[go: up one dir, main page]

SK16382000A3 - Karbapénové deriváty, ich vyžitie a ich medziproduktové zlúčeniny - Google Patents

Karbapénové deriváty, ich vyžitie a ich medziproduktové zlúčeniny Download PDF

Info

Publication number
SK16382000A3
SK16382000A3 SK1638-2000A SK16382000A SK16382000A3 SK 16382000 A3 SK16382000 A3 SK 16382000A3 SK 16382000 A SK16382000 A SK 16382000A SK 16382000 A3 SK16382000 A3 SK 16382000A3
Authority
SK
Slovakia
Prior art keywords
compound
hydroxyethyl
ylthio
dimethylaminocarbonyl
carboxylate
Prior art date
Application number
SK1638-2000A
Other languages
English (en)
Inventor
Hiroshi Matsui
Original Assignee
Kyoto Pharmaceutical Industries, Ltd.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP10122499A external-priority patent/JP2000344772A/ja
Priority claimed from JP10203730A external-priority patent/JP2000344773A/ja
Application filed by Kyoto Pharmaceutical Industries, Ltd. filed Critical Kyoto Pharmaceutical Industries, Ltd.
Publication of SK16382000A3 publication Critical patent/SK16382000A3/sk

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D477/00Heterocyclic compounds containing 1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. carbapenicillins, thienamycins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulphur-containing hetero ring
    • C07D477/10Heterocyclic compounds containing 1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. carbapenicillins, thienamycins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulphur-containing hetero ring with hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 4, and with a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. an ester or nitrile radical, directly attached in position 2
    • C07D477/12Heterocyclic compounds containing 1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. carbapenicillins, thienamycins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulphur-containing hetero ring with hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 4, and with a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. an ester or nitrile radical, directly attached in position 2 with hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, attached in position 6
    • C07D477/16Heterocyclic compounds containing 1-azabicyclo [3.2.0] heptane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. carbapenicillins, thienamycins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulphur-containing hetero ring with hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached in position 4, and with a carbon atom having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. an ester or nitrile radical, directly attached in position 2 with hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, attached in position 6 with hetero atoms or carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. an ester or nitrile radical, directly attached in position 3
    • C07D477/20Sulfur atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/55Design of synthesis routes, e.g. reducing the use of auxiliary or protecting groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Karbapénové deriváty, ich využitie a ich medziproduktové zlúčeniny
Oblasť techniky
Predkladaný vynález sa týka novej karbapénovej zlúčeniny, použiteľnej ako činidlo na profylaxiu a liečbu bakteriálnych infekčných chorôb. Konkrétnejšie sa predkladaný vynález týka novej karbapénovej zlúčeniny, ktorá má dostatočné antibakteriálne vlastnosti a dovoľujúcu orálnu absorpciu, orálneho antibakteriálneho činidla obsahujúceho túto zlúčeninu ako aktívnu zložku a medziproduktovej zlúčeniny na prípravu karbapénovej zlúčeniny.
Doterajší stav techniky
Bolo zistené, že množstvo zlúčenín majúcich karbapénovú štruktúru je terapeutickým činidlom proti infekčným chorobám a niektoré z nich boli uvedené na praktické využitie vzhľadom na svoju vynikajúcu antibakteriálnu účinnosť, ktorú vykazujú. Napríklad karbapénová zlúčenina vzorca A
bola už uvedená na praktické využitie v klinických podmienkach. Táto karbapénová zlúčenina sa vyznačuje širokým antibakteriálnym spektrom a silnou antibakteriálnou účinnosťou, a prekonáva nestabilitu konvenčnej karbapénovej zlúčeniny proti reneálnej dehydropeptidáze, čo sa pokladá za nedostatok tejto zlúčeniny. Má vynikajúci znak v tom, že môže byť podávaná samostatne, bez použitia stabilizátora.
Na druhej strane, táto karbapénová zlúčenina vykazuje malú absorpciu zo zažívacieho traktu a je v súčasnosti na klinické použitie podávaná vo forme injekcie. Orálne činidlo sa v porovnaní s injekciami podáva pri klinickom použití oveľa ľahšie a častejšie. Preto existuje veľká snaha na vyvinutie karbapénovej zlúčeniny na orálne podanie, ktorá má silné antibakteriálne účinky a široké • · • · • ··· ·· antibakteriálne spektrum a ktorá vykazuje vynikajúcu absorpciu zo zažívacieho traktu
Podstata vynálezu
Predmetom predkladaného vynálezu je poskytnúť karbapénovú zlúčeninu s vynikajúcimi antibakteriálnymi vlastnosťami a vykazujúcu vynikajúcu absorpciu zo zažívacieho traktu. Ďalším predmetom predkladaného vynálezu je využitie karbapénovej zlúčeniny. Ešte ďalším predmetom predkladaného vynálezu je poskytnutie medziproduktu vhodného na prípravu karbapénovej zlúčeniny.
Vynálezcom predkladaného vynálezu bolo zistené na základe vyššie uvedených predmetov, že nová karbapénová zlúčenina všeobecného vzorca I vykazuje vynikajúcu absorpciu zo zažívacieho traktu, že táto zlúčenina má dostatočnú silnú antibakteriálnu účinnosť a je extrémne užitočná ako orálne antibakteriálne činidlo. Vynálezca ďále našiel novú medziproduktovú zlúčeninu užitočnú na prípravu tejto zlúčeniny, čo vedie ku kompletácii predkladaného vynálezu.
Predkladaný vynález poskytuje predmety uvedené v nasledujúcich bodoch 1 až 10.
(1) Karbapénovú zlúčeninu všeobecného vzorca I
H3C
co2r kde R1 je modifikátor hydrolyzovateľný v živom tele a R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená nižší alkyl a je skupinou vzorca B — CHa ,ch3 (B) alebo vzorca C
— COCO —R6 (Q ·· ·· ·· · ·· ··· ···· ··· • ··· · · · · · ···· ·· ·· ··· ·· · kde R4 a R5 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená atóm vodíka alebo nižší alkyl a R6 je alkylová skupina obsahujúca 1 až 10 atómov uhlíka.
