[go: up one dir, main page]

SK283800B6 - Heptapeptidový analóg, farmaceutická kompozícia obsahujúca tento analóg, spôsob prípravy heptapeptidového analógu a jeho použitie pri príprave liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu - Google Patents

Heptapeptidový analóg, farmaceutická kompozícia obsahujúca tento analóg, spôsob prípravy heptapeptidového analógu a jeho použitie pri príprave liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu Download PDF

Info

Publication number
SK283800B6
SK283800B6 SK704-99A SK70499A SK283800B6 SK 283800 B6 SK283800 B6 SK 283800B6 SK 70499 A SK70499 A SK 70499A SK 283800 B6 SK283800 B6 SK 283800B6
Authority
SK
Slovakia
Prior art keywords
abu
asn
ile
mpa
trp
Prior art date
Application number
SK704-99A
Other languages
English (en)
Other versions
SK70499A3 (en
Inventor
Per Melin
Anders Nilsson
Jerzy Trojnar
Carl-Johan Aurell
Pierre Riviere
Robert Haigh
Original Assignee
Ferring B. V.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ferring B. V. filed Critical Ferring B. V.
Publication of SK70499A3 publication Critical patent/SK70499A3/sk
Publication of SK283800B6 publication Critical patent/SK283800B6/sk

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K7/00Peptides having 5 to 20 amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K7/04Linear peptides containing only normal peptide links
    • C07K7/16Oxytocins; Vasopressins; Related peptides
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • A61P15/04Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives for inducing labour or abortion; Uterotonics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • A61P15/06Antiabortive agents; Labour repressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • A61P15/08Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives for gonadal disorders or for enhancing fertility, e.g. inducers of ovulation or of spermatogenesis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • A61P15/10Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives for impotence
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • A61P15/14Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives for lactation disorders, e.g. galactorrhoea
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • A61P15/18Feminine contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P21/00Drugs for disorders of the muscular or neuromuscular system
    • A61P21/02Muscle relaxants, e.g. for tetanus or cramps
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/18Antipsychotics, i.e. neuroleptics; Drugs for mania or schizophrenia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/28Drugs for disorders of the nervous system for treating neurodegenerative disorders of the central nervous system, e.g. nootropic agents, cognition enhancers, drugs for treating Alzheimer's disease or other forms of dementia
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • A61P37/02Immunomodulators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P5/00Drugs for disorders of the endocrine system
    • A61P5/10Drugs for disorders of the endocrine system of the posterior pituitary hormones, e.g. oxytocin, ADH
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K7/00Peptides having 5 to 20 amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K7/02Linear peptides containing at least one abnormal peptide link
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K38/00Medicinal preparations containing peptides

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Reproductive Health (AREA)
  • Gynecology & Obstetrics (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Pregnancy & Childbirth (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Hospice & Palliative Care (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Orthopedic Medicine & Surgery (AREA)
  • Physical Education & Sports Medicine (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)

Abstract

Sú opísané heptapeptidové analógy alebo ich farmaceuticky prijateľné soli majúce antagonizujúcu účinnosť proti oxytocínu, sú zložené z hexapeptidovej časti S a C-koncovej beta-aminoalkoholovej časti Z naviazanej na časť S cez amidovú väzbu, v ktorých beta-aminoalkohol Z znamená -NR-CH(Q)-CH2OH, kde Q znamená (CH2)n-NH-A, n znamená 1 až 6 a A znamená atóm vodíka alebo -C(=NH)NH2 a R znamená metylovú alebo etylovú skupinu a X v časti S znamená aromatickú D-alfa-aminokyselinu a Y v časti S znamená alifatickú alfa-aminokyselinu, spôsob ich syntézy, farmaceutické kompozície s ich obsahom a spôsob kontroly maternicových kontrakcií. ŕ

