處理之傳統的有機薄膜電晶體，分別測量其電流-電壓特性曲線，並分別計算出其電洞移動率(mobility)、臨限電壓(threshold voltage)、次臨界擺幅(subthreshold swing，S.S.)及開/關電流比(field-effect on/off current ratio，ION/OFF
)，結果係如下表1所示。
由表1之結果可看到，經由本發明之含有閘極介電層表面處理之方法所製得的有機薄膜電晶體，其電洞移動率相較於傳統有機薄膜電晶體有大幅的提升(約0.924cm2
/vs)，且開/關電流比(ION/OFF
)之表現更佳。亦即，經由本發明之閘極介電層表面處理方法，確實可使有機薄膜電晶體之電子特性更為提升。
綜上所述，本發明利用含碳(如，甲烷、乙炔等非經取代之烴類)或含氟(如，四氟化碳等經鹵素取代之烴類)之氣體分子，於低溫環境中進行閘極介電層表面處理，使得閘極介電層表面吸附具疏水特性的分子，提高介電層表面之疏水性，降低介電層表面的表面能，進而改善有機分子沉積於介電層表面的狀態。且由電流-電壓測試結果所計算出之電洞移動率以及開/關電流比可看出，本發明之方法可有效的提升有機元件的電特性。此外，相較於傳統方法(如，自組性單層薄膜法以及電漿處理法等)，本發明之氣體表面處理方法之步驟簡單，且不會使閘極介電層之電容降低，更不會破壞閘極介電層表面。並且，本發明之閘極介電層表面處理方法以及含有此表面處理方法之有機電晶體之製備方法可於低溫環境中操作，因此可使用塑膠可撓曲性基板來製作有機電晶體，亦即本發明之方法可應用於可撓曲性有機電晶體之製作，故相較於習知方法(如，電漿處理法)，本發明之方法具有更高的發展性。再者，本發明之方法不需使用如電漿儀器等價格昂貴的設備，因此製作成本低，更具商業利用價值。
上述實施例僅係為了方便說明而舉例而已，本發明所主張之權利範圍自應以申請專利範圍所述為準，而非僅限於上述實施例。
10‧‧‧基板
11‧‧‧閘極
12‧‧‧閘極介電層
13‧‧‧有機半導體層
14‧‧‧源極
15‧‧‧汲極
21‧‧‧基板
22‧‧‧閘極
23‧‧‧閘極介電層
24‧‧‧有機半導體層
25‧‧‧源極
26‧‧‧汲極
29‧‧‧具疏水性之分子
30‧‧‧腔室
圖1係一習知之上接觸式有機薄膜電晶體示意圖。
圖2係一習知之下接觸式有機薄膜電晶體示意圖。
圖3係本發明一較佳實施例之有機薄膜電晶體之製作流程圖。
圖4係本發明測試例1之與水接觸角以及表面能之測量結果圖。
21．．．基板
22．．．閘極
23．．．閘極介電層
24．．．有機半導體層
25．．．源極
26．．．汲極
29．．．具疏水性之分子
30．．．腔室
Claims (19)
- 一種有機薄膜電晶體之製備方法，包括：(S1)形成一閘極於一基板上；(S2)形成一閘極介電層，使該閘極介電層覆蓋該閘極之表面；(S3)提供一氣體於該閘極介電層表面上，使該閘極介電層表面吸附一具疏水性之分子；以及(S4)形成一有機半導體層、一源極、以及一汲極於該表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層表面；其中，該氣體係為甲烷、乙烷、丙炔、或四氟化碳。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，步驟(S3)中，所提供之該氣體之流速係為10至1000sccm。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，步驟(S3)中，所提供之該氣體之壓力係為1x10-2 至1托爾。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，步驟(S4)中，該有機半導體層係形成於該表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層表面，該源極以及汲極係形成於該有機半導體層上，使該薄膜電晶體形成一上接觸式(top contact)薄膜電晶體。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，步驟(S4)中，該源極以及汲極係形成於該表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層表面，該有機半導體 層係覆蓋該源極、該汲極、以及該表面吸附有具疏水性分子之閘極介電層，使該薄膜電晶體形成一下接觸式(bottom contact)薄膜電晶體。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該閘極介電層之材料係為氮化鋁(AlN)。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該閘極之材料係至少一選自由：Cu、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Pd、Ag、Pt、Au、Al、及其合金所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該源極之材料係至少一選自由：Cu、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Pd、Ag、Pt、Au、Al、及其合金所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該汲極之材料係至少一選自由：Cu、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Zn、Pd、Ag、Pt、Au、Al、及其合金所組成之群組。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，在提供該氣體以於該閘極介電層表面形成該具疏水性之分子的過程中，該基板係加熱至150℃。
- 如申請專利範圍第10項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該基板係為塑膠可撓曲性基板。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該基板係為塑膠可撓曲性基板。
- 如申請專利範圍第12項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，該基板係為聚乙烯對苯二甲酸酯。
- 如申請專利範圍第1項所述之有機薄膜電晶體之製備方法，其中，步驟(S3)中，所提供之該氣體之流速係為10至1000sccm；所提供之該氣體之壓力係為1x10-2 至1托爾；該閘極介電層之材料係為氮化鋁；以及該基板係為塑膠可撓曲性基板。
- 一種有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，包括：提供一氣體於一有機薄膜電晶體之閘極介電層表面上，使該閘極介電層表面吸附一具疏水性之分子；其中，該氣體係為甲烷、乙烷、丙炔、或四氟化碳。
- 如申請專利範圍第15項所述之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，其中，步驟(S3)中，所提供之該氣體之流速係為10至1000sccm。
- 如申請專利範圍第15項所述之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，其中，步驟(S3)中，所提供之該氣體之壓力係為1x10-2 至1托爾。
- 如申請專利範圍第15項所述之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，其中，該閘極介電層之材料係為氮化鋁(AlN)。
- 如申請專利範圍第15項所述之有機薄膜電晶體之閘極介電層表面處理方法，其中，步驟(S3)中，所提供之該氣體之流速係為10至1000sccm；所提供之該氣體之壓力係 為1x10-2 至1托爾；該閘極介電層之材料係為氮化鋁；以及該基板係為塑膠可撓曲性基板。
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