(2) Karbapénovú zlúčeninu podľa bodu (1) zhora, kde R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé je nižší alkyl.
(3) Karbapénovú zlúčeninu podľa bodu (1) zhora, kde R1 je pivaloyloxymetyl.
(4) Karbapénovú zlúčeninu podľa bodu (1) zhora, kde R1 je 1-cyklohexyloxykar bonyloxyetyl.
(5) Karbapénovú zlúčeninu podľa bodu (1) zhora, kde R1 je 1etoxykarbonyloxyetyl.
(6) Karbapénovú zlúčeninu podľa bodu (1) zhora, ktorá je vybratá zo súboru, ktorý zahrňuje;
pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-NlN-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[{1 R)-1 -hydroxyetyl]-1metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,
1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -(5-metyl-2-oxo-1 ,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,
1- etoxykarbonyloxyetyl (1R,5Sl6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-acetyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarba-penen-2em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -napionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen2- em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3Sl5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen2-em-3-karboxylát, • e ·· • · · • ··· ···· ·· ·· · ·· • ·· · · · • · · · ·· ··· ·· · pivaloyloxymetyl (1 R.SS.eSJ-ľ-KSS.SSHS-N.N-dimetylaminokarbonyl-l-izovaleryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-terc.butylacetyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,
-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, a
1-etoxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát.
(7) Antibakteriálne činidlo, zahrňujúce ako aktívnu zložku karbapénovú zlúčeninu podľa (1) vzorca I.
(8) Antibakteriálne činidlo podľa (7), ktoré je na orálne podanie.
(9) Karbapénovú zlúčeninu všeobecného vzorca II
kde R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená nižší alkyl, R7 je atóm vodíka alebo chrániaca skupina karboxylovej skupiny a R je skupina vzorca B — CH2 (B) alebo vzorca C
— COCO—r6 (C) kde R4 a R5 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená atóm vodíka alebo nižší alkyl a
R6 je alkylová skupina obsahujúca 1 až 10 atómov uhlika.
(10) Karbapénovú zlúčeninu podľa (9), ktorá je vybratá zo súboru, ktorý zahrňuje:
p-nitrobenzyl (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolid ín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hyd roxyety l]-1metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen2- em-3-karboxylovú kyselinu, p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbony I) py rol id í n-3-yltio]-6-[( 1 R)-1 -hyd roxyety I]-1 -metylkarbapenen-2-em3- karboxylát, p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2em-3-karboxylát, (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidin-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetylj-1 -metylkarbapenen-2-em-3karboxylovú kyselinu, (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hyd roxyety l]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylovú kyselinu, alebo ich soľ, predovšetkým sodnú soľ.
Definície používané v predkladanom opise majú nasledujúci význam Modifikátor hydrolyzovateľný v živom tele v R1 je výhodne hydrolyzovateľný v čreve alebo v krvi. Príklady zahrňujú prípadne substituovaný aryl (napríklad fenyl), tolyl, xylyl, indanyl a pod.), 1-alkanoyloxyalkyl, 1-alkoxykarbonyloxyalkyl, ftalidyl, 5metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-ylmetyl a pod., výhodne 1-alkanoyloxyalkyl, 1alkoxykarbonyloxyalkyl a 5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-ylmetyl.
Prípadne substituovaný „aryl je výhodne nesubstituovaný aryl alebo aryl
aa • · • • a • • •a aa · • · ·· a a a • a a a a a ·
···· ·· ·· ··· aa a
prípadne substituovaný 1 až 3 substituentmi, kde substituenty môžu byť rovnaké alebo rôzne. Príklady substituentov zahrňujú alkyl majúci 1 až 4 atómy uhlíka, ako je metyl, etyl, a podobne.
Počet atómov uhlíka alkanoylovej časti 1-alkanoyloxyalkylu je výhodne 2 až 10, výhodnejšie 2 až 7, pričom môže byť lineárny, rozvetvený alebo cyklický. Počet atómov uhlíka alkylovej časti je výhodne 1 až 3, výhodnejšie 1 alebo 2.
Príklady 1-alkanoyloxyalkylu zahrňujú acetoxymetyl, propionyloxymetyl, nbutyryloxymetyl, izobutyryloxymetyl, pivaloyloxymetyl, n-valeryloxymetyl, 2metylbutyryloxymetyl, izovaleryloxymetyl, n-hexanoyloxymetyl, 3metylvaleryloxymetyl, neohexanoyloxymetyl, 2-metylhexanoyloxymetyl, 2,2dimetylvaleryloxymetyl, neoheptanoyloxymetyl, cyklohexankarbonyloxymetyl, cyklohexylacetoxymetyl, 1-acetoxyetyl, 1-propionyloxyetyl, 1-n-butyryloxyetyl, 1izobutyryloxyetyl, 1-n-valeryloxyetyl, 1-pivaloyloxyetyl, 1-izovaleryloxyetyl, 1-nhexanoyloxyetyl, 1-cyklohexankarbonyloxyetyl a podobne.
Počet atómov uhlíka alkoxylovej časti 1-alkoxykarbonyloyxalkylu je výhodne 1 až 10, výhodnejšie 1 až 7, pričom môže byť lineárna, rozvetvená alebo cyklická. Počet atómov uhlíka alkylovej časti je výhodne 1 až 3, výhodnejšie 1 alebo 2.
Príklady 1-alkoxykarbonyloxyalkylu zahrňujú 1-metoxykarbonyloxyetyl, 1etoxykarbonyloxyetyl, 1-n-propoxykarbonyloxyetyl, 1-izopropoxykarbonyloxyetyl, 1n-butoxykarbonyloxyetyl, 1 -sek.butoxykarbonyloxyetyl, 1 -terc.butoxykarbonyloxyetyl, 1-pentyloxykarbonyloxyetyl, 1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl a pod.
