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TW201418407A - 光反射性異向性導電接著劑及發光裝置 - Google Patents

光反射性異向性導電接著劑及發光裝置 Download PDF

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TW201418407A
TW201418407A TW102125663A TW102125663A TW201418407A TW 201418407 A TW201418407 A TW 201418407A TW 102125663 A TW102125663 A TW 102125663A TW 102125663 A TW102125663 A TW 102125663A TW 201418407 A TW201418407 A TW 201418407A
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anisotropic conductive
conductive adhesive
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TW102125663A
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森田惠介
須永友康
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迪睿合股份有限公司
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Abstract

本發明係用以將發光元件異向性導電連接於配線板之光反射性異向性導電接著劑，其含有熱硬化性樹脂組成物、導電粒子及光反射性絕緣粒子。熱硬化性樹脂組成物含有式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基(diglycidylisocyanuryl)改質聚矽氧烷及環氧樹脂用硬化劑。□

Description

光反射性異向性導電接著劑及發光裝置
本發明係關於一種用以將發光元件異向性導電連接於配線板之光反射性異向性導電接著劑、及使用該接著劑將發光元件安裝於配線板而成之發光裝置。
使用發光二極體(LED)元件之發光裝置受到廣泛使用，如圖3所示，舊型發光裝置之構造為下述者：於基板31上利用黏晶(die bond)接著劑32接合LED元件33，將其上表面之p電極34與n電極35利用金線37打線接合(wire bonding)於基板31之連接端子36，並將LED元件33整體以透明鑄模(mould)樹脂38加以密封。然而，於圖3之發光裝置之情形時，存在如下問題：LED元件33發出之光中向上表面側出射之波長400~500nm之光由金線37吸收，又，向下表面側出射之光之一部分由黏晶接著劑32吸收，LED元件33之發光效率降低。
因此，就關於LED元件之光反射之發光效率之提高之觀點而言，如圖4所示，提出有將LED元件33進行覆晶(flip chip)構裝之技術(專利文獻1)。於該覆晶構裝安裝技術中，於p電極34與n電極35分別形成凸塊39，進而，於LED元件33之凸塊形成面上以p電極34與n電極35絕緣之方式設置有光反射層40。而且，LED元件33與基板31係使用異向性導電糊41或異向性導電膜(未圖示)使其等硬化而連接固定。因此， 於圖4之發光裝置中，LED元件33之向上方出射之光不會被金線吸收，向下方出射之光幾乎經光反射層40反射而向上方出射，因此發光效率(光提取效率)不會降低。
又，不同於關於LED元件之光反射發光效率之提高的觀點，就防止隨著用於LED元件之安裝之異向性導電糊或異向性導電膜中之絕緣性樹脂成分因熱或光所引起之變色，而使LED元件之出射光發生顏色變化之觀點而言，嘗試將耐熱性、耐光性優異之二液硬化型甲基聚矽氧樹脂或二液硬化型苯基聚矽氧樹脂用作異向性導電糊或異向性導電膜中之絕緣性樹脂成分。
專利文獻1：日本特開平11-168235號公報
然而，於專利文獻1之技術中存在如下問題：必須藉由金屬蒸鍍法等將光反射層40以p電極34與n電極35絕緣之方式設置於LED元件33，於製造上無法避免成本增加，另一方面，於未設置光反射層40之情形時，存在如下問題：硬化之異向性導電糊或異向性導電膜中經金、鎳或銅被覆之導電粒子表面呈現茶色或暗茶色，又，分散有導電粒子之環氧樹脂黏合劑自身亦因常用於使其硬化之咪唑系潛在性硬化劑而呈現茶色，而難以提高發光元件所發出之光的發光效率(光提取效率)。