Description

Oblasť techniky
Vynález sa týka nových heptapeptidových analógov (to znamená heptapeptidov, v ktorých je N-koncový zvyšok deaminovaný a C-koniec zredukovaný na alkohol), ktoré majú antagonistickú redukciu alebo úplné blokovanie kontrakcie maternicového svalu spájaného s predčasnými pôrodnými sťahmi a s bolesťou pri menštruácii. Vynález sa taktiež týka farmaceutických kompozícií obsahujúcich peptidové analógy ako aj ich použitia.
Doterajší stav techniky
Oxytocín je peptidový hormón, ktorý stimuluje kontrakciu maternicových svalov. Preto sa dá predpokladať, že sa zúčastňuje na etiológii predčasných pôrodných sťahov a pri menštruačnej bolesti. Ďalej sa predpokladá, že antagonizujúce činidlá oxytocínu budú použiteľné pri kontrole týchto stavov. Oxytocinovo antagonizujúce peptidy s príslušnou účinnosťou a selektivitou na terapeutické použitie sú známe a sú často určené na podanie vo vodnom roztoku. Výrobca instantných (ready-for-use) dávok týchto antagonizujúcich činidiel vyžadujú dlhodobú stabilitu roztoku, pričom táto stabilita sa nedá vo všetkých prípadoch dosiahnuť. V takýchto prípadoch musí byť liečivo pripravené bezprostredne pred použitím, napríklad z peptidu sušeného vymrazením alebo z jeho farmaceutický prijateľnej soli. Tento druh manipulácie nie je bežnou operáciou a vnáša do výroby riziko kontaminácie liečiva.
Preto je cieľom vynálezu poskytnúť nové antagonizujúce činidlá oxytocínu, ktorými by boli heptapeptidové analógy majúce zvýšenú stabilitu vo vodnom médiu a súčasne ponechávajúce si príslušnú účinnosť a selektivitu na terapeutické ciele.
Ďalším cieľom vynálezu je poskytnúť farmaceutické kompozície, ktoré by obsahovali tieto nové heptapeptidové analógy ako antagonizujúce činidlá oxytocínu a ktoré by mali zvýšenú stabilitu a teda skladovateľnosť.
Ďalším cieľom vynálezu je použitie nových heptapeptidových analógov na výrobu liečiv na liečenie stavu súvisiaceho s prílišnou alebo nevhodnou maternicovou kontrakciou podaním farmaceutickej kompozície obsahujúcej heptapeptidový analóg.
Podstata vynálezu
Vynález zahŕňa triedu zlúčenín tzv. heptapeptidových analógov, farmaceutické kompozície obsahujúce tieto analógy a použitie týchto kompozícií na výrobu liečiva na liečenie maternicových kontrakcií, predovšetkým v súvislosti s predčasnými pôrodnými sťahmi a menštruačnou bolesťou.
Heptapeptidové analógy podľa vynálezu majú N-koncovú hexapeptidovú časť S a C-koncový β-aminoalkohol Z, ktorý tu bude ďalej považovaný za formálny ekvivalent siedmej aminokyseliny heptapeptidu. Časť S má štruktúru:
Mpa-X-Ile-Y-Äsn-Äbu- S , v ktorej majú Mpa, Íle, Asn a Abu nasledujúce významy: Mpa znamená zvyšok kyseliny 3-merkaptopropiónovej (inak tiež označovanej dezaminocysteín), íle znamená izoleucínový zvyšok,
Asn znamená asparagínový zvyšok a Abu znamená zvyšok kyseliny ci-aminobutyrovej;
a v ktorej X znamená aromatickú D-a-aminokyselinu a Y znamená alifatickú a-aminokyselinu.
Aminoalkohol Ĺ má štruktúru:
?
-N-CH-CKí-OH Z >
I
R v ktorej
R znamená metylovú alebo etylovú skupinu a
Q znamená -(CH2)„-NH-A, v ktorom n znamená 1 až 6 a A znamená atóm vodíka alebo -C(=NH)NH2.
Zlúčeniny podľa vynálezu môžu mať formu kyselinových adičných solí a do rozsahu vynálezu patria tie soli, ktoré sú farmaceutický prijateľné.
Zlúčeniny je možné zabudovať buď do pevných, alebo do kvapalných formulácii. Príklady takýchto formulácii zahrnujú tablety, kapsulky, roztoky a suspenzie. Ďalšími zložkami týchto formulácií môžu byť napríklad riedidlá, dispergačné činidlá, konzervačné činidlá, pufrovacie činidlá, ochucovadlá a činidlá regulujúce osmotický tlak. Pevné formulácie sú predovšetkým vhodné na orálne podanie, zatiaľ čo roztoky sú najvhodnejšie pre injekcie (i. v., i. m. alebo s. c.) alebo intranazálne podanie. Zvláštnou výhodou zlúčenín podľa vynálezu je stabilita ich roztokov pri dlhodobom skladovaní, ktorá je väčšia ako stabilita doteraz známych zlúčenín s porovnateľnou účinnosťou.
Farmaceutická formulácia je použiteľná pri kontrole maternicových kontrakcií. Dvoma indikáciami, v prípade ktorých bude táto kontrola pravdepodobne požadovaná, sú predčasné pôrodné sťahy a bolesť pri menštruácii. Ak sú tieto farmaceutiká použité s cieľom zvládnuť predčasné pôrodné sťahy, potom môžu byť použité ako akútne tokolytické činidlá po začatí pôrodu a ako udržiavacia terapia, ktorá bráni recidíve týchto stavov.
Ako už bolo uvedené, vynález sa týka heptapeptidových analógov, ktoré majú terapeuticky použiteľnú antagonistickú aktivitu proti oxytocínu a ktoré majú zvýšenú stabilitu vo vodnom médiu.
Heptapeptidové analógy podľa vynálezu sú charakteristické štruktúrou, ktorá obsahuje N-koncovú hexapeptidovú časť S a C-koncovú β-aminoalkoholovú časť Z. Štruktúra β-aminoalkoholu Z je:
-nr-ch-ch2oh | Q v ktorej
Q znamená -(CIl2)n-NH-A, n znamená 1 až 6 a A znamená atóm vodíka alebo -C(=NH)NH2,
R znamená metylovú alebo etylovú skupinu;
a časť S je:
es) Kpa-X-ILe-Y-Xsn-Xbu1 ______________1 v ktorej majú Mpa, íle, Asn a Abu nasledujúce významy: Mpa znamená zvyšok kyseliny 3-merkaptopropiónovej (inak tiež označovanej dezaminacystein), íle znamená izoleucínový zvyšok, Asn znamená asparagínový zvyšok a
Abu znamená zvyšok kyseliny a-aminobutyrovej;
a v ktorej
X znamená aromatickú D-a-aminokyselinu; a
Y znamená alifatickú a-aminokyselinu.
Pod výrazom „aromatická α-aminokyselina“ sa rozumie α-aminokyselina, ktorej bočný reťazec zahrnuje aromatický kruhový systém. Tento systém môže byť karbocyklický alebo heterocyklický, monocyklický alebo kondenzovaný. Príklady aromatických α-aminokyselin zahr2
SK 283800 Bé nujú (neobmedzujúcim spôsobom), fenylalanín, tyrozín, (O-etyl)tyrozín, tryptofán, P-(2-naftyl)alanín a fenylglycín. Je potrebné uviesť, že zvyšok X má v zlúčeninách podľa vynálezu neprirodzenú D-konfiguráciu.
Výraz „alifatická α-aminokyselina“ označuje a-aminokyselinu, ktorej bočný reťazec obsahuje len atómy uhlíka a atómy vodíka. Takéto bočné reťazce budú zahrnovať alkylové a cykloalkylové skupiny. Môžu byť nenasýtené, ale nemôžu zahrnovať aromatické zvyšky. Bočné reťazce zahrnujúce 1 až 12 atómov uhlíka patria do rozsahu vynálezu, ale výhodným rozmedzím je 3 až 7 atómov uhlíka. Príkladmi alifatických α-aminokyselin zahrnujú (neobmedzujúcim spôsobom) alanin, valín, leucín, cyklohexylglycín a adamantyl-alanín. Zvyšok Y má prirodzenú L-konfiguráciu.
V štruktúre hexapeptidovej analógovej časti S má väzba spájajúca Mpa zvyšok a Abu zvyšok svoj bežný význam. Označuje, že je kovalentnou väzbou spájajúcou konce vedľajších reťazcov týchto dvoch zvyškov. V tomto prípade je atóm síry Mpa zvyšku naviazaný pomocou kovalentnej väzby na τ- (alebo 4-) uhlíkový atóm Abu zvyšku.
Aminoalkylová časť Z zahrnuje stereogénny stred a môže teda existovať v dvoch epimémych formách R a 5, ktoré zodpovedajú D a L izomérom príbuzných aminokyselín. Do rozsahu vynálezu patria heptapeptidové analógy s obidvoma týmito izomérmi, pretože ide o zmesi epimérov. Výhodne je aminoalkoholová časť prítomná vo forme jediného epiméru a výhodne má S konfiguráciu.
V rámci vynálezu sú Mpa zvyšok a aminoalkohol Z považované za formálne ekvivalenty α-aminokyselín a z toho vyplýva označenie zlúčenín podľa vynálezu termínom „heptapeptidové analógy'“.
V prípade výhodnej realizácie vynálezu X znamená buď D-tryptofinový zvyšok alebo p-(2-naftyl)-D-alanínový zvyšok.
V prípade ďalšej výhodnej realizácie podľa vynálezu Y znamená zvyšok valínu, leucínu, izoleucínu, aloizoleucínu, cyklohexylalanínu alebo (β,β-dietyljalanínu.
V prípade ďalšej výhodnej realizácie podľa vynálezu n znamená číslo ležiace v rozmedzí od 2 do 4.
V prípade výhodnejšej realizácie podľa vynálezu X znamená buď D-tryptofánový zvyšok, alebo p-(2-naftyl)-D-alanínový zvyšok a Y znamená zvyšok valínu, leucínu, izoleucínu, aloizoleucínu, cyklohexylalanínu alebo (β,β-dietyl)alanínu.
Mimoriadne výhodnou realizáciou podľa vynálezu jc peptidový analóg zvolený z:
M^a-D-Trp-Ile-alloIle-Asn-tou-N---CH-CHjOH
CHj CHjCHjCHjNHj
CHj CHjCHjCHtCHjNHj
Mpa-D-Trp-Ile-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CHjOH
Ϊ--! | |
CHj CHjCHjNKj
Hya-D-Trp-lle-alloIle-Asn-Atiu-N---CK-CHjOH
CHj CH,CHiCHjNH-C»NH
KHj
Mya-D-Trp-ne-Ala (3, 3-dtethyt) -Asn-Abu-N—CH-CHjOH
CHj CKjCHjCHjNHj
Mpa-n-NaJ-Ile-alloJle-Asn-Abu-H---CH-CHjOH í--------------------------------------------1 | |
CH, CKjCHjCHjNHj
Mya-D-Mal-Ile-Ala 13, 3-dlethyl|-Asn-Abu-N---CH-CHjOH
CHj CHjCHjCHjNHj
Mpa-O-Trp-Ile-Ila-Asn-Abu-N--CK-CHiOH