Nižší alkyl v R2, R3, R4 a R5 je lineárny alebo rozvetvený alkyl majúci 1 až 6 atómov uhlíka, napríklad metyl, etyl, propyl, izopropyl, butyl, izobutyl, sek. butyl, terc.butyl, pentyl, izopentyl, neopentyl, terc.pentyl, hexyl, izohexyl, neohexyl a pod. Z nich sú výhodné metyl, etyl, propyl a butyl.
Alkyl v R6 je lineárny, rozvetvený alebo cyklický alkyl majúci 1 až 10 atómov uhlíka, napríklad metyl, etyl, propyl, izopropyl, butyl, izobutyl, sek. butyl, terc.butyl, pentyl, izopentyl, neopentyl, terc.pentyl, cyklopentyl, hexyl, izohexyl, neohexyl, sek.hexyl, terc. hexyl, čyklohexyl, heptyl, izoheptyl, neoheptyl, sek.heptyl, terc.heptyl, oktyl, izooktyl, neooktyl, sek.oktyl, terc.oktyl a pod.
Chrániaca skupina karboxylovej skupiny v R7 je napríklad terc.butyl, neopentyl, benzyl, p-nitrobenzyl, p-metoxybenzyl, difenylmetyl, p-nitrofenyl, metoxymetyl, etoxymetyl, benzyloxymetyl, metyltiometyl, trityl, 2,2,2-trichlóretyl,
·· • · • • · • ·»· • · • · • e ·· ·· • · · • ·
···· • · • · ··· ·· ·
trimetylsilyl, difenylmetoxybenzénsulfonylmetyl, dimetylaminoetyl a pod. Z nich sú výhodné p-nitrobenzyl, p-metoxybenzyl a difenylmetyl.
Ak karbapénová zlúčenina II má karboxylovú skupinu (kde R7 je atóm vodíka), karboxylová skupina môže tvoriť soľ Soľ karboxylovej skupiny je napríklad soľ alkalického kovu (napríklad sodná soľ, draselná soľ a pod.), soľ kovu alkalickej zeminy (napríklad vápenatá soľ, horečnatá soľ a pod.), soľ organickej bázy (napríklad trietylamínová soľ, dicyklohexylamínová soľ, pyridínová soľ a pod.) a pod.
Príklad výhodnej karbapénovej zlúčeniny I podľa vynálezu je nasledujúci. Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,
1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidin-3-yltio}-6-[(1 R)-1 hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,
1- etoxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5metyl-2-oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1metyl karbapenen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (IR.SS.eSj-Z-KSS^Sj-ÍS-N-etyl-N-metylaminokarbonyl-l-ÍS-metyl2- oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metylkarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-acetyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-
·· • · • ·· • ··· ·· • · • · • · • · • · • ·
···· • · ·· ··· ··
em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izovaleryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hyd roxyety I]-1 -metylkarbapenen2-em-3-karboxylát.
pivaloyloxymetyl (1 R, 5S,6S)-2-[(3SI5S)-(5-N, N-dimetylaminokarbonyl-1 -terc. butylacetyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,
1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, a
1-etoxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N-etyl-N-metylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1 metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát,.
pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dietylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hyd roxyety l]-1 -metylkarbapenen-2em-3-karboxylát, a podobne.
Príklady výhodných karbapénových zlúčenín II podľa vynálezu zahrňujú nasledujúce:
p-Nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3dioxolen-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát sodný.
p-nitrobenzyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N, N-dimetylaminokarbonyl-19 ·· ·· • · • ··· ·· • · · • · ·· • · · • · ···· ·· ·· · ·· ··· propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapenen-2-em-3-karboxylát, (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3karboxylát sodný, (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidin-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapenen-2-em-3karboxylát sodný a pod.
Karbapénová zlúčenina I a karbapénová zlúčenina II sa môžu pripraviť ktorýmkoľvek spôsobom 1 až 5.
1. spôsob prípravy
kde R1, R2, R3 a R majú význam definovaný vyššie a X je atóm halogénu, ako je chlór, bróm, jód a pod., odštepujúca sa skupina, ako je alkánsulfonyloxy (napríklad metánsulfonyloxy, etánsulfonyloxy, propánsulfonyloxy, butánsulfonyloxy a pod.) arylsulfonyloxy (napríklad fenylsulfonyloxy, tolylsulfonyloxy a pod.) a pod.
Zlúčenina I sa získa rozpustením zlúčeniny lla v rozpúšťadle, ktoré nemá • · · ···· ··· •··· · · · · · vplyv na reakciu (napríklad dioxán, acetonitril, tetrahydrofurán, chloroform, metylénchlorid, etylénchiórid, benzén, etylacetát, Ν,Ν-dimetylformamid, N,Ndimetylacetamid, dimetylsulfoxid a ich zmesi) a reakciou so zlúčeninou III, s ekvimolárnym až 5-násobným molárnym množstvom, výhodne molárnym až dvojmolárnym množstvom, v prítomnosti bázy.
Použitie bázy nie je nijako obmedzené, ako príklady anorganickej bázy sa uvádzajú napríklad hydrogénuhličitan sodný, uhličitan draselný a pod., ako organická báza sa uvádza napríklad trietylamín, diizopropyletylamín, pyridín a pod.) a pod.
Aj keď reakcia nie je nijako zvlášť obmedzená, reakcia sa uskutočňuje pri pomerne nízkej teplote, aby sa potlačili vedľajšie reakcie, napríklad pri -30 až 40 °C, výhodne pri -10 do 10 °C. Reakčný čas sa líši predovšetkým s ohľadom na reakčnú teplotu, druh reakčných zložiek a je obvykle od 30 minút do 10 a viac hodin.
Zlúčenina II môže byť premenená na svoj reaktívny derivát, ako je soľ s alkalickým kovom (napríklad sodná soľ, draselná soľ a pod.) soľ kovu alkalickej zeminy (vápenatá soľ a pod.), trietylamínová soľ, dicyklohexylamínová soľ, pyridinová soľ a pod. a potom reaguje so zlúčeninou III.