又，於將二液硬化型甲基聚矽氧樹脂或二液硬化型苯基聚矽氧樹脂用作異向性導電糊或異向性導電膜中之絕緣性樹脂成分時，存在如下問題：雖然可抑制絕緣性樹脂成分因熱或光而變色，但LED元件相對於 構裝基板之剝離強度(晶片剪切強度，die shear strength)而成為不適於實際應用之水準。
本發明之目的在於解決以上先前技術之問題，提供一種異向性導電接著劑及使用該接著劑將發光元件覆晶構裝於配線板而成之發光裝置，該異向性導電接著劑係於使用異向性導電接著劑將發光二極體(LED)元件等發光元件覆晶構裝於配線板以製造發光裝置時，即使未於LED元件上設置導致製造成本增加之光反射層，亦可改善發光效率，並且不易因熱或光而變色，且實際應用上表現充分之晶片剪切強度。
本發明人等在使異向性導電接著劑本身具有光反射功能則可不使發光效率降低之假定下發現，藉由於異向性導電接著劑中調配光反射性絕緣粒子，可不使發光元件之發光效率降低。又，本發明人等發現，藉由使用具有特定結構之二縮水甘油基異氰尿醯基(diglycidylisocyanuryl)改質聚矽氧烷作為異向性導電接著劑之絕緣性接著成分，可防止異向性導電接著劑因熱或光而變色，並且實際應用上表現充分之晶片剪切強度。於是，基於該等見解完成本發明。
即，本發明提供一種光反射性異向性導電接著劑，係用以將發光元件異向性導電連接於配線板，其特徵在於：含有熱硬化性樹脂組成物、導電粒子及光反射性絕緣粒子，熱硬化性樹脂組成物含有由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷及環氧樹脂用硬化劑。
式(1)中，R為烷基或芳基，n為1~40之數。
又，作為該光反射性異向性導電接著劑之特佳態樣，本發明提供一種光反射性異向性導電接著劑，其中導電粒子係經金屬材料被覆之核心粒子及光反射層所構成的光反射性導電粒子，該光反射層係於該核心粒子表面由選自氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子或氧化鋁粒子中之至少一種無機粒子所形成。
又，本發明提供一種經由上述光反射性異向性導電接著劑將發光元件以覆晶方式構裝於配線板而成之發光裝置。
用以將發光元件異向性導電連接於配線板之本發明之光反射性異向性導電接著劑含有作為黏合劑之熱硬化性樹脂組成物、光反射性絕緣粒子及導電粒子。該熱硬化性樹脂組成物含有利用環氧樹脂用硬化劑進行硬化的由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷。該聚矽氧烷於其兩末端鍵結有二縮水甘油基異氰尿醯基烷基。因此，可防止光反射性異向性導電接著劑因熱或光而變色，並且實際應用上可實現充分之晶片剪切強度。
又，本發明之光反射性異向性導電接著劑含有光反射性絕緣 粒子，因此可反射光。尤其於光反射性絕緣粒子為選自由氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子及氧化鋁粒子所組成之群中之至少一種無機粒子、或為經絕緣性樹脂被覆鱗片狀或球狀金屬粒子表面之樹脂被覆金屬粒子時，由於粒子本身略呈白色，故而反射特性對於可見光之波長相依性較小，因此可使發光效率提高，且可使發光元件之發光色以原本之顏色反射。
又，進而，於使用經金屬材料被覆之核心粒子、及於其表面由氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子或氧化鋁粒子所形成之白色~灰色之光反射層而構成的光反射性導電粒子作為導電粒子時，由於該光反射性導電粒子本身呈現白色~灰色，故而反射特性對於可見光之波長相依性較小，因此可使發光效率進一步提高，且可使發光元件之發光色以原本之顏色反射。
1‧‧‧核心粒子
2‧‧‧無機粒子
3‧‧‧光反射層
4‧‧‧熱塑性樹脂
10、20‧‧‧光反射性導電粒子
11‧‧‧熱硬化性樹脂組成物之硬化物
21‧‧‧基板
22‧‧‧連接端子
23‧‧‧LED元件
24‧‧‧n電極
25‧‧‧p電極
26‧‧‧凸塊
100‧‧‧光反射性異向性導電接著劑之硬化物
200‧‧‧發光裝置
圖1A係光反射性異向性導電接著劑用之光反射性導電粒子之剖面圖。
圖1B係光反射性異向性導電接著劑用之光反射性導電粒子之剖面圖。
圖2係本發明之發光裝置之剖面圖。
圖3係先前之發光裝置之剖面圖。
圖4係先前之發光裝置之剖面圖。
本發明係一種光反射性異向性導電接著劑，其係用以將發光元件異向性導電連接於配線板，且含有熱硬化性樹脂組成物、導電粒子及光反射性絕緣粒子。首先，對作為黏合劑之熱硬化性樹脂組成物進行說明。