Ϊ------------------------------------------1 [ |
CHj CKjCHjCHjNHj
Mya-P-Trp-I le-Leu-Aan-Abu-H—CH-CH2OH CHj CHjCHjCKiNKj
Mpa-D-Tcp-lle-Val-Asn-Abu-N-—CH-CHjOH
Ϊ-------------------------------------. | |
CHj CHjCHjCHjNHj
CHj CKjCHjCHjNHj v ktorých boli použité nasledujúce skratky: D-Trp pre D-tryptofánový zvyšok allolle pre aloizoleucínový zvyšok
Ala(3,3-dietyl) pre $$-dietyl)alanínový zvyšok
D-Nal pre β-(2-naftyl)-D-alanínový zvyšok
Leu pre leucínový zvyšok
Val pre valínový zvyšok
Cha pre β-cyklohexylalanínový zvyšok.
Najvýhodnejšou realizáciou vynálezu je peptidový’ analóg:
Mpa-D-Trp-Ile-álloIle-Asn-Abu-N---CH-CHjOH í---------------------------------------------------1 | j
CHj CHjCHjCHjNHj.
Zlúčeniny podľa vynálezu obsahujú bázické miesto (amín alebo guanidín) a môžu tak tvoriť spolu s kyselinami soli, ktoré si zachovávajú farmakologické vlastnosti voľných báz. Do rozsahu vynálezu teda patria aj tieto soli. Príklady takýchto solí zahrnujú (neobmedzujúcim spôsobom) hydrochlorid, hydrobromid, síran, octan, citrát, benzoát, trifluóracetát a metánsulfonát.
Vynález takisto opisuje farmaceutické kompozície, ktoré zahrnujú farmaceutický účinné množstvo aspoň jedného opísaného heptapeptidového analógu s antagonizujúcou účinnosťou proti oxytocínu. Táto kompozícia môže ďalej zahrnovať farmaceutický prijateľné aditíva, akými sú napríklad konzervačné činidlá, riedidlá, dispergačné činidlá, činidlá podporujúce mukóznu absorpciu (ktorých príklady opisuje Merkus F. W. H. M a kol., J. Controlled Release 24, 201 - 208, 1993 a ktoré zahrnujú povrchovo aktívne činidlá, žlčové kyseliny, tavidlá, fosfolipidy a cyklodextríny), pufračné činidlá a ochucovadlá. Tieto kompozície môžu byť formulované ako pevné (napríklad tablety, kapsulky alebo prášky) alebo kvapalné (napríklad ako roztoky alebo suspenzie), ktoré tu zahrnujú krémy a masti, na orálne alebo parenterálne podanie. Vhodnými spôsobmi podania môže byť orálne (vrátane sublingválneho a bukálneho), intravenózne, pulmonálne, transdermálne, rektálne, vaginálne, subkutánne, intramuskulárne a intravenózne podanie.
Výhodnou kompozíciou podľa vynálezu je sterilný vodný roztok opísaného heptapeptidového analógu a predovšetkým izotonický soľný roztok vhodný na intranazálne podanie alebo na intravenóznu injekciu. Tento roztok môže obsahovať pufrovacie činidlo na udržanie pH roztoku v rozmedzí 3,0 až 7,0 a výhodne v rozmedzí 3,5 až 5,5. Pritom je napríklad fosfát/citrátový pufer.
Ďalšou výhodnou kompozíciou podľa vynálezu je tableta na orálne podanie. Mimoriadne výhodná je tableta, ktorá je potiahnutá látkou, ktorá je v podstate nerozpustná pri nízkom pH, aké je napríklad v žalúdku, ale ktorá sa rozpúšťa pri neutrálnejšom pH tenkého čreva a sprístupňuje peptidový analóg absorpcii. Príklady týchto poťahov sú opísané v PCI/SE94/00244 a v PCVSE95/00249, ktoré sú tu zahrnuté formou odkazu.
Vynález sa taktiež týka použitia nových heptapeptidových analógov na výrobu liečiva na redukciu alebo úplné zastavenie nežiaducich kontrakcií maternicových svalov. Tento spôsob spočíva v podaní účinného množstva jedného z heptapeptidových analógov antagonizujúcich oxytocín podľa vynálezu, výhodne formulovaného vo forme opísanej kompozície, subjektu. Je samozrejmé, že tento opis vynálezu zodpovedá opisu použitia zlúčenín a formulácií podľa vynálezu.
Mimoriadne výhodnou realizáciou vynálezu je liečivo na zastavenie kontrakcii maternice pri predčasnom pôrode. Po začiatočnom zákroku, ktorý bude zahŕňať časový úsek 1 až 3 dní, sa môže pokračovať v liečení, ktoré by zabránilo recidíve pôrodných sťahov tak dlho, ako určí ošetrujúci lekár, ktorý rozpozná správny okamih pôrodu. Pre túto realizáciu existujú dva aspekty: akútne tokolytické použitie a použitie pri udržiavacej terapii.
Ďalšou výhodnou realizáciou podľa vynálezu je liečivo na redukciu bolestivých kontrakcií maternice počas menštruácie.
Množstvo heptapeptidového analógu, ktoré tvorí terapeuticky účinnú dávku, bude závisieť od mnohých faktorov.
Jedným z dôležitých faktorov, ktorý je potrebné zvážiť, je spôsob podania. Intravenózna injekcia bude pravdepodobne najúčinnejším spôsobom podania, kým intranazálne podanie bude, ako možno očakávať, účinnejšie ako orálne podanie. Z toho vyplýva, že jediná intravenózna dávka bude vyžadovať menej zlúčeniny ako jedna intranazálna dávka a jediná orálna dávka bude vyžadovať viac zlúčeniny. Ošetrujúci lekár bude musieť taktiež zobrať do úvahy také faktory, akými sú vek, hmotnosť a zdravotný stav pacienta. Zvládnutie menštruačnej bolesti bude tiež pravdepodobne vyžadovať menej zlúčeniny ako zvládnutie predčasných pôrodných sťahov. Množstvo zlúčeniny, ktoré tvorí jednu účinnú dávku pri intravenóznom liečení priemernej ženy pri predčasných pôrodných kontrakciách a ktoré sa podá počas 24 hodín, je približne 0,1 mg až 500 mg a výhodnejšie približne 1 mg až 200 mg.
Hcptapeptidové analógy podľa vynálezu selektívne inhibujú kontrakcie maternicových svalov a nemajú nežiaduce vlastnosti antagonizujúcich činidiel oxytocínu. Taktiež majú malý alebo žiaden antidiuretický hypotenzný alebo hypertenzný účinok, ktorý by mohol predstavovať možný vedľajší účinok analógov oxytocínu a príbuzného hormónu vazopresínu. Pokiaľ ide o ich účinnosť, sú porovnateľné so zlúčeninami, ktoré sú už v danom odbore známe a ktoré sú im najviac štruktúrne podobné. Od týchto zlúčenín, ktoré sú opísané vo WO 95/02609, sa odlišujú povahou C-koncového zvyšku. Známe zlúčeniny majú karboxamidovú ťunkciu (-CONH,), kde majú zlúčeniny podľa vynálezu primárny alkohol (CH2OH). Zlúčeniny podľa vynálezu majú oproti zlúčeninám opísaným vo WO 95/02609 lepšiu stabilitu, predovšetkým vo vodných médiách. Tie sú výhodné, ak má byť zlúčenina formulovaná ako vodný roztok, ktorý bude mať vďaka tejto vlastnosti dlhodobejšiu možnosť skladovania a menej prísne požiadavky na zmrazovanie, aleje to výhoda aj pre výrobný a formulačný spôsob, ktoré zahŕňajú periódy, po ktorých sa zlúčenina nachádza vo forme rozto ku, ale aj napriek tomu, že konečnou kompozíciou je pevná kompozícia.
Napriek tomu, že bolo zdôraznené, že zlúčeniny podľa vynálezu sú predovšetkým použiteľné pri kontrole kontrakcií maternicových svalov, odborníkovi v danom odbore je zrejmé, že ako antagonizujúce činidlá oxytocínu môžu byť použité aj pri ďalších terapeutických použitiach. Ďalším cieľom oxytocínového pôsobenia je napríklad prsná žľaza, kde podporuje ejekciu mlieka. Zlúčeniny podľa vynálezu by bolo možné teda použiť pri kontrole nevhodnej laktácie. Takisto by mohli byť použiteľné pri kontrole určitých nádorov, predovšetkým prsných nádorov a sekundárnych metastáz odvodených od príbuzného prsného nádoru. Hyperplázia prostaty môže byť ďalším terapeutickým cieľom. Takisto sa predpokladá, že sa oxytocín zúčastňuje na luteánom vývoji a uľahčuje post-koitáiny transport spermy. Z toho je možné usudzovať, že zlúčeniny podľa vynálezu je možné použiť ako antikoncepčné činidlá alebo činidlá regulujúce plodnosť. Ďalším okrajovým cieľom oxytocínu je imunitný systém. Antagonizujúce činidlá oxytocínu sú teda potenciálne použiteľné ako imunomoduláme a protizápalové činidlá. Oxytocín je takisto prítomný v mozgu, kde ako sa predpokladá, má úlohu pri etioiógii takýchto odlišných stavov, akými sú psychogénna erektilná dysfunkcia, schizofrénia a alkoholom indukované neuropsychologické nedostatočnosti. V prípade niektorých druhov sa ukázalo, že majú vplyv na komplexné sociálne chovanie. Z toho vyplýva, žc zlúčeniny podľa vynálezu je možné použiť napríklad ako antipsychotické činidlo alebo činidlo povzbudzujúce kognitívnu zložku chovania. Použitie zlúčenín podľa vynálezu v niektorej z týchto terapeutických situácií patrí do rozsahu vynálezu.
Ďalej bude vynález všeobecne opísaný pomocou špecifických príkladov, ktoré však majú len ilustratívny charakter a nijako neobmedzujú rozsah vynálezu, ktorý je jednoznačne vymedzený priloženými patentovými nárokmi.
Všeobecné postupy pre syntézu
Chemické transformácie, ktoré sú nevyhnutné pre vyvolanie syntézy zlúčenín podľa vynálezu, sú v danom odbore známe. Mimoriadne relevantné sú techniky peptidovej chémie tak v roztoku, ako aj na pevnom nosiči. Spôsoby uskutočňované vo fáze roztoku sú opísané v nasledujúcich dokumentoch:
Law H. B. a Du Vigneaud V., J. Am. Chem. Soc. 82. 4579 až 4581, 1960;
ZhuZe A. L. a kol., Coli. Czech. Chem. Comm. 29, 2648 - 2662, 1964; a
Larsson L. - E. a kol., J. Med. Chem. 21.352 - 356, 1978.