2. spôsob prípravy
·· ·· • · · • ··· • · · • · · ···· ·· ·· • · · • · • · · • · • ·· · kde R1, R2, R3 a R majú význam definovaný vyššie a Y je odštepujúca sa skupina, ako je chlór, imidazol-1-yl, p-nitrofenyloxy, 2-fenylacetonitril-2-yl-iminoxy a pod.
Zlúčenina I sa získa rozpustením zlúčeniny IV v rozpúšťadle, ktoré nemá vplyv na reakciu (napríklad dioxan, acetonitril, tetrahydrofurán, chloroform, metylénchlorid, etylénchlorid, benzén, etylacetát, Ν,Ν-dimetylformamid, N,Ndimetylacetamid, dimetylsulfoxid a ich zmesi) a reakciou so zlúčeninou V, s ekvimolárnym až 5-násobným molárnym množstvom, výhodne molárnym až dvojmolárnym množstvom. Zlúčenina IV sa môže získať rovnakým spôsobom ako je popísané v 1. spôsobe prípravy reakcie zlúčeniny III s karboxylovou kyselinou, ako je popísané v JP-A-60-233076 a pod.
Reakcia sa môže tiež uskutočniť v prítomnosti bázy. Použitie bázy nie je nijako obmedzené, ako príklady anorganickej bázy sa uvádzajú napríklad hydrogénuhličitan sodný, uhličitan draselný a pod., ako organická báza sa uvádza napríklad trietylamín, diizopropyletylamín, pyridín a pod.) a pod.
Aj keď reakcia nie je nijako zvlášť obmedzená, reakcia sa uskutočňuje pri pomerne nízkej teplote, aby sa potlačili vedľajšie reakcie, napríklad pri -30 až 40 °C, výhodne pri -10 do 10 °C. Reakčný čas sa líši predovšetkým s ohľadom na reakčnú teplotu, druh reakčných zložiek a je obvykle od 30 minút do 10 a viac hodín.
3. spôsob prípravy
(VII)
OH CH;
H3C
COaR7
O
CON
COO—R (Π)
·· ·· • · · • ··· ·· • · • · • ·· • • · • · · • ·
12 • · · ···· ·· • · ·· • ··· • · ·· ·
kde R2, R3, R7 a R majú význam definovaný vyššie a R8 je alkánsulfonyl (napríklad metánsulfonyl, etánsulfonyl, propánsulfonyl, butánsulfonyl a pod.), arylsulfonyl (napríklad fenylsulfonyl, tolylsulfonyl a pod.), dialkylfosforyl (napríklad dimetylfosforyl, dietylfosforyl, diizopropylfosforyl, dibutylfosforyl a pod.), diarylfosforyl (napríklad difenylfosforyl, ditolylfosforyl a pod.).
Zlúčenina II sa môže získať rozpustením zlúčeniny VI opísanej v japonskej prihláške bez prieskumu č. 8-12676 a pod. v rozpúšťadle, ktoré nemá vplyv na reakciu (napríklad dioxan, acetonitril, tetrahydrofurán, chloroform, metylénchlorid, etylénchlorid, benzén, etylacetát, Ν,Ν-dimetylformamid, N,N-dimetylacetamid, dimetylsulfoxid a ich zmesi) a reakciou s merkaptozlúčeninou VII s ekvimolárnym až 5-násobným molárnym množstvom, výhodne molárnym až trojmolárnym množstvom, v prítomnosti bázy.
Použitie bázy nie je nijako obmedzené, ako príklady anorganickej bázy sa uvádzajú napríklad hydrogénuhličitan sodný, uhličitan draselný a pod., ako organická báza sa uvádza napríklad trietylamín, diizopropyletylamín, pyridín a pod) a pod.
Aj keď reakcia nie je nijako zvlášť obmedzená, reakcia sa uskutočňuje pri pomerne nízkej teplote, aby sa potlačili vedľajšie reakcie, napríklad pri -30 až 40 °C, výhodne pri -10 do 10 °C. Reakčný čas sa líši predovšetkým s ohľadom na reakčnú teplotu, druh reakčných zložiek a je obvykle od 30 minút do 10 a viac hodín.
Zlúčenina VII, ktorá je východiskovým materiálom na prípravu zlúčeniny II sa pripraví nasledujúcim spôsobom.
Spôsob prípravy zlúčeniny VII
R2
R
CON RS^ -Ň-R9 odstränemtR
-► Rl0S
NH
CON (X) (ix)
R2
Y-COO-R (V)
R10S
N - COO-R
CON
R3 (XI)
-► HS
CON
R3 (VII)
N-COO-R odstránemcR ·· ·· ·· • · · • ··· • · · • · · ···· ·· • · • · • · · • · ·· • e • · ··· ·· • · · • · * · • · ·· · kde R2, R3, R a Y majú význam uvedený vyššie, R9 je chrániaca skupina aminoskupiny a R10 je chrániaca skupina tiolovej skupiny
Zlúčenina VII sa môže pripraviť odstránením R9, čo je chrániaca skupina aminoskupiny zlúčeniny IX opísanej v JP-A-60-233076 a pod., spôsobom známym zo stavu techniky sa získa zlúčenina X, reakcia zlúčeniny X a zlúčeniny V rovnakým spôsobom ako v 2. spôsobe prípravy poskytne zlúčeninu XI a odstránenie R10, čo je chrániaca skupina tiolovej skupiny, sa urobí metódou známou zo stavu techniky. Ako chrániace skupiny tiolovej a aminovej skupiny sa použijú tie skupiny, ktoré sú známe v tomto odbore zo stavu techniky.
4. spôsob prípravy
kde R2, R3, R7, R a Y majú význam definovaný vyššie.