<熱硬化性樹脂組成物>
於本發明中，熱硬化性樹脂組成物含有由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷及環氧樹脂用硬化劑。藉由含有由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷，可防止光反射性異向性導電接著劑因熱或光而變色，並且實際應用上可實現充分之晶片剪切強度。
式(1)中，R為碳數1~6之低級烷基等烷基、或碳環式芳香族基、雜環式芳香族等芳基。作為烷基之較佳之具體例，可列舉甲基、乙基、丙基、異丙基、丁基、異丁基，作為特佳之烷基，可列舉甲基。又，作為芳基之較佳具體例，可列舉苯基。n為1~40之數，較佳為1~9之數，更佳為1或2之數。
如以下之反應式所示，由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷可藉由如下方式製造：於將式(a)之兩末端氫聚矽氧烷與式(b)之1-烯丙基-3,5-二縮水甘油基異氰尿酸酯均勻地混合後，在卡斯特(Karstedt)觸媒(1,3-二乙烯基-1,1,3,3-四甲基二矽氧烷鉑(0)錯合物溶液)之存在下加熱至室溫~150℃。可藉由常用方法(濃縮處理、管柱處理等)自反應混合物單離式(1)之化合物。
熱硬化性樹脂組成物除式(1)之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷以外，可於無損發明之效果之範圍內含有雜環系環氧化合物、脂環式環氧化合物或氫化環氧化合物等。
作為雜環系環氧化合物，可列舉具有三環之環氧化合物，例如可列舉1,3,5-三(2,3-環氧丙基)-1,3,5-三-2,4,6-(1H,3H,5H)-三酮(換言之，為三縮水甘油基異氰尿酸酯)。
作為脂環式環氧化合物，可較佳地列舉於分子內具有2個以上環氧基者。該等可為液狀，亦可為固體狀。具體而言，可列舉縮水甘油基六氫雙酚A、3,4-環氧環己烯基甲基-3',4'-環氧環己烯羧酸酯等。其中，就可對硬化物確保適於LED元件之構裝等之透光性、速硬化性亦優異之方面而言，可較佳地使用縮水甘油基六氫雙酚A、3,4-環氧環己烯基甲基-3',4'-環氧環己烯羧酸酯。
作為氫化環氧化合物，可使用上述之雜環系環氧化合物或脂環式環氧化合物之氫化物、或其他公知之氫化環氧樹脂。
該等脂環式環氧化合物、雜環系環氧化合物或氫化環氧化合物相對於式(1)之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷，可單獨併用，亦可併用2種以上。又，除該等環氧化合物以外，只要無損本發明之效果， 則亦可併用其他環氧化合物。例如可列舉：使雙酚A、雙酚F、雙酚S、四甲基雙酚A、二芳基雙酚A、對苯二酚、鄰苯二酚、間苯二酚、甲酚、四溴雙酚A、三羥基聯苯、二苯甲酮、雙間苯二酚、雙酚六氟丙酮、四甲基雙酚A、四甲基雙酚F、三(羥基苯基)甲烷、聯二甲苯酚、苯酚酚醛清漆、甲酚酚醛清漆等多元酚與表氯醇反應而獲得之縮水甘油醚；使甘油、新戊二醇、乙二醇、丙二醇、丁二醇、己二醇、聚乙二醇、聚丙二醇等脂肪族多元醇與表氯醇反應而獲得之聚縮水甘油醚；使對羥基苯甲酸、β-羥基萘甲酸之類的羥基羧酸與表氯醇反應而獲得之縮水甘油醚酯；由鄰苯二甲酸、甲基鄰苯二甲酸、間苯二甲酸、對苯二甲酸、四氫鄰苯二甲酸、內亞甲基四氫鄰苯二甲酸(endomethylenetetrahydrophthalic acid)、內亞甲基六氫鄰苯二甲酸、1,2,4-苯三甲酸(trimellitic acid)、聚合脂肪酸之類的聚羧酸所獲得之聚縮水甘油酯；由胺基苯酚、胺基烷基苯酚獲得之縮水甘油基胺基縮水甘油醚；由胺基苯甲酸獲得之縮水甘油基胺基縮水甘油酯；由苯胺、甲苯胺、三溴苯胺、苯二甲基二胺(xylylenediamine)、二胺基環己烷、雙胺基甲基環己烷、4,4'-二胺基二苯基甲烷、4,4'-二胺基二苯基碸等獲得之縮水甘油胺；環氧化聚烯烴等公知之環氧樹脂類。
作為環氧樹脂用硬化劑，可使用公知之環氧樹脂用硬化劑。例如可自胺系硬化劑、聚胺系硬化劑、酸酐系硬化劑、咪唑系硬化劑、聚硫醇系硬化劑、聚硫醚(polysulfide)系硬化劑、三氟化硼-胺錯合物系硬化劑、雙氰胺、有機酸醯肼等中選擇而使用。其中，就透光性、耐熱性等觀點而言，可較佳地使用酸酐系硬化劑。