Spôsoby uskutočňované v pevnej fáze sú diskutované v: Merrifield R. B., J. Am. Chem. Soc. 85, 2149, 1963; Merrifield R. B., Biochemistry 3, 1385. 1964; a Kônig W. a Geiger R., Chem. Ber. 103, 788, 1970.
Spôsob použitý vynálezcami je v obryse diskutovaný neskôr a detailne potom v príkladoch realizácie vynálezu. Odborníkovi pracujúcemu v oblasti peptidovej chémie je zrejmé, že sa poradie, v ktorom sa uskutočňujú niektoré transformácie, môže meniť. Vynálezcovia v žiadnom prípade nezamýšľajú vylúčiť tieto zrejmé varianty z rozsahu vynálezu.
Najčastejšie bude východiskový materiál chránený N-alkylaminokyselinou so všeobecným vzorcom (1).
p' (CH,) »-N-P’ , i <iy
P’-N-CH-COjH
R
R a n sa zvolia z už načrtnutých možností. P* 1 znamená ochrannú skupinu pre dusík. Mimoriadne priaznivou voľbou je, ak P1 znamená 9-fluorenylmetyloxykarbonyl (Fmoc).
Ak má A vo finálnej zlúčenine znamenať atóm vodíka, potom buď P2 znamená ochrannú skupinu pre dusík, ktorá je odlíšiteľná od P1 (napríklad benzyloxykarbonylovú skupinu) a P3 znamená atóm vodíka alebo rovnakú ochrannú skupinu ako P2 alebo P2 a P3 spoločne znamenajú divalentnú ochrannú skupinu pre dusík (napríklad ftaloylovú skupinu).
Ak má A vo finálnej zlúčenine znamenať -C(NH)NH2, potom P2 znamená buď atóm vodíka, alebo uvedenú ochrannú skupinu a P3 znamená -C(=NP4)NH2, v ktorom P4 znamená ochrannú skupinu, a výhodne rovnakú ochrannú skupinu ako P2 * *. Odborníkom je zrejmé, že tieto chránené guanidíny môžu existovať ako tautoméry a pozičné izoméry'. Napriek tomu, že bol -(CH2)nN(P2 *)P3 definovaný ako 2a, ako ekvivalenty tejto štruktúry pre ciele opisuje možné brať do úvahy aj izoméry 2B, 2C a 2D.
N-P p n -(CHih-N-C-NHj
N-H p I -(CHJ.-N-C-NH-P (2X) (2’1
N-P
H I
- (CH,)„-M-C-NH-P (2=)
NH-P
- (CH2)„-N=C-NH-P (2’)
Ak nie sú chránené N-alkylaminokyseliny so všeobecným vzorcom (1) komerčne dostupné, potom môžu byť pripravené pomocou spôsobov opísaných v literatúre alebo spôsobov, ktoré sú im analogické.
Pri predpoklade, že sa použije spôsob uskutočňovaný v pevnej fáze, sa aminokyselina so vzorcom (1) naviaže na vhodnú živicu a poskytne prvý medziprodukt so všeobecným vzorcom (3) p’
I , (CH,) .-N-P’ (31.
F’-N-CH-COj-Res u,r
I
R v ktorom Res reprezentuje polymérnu živicu.
P1 sa odštiepi a naviaže sa FmoeAbu(SCH2CH2C02t-Bu)OH za vzniku zlúčeniny so všeobecným vzorcom (4).
p’
I , t-BuO,C (CH,) ,-S-(CH,), (CH,)„-N-P’ (4)
Fnoc-NH-CH-CO-H-CH-COj-Jtes
I R
Peptid sa predĺžil následným naviazaním FmocAsn, FmocY, Fmoclle a následne BocX. Ak X znamená D-Trp, potom je výhodné, aby chránila indolový dusík ako svoj formylový derivát. Použitie Boe ochrany pre túto aminokyselinu umožni následne odštiepenie t-butylesteru a N-koncovej ochrannej skupiny. V tomto štádiu je prítomný medziprodukt so všeobecným vzorcom (5).
p’ t-BuO,C(CH,),-S-(CH,), (CHrt.-N-P1
I I 11
Boc-X-1 le -Ύ-Asn-NH-CH-CO-N-CH-COj- Ras
R
Peptid sa zo živice odštiepi pri použití vhodných štandardných podmienok a následne esterifikuje, napríklad po mocou benzylbromidu, a poskytne benzylester so všeobecným vzorcom (6).
p· t-BuO,C (CK,) ,-S- (CH,), (CH,) „-N-P1
I I 16)
Boc-X-Ile-Y-Asn-NH-CH-CO-N-CH-CO,-CH,Ph
K {Ktorý je možné zapísať ako p1
Mpa-Ot-Bu Boc-X-Ile-Y-Asn-Abu-N-CH-COi-CHiFh
I R
Boe skupina a t-butylesterová skupina sa odštiepia spracovaním kyselinou a výsledná amínová a kyselinová skupina sa skondenzujú za vzniku makrocyklu. Benzylester sa následne zredukuje a poskytne primárny alkohol cieľovej zlúčeniny, napríklad reakciou s borohydridom sodným vo vodnom roztoku izopropanolu. Počas tejto premeny je možné zvyčajne dosiahnuť aj odstránenie zvyšných ochranných skupín. Ak to tak nie je, potom je potrebné do spôsobu zaradiť finálny krok, v ktorom sa odstránia tieto zvyšné ochranné skupiny. Získaný produkt sa izoluje a purifikuje pri použití štandardných techník.
Nasledujúce špecifické príklady sa pripravili podľa opísaného všeobecného postupu. Tieto príklady reprezentujú zlúčeniny podľa vynálezu. V príkladoch boli použité nasledujúce skratky:
TBTU 2-( 1 -H-benzotriazol-1 -yl)-1,1,3,3- -tetrametyluróniumtetrafluoroboritan
Boe ŕerc-butyloxykarbonyl
Fmoc 9-fluorenylmetyloxykarbonyl
TFA kyselina trifluóroctová
DMF dimetylformamid
DBU l,8-diazabicyklo[5.4.0]-7-undekén
Bn benzyl
Om omitín
Pht ftaloyl
Chránené aminokyseliny sa získali nasledujúcim spôsobom:
FmocAbu(SCH2CH2CO2t-Bu) bola pripravená podľa Prochazky E. a kol.. Coli. Czech. Chem. Comm. 57, 1335, 1992;
FmocNaMeOm(Pht) bola pripravená spôsobom analogickým spôsobu použitému pre lyzínový derivát podľa Freidengera R. M. a kol., J. Org., Chem. 48,77,1983;
Fmoc-allolle bola pripravená podľa Ten Kortenaara P. B. V. a kol., Int. J. Peptide Proteín Res. 27, 398, 1986;
FmocAla(3,3-dietyl) sa pripravila podľa Eislera K. a kol., Coli. Czech. Chem. Comm. 31,4563, 1966; a Boc-D-Trp(CHO), Boc-D-Nal, FmocAsn, Fmoclle, FmocVal, FmocLeu a FmocCha sa získali od spoločnosti Bachem (CH a USA).
Príklady uskutočnenia vynálezu
Príklad 1
Hpa-D-Trp*-Ile-alloIle-Asn-Abu-N 1
CH-CHjOH I
CHa CH2CHtCH;NHž la: Boe-D-Trp (CHO) -Ile-alloIl.e-Asn-Abu-N’HeOrn (Pht) OBn
SCHiCHjCOit-Bu
Peptid la sa syntetizoval pri použití metodológie pevnej fázy na o-chlórtritylovej živici a Fmoc stratégie.
Prvá aminokyselina, FmocNaMeOm(Pht)OH, sa naviazala na živicu. Odštiepenie Fmoc skupiny sa dosiahlo použitím 2 % DBU v DMF. Potom sa naviazali ostatné zvyšky a ako posledný Boc-D-Trp(CHO)OH. Peptid naviazaný na živicu sa ošetril zmesou kyseliny octovej, trifluóretanolu a dichlórmetánu (1 : 2 : 7), potom sa získaná zmes prefiltrovala a filtrát sa odparil a vysušil vymrazením. Výsledná peptidová kyselina sa 27 hodín esterifikovala reakciou s benzylbromidom (2 ekviv.) a diizopropyletylamínom (2,5 ekviv.) v DMF. Po odparení rozpúšťadla sa zvyšok vysušil vymrazením z kyseliny octovej.
N-koncová Boe skupina a t-butylesterová skupina zlúčeniny so všeobecným vzorcom (la) sa odštiepili ošetrením zmesou 95 % TFA, 2,5 % anizolu a 2,5 % vody, ktoré trvalo 1,5-hodiny a uskutočňovalo sa pri izbovej teplote. TFA sa odparila a produkt sa vyzrážal pridaním dietyléteru. Peptid sa cyklizoval pomocou TBTU (1 ekviv.) a N-metylmorfolínu (17 ekviv.) v DMF pri izbovej teplote. Rozpúšťadlo sa odparilo a peptid Ib sa purifikoval chromatografiou s reverznou fázou.
Ic; MDa-D-Trp-Ile-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CHiOH 1----------------------—J I I
CH, CHjCHíCHjNH,
Purifikovaný benzylester (Ib) sa ošetril borohydrátom sodným (7 ekviv.) v roztoku, v zmesi izopropanolu a vody (6 : 1), pričom ošetrenie trvalo 22 hodín a uskutočňovalo sa pri izbovej teplote pod atmosférou inertného plynu. Pridala sa kyselina octová (18 ekviv.) a získaná zmes sa ohriala na teplotu 80 °C, pri ktorej sa udržiavala 6 hodín. Po odparení rozpúšťadla sa výsledný peptid Ic (=“peptid 1“) purifikoval kvapalinovou chromatografiou s reverznou fázou: stacionárna fáza; Kromasil 13 pm alebo 5 pm, 10 nm, C|g alebo C8 (EKANobel, Švédsko): mobilná fáza; acetonitril/0,1 % TFA vo vode. Výťažok bol 14 mg. Hmotnostná spektrometria (ionizácia prúdu elektrónov, analýza zachytených iónov, kladný režim) naznačila molekulovú hmotnosť, ktorá zodpovedala navrhnutej štruktúre (zistené m/z % 830,5 [MH+]; vypočítané pre [C4qH63N9O8S 1H+] m/z = 830,5).
Príklady II až VII
Použitím rovnakej metódy ako v príklade I a náhradou Boc-D-Trp(CHO)OH a Fmoc-allolleOH vhodne chránenými aminokyselinami sa pripravili peptidy, ktorých zoznam uvádza tabuľka 1.
vu techniky. Zoznam týchto referenčných peptidov uvádza tabuľka 2.
Tabuľka 2
Referenčné peptidy
Hpa-X-Ile-Y-Asn-Äbu-N--CH-CONH,
-----------------------------------------------------' I I
CH, CHjCHjCHjNHj
Peptid X Y
r-lX D-Trp allolle
r-X D-Trp Val
r-XI D-Nal allolle
Príklad VIII
Použitím spôsobu z príkladu I a Na-etylornitínu namiesto Na-mctylaminokyseliny sa pripravil nasledujúci peptid (VIII) (zistené m/z = 855,1 [MM4]; vypočítané pre [C41H65N9O8S+H+] m/x = 855,5).
Mpa-D-Nal-Ile-alloIle-Asn-Abu-N - CH-CH20H
I------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------1 | |
CHj-CH, CH2CH2CH2NH2
Peptid VIII
Príklad IX
Biologické hodnotenie zlúčenín
Zlúčeniny podľa vynálezu sa testovali v mnohých in vitro a in vivo biologických systémoch. Tieto testovacie systémy sa zvolili tak, aby čo najviac zodpovedali ľudskému pacientovi, ktorému majú byť zlúčeniny podľa vynálezu určené.
i) Väzbový test oxytocínového receptora