Zlúčenina II sa môže získať reakciou zlúčeniny VIII opísanej v JP-A-60·· ·· ·· • · · • ··· • · · • · · ···· ·· ·· ·· ···
233076 a pod. a zlúčenina V rovnakým spôsobom ako je opísané v 2. spôsobe prípravy
Takto získaná karbapénová zlúčenina II sa môže konvertovať na derivát karboxylovej kyseliny, kde R7 je atóm vodíka, odstránením chániacej skupiny, pokiaľ to je nevyhnutné, konvenčným spôsobom. Spôsob odstránenia chrániacej skupiny sa líši v závislosti od jej typu, použije sa obvykle spôsob používaný v stave techniky.
5. spôsob prípravy
kde R1, R2, R3, R8 a R majú význam definovaný vyššie.
Zlúčenina I sa získa rozpustením zlúčeniny XII v rozpúšťadle, ktoré nemá vplyv na reakciu (napríklad dioxan, acetonitril, tetrahydrofurán, chloroform, metylénchlorid, etylénchlorid, benzén, etylacetát, Ν,Ν-dimetylformamid, Ν,Νdimetylacetamid, dimetylsulfoxid a ich zmesi) a reakciou s merkaptozlúčeninou VII, v ekvimolárnom až 3-násobnom molárnom množstve, výhodne molárnym až dvojmolárnym množstvom, v prítomnosti bázy.
·· ·· ·· • · · • ··· • · · • · · ···· ·· ·· ·· • · ···
Použitie bázy nie je nijako obmedzené, ako príklady anorganickej bázy sa uvádzajú napríklad hydrogénuhličitan sodný, uhličitan draselný a pod., ako organická báza sa uvádza napríklad trietylamín, diizopropyletylamín, pyridín a pod.) a pod.
Aj keď reakcia nie je nijako zvlášť obmedzená, reakcia sa uskutočňuje pri pomerne nízkej teplote, aby sa potlačila vedľajšia reakcia, napríklad pri -30 až 40 °C, výhodne pri -10 do 10 °C. Reakčný čas sa líši predovšetkým s ohľadom na reakčnú teplotu, druh reakčných zložiek a je obvykle od 30 minút do 10 a viac hodín.
Karbapénová zlúčenina I a karbapénová zlúčenina II sa môžu čistiť, pokiaľ to je nevyhnutné, konvenčnými spôsobmi, ako je rekryštalizácia, preparatívna chromatografia na tenkej vrstve, stĺpcová chromatografia a pod. Ak je to nevyhnutné, môže sa čistiť ako soľ.
Výhodnými konfiguráciami zlúčeniny I a zlúčeniny II, ktoré sú predmetom predkladaného vynálezu sú nasledujúce zlúčeniny la a llb.
kde R1 R2, R3 a R majú význam uvedený vyššie
kde R2, R3, R7 a R majú význam uvedený vyššie.
Karbapénová zlúčenina I sa po orálnom podaní môže rýchlo absorbovať do krvi a konvertuje sa na metabolit, tj. na karbapénovú zlúčeninu, kde vo vzorci IV R1 je atóm vodíka, ktorá vykazuje vysokú koncentráciu v krvi.
Preto činidlo na profylaxiu a liečbu infekčných chorôb, ktoré zahrňuje karbapénovú zlúčeninu I vykazuje vynikajúce pôsobenie uvedené vyššie orálnym podaním a je všeobecne podávané ako orálne činidlo.
Činidlo na profylaxiu a liečbu infekčných chorôb môže byť pripravené riedením s farmaceutickými excipientmi podľa spôsobov známych zo stavu techniky. Príklady excipientov zahrňujú škrob, laktózu, cukor, uhličitan vápenatý, fosforečnan vápenatý a pod.
Činidlo na profylaxiu a liečbu infekčných chorôb môže obsahovať, pokiaľ to je žiadúce, ďalšie aditíva, ako spojivá (napríklad škrob, arabská guma, karboxymetylcelulóza, hydroxypropylcelulóza, kryštalická celulóza a pod.), mazadlá (stearát horečnatý, mastok a pod.), dezintegračné činidlá (karboxymetylcelulóza vápenatá, mastok a pod.) a pod. Po zmiešaní všetkých zložiek sa zmes formuluje do vhodnej dávkovej formy vhodnej na orálne podanie, ako sú kapsule, tablety, jemné častice, granule, suchý sirup a pod. spôsobmi známymi zo stavu techniky, čim sa získa činidlo vhodné na orálne podanie na profylaxiu a liečbu infekčných chorôb.
Denná dávka karbapénovej zlúčeniny I sa mení podľa cieľa podania, symptómu a pod. a je v prípade dospelého pacienta s hnisavou chorobou pri orálnom podaní okolo 1 až 40 mg/kg telesnej hmotnosti, pričom sa podáva 1 až 4x denne. Karbapénová zlúčenina I sa môže použiť v spojení s inými látkami majúcimi antibakteriálnu účinnosť, ako sú antibakteriálne činidlá (penicilíny, aminoglykozidy, cefalosporíny a pod.) alebo terapeutické činidlá na systémové symptómy spôsobené bakteriálnou infekciou (napríklad antipyretiká, analgetiká, antiflogistiká a Pod.).
Príklady uskutočnenia vynálezu
Predkladaný vynález je ďalej vysvetlený s ohľadom na fyzikálne vlastnosti a spôsob prípravy nasledujúcimi príkladmi, ktoré majú len informatívny charakter a v žiadnom prípade neobmedzujú rozsah predkladaného vynálezu.
Príklad 1 p-Nitrobenzyl (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -(5-metyl-2·· · ·· • · • ··· oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metoxykarbonyl]pyrolidín-2-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (2S,4S)-2-N,N-Dimetylaminokarbonyl-4-merkapto-1-(5-metyl-2-oxo-1,3dioxolen-4-yl)metyloxykarbonylpyrolidin (719 mg) sa rozpustí v acetonitrile (11 ml) a pri teplote O °C a pod atmosférou dusíka sa pridá p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2difenylfosforyl-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (1,15 g) a diizopropyletylamín (0,38 ml). Zmes sa mieša jednu hodinu pri tej istej teplote a pridá sa etylacetát (200 ml). Zmes sa premyje nasýtenou soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí za zníženého tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (911 mg).