作為酸酐系硬化劑，可列舉：琥珀酸酐、鄰苯二甲酸酐、順 丁烯二酸酐、苯偏三酸酐(trimelliticanhydride)、焦蜜石酸酐(pyromelliticanhydride)、六氫鄰苯二甲酸酐、3-甲基-六氫鄰苯二甲酸酐、4-甲基-六氫鄰苯二甲酸酐、或4-甲基-六氫鄰苯二甲酸酐與六氫鄰苯二甲酸酐之混合物、四氫鄰苯二甲酸酐、甲基-四氫鄰苯二甲酸酐、耐地酸酐、甲基耐地酸酐(methyl nadic anhydride)、降莰烷-2,3-二羧酸酐(norbornane-2,3-dicarboxylic anhydride)、甲基降莰烷-2,3-二羧酸酐、甲基環己烯二羧酸酐等。
酸酐系硬化劑等環氧樹脂用硬化劑之於熱硬化性樹脂組成物中之調配量相對於由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷100質量份，若過少，則有未參與聚合反應之由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷之量變得過多之傾向，若過多，則有因剩餘硬化劑之影響而腐蝕被接著體材料之傾向，因此對應於上述n值較佳為40~120質量份，更佳為60~100質量份。
為了使硬化反應順利地且以短時間完成，熱硬化性樹脂組成物可含有公知之硬化促進劑。作為較佳之硬化促進劑，可列舉四級鏻鹽系硬化促進劑或咪唑系硬化促進劑。具體而言，可列舉四級鏻之溴化鹽(「U-CAT5003」(商標)，SAN-APRO股份有限公司)、2-乙基-4-甲基咪唑等。尤其，作為酸酐系硬化劑用之硬化促進劑，可較佳地使用咪唑系硬化促進劑。於此情形時，關於咪唑系硬化促進劑之添加量，若過少，則有硬化不充分之傾向，若過多，則有熱硬化性樹脂組成物之硬化物因熱或光之作用而容易變色之傾向，因此相對於酸酐系硬化劑100質量份，咪唑系硬化促進劑較佳為0.60~3.00質量份，更佳為0.60~1.00質量份。
以上所說明之熱硬化性樹脂組成物較佳為儘可能地使用無色透明者。其原因在於，不會降低光反射性異向性導電接著劑中之光反射性導電粒子之光反射效率，並且不改變入射光之光色地使其反射。此處，所謂無色透明，意指光反射性異向性導電接著劑之硬化物對於波長380~780nm之可見光，光程長1mm之透光率(JIS K7105)為80%以上，較佳為90%以上。
<光反射性絕緣粒子>
本發明之光反射性異向性導電接著劑含有之光反射性絕緣粒子係用以將入射至光反射性異向性導電接著劑之光反射至外部。
再者，具有光反射性之粒子包含：金屬粒子；對金屬粒子進行樹脂被覆而成之粒子；自然光下呈現灰色至白色之金屬氧化物、金屬氮化物、金屬硫化物等無機粒子；以無機粒子被覆樹脂核心粒子而成之粒子；以及無論粒子之材質而於其表面具有凹凸之粒子。然而，由於要求本發明中可使用之光反射性絕緣粒子顯示絕緣性之關係，故而該等粒子中不包含未經絕緣被覆之金屬粒子。又，不可使用金屬氧化物粒子中之如ITO(Indium Tin Oxides，氧化銦錫)般具有導電性者。又，即便為顯示光反射性且顯示絕緣性之無機粒子，亦不可使用如SiO2般其折射率低於所使用之熱硬化性樹脂組成物之折射率者。
作為此種光反射性絕緣粒子之較佳之具體例，可列舉選自由氧化鈦(TiO2)粒子、氮化硼(BN)粒子、氧化鋅(ZnO)粒子及氧化鋁(Al2O3)粒子所組成之群中之至少一種無機粒子。其中，就高折射率之方面而言，較佳為使用TiO2。
作為光反射性絕緣粒子之形狀，可為球狀、鱗片狀、不定形狀、針狀等，若考慮反射效率，則較佳為球狀、鱗片狀。又，作為其大小，當為球狀時，若過小則反射率降低，若過大則有阻礙以異向性導電粒子連接的傾向，因此較佳為0.02~20μm，更佳為0.2~1μm，當為鱗片狀時，長徑較佳為0.1~100μm，更佳為1~50μm，短徑較佳為0.01~10μm，更佳為0.1~5μm，厚度較佳為0.01~10μm，更佳為0.1~5μm。
由無機粒子構成之光反射性絕緣粒子較佳為其折射率(JIS K7142)較佳為大於熱硬化性樹脂組成物之硬化物之折射率(JIS K7142)，更佳為大至少0.02左右。其原因在於，若折射率差較小，則該等之界面之反射效率降低。
作為光反射性絕緣粒子，可使用以上所說明之無機粒子，亦可使用以透明之絕緣性樹脂被覆鱗片狀或球狀金屬粒子表面之樹脂被覆金屬粒子。作為金屬粒子，可列舉鎳、銀、鋁等。作為粒子之形狀，可列舉無定型、球狀、鱗片狀、針狀等，其中，就光擴散效果之方面而言，較佳為球狀之形狀，就總反射效果之方面而言，較佳為鱗片狀之形狀。就光之反射率之方面而言，特佳者為鱗片狀銀粒子。