Rekombinantné humánne oxytocínové receptory sa exprimovali pomocou štandardných molekulárnych biologických technik buď v bunkách CHO, alebo v bunkách HEK293. Membránová frakcia sa pripravila a inkubovala v prítomnosti [l25I]-oxytocínu a rôznych koncentráciách heptapeptidového analógu. Membrány sa potom izolovali filtráciou a odčítaním radiácia sa stanovila väzbovosť oxytocínu. Pre uvedený analóg sa určila inhibičná konštanta K;. Získané výsledky sú zhrnuté v tabuľke 3.
Tabuľka 1
Výsledky hmotnostnej spektroskopie
Mna-X-Ile-Y-Asn-Abu-N---CH-CH,OH 1----------------------------------------------------1 I I
CH, CH,CH;CH,NH,
Tabuľka 3
Test oxytocinových receptorov; inhibičné konštanty K;
Peptid Kj(nM); priemer ± SEM
0,25 ±0,16
3,2 ±0,75
Hmotnostná spektroskopia
rcpui J Λ. Vypočítané MH+ Zistené
II D-Trp Leu 830,5 830,4
III D-Trp Val 816,4 816,4
IV D-Trp Cha 870,5 870,5
v D-Trp íle 830,5 830,5
VI D-Nal allolle 841.5 841,5
VII D-Trp Ala(3,3-dictyl) 844,5 844,5
Referenčné peptidové amidy sa pripravili pri použití spôsobov opísaných v patentovom dokumente WO 95/02609 a použili sa na porovnanie vlastnosti zlúčenín podľa vynálezu so zlúčeninami patriacimi do známeho sta-
III
IV
V
VI
VII
0,80 ±0,30 7,0 ±1,85
1.4 ±0,15
0,1 ±0,0
2.4 ±0,85 ii) Antagonizujúci účinok in vitro v modeli ľudskej maternice
Tkanivo maternicového svalu získané od žien v neskorom štádiu tehotenstva, ktorá podstúpili cisársky rez, sa narezala na pásy, ktoré sa fixovali v tkanivovom kúpeli naplnenom Krebs-Ringerovým pufrom a oxidovali sa oxidačným karbogenovým (95 % O2 + 5 % CO2) plynom. Zmeny izometrického svalového napätia, ktoré sa detegovali pomocou prevádzača napätia, sa zaznamenali na polygrafe Grass.
Pre oxytocín sa zaznamenala krivka závislosti účinku od koncentrácie. Nameraný účinok v tomto prípade zodpovedá výslednej hodnote integrovanej kontrakčnej krivky zaznamenanej počas 10 minút po podaní agonizujúceho činidla (to znamená oxytocínu). Vybrala sa taká koncentrácia oxytocínu, ktorá poskytovala odpoveď, ktorá predstavovala aspoň polovicu maximálnej odpovede. Táto koncentrácia agonizujúceho činidla sa aplikovala do tkaniva v prítomnosti rôznych koncentrácií antagonizujúceho hepta peptidového analógu a odpoveď sa zaznamenala. Regresnou analýzou sa určila koncentrácia antagonizujúceho činidla potrebná na redukciu odpovede na 50 % kontrolnej hodnoty a označila sa ako IC50 hodnota [IC50 hodnota = koncentrácia antagonizujúceho činidla potrebná na redukciu účinku danej agonizujúcej dávky o 50 %]. Výsledky sú uvedené v tabuľke 4.
Tabuľka 4
Inhibícia agonizujúceho účinku (model maternice)
Peptid IC50, model ľudskej maternice (nM)
I 5±1
r-VIII 18 ±3
iii) In vivo potkaní model
Potkany Sprague Dawley (s hmotnosťou približne 250 g) sa v období prirodzenej ruje anestetizovali Inactinom (0,5 mg/100 g telesnej hmotnosti, i. p.). Aktivita myometria sa merala pomocou katétra fixovaného v maternicovej dutine a naplneného modifikovaným roztokom Lockes. Katéter sa pripojil k silovému prevádzaču Statham P23d a kontrakcie sa zaznamenali na polygrafe Grass (model 7D).
Pre oxytocín sa zaznamenala krivka závislosti odpovede od dávky (2x10 4 až 5xl0'3 pmol/kg). V tomto prípade sa odpoveď kvantifikovala integráciou krivky vyjadrujúcej odpoveď počas prvých 15 minút po injektovaní agonizujúceho činidla. Zvolila sa taká dávka oxytocínu, ktorá poskytla účinok zodpovedajúci intralumenámemu kontrakčnému tlaku 10 mm Hg až 33 mm Hg v úseku lineárnej časti krivky. Táto dávka oxytocínu sa podala zvieraťu spoločne s aspoň dvoma rôznymi dávkami antagonizujúceho činidla a získaný účinok sa zaznamenal. Interpoláciou sa zistila dávka antagonizujúceho činidla, ktorá znížila účinok agonizujúceho činidla na 50 % kontrolnej hodnoty a táto zistená hodnota je tu uvádzaná ako ID50 hodnota [ID50 hodnota = = dávka antagonizujúceho činidla potrebná na zníženie účinku danej agonizujúcej dávky o 50 %]. Výsledky sú uvedené v tabuľke 5.
Na tomto modeli sa takisto určil čas pôsobenia antagonizujúcich činidiel. Zvolila sa taká dávka oxytocínu (2xl0‘4 až 5x10'3 pmol/kg), ktorá poskytla účinok zodpovedajúci polovici maximálneho účinku (touto dávkou je ED50). Tu stanovený účinok je stanovený ako účinok pre uvedené určenie ID50. Antagonizujúca dávka (8x10'4 až 4xl0'3 umol/kg) sa zvolila tak, aby poskytla aspoň 50 % inhibíciu odpovede agonizujúceho činidla. Na začiatku experimentu sa súčasne podali jednotlivé dávky agonizujúcich a antagonizujúcich činidiel. Po 20 minútach sa podali dávky samotného agonizujúceho činidk. a zmerala sa odpoveď. Čas, potrebný na zníženie agonizujúceho účinku na 25 % začiatočnej hodnoty, sa určila interpoláciou a tu sa uvádza ako hodnota t7J [Hodnota t75 = čas polrebný na zníženie účinnosti jednej dávky o 75 %]. Výsledky sú zhrnuté v tabuľke 5.
Tabuľka 5
Inhibícia agonizujúceho účinku (in vivo potkaní model) Peptid IĽ>50’ (nmol/kg) t75, μ potkaní model________potkaní model (min.)
I 2,9 ±0,3 169 ±2 r-IX 2,9 ±0,3 180 ±9
Z výsledkov uvedených v tabuľkách 3 až 5 je zrejmé, že zlúčeniny podľa vynálezu dosahujú aspoň rovnaké výsledky pri testovaní v potkanom modeli ako známe zlúčeniny a to tak v zmysle účinnosti, ako aj v čase trvania účinku, a oproti známym zlúčeninám dokonca vynikajú, pokiaľ ide o výsledky získané pri testovaní na relevantnejšom ľudskom modeli.
Príklad X
Farmaceutické formulácie
Roztok v izotonickom pufrovanom soľnom roztoku pre i. v. injekciu
Pripravili sa nasledujúce roztoky:
Roztok A (0,02M kyselina citrónová) monohydrát kyseliny citrónovej 0,42 g destilovaná voda doplniť do 100 ml
Roztok B (0,04M hydrogenfosforečnan sodný) Na2HP04.2H20 0,712 g destilovaná voda doplniť do 100 ml
Do 27 ml roztoku A sa pridalo 23 ml roztoku B, 0,81 g chloridu sodného a 0,322 g acetátu peptidu I. Pomocou roztoku A sa nastavila pH hodnota na 4,5 a roztok sa doplnil destilovanou vodou do celkového objemu 100 ml. Napokon sa zmes prefíltrovala cez Sterivex-GV 0,22 pm. Týmto spôsobom sa získal izotonický roztok obsahujúci 0,3 mg/ml peptidu I (vypočítané ako voľná báza), ktorá je vhodná pre intravenóznu injekciu.
Tablety na orálne podanie
Zlúčili sa nasledujúce zložky:
acetát peptidu I 108 mg
manitol 7,7 g
laktóza 6,0 g
mikrokryštalická celulóza 6,0 g
zosieťovaná karboxymetylová celulóza 200 mg
práškový talk 800 mg
stearát horečnatý 200 mg
polyvinylpyrolidón/etanol na naviazanie
Premiešaná zmes sa pomocou štandardných metód tvárnila do tabliet. Toto množstvo zmesi je postačujúce na prípravu 100 tabliet, z ktorých každá obsahuje 1 mg peptidu I (vypočítané ako voľná báza).
Enterická tableta na orálne podanie uvedených tabliet sa potiahlo 100 mg acetátftalátu celulózy (4 mg na tabletu), pričom poťah sa na tablety nanášal rozprašovaním vo vzduchu.
V rámci vynálezu je možné takisto použiť kompozíciu opísanú v patentovom dokumente WO 95/25534, v ktorej môže byť účinné činidlo (napríklad desmopresín) nahradené zlúčeninami podľa vynálezu. Prispôsobenie kompozície väčšiemu množstvu účinných zložiek, ktoré má byť zabudované do tablety, predstavuje pre odborníka v danom odbore rutinnú záležitosť.
Príklad Xl
Hodnotenie stability
Roztoky heptapeptidových analógov podľa vynálezu sa pripravili v zloženiach, ktoré reprezentujú vodné formulácie. Roztoky sa skladovali niekoľko týždňov pri 50 °C a pe riodicky odoberané alikvotné podiely sa analyzovali pomocou HPLC. Paralelne sa uskutočnila štúdia referenčných peptidov. Degradácia sa určila ako strata peptidu (% hmotn. za týždeň), nezávisle od povahy rozkladných produktov. Dosiahnuté výsledky sú zhrnuté v tabuľke 6.
Tabuľka 6
Test stability___________________________________________________
Pep- Zloženie testovaného Degradácia pri 50 °C tid roztoku(% hmotn./týždeň)
I izotonický citrát/ fosfátový pufer, pH 4,5 0,4
r-IX pozri vyššie 2,9
III pozri vyššie 0,7
r-X pozri vyššie 4,3
VI pozri vyššie 1,2
r-XI pozri vyššie 4,0
Prezentované výsledky jasne naznačujú, že zlúčeniny podľa vynálezu sú v roztoku stabilnejšie ako predtým opísané zlúčeniny. V praxi táto zvýšená stabilita znamená, že vodné formulácie budú mať dlhšiu skladovateľnosť a bude teda menší dopyt po ich skladovaní v zmrazenom stave. Okrem finančných úspor je prínosom vynálezu aj zvýšenie bezpečnosti a zjednodušenie prípravy, pretože odpadá potreba prípravy jednotlivých dávok bezprostredne pred podaním.
Spôsob prípravy podľa vynálezu je takisto prínosom, pretože zlúčeniny budú počas purifikácie a po ukončení purífikácie odolnejšie proti rozkladu.