1-NMR (CDCb, δ ppm): 1,27 (3H, d), 1,33 (3H, d), 1,7 - 2,1, 2,5 - 2,9 (2H, m), 2,17 (3H, s), 2,8 - 4,4 (13H, m), 4,6 - 5,6 (5H, m), 7,64, 8,20 (4H, A2', B2’).
Príklad 2 (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolen4-yl)metyloxykarbonylpyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen2-em-3-karboxylát sodný p-Nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (330 mg) sa rozpustí v zmesi tetrahydrofuránu (17 ml) a 0,1M MOPS pufri (pH 7,0, 17 ml). Pridá sa 10% paládium na uhlíku (330 mg) a zmes sa hydrogenuje pri izbovej teplote v čase 16 hodín. Reakčná zmes sa prefiltruje cez celit a filtrát sa premyje dietyléterom a koncentruje sa pri zníženom tlaku na objem 5 ml. Vzniknutý roztok sa podrobí chromatografii pri použití DIAION HP-21 (výrobok Mitsubishi Chemical), koncentruje sa pri zníženom tlaku a lyofilizáciou sa získa zlúčenina uvedená v názve (130 mg). IR(Nujol, cm-1): 3393, 1819, 1767, 1707, 1643.
1H-NMR (DMSO-dg δ ppm): 1,16 (3H,d), 1,4-1,9 (1H, m), 2,13 (3H, s), 2,82 (3H, s), 3,01 (3H, brs), 4,5-5,0 (3H, m).
···· ·· • ·
Príklad 3
Pivaloyoxymetyl(1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metylkarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1 -hyd roxyetyl]-1 metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen-2-em-3-karboxylát sodný (960 mg) sa rozpustí v N,N-dimetylformamide (6 ml) a zmes sa ochladí na 5 °C. Pridá sa pivaloyloxymetyl jodid (700 mg) a zmes sa mieša pri tej istej teplote v čase 1 hodiny a pri teplote 35 °C v čase 12 hodín. Pridá sa etylacetát (150 ml) a zmes sa premyje 5 % soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (350 mg).
IR(Nujol, cm-1): 3404, 1821, 1780, 1715, 1651.
1H-NMR(CDCI3,Ô ppm): 1,22 (91-1, s), 1,26 (3H, d), 1,31 (3H, d), 1,6-2,1,2,5-2,9 (2H, m), 2,17(31-1, s), 2,8-4,4(131-1, m), 4,80(11-1, m), 4,72, 4,99 (2H, ABq, J = 13,2 Hz), 5,87, 5,92 (2H, ABq, J = 5,5 Hz).
Príklad 4
Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (1) (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonylpyrolidín-4-yltio]-6-[6(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát sodný (530 g) sa suspenduje v N,N-dimetylformamide (2,3 ml) a suspenzia sa ochladí na 5 °C. Pridá sa pivaloyloxymetyljodid (819 mg) a zmes sa mieša pri tej istej teplote v čase 1 hodiny. Pridá sa etylacetát (150 ml) a zmes sa premyje 5 % soľankou (100 ml) a suší sa nad síranom sodným. Etylacetátová vrstva sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonylpyrolidín-4-yltio]-6-[(1 R)-1 hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (470 mg).
1H-NMR(CDCI3, δ ppm): 1,22 (91-1, s), 1,2-1,4 (61-1, m), 1,5 - 1,8, 2,4-2,8 (2H, m), 2,98 (3H, s), 3,02 (3H, s), 3,0 - 4,4 (8H, m), 5,81, 5,95 (2H, ABq, J = 5,5 Hz).
• · ·· ·· ·· • · · • ··· • · · • · · ·»·· ·· ·· • · • · (2) Zlúčenina (497 mg) získaná v postupe (1) sa rozpusti v metylénchloride (5 ml) a ochladí sa na 5 °C. Pridá sa (5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl chlorid (231 mg) a trietylamín (0,14 ml) a zmes sa mieša pri tej istej teplote v čase 30 minút. Pridá sa etylacetát (150 ml) a zmes sa premyje 5 % soľankou (100 ml) a suší sa nad síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (140 mg).
Príklad 5
Pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -(5-metyl2-oxo-l ,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát.
Zlúčenina získaná v príklade 4 (1) (500 mg) sa rozpustí v N,Ndimetylformamide (2,5 ml). Pridá sa (5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyl pnitrofenylkarbonát (297 mg) a trietylamín (0,14 ml) a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. K reakčnej zmesi sa pridá etylacetát (150 ml) a zmes sa premyje 10 % kyselinou citrónovou (100 ml), 5 % vodným roztokom hydrogénuhličitanu sodného (100 ml) a nasýtenou soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (350 mg)
Príklad 6
1-Cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen-2-em-3-karboxylát
1-Cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylamino karbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (2,0 g) získaný rovnakým postupom ako v príklade 4 (1) sa rozpustí v metylénchloride (20 ml). K tomu sa pridá (5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonylchlorid (830 mg) a trietylamín (0,50 ml), a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. Pridá sa etylacetát (150 ml) a reakčná zmes sa premyje 5 % soľankou
...........
(100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silkagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (680 mg).
IR(Nujol, cm-1): 3402, 1821, 1759, 1713, 1647.
1H-NMR (CDCI3 δ ppm): 1,0-2,1 (20H, m), 2,16 (3H, s), 2,96 (3H, s), 3,06, 3,09 (3H, s), 3,0 - 4,4 (7H, m), 4,5 - 5,2 (4H, m), 6,7 - 7,0 (1 H, q).