作為光反射性絕緣粒子之樹脂被覆金屬粒子之大小亦因形狀而異，一般若過大則有阻礙以異向性導電粒子連接之虞，若過小則變得難以反射光，因此於球狀之情形時，粒徑較佳為0.1~30μm，更佳為0.2~10μm，於鱗片狀之情形時，長徑較佳為0.1~100μm，更佳為1~50μm且厚度較佳為0.01~10μm，更佳為0.1~5μm。此處，光反射性絕緣粒子之大小於經絕緣被覆之情形時為亦包含該絕緣被覆之大小。
作為此種樹脂被覆金屬粒子中之該樹脂，可使用各種絕緣性樹脂。就機械強度或透明性等方面而言，可較佳地利用丙烯酸系樹脂之硬化物。較佳為可列舉於過氧化苯甲醯等有機過氧化物等自由基起始劑之存在下，使甲基丙烯酸甲酯與甲基丙烯酸2-羥基乙酯進行自由基共聚合而成之樹脂。於此情形時，更佳為利用2,4-甲苯二異氰酸酯等異氰酸酯系交聯劑進行交聯。又，作為金屬粒子，較佳為預先利用矽烷偶合劑將γ-縮水甘油氧基或乙烯基等導入至金屬表面。
此種樹脂被覆金屬粒子例如可藉由如下方式製造：向甲苯等溶劑中投入金屬粒子及矽烷偶合劑，於室溫下攪拌約1小時後，投入自由基單體、自由基聚合起始劑及視需要投入之交聯劑，一面加溫至自由基聚合起始溫度一面攪拌。
以上所說明之光反射性絕緣粒子之於光反射性異向性導電接著劑中之調配量若過少則無法實現充分之光反射，又，若過多，則阻礙主要為所併用之導電粒子之連接，因此較佳為1~50體積%，更佳為5~25體積%。
<導電粒子>
作為構成本發明之光反射性異向性導電接著劑之導電粒子，可利用先前用於異向性導電連接用之金屬粒子。例如，可列舉金、鎳、銅、銀、焊錫、鈀、鋁、其等之合金、其等之多層化物(例如、鍍鎳/金閃鍍敷(gold flash plating)物)等。其中，金、鎳、銅使導電粒子成為茶色，因此較其他金屬材料可更得到本發明之效果。
又，可使用以金屬材料被覆樹脂粒子之金屬被覆樹脂粒子作 為導電粒子。作為此種樹脂粒子，可列舉苯乙烯系樹脂粒子、苯并胍胺樹脂粒子、尼龍樹脂粒子等。作為以金屬材料被覆樹脂粒子之方法，亦可採用先前公知之方法，可利用非電解鍍敷法、電解鍍敷法等。又，所被覆之金屬材料之層厚為足以確保良好之連接可靠性之厚度，亦取決於樹脂粒子之粒徑或金屬之種類，通常為0.1~3μm。
又，若樹脂粒子之粒徑過小，則產生導通不良，若過大，則有產生圖案間短路之傾向，因此較佳為1~20μm，更佳為3~10μm，特佳為3~5μm。於此情形時，作為核心粒子1之形狀較佳為球狀，亦可為薄片狀、橄欖球狀。
較佳之金屬被覆樹脂粒子為球狀之形狀，若其粒徑過大，則連接可靠性降低，因此較佳為1~20μm，更佳為3~10μm。
尤其於本發明中，較佳為對如上所述之導電粒子賦予光反射性，而製成光反射性導電粒子。圖1A、圖1B係此種光反射性導電粒子10、20之剖面圖。首先，自圖1A之光反射性導電粒子進行說明。
光反射性導電粒子10係由經金屬材料被覆之核心粒子1、及於其表面由選自氧化鈦(TiO2)粒子、氮化硼(BN)粒子、氧化鋅(ZnO)粒子或氧化鋁(Al2O3)粒子中之至少一種無機粒子2所形成的光反射層3而構成。氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子或氧化鋁粒子係於太陽光下呈現白色之無機粒子。因此，由該等所形成之光反射層3呈現白色~灰色。所謂呈現白色~灰色，意指反射特性對於可見光之波長相依性較小，且容易反射可見光。
再者氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子或氧化鋁粒子 中，於擔心硬化之異向性導電接著劑之熱硬化性樹脂組成物之硬化物發生光劣化之情形時，可較佳地使用對光劣化無觸媒性且折射率亦較高之氧化鋅。
核心粒子1係用於異向性導電連接者，因此其表面由金屬材料構成。此處，作為表面由金屬材料被覆之態樣，如上所述，可列舉核心粒子1本身為金屬材料之態樣、或樹脂粒子表面由金屬材料被覆之態樣。
就與核心粒子1之粒徑之相對大小之觀點而言，若由無機粒子2所形成之光反射層3之層厚相對於核心粒子1之粒徑過小，則反射率之降低變得明顯，若過大則產生導通不良，因此較佳為0.5~50%，更佳為1~25%。
又，於光反射性導電粒子10中，若構成光反射層3之無機粒子2之粒徑過小，則變得難以產生光反射現象，若過大，則有難以形成光反射層之傾向，因此較佳為0.02~4μm，更佳為0.1~1μm，特佳為0.2~0.5μm。於此情形時，就進行光反射之光之波長之觀點而言，為不使應反射之光(即發光元件發出之光)發生透射，無機粒子2之粒徑較佳為該光之波長之50%以上。於此情形時，作為無機粒子2之形狀，可列舉無定型、球狀、鱗片狀、針狀等，其中，就光擴散效果之方面而言，較佳為球狀之形狀，就總反射效果之方面而言，較佳為鱗片狀之形狀。