Claims (24)

1. Heptapeptidový analóg alebo jeho farmaceutický prijateľná soľ, ktorá má antagonizujúcu účinnosť proti oxytocínu a skladajúci sa z hexapeptidovej časti S a C-koncovej β-aminoalkoholovej časti Z naviazanej na časť S pomocou amidovej väzby, pričom β-aminoalkohol Z znamená
-NR-pH-CH2OH (Z),
Q v ktorej Q znamená -(CH2)n-NH-A, n znamená 1 až 6 a A znamená atóm vodíka alebo -C(=NH)NH2 a v ktorej R znamená metylovú alebo etylovú skupinu;
a časť S je:
Mpa-X-Ile-ľ-Asn-Abu- (S) t---——___L v ktorej majú Mpa, íle, Asn a Abu nasledujúce významy: Mpa znamená zvyšok kyseliny 3-merkaptopropiónovej, íle znamená izoleucínový zvyšok,
Asn znamená asparagínový zvyšok, Abu znamená zvyšok kyseliny a-aminobutyrovej; a v ktorej
X znamená aromatickú D-cc-aminokyselinu; a
Y znamená alifatickú a-aminokyselinu.
2. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, vyznačujúci sa tým, že X znamená aminokyselinový zvyšok D-tryptofánu alebo [5-(2-naftyl)-D-alanínu.
3. Heptapeptidový analóg podľa nároku 2, vyznačujúci sa tým, že Y znamená aminokyselinový zvyšok leucínu, valinu, izoleucínu, aioizoleucínu, β,β-dietylalanínu, cyklohexylalanínu alebo cyklohexylglycínu.
4. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, vyznačujúci sa tým, že Y znamená aminokyselinový zvyšok leucínu, valinu, izoleucínu, aioizoleucínu, β,β-dietylalanínu, cyklohexylalanínu alebo cyklohexylglycínu.
5. Heptapeptidový analóg
značujúci sa tým, 4. 6. Heptapeptidový analóg značujúci sa tým, 4. 7. Heptapeptidový analóg značujúci sa tým,
podľa nároku 4, v y že n znamená 2, 3 alebo podľa nároku 1, v y že n znamená 2, 3 alebo podľa nároku 6, v y že X znamená aminokyselinový zvyšok D-tryptofánu alebo |)-(2-naftyl)-D-alanínu.
8. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, vyznačujúci sa tým, že X znamená aminokyselinový zvyšok D-tryptofánu alebo p-(2-naftyl)-D-alanínu, Y znamená aminoacylový zvyšok leucínu, valinu, izoleucínu, aioizoleucínu, β,β-dietylalanínu, cyklohexylalanínu alebo cyklohexylglycínu a n znamená 2, 3 alebo 4.
9. Heptapeptidový analóg podľa nároku 8, v y značujúci sa tým, že sa zvolí z:
Mpa-D-Trp-Ile-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CH2OH í----------ľ-------------------------------1 | j ch3 ch2ch2ch2nh2
Mpa-D-τ rp-1le-a11 o11 e-Asn-Abu-N---CH-CH, CH
CH, αί,ΟΗ,ΟΗ,αΐ,ΝΗ,
Mpa-D-Trp-Ile-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CHjOH
L-----------------------------------------------------------------------1 | |
CH3 CHjCHjNHj
Mjja-D-Trp-Ile-alloHe-Asn-Abu-NJH-CH2OH
I I
CHj ch2ch2ch2nh-c«nh nh2
Mya-D-Trp-Ile-Ala{3, 3-dieťhyl)-Asn-Abu-N---CH-CHaOH
CHj CHíCH2CH2NH2
Mpa-D-Nal -Ile-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CH2OH í-----------------------------------------------------------1 I I
CHj CHíCH2CH2NHj
M^>a-D-Nal-Ile-Ala (3, 3-diethyD-Asn-Abu-N---CH-CH2OH
CHj CH2CH2CH2NH2
M^a-D-Trp-ne-Ile-Asn-Abu-N--CH-CH2OH
CHj CH2CH2CH2NH2
M^a-D-Trp-Ile-Leu-Asn-Abu-N--CH-CHjOH
CHj CHjCHjGHjNHj
MjJa-D-Trp-Ile-Val-Asn-Abu-N---CH-CH20H
CHj CH2CH2CH2NH2
Mpa-D- T rp-11 e -Cha-Asn-Abu-N—CH-CHjOH
Ϊ--------------------------:--------------------------------1 | |
CH, CH,CH,CH,NH,
10. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, vyznačujúci sa tým, že má štruktúru:
M^a-D-Trp-Ile-alloIle-ASP-Abu-N---CH-CH2OH
CH3 CH2CR2CH2NH2
11, Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, vyznačujúci sa tým, že má štruktúru: íe-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CH2OH
CH, CHjCHjCHjCHjNH, podľa nároku 1, vyže má štruktúru:
12. Heptapeptidový analóg načuiúci sa t v m.
Mpa-D-Trp-Ile-alloIle-Asn-Abu-N---CH-CH,OH 1' | |
CH, CHjCH2CH2NH-C”NH
NH,
13. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, v načujúci sa tým, že má štruktúru:
D-Nal-Ile-alloIle-Asn-Äbu-N—CH-CHjOH ch3 ch2ch2ch2nh2
14. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1, vy značujúci sa tým, že má štruktúru:
Hya-D-Nal-Ile-Ma (3, 3-dlethyl) -Rsn-Abu-H---CH-CH,OH
CH, CHjCHíCHjNHí
15. Farmaceutická kompozícia, vyznačujúca sa tým, že obsahuje farmaceutický účinné množstvo heptapeptidového analógu podľa nároku 1 a farmaceutický prijateľný nosič.
16. Kompozícia podľa nároku 15, vyznačujúca sa tým, že je vo forme vodného roztoku na nazálne, subkutánne alebo intravenózne podanie.
17. Kompozícia podľa nároku 15, vyznačujúca sa tým, že nosič zahŕňa pufŕovacie činidlo.
18. Kompozícia podľa nároku 15, vyznačujúca sa tým, že je vo forme tablety, kapsuly alebo granúl na orálne podanie.
19. Použitie heptapeptidového analógu podľa nároku 1 na výrobu liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu.
20. Použitie kompozície podľa nároku 15 na výrobu liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu.
21. Použitie podľa nároku 20, kedy je kontrakcia maternicového svalu spojená s predčasnými pôrodnými sťahmi.
22. Použitie podľa nároku 20, kedy je kontrakcia maternicového svalu spojená s menštruačnými bolesťami.
23. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1 na použitie ako liečivo.
24. Heptapeptidový analóg podľa nároku 1 na použitie na liečenie neoplázie a hyperplázie, schizofrénie, porúch správania, erektilnej dysfunkcie, zápalu mliečnej žľazy a nevhodného uvoľňovania mlieka alebo ako činidlo povzbudzujúce kognitívnu zložku emócií, imunomodulačné činidlo alebo činidlo regulujúce plodnosť.
25. Spôsob prípravy heptapeptidového analógu alebo jeho farmaceutický prijateľnej soli, ktorá má antagonizujúcu účinnosť proti oxytocinu a skladajúca sa z heptapeptidovej časti S a C-koncovej β-aminoalkoholovej časti Z naviazanej na časť S pomocou amidovej väzby, pričom β-aminoalkohol Z znamená
-NR-CH-CH2OH (Z), v ktorej Q znamená -(CH2)n-NH-A, n znamená 1 až 6 a A znamená atóm vodíka alebo -C(=NH)NH2 a v ktorej R znamená metylovú alebo etylovú skupinu; a časť S je:
Mpa-X-lle-Z-Asn-Abu- (S), v ktorej majú Mpa, Íle, Asn a Abu nasledujúce významy: Mpa znamená zvyšok kyseliny 3-merkaptopropiónovej, íle znamená izoleucínový zvyšok, Asn znamená asparagínový zvyšok a
Abu znamená zvyšok kyseliny α-aminobutyrovej; a v ktorej
X znamená aromatickú D-a-aminokyselinu,
Y znamená alifatickú α-aminokyselinu, vyznačujúci sa tým, že sa zodpovedajúca zlúčenina, v ktorej Z znamená Y:
-NRr-CH-CO-Obn (Y) k
v ktorom M znamená (CH2)n-N(Pht) alebo -(CH2)n-N(P)-C(=NP)NP2, v ktorých jedna alebo dve skupiny P zname najú ochranné skupiny dusíka a zvyšné skupiny P znamenajú atóm vodíka, n znamená 1 až 6 a R1 znamená metylovú alebo etylovú skupinu, redukuje pomocou borohydridovej soli alebo substituovaného borohydridu alebo bóranu.
26. Spôsob podľa nároku 25, vyznačujúci sa tým, že borohydridom je borohydrid sodný.
SK704-99A 1996-11-26 1997-11-21 Heptapeptidový analóg, farmaceutická kompozícia obsahujúca tento analóg, spôsob prípravy heptapeptidového analógu a jeho použitie pri príprave liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu SK283800B6 (sk)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SE9604341A SE9604341D0 (sv) 1996-11-26 1996-11-26 Hepta-peptide oxytocin analogue
PCT/SE1997/001968 WO1998023636A1 (en) 1996-11-26 1997-11-21 Heptapeptide oxytocin analogues