Príklad 7
1-Etoxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát
1-Etoxykarbonyloxymetyl(1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyljpyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (1,0 g) získaný rovnakým postupom ako v príklade 4 (1) sa rozpustí v Ν,Νdimetylformamidu (5 ml). K tomu sa pridá (5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyl pnitrofenylkarbonát (606 mg) a trietylamín (0,29 ml), a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. Potom sa pridá etylacetát (150 ml) a reakčná zmes sa premyje 5 % soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetátová vrstva sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (300 mg).
IR (Nujol, cm-1): 3404, 1820, 1758, 1714, 1650.
1-NMR(CDCI3, δ ppm): 1,22 (3H,t), 1,27 (3H,d), 1,32 (3H, d), 1,51 (3H, d), 1,6-2,0, 2,5 - 2,8 (2H, m), 2,16 (3H, s), 2,8 - 4,4 (15H, m), 4,5 - 5,2 (3H, m), 6,7 - 7,0 (1 H,q).
Príklad 8 p-Nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3karboxylát ·· ·· • · · • ··· • · • · · •··· ·· ··· (2S,4S)-2-N,N-Dimetylaminokarbonyl-4-merkapto-1-propionyloxymetyloxykarbonylpyrolidin (662 mg) sa rozpusti v acetonitrile (11 ml), a pri teplote 0 °C a pod atmosférou dusíka sa pridá p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-difenylfosforo-6-[(1R)hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (1,15 g) a diizopropyletylamín (0,38 ml). Zmes sa mieša 1 hodinu pri tej istej teplote a pridá sa etylacetát (200 ml). Zmes sa premyje nasýtenou soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou a získa sa zlúčenina uvedená v názve (876 mg).
1H-NMR(CDCI3, δ ppm): 1,14 (3H,t), 1,27 (3H, d), 1,33 (3H,d), 1,7-2,1,2,5-2,9 (3H, m), 2,40 (2H, q), 2,8 - 4,4 (13H, m), 4,6 - 5,8 (5H, m), 7,64, 8,20 (4H, A2',B2').
Príklad 9 (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát p-Nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen2-em-3-karboxylát (330 mg) sa rozpustí v zmesi tetrahydrofuránu (17 ml) a 0,1 M fosfátového pufru (pH 7,0, 17 ml). Pridá sa 10 % paládia na uhlíku (330 mg) a zmes sa hydrogenuje pri izbovej teplote 16 hodín, reakčná zmes sa prefiltruje cez celit a filtrát sa premyje dietyléterom a koncentruje sa pri zníženom tlaku na objem približné 5 ml. Vzniknutý roztok sa podrobí chromatografii! na silikagéli pri použití DIAION HP-21 (výrobok Mitsubishi Chemical), koncentruje sa pri zníženom tlaku a vymrazením sa získa zlúčenina uvedená v názve (128 mg).
1H-NMR(DMSO-d6, δ ppm): 1,10 (3H, t), 1,17(3H,d), 1,17(3H,d), 1,4-1,9,2,5-2,7 (2H, m), 2,35 (2H, q), 2,83 (3H, s), 3,02 (3H, brs), 4,6 - 4,8 (1 H, t), 5,5 - 5,7 (2H, m).
Príklad 10 p-Nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3karboxylát.
··· • ·
Rovnakým postupom ako v príklade 8, za použitia (2S,4S)-2-N,Ndimetylaminokarbonyl-4-merkapto-l-izobutyryloxymetyloxykarbonylpyrolidínu, sa získa zlúčenina uvedená v názve.
1H-NMR(CDCI3, δ ppm): 1,17 (6H,d), 1,27 (3H,d), 1,33 (3H, d), 1,7-2,1,2,5-2,9 (4H, m), 2,8 - 4,4, (13H, m), 4,6 - 5,8 (5H, m), 7,64, 8,20 (4H, A2', B2').
Príklad 11 (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát sodný.
Rovnakým postupom ako v príklade 9 za použitia p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)2- [(3S,5S)-5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín3- yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylátu, sa získa zlúčenina uvedená v názve.
1H-NMR (DMSO-d6 δ ppm): 1,0-1,4 (12H), 1,4 - 1,9, 2,5 - 2,7 (3H, m), 2,83 (3H, s), 3,02 (3H, brs), 4,6 - 4,8 (1 H, t), 5,5 - 5,7 (2H, m).
Príklad 12
Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2em-3-karboxylát (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxy karbonyl)py rol id í η-3-y ltio]-6-[( 1 R)-1 -hyd roxyety I]-1 -metylkarbapen-2-em-3-karboxylát sodný (913 mg) sa rozpustí v Ν,Ν-dimetylformamidu (6 ml) a ochladí sa na teplotu 5 °C. Pridá sa pivaloyloxymetyl jodid (700 mg) a zmes sa mieša pri tej istej teplote 1 hodinu a pri teplote 30 °C 1 hodinu. Pridá sa etylacetát (150 ml) a zmes sa premyje 5 % soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (336 mg).
·· .· >··· · · ! ! · : :
........
IR (Nujol, cm-1): 3445, 1755, 1724, 1651.
1H-NMR(CDCI3, δ ppm): 1,14 (3H,t), 1,22 (9H,s), 1,26 (3H, d), 1,32 (3H, d), 1,7-2,1, 2,4 - 2,8 (3H, m), 2,38 (2H, q), 2,96 (3H, d), 3,09 (3H, d), 3,0 - 4,4 (7H. m), 4,73 (1H, m), 5,6 - 5,8 (2H, m), 5,88 (2H, ABq).
Príklad 13
Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2em-3-karboxylát (1) (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-5-N,N-dimetylaminokarbonylpyrolidín-4-yltio]-6-[(1R)-1hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (31,3 g) sa suspenduje v N,Ndimetylformamide (148 ml) a suspenzia sa ochladí na 5 °C. Pridá sa pivaloyloxymetyljodid (37,2 g) a zmes sa mieša pri tej istej teplote 1 hodinu a pridá sa uhličitan draselný (3,19 g) a pivaloyloxymetyl jodid (11,2 g). Zmes sa mieša 1 hodinu pri tej istej teplote a pridá sa etylacetát (1050 ml). Zmes sa premyje nasýteným vodným roztokom hydrogénuhličitanu sodného (175 ml) a 5 % soľankou (500 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným.
Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5N,N-dimetylaminokarbonylpyrolidín-4-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen2-em-3-karboxylát (14,2 g).
1H-NMR (CDCb, δ ppm): 1,22 (9H, s), 1,2-1,4 (6H, m), 1,5-1,8, 2,4 - 2,8 (2H, m), 2,98 (3H, s), 3,02 (3H, s), 3,0 - 4,4 (8H, m), 5,81, 5,95 (2H, ABq).
(2) Zlúčenina (9,5 g) získaná v postupe (1) sa rozpustí v dichlórometáne (50 ml) a pridá sa pri teplote 5 °C propionyloxymetyl p-nitrofenylkarbonát (3,42 g). Zmes sa mieša pri tej istej teplote v čase 5 minút a pri izbovej teplote 1,5 hodiny. Reakčná zmes sa čistí stĺpcovou chromatografiou a získa sa zlúčenina uvedená v názve (1,1 9)·
Príklad 14
Pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -acetyl• · ·· ·· .·*.
• · · i ;
• ··· i t • · · · ! !
• · · ..
···· ·· ·· oxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2em-3-karboxylát
Zlúčenina získaná v príklade 13 (1) (600 mg) sa rozpusti v N,Ndimetylformamide (3,5 ml). Pridá sa acetyloxymetyl p-nitrofenylkarbonát (200 mg) a trietylamín (0,16 ml), a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. Pridá sa etylacetát (100 ml) a zmes sa premyje 10 % kyselinou citrónovou (100 ml), 5 % vodným roztokom hydrogénuhličitanu sodného (100 ml), a nasýtenou soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odpari pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí sltípcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (310 mg).
IR (Nujol, cm-1): 3422, 1760, 1724, 1647.
1H-NMR(CDCI3, δ ppm): 1,22 (91-1, s), 1,27 (3H,d), 1,33 (3H, d), 1,7-2,1,2,5-2,9 (3H, m), 2,11 (3H, s), 2,97 (3H, d), 3,08 (3H, d), 3,1 - 4,4 (7H, m), 4,73 (1 H, m), 5,6 -5,8 (2H, m), 5,89 (2H, ABq).
Príklad 15
Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen-2em-3-karboxylát
Zlúčenina získaná v príklade 13 (1) (550 mg) sa rozpustí v dichlórmetáne (3,5 ml). Pridá sa izobutyryloxymetyl p-nitrofenylkarbonát (210 mg), a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. Pridá sa etylacetát (100 ml) a zmes sa premyje 10 % kyselinou citrónovou (100 ml), 5 % vodným roztokom hydrogénuhličitanu sodného (100 ml) a nasýtenou soľlankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (210 mg).
IR (Nujol, cm-1): 3385, 1796, 1753, 1730, 1636.
1H-NMR (CDCb, δ ppm): 1,15 (6H,d), 1,22 (9H,s), 1,26 (3H,d), 1,33 (3H,d), 1,7-2,1, 2,5-2,9 (4H, m), 2,95 (3H, d), 3,09 (3H, d), 3,1 -4,4(7H, m), 4,73 (1H, m), 5,6 5,8(2H, m), 5,88 (2H, ABq).
·· ·· ·· • · · • ··· • · • · ···· ·· • · • · • · • · ·· • ·· ·· · · · • · · • · · · • · · ··· ·· ·
Príklad 16
Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidin-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát
Zlúčenina získaná v príklade 13 (1) (580 mg) sa rozpustí v dichlórmetáne (3,5 ml). Pridá sa pivaloyloxymetyl p-nitrofenylkarbonát (200 mg), a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. Pridá sa etylacetát (100 ml) a zmes sa premyje 5 % vodným roztokom hydrogénuhličitanu sodného (100 ml) a nasýtenou soľankou (100 ml) a suší sa nad bezvodým síranom sodným. Etylacetát sa odparí pri zníženom tlaku a zvyšok sa čisti stĺpcovou chromatografiou na silikagéli a získa sa zlúčenina uvedená v názve (300 mg).
IR (Nujol, cm'1): 3423, 1777, 1751, 1726, 1649.
1H-NMR (CDCI3, δ ppm): 1,22 (18H, s), 1,26 (3H,d), 1,33 (3H,d), 1,7-2,1,2,5-2,9 (3H, m), 2,96 (3H, s), 3,09 (3H, d), 3,1 - 4,4 (7H, m), 4,73 (1 H, m), 5,6 - 5,8 (2H, m), 5,88 (2H, ABq).
Príklad 17
Pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -izovaleryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2em-3-karboxylát
Rovnakým postupom ako v príklade 16 sa získa zlúčenina uvedená v názve, 1H-NMR (CDCI3, δ ppm): 0,96 (6H, d), 1,22 (9H, s), 1,26 (3H, d), 1,33 (3H, d), 1,5 2,9 (6H, m), 2,97 (3H, s), 3,09 (3H, d), 3,1 - 4,4 (7H, m), 4,73 (1 H, m), 5,6 - 5,8 (2H, m), 5,87 (2H, ABq).
Príklad 18
Pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-t-butylacetyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen2-em-3-karboxylát
Rovnakým postupom ako v príklade 16 sa získa zlúčenina uvedená v názve.
·· ·· • · · • ·· • · í • · · ···· · ·· • · • · • · · • · ·· • ·· • e · · · • · · • · · · • * * ··· ·· · 1H-NMR (CDCb, δ ppm): 0,98 (9H, s), 1,22 (9H, s), 1,26 (3H, d), 1,33 (3H, d), 1,7 2,9 (5H, m), 2,96 (3H, s), 3,08 (3H, d), 3,1 - 4,4 (7H, m), 4,73 (1 H, m), 5,6 - 5,8 (2H, m), 5,87 (2H, ABq).
Príklad 19
1-Cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát
1-Cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylamino karbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát (1,