圖1A之光反射性導電粒子10可利用藉由使大小粉末彼此物理碰撞而於大粒徑粒子之表面形成由小粒徑粒子構成之膜的公知之成膜技術(所謂機械融合法(mechanofusion method))而製造。於此情形時，無機粒子2係以沒入核心粒子1表面之金屬材料中之方式而固定，另一方面， 無機粒子彼此難以融合固定，因此無機粒子之單層構成光反射層3。因此認為於圖1A之情形時，光反射層3之層厚同等於或略微薄於無機粒子2之粒徑。
其次，對圖1B之光反射性導電粒子20進行說明。於該光反射性導電粒子20中，光反射層3含有作為接著劑發揮功能之熱塑性樹脂4，藉由該熱塑性樹脂4亦使無機粒子2彼此固定，而使無機粒子2多層化(例如多層化為2層或3層)，就該方面而言，與圖1A之光反射性導電粒子10不同。藉由含有此種熱塑性樹脂4，光反射層3之機械強度提高，不易產生無機粒子之剝落等。
作為熱塑性樹脂4，考慮到低環境負荷，可較佳地使用無鹵素之熱塑性樹脂，例如可較佳地使用聚乙烯、聚丙烯等聚烯烴或聚苯乙烯、丙烯酸系樹脂等。
此種光反射性導電粒子20亦可藉由機械融合法製造。應用於機械融合法之熱塑性樹脂4之粒徑若過小，則接著功能降低，若過大，則變得難以附著於核心粒子1，因此較佳為0.02~4μm，更佳為0.1~1μm。又，此種熱塑性樹脂4之調配量若過少則接著功能降低，若過多則形成粒子之凝集體，因此相對於無機粒子2之100質量份，較佳為0.2~500質量份，更佳為4~25質量份。
本發明之光反射性異向性導電接著劑中之光反射性導電粒子等導電粒子之調配量若過少，則有產生導通不良之傾向，若過多，則有產生圖案間短路之傾向，因此相對於熱硬化性樹脂組成物100質量份，較佳為1~100質量份，更佳為10~50質量份。
<光反射性異向性導電接著劑之製造>
本發明之光反射性異向性導電接著劑可藉由按照常用方法將以上說明之光反射性絕緣粒子、導電粒子及熱硬化性樹脂組成物均勻地混合而製造。又，於製成光反射性異向性導電膜之情形時，只要將該等與甲苯等溶劑一併分散混合，以製成所期望之厚度之方式塗佈於經剝離處理之PET膜上，於約80℃左右之溫度下進行乾燥即可。
<光反射性異向性導電接著劑之反射特性>
為提高發光元件之發光效率，本發明之光反射性異向性導電接著劑之反射特性較理想為光反射性異向性導電接著劑之硬化物對於波長450nm光之反射率(JIS K7105)為至少30%。為形成此種反射率，只要適當調整所使用之光反射性導電粒子之反射特性或調配量、熱硬化性樹脂組成物之調配組成等即可。通常存在只要增加反射特性良好之光反射性導電粒子之調配量，則反射率亦增大之傾向。
又，光反射性異向性導電接著劑之反射特性亦可根據折射率之觀點而評價。即，其原因在於，若其硬化物之折射率大於導電粒子及光反射性絕緣粒子除外之熱硬化性樹脂組成物之硬化物之折射率，則光反射性絕緣粒子與包圍其之熱硬化性樹脂組成物之硬化物的界面之光反射量增大。具體而言，較理想為自光反射性粒子之折射率(JIS K7142)減去熱硬化性樹脂組成物之硬化物之折射率(JIS K7142)之差較佳為0.02以上，更佳為0.2以上。再者，通常以環氧樹脂作為主體之熱硬化性樹脂組成物之折射率約為1.5。
<發光裝置>
其次，一面參照圖2一面對本發明之發光裝置進行說明。發光裝置200係於基板21上之連接端子22與分別形成為發光元件之LED元件23之n電極24及p電極25的連接用凸塊26之間塗佈上述本發明之光反射性異向性導電接著劑，而覆晶構裝構裝基板21與LED元件23的發光裝置。此處，光反射性異向性導電接著劑之硬化物100係使光反射性絕緣粒子及導電粒子(較佳為光反射性導電粒子10)分散於熱硬化性樹脂組成物之硬化物11中而成者。再者，視需要亦可以覆蓋LED元件23之整體之方式利用透明鑄模樹脂進行密封。又，亦可與先前同樣地於LED元件23設置光反射層。
於以此方式構成之發光裝置200中，LED元件23所發出之光中朝向基板21側發出之光係由光反射性異向性導電接著劑之硬化物100中之光反射性絕緣粒子及視情形之光反射性導電粒子10反射，自LED元件23之上表面出射。因此，可防止發光效率之降低。
本發明之發光裝置200中除光反射性異向性導電接著劑以外之構成(LED元件23、凸塊26、基板21、連接端子22等)可設為與先前之發光裝置之構成相同。又，本發明之發光裝置200除使用本發明之光反射性異向性導電接著劑以外，可利用先前之異向性導電連接技術而製造。再者，作為發光元件，除LED元件以外，可於無損本發明之效果之範圍內應用公知之發光元件。
[實施例]
參考例(二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷之製造)