Publications (2)

Publication Number Publication Date
SK70499A3 SK70499A3 (en) 2000-10-09
SK283800B6 true SK283800B6 (sk) 2004-02-03

Family

ID=20404757

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SK704-99A SK283800B6 (sk) 1996-11-26 1997-11-21 Heptapeptidový analóg, farmaceutická kompozícia obsahujúca tento analóg, spôsob prípravy heptapeptidového analógu a jeho použitie pri príprave liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu

Country Status (34)

Country Link
US (1) US6143722A (sk)
EP (1) EP0938496B1 (sk)
JP (1) JP3405460B2 (sk)
KR (1) KR100463132B1 (sk)
CN (1) CN1129606C (sk)
AR (1) AR008531A1 (sk)
AT (1) ATE242264T1 (sk)
AU (1) AU713424B2 (sk)
BR (1) BR9713366B1 (sk)
CA (1) CA2272990C (sk)
CZ (1) CZ299532B6 (sk)
DE (1) DE69722651T2 (sk)
DK (1) DK0938496T3 (sk)
EE (1) EE03832B1 (sk)
ES (1) ES2203823T3 (sk)
HR (1) HRP970630B1 (sk)
HU (1) HU228568B1 (sk)
IL (1) IL129519A (sk)
LT (1) LT4650B (sk)
LV (1) LV12350B (sk)
MY (1) MY125555A (sk)
NO (1) NO321380B1 (sk)
NZ (1) NZ336445A (sk)
PL (1) PL189292B1 (sk)
PT (1) PT938496E (sk)
RO (1) RO120772B1 (sk)
RU (1) RU2180668C2 (sk)
SE (1) SE9604341D0 (sk)
SI (1) SI20026B (sk)
SK (1) SK283800B6 (sk)
TR (1) TR199901028T2 (sk)
UA (1) UA54459C2 (sk)
WO (1) WO1998023636A1 (sk)
ZA (1) ZA9710518B (sk)

Families Citing this family (34)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2181297C2 (ru) * 2000-06-20 2002-04-20 Эпштейн Олег Ильич Способ лечения патологического синдрома и лекарственное средство
US6476072B1 (en) * 2000-11-21 2002-11-05 Arthur Vanmoor Method of treating menstrual pain by enhancing the effectiveness of the human immune system
ATE346084T1 (de) * 2002-02-27 2006-12-15 Ferring Bv Zwischenprodukte und verfahren zur herstellung von heptapeptid-oxytocinanaloga
WO2003093816A2 (en) * 2002-05-02 2003-11-13 Bayer Healtchare Ag Diagnostics and therapeutics for diseases associated with oxytocin receptor (oxtr)
GB0210397D0 (en) 2002-05-07 2002-06-12 Ferring Bv Pharmaceutical formulations
UA76639C2 (uk) * 2002-08-02 2006-08-15 Олєг Ільіч Епштєйн Гомеопатичний лікарський засіб та спосіб лікування еректильних дисфункцій
SI1500390T1 (sl) * 2003-07-25 2006-02-28 Ferring Bv Farmacevtski dezmopresinski sestavek kot trdna dozirna oblika in postopek za njegovo pripravo
PT1530967E (pt) * 2003-11-13 2006-09-29 Ferring Bv Embalagem blister e uma forma de dosagem solida que compreende desmopressina.
EP1555029A1 (en) 2004-01-19 2005-07-20 Ferring B.V. Use of substances having oxytocin antagonistic properties for the preparation of a medicament for treating hypertension
US20060171909A1 (en) * 2005-02-03 2006-08-03 The Procter & Gamble Company Cosmetic compositions comprising colorants with low free dye
SE0600482L (sv) * 2006-03-02 2006-11-14 Ferring Int Ct Sa Farmaceutisk sammansättning innefattande desmopressin, kiseldioxid och stärkelse
KR101522747B1 (ko) 2007-08-06 2015-05-26 알레간 인코포레이티드 데스모프레신 약물 전달을 위한 방법 및 장치
MX2010010743A (es) * 2008-03-31 2010-11-04 Ferring Bv Analogos de oxitocina.
US20100286045A1 (en) 2008-05-21 2010-11-11 Bjarke Mirner Klein Methods comprising desmopressin
HUE041370T2 (hu) 2008-05-21 2019-05-28 Ferring Bv Orodiszperzibilis dezmopresszin az alvás noktúria által meg nem zavart kezdeti szakaszának megnövelésére
US11963995B2 (en) 2008-05-21 2024-04-23 Ferring B.V. Methods comprising desmopressin
TWI463990B (zh) * 2009-09-21 2014-12-11 Ferring Bv 催產素受體促進劑
MX2013000543A (es) 2010-07-15 2013-10-28 Oleg Iliich Epshtein Un metodo para aumentar el efecto de una forma activa potenciada de un anticuerpo.
JO3400B1 (ar) * 2010-09-30 2019-10-20 Ferring Bv مركب صيدلاني من كاربيتوسين
EP2684888B1 (en) 2011-03-09 2019-05-15 Jitsubo Co., Ltd. Novel cross-linked peptides containing non-peptide cross-linked structure, method for synthesizing cross-linked peptides, and novel organic compound used in method
CN102875650B (zh) * 2012-09-26 2014-06-11 深圳翰宇药业股份有限公司 巴卢西班的制备方法
US9365615B2 (en) 2013-09-09 2016-06-14 Jitsubo Co., Ltd. Cross-linked peptides containing non-peptide cross-linked structure, method for synthesizing cross-linked peptides, and novel organic compound used in method
EP3501533B1 (en) * 2014-12-22 2025-07-09 Ferring B.V. Obe001 for use in the treatment in implantation and pregnancy in women undergoing assisted reproductive technologies
US9925233B2 (en) 2015-01-30 2018-03-27 Par Pharmaceutical, Inc. Vasopressin formulations for use in treatment of hypotension
US9375478B1 (en) 2015-01-30 2016-06-28 Par Pharmaceutical, Inc. Vasopressin formulations for use in treatment of hypotension
US9744209B2 (en) 2015-01-30 2017-08-29 Par Pharmaceutical, Inc. Vasopressin formulations for use in treatment of hypotension
US9687526B2 (en) 2015-01-30 2017-06-27 Par Pharmaceutical, Inc. Vasopressin formulations for use in treatment of hypotension
US9937223B2 (en) 2015-01-30 2018-04-10 Par Pharmaceutical, Inc. Vasopressin formulations for use in treatment of hypotension
US9750785B2 (en) 2015-01-30 2017-09-05 Par Pharmaceutical, Inc. Vasopressin formulations for use in treatment of hypotension
JP2018535946A (ja) 2015-10-06 2018-12-06 フェリング・ベー・フェー バルシバン及びその中間体を作製する新規の方法
WO2017118639A1 (en) 2016-01-04 2017-07-13 ObsEva S.A. Alpha-amino esters of hydroxypropylthiazolidine carboxamide derivative and salt form, crystal polymorph thereof
US20190247361A1 (en) 2016-07-21 2019-08-15 ObsEva S.A. Oxytocin antagonist dosing regimens for promoting embryo implantation and preventing miscarriage
EP4025207A1 (en) 2019-09-03 2022-07-13 ObsEva S.A. Oxytocin antagonist dosing regimens for promoting embryo implantation and preventing miscarriage
CA3167121A1 (en) 2020-02-10 2021-08-19 ObsEva S.A. Biomarkers for oxytocin receptor antagonist therapy

Family Cites Families (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ279654B6 (cs) * 1987-12-21 1995-05-17 Sandoz Ag Způsob výroby cyklosporinu A
US5373089A (en) * 1988-09-02 1994-12-13 Northwestern University Oxytocin antagonist
CA2036973A1 (en) * 1990-02-27 1991-08-28 Mark G. Bock Cyclic hexapeptide oxytocin antagonists
SE9002384D0 (sv) * 1990-07-09 1990-07-09 Ferring Ab Derivat av baklobshormoner
DE4022247A1 (de) * 1990-07-12 1992-01-16 Hoechst Ag Verfahren zur extraktiven abtrennung von 2-alkylthio-5-phenylpyrimidinen aus ihren reaktionsgemischen
SE501678C2 (sv) * 1993-07-13 1995-04-10 Ferring Bv Peptid med oxytocinantagonistaktivitet samt farmaceutisk komposition innehållande nämnda peptid
SE523819C2 (sv) 1994-01-27 2004-05-18 Per-Ingvar Nilsson Accelerationsmunstycke samt metod för dess användning
SE9400918L (sv) 1994-03-18 1995-09-19 Anne Fjellstad Paulsen Stabiliserad komposition för oral administrering av peptider
SE503085C2 (sv) 1995-01-25 1996-03-25 Valeo Engine Cooling Ab Värmeväxlartank med ändstycken, förfarande för framställning av en sådan tank, samt värmeväxlare försedd med en sådan

Also Published As

Publication number Publication date
DK0938496T3 (da) 2003-10-06
EP0938496B1 (en) 2003-06-04
IL129519A (en) 2004-09-27
AU5142998A (en) 1998-06-22
RO120772B1 (ro) 2006-07-28
NO992532D0 (no) 1999-05-26
LV12350B (en) 1999-11-20
SE9604341D0 (sv) 1996-11-26
KR100463132B1 (ko) 2004-12-23
LT99052A (en) 2000-01-25
ZA9710518B (en) 1998-06-10
DE69722651D1 (en) 2003-07-10
EE03832B1 (et) 2002-08-15
LT4650B (lt) 2000-04-25
PL189292B1 (pl) 2005-07-29
EE9900210A (et) 1999-12-15
CA2272990C (en) 2002-11-19
SI20026A (sl) 2000-02-29
HK1022481A1 (en) 2000-08-11
AR008531A1 (es) 2000-01-19
EP0938496A1 (en) 1999-09-01
TR199901028T2 (xx) 1999-07-21
JP3405460B2 (ja) 2003-05-12
ATE242264T1 (de) 2003-06-15
UA54459C2 (uk) 2003-03-17
WO1998023636A1 (en) 1998-06-04
ES2203823T3 (es) 2004-04-16
HRP970630B1 (en) 2002-04-30
NZ336445A (en) 2000-06-23
NO321380B1 (no) 2006-05-02
KR20000069045A (ko) 2000-11-25
CN1238781A (zh) 1999-12-15
IL129519A0 (en) 2000-02-29
JP2000507617A (ja) 2000-06-20
CZ299532B6 (cs) 2008-08-27
SK70499A3 (en) 2000-10-09
BR9713366A (pt) 2000-01-25
CZ183299A3 (cs) 2000-05-17
DE69722651T2 (de) 2004-04-08
PT938496E (pt) 2003-10-31
HUP0000577A2 (hu) 2000-11-28
HU228568B1 (en) 2013-04-29
CN1129606C (zh) 2003-12-03
BR9713366B1 (pt) 2010-05-18
LV12350A (lv) 1999-09-20
CA2272990A1 (en) 1998-06-04
HUP0000577A3 (en) 2001-02-28
US6143722A (en) 2000-11-07
HRP970630A2 (en) 1998-10-31
AU713424B2 (en) 1999-12-02
SI20026B (sl) 2000-06-30
RU2180668C2 (ru) 2002-03-20
NO992532L (no) 1999-05-26
MY125555A (en) 2006-08-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SK283800B6 (sk) Heptapeptidový analóg, farmaceutická kompozícia obsahujúca tento analóg, spôsob prípravy heptapeptidového analógu a jeho použitie pri príprave liečiva na redukciu alebo blokovanie kontrakcie maternicového svalu
FI92326C (fi) LHRH:n nonapeptidi- ja dekapeptidianalogeja, jotka ovat käyttökelpoisia LHRH:n antagonisteina
SK285381B6 (sk) Peptid antagonistický k hormónu uvoľňujúcemu gonadotropín (GnRH), farmaceutický prostriedok s jeho obsahom, jeho použitie a medziprodukt
JP3838656B2 (ja) ポリペプチドのボンベシン拮抗物質
US4604378A (en) Basic V1 -vasopressin antagonists
CA2022740C (en) Cyclic neurokinin a antagonists
US4684621A (en) Methods of producing vasodilation or antioxytocic activity
AU8225191A (en) Derivatives of pituitary posterior lobe hormones
US4658015A (en) Polypeptide intermediates
US6218364B1 (en) Fluorinated neurokinin A antagonists
TW386086B (en) Heptapeptide oxytocin analogues
IE902136L (en) Irreversible bombesin antagonists.
JPS63303999A (ja) バソプレシン拮抗剤
CZ993A3 (en) derivatives of neurohypophysis lobe hormones

Legal Events

Date Code Title Description
MK4A Expiry of patent

Expiry date: 20171121