於氮氣流中，向具備回流冷卻管及磁性攪拌子之100ml三口燒瓶中投入28.12g(100.00mmol)1-烯丙基-3,5-二縮水甘油基異氰尿酸酯(MADGIC， 四國化成工業股份有限公司)、及11.31g(40.02mmol)1,1,3,3,5,5,7,7-四甲基矽氧烷(SIO6702.0，Gelest Inc.)，攪拌混合物直至於80℃下均勻地熔融。繼而，於該熔融混合物中添加2%Karstedt觸媒溶液(二甲苯溶液)15μL，一面攪拌一面加熱至100℃為止，熔融混合物之溫度達到100℃後，將該溫度保持9小時，使1-烯丙基-3,5-二縮水甘油基異氰尿酸酯與1,1,3,3,5,5,7,7-四甲基矽氧烷進行反應。
反應結束後，冷卻反應混合物，將未反應單體於減壓下(150℃/0.1kPa)蒸餾去除，藉由管柱層析法(載體：矽膠，溶出液：乙酸乙酯/己烷混合溶劑)將殘渣進行處理，藉此獲得著色較少之式(1a)之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷。
實施例1-2、比較例1-3
藉由將表1所示之調配組成之成分均勻地混合而製備光反射性異向性導電接著劑。
再者，於實施例1-2及比較例1中，以環氧基/酸酐之官能基數之比成為1/1.1之方式調配環氧化合物與酸酐系硬化劑。又，比較例2之異向性導電接著劑係於二液硬化型二甲基聚矽氧樹脂(IVS4742，邁圖高新材料日本公司)中調配有光反射性絕緣粒子及導電粒子者，比較例3之異 向性導電接著劑係於二液硬化型苯基聚矽氧樹脂(SCR-1012，信越化學工業股份有限公司)中調配有光反射性絕緣粒子及導電粒子者。
(評價)
如以下說明般測定所獲得之光反射性異向性導電接著劑之晶片剪切強度。又，如以下說明般對自光反射性異向性導電接著劑中去除光反射性絕緣粒子及導電粒子後之剩餘之熱硬化性樹脂組成物進行耐熱試驗及耐熱光試驗。將所獲得之結果示於表2。
<晶片剪切強度試驗>
於具有形成有金凸塊(高10μm，直徑80μm，間距190μm)之10μm厚之純銀電極的LED用玻璃環氧基板(特訂品，關西電子工業股份有限公司)上，以直徑成為4mm之方式塗佈硬化性樹脂組成物，於此處載置0.3mm見方之覆晶型LED元件(GM35R460G，昭和電工股份有限公司)，以覆晶型LED元件成為表側之方式將玻璃環氧基板放置於保持為80℃之加熱板， 加熱2分鐘而將LED元件暫時固定於LED用玻璃環氧基板。於熱壓接裝置將暫時固定有該LED元件之LED用玻璃環氧基板加以利用，一面對LED元件施加80gf/chip之壓力一面於230℃下進行30秒鐘熱壓接處理，藉此製作於LED用玻璃環氧基板構裝有LED元件之LED裝置。於使用實施例1或比較例1之光反射性異向性導電接著劑而製作之LED裝置之情形時，熱壓接處理後進而進行260℃、20秒鐘之回焊處理。
對以此方式製作之LED裝置測定晶片剪切強度(gf/chip)。於實際應用中，晶片剪切強度較理想為至少200gf/chip，較佳為250gf/chip以上。
<耐熱試驗>
以四角配置有高度1mm之間隔柱之2片鋁平板(長100mm×寬50.0mm×厚0.500mm)夾持熱硬化性樹脂組成物，關於實施例1及比較例1之熱硬化性樹脂組成物，首先於120℃下加熱30分鐘，繼而於140℃下加熱1小時，藉此製作硬化樹脂片材。又，關於比較例2及3之熱硬化性樹脂組成物，首先於80℃下加熱1小時，繼而於150℃下加熱2小時，藉此製作硬化樹脂片材。
將所獲得之硬化樹脂片材於設定為150℃之烘箱內放置1000小時，使用分光測色計(CM-3600d，Konica Minolta股份有限公司)測定放置前後之分光特性(L*、a*、b*)，自所獲得之測定值計算色差(△E)。於實際應用中，△E較理想為35以下。
<耐熱光試驗>
製作與供於耐熱試驗之硬化樹脂片材相同之硬化樹脂片材，將其於設 定為溫度120℃、光強度16mW/cm2之熱光試驗機(SUPER WIN MINI，DAIPLA WINTES股份有限公司；使用金屬鹵化物燈)內放置1000小時，使用分光測色計(CM-3600d，Konica Minolta股份有限公司)測定放置前後之分光特性(L*、a*、b*)，自所獲得之測定值計算色差(△E)。於實際應用中，△E較理想為20以下。
自表2明白，實施例1及2之光反射性異向性導電接著劑之晶片剪切強度、耐熱試驗及耐熱光試驗之結果均為實際應用上較佳者，但於比較例1之情形時，由於使用熱硬化性環氧樹脂組成物，因此雖關於晶片剪切強度，獲得較佳之結果，但由於未使用式(1a)之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷，因此關於耐熱試驗，未獲得能夠滿足之結果。
再者，關於比較例2及3，不僅未使用式(1a)之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷，且未使用熱硬化性環氧樹脂組成物，因此晶片剪切強度明顯較低，甚至無法進行耐熱試驗、耐熱光試驗。
[產業上之可利用性]
本發明之光反射性異向性導電接著劑係於使用異向性導電接著劑將發光二極體(LED)元件等發光元件覆晶構裝於配線板而製造發光裝置時，即使未於發光元件設置導致製造成本增加之光反射層，亦可不使 發光效率降低。而且，亦可較高地維持晶片剪切強度，耐熱性、耐熱光性亦優異。由此，本發明之光反射性異向性導電接著劑於覆晶構裝LED元件時較為有用。
10‧‧‧光反射性導電粒子
11‧‧‧熱硬化性樹脂組成物之硬化物
21‧‧‧基板
22‧‧‧連接端子
23‧‧‧LED元件
24‧‧‧n電極
25‧‧‧p電極
26‧‧‧凸塊
100‧‧‧光反射性異向性導電接著劑之硬化物
200‧‧‧發光裝置

Claims (14)

  1. 一種光反射性異向性導電接著劑，其係用以將發光元件異向性導電連接於配線板，其特徵在於：含有熱硬化性樹脂組成物、導電粒子及光反射性絕緣粒子，熱硬化性樹脂組成物含有由式(1)表示之二縮水甘油基異氰尿醯基(diglycidylisocyanuryl)改質聚矽氧烷及環氧樹脂用硬化劑； (式中，R為烷基或芳基，n為1~40之數)。
  2. 如申請專利範圍第1項之光反射性異向性導電接著劑，其中R為甲基，n為1~9之數。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之光反射性異向性導電接著劑，其中熱硬化性樹脂組成物相對於式(1)之二縮水甘油基異氰尿醯基改質聚矽氧烷100質量份，含有環氧樹脂用硬化劑40~120質量份。
  4. 如申請專利範圍第1至3項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，其中環氧樹脂用硬化劑為酸酐系硬化劑。
  5. 如申請專利範圍第4項之光反射性異向性導電接著劑，其中熱硬化性樹脂組成物進而含有咪唑系硬化促進劑。
  6. 如申請專利範圍第5項之光反射性異向性導電接著劑，其中熱硬化性樹脂組成物相對於酸酐系硬化劑100質量份，含有咪唑系硬化促進劑0.60~3.00質量份。
  7. 如申請專利範圍第1至6項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，其中光反射性絕緣粒子係選自由氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子及氧化鋁粒子所組成之群中之至少一種無機粒子。
  8. 如申請專利範圍第1至7項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，其中光反射性絕緣粒子之折射率(JIS K7142)大於熱硬化性樹脂組成物之硬化物之折射率(JIS K7142)。
  9. 如申請專利範圍第1至8項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，其中光反射性絕緣粒子為經絕緣性樹脂被覆鱗片狀或球狀金屬粒子表面之樹脂被覆金屬粒子。
  10. 如申請專利範圍第1至9項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，其中光反射性異向性導電接著劑含有1~50體積%之光反射性絕緣粒子。
  11. 如申請專利範圍第1至10項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，其中導電粒子係經金屬材料被覆之核心粒子及光反射層所構成的光反射性導電粒子，該光反射層係於該核心粒子表面由選自氧化鈦粒子、氮化硼粒子、氧化鋅粒子或氧化鋁粒子中之至少一種無機粒子所形成。
  12. 如申請專利範圍第11項之光反射性異向性導電接著劑，其中相對於熱硬化性樹脂組成物100質量份之光反射性導電粒子之調配量為1~100質量份。
  13. 一種發光裝置，其係藉由申請專利範圍第1至12項中任一項之光反射性異向性導電接著劑，而將發光元件以覆晶方式構裝於配線板而成。
  14. 如申請專利範圍第13項之發光裝置，其中發光元件為發光二極體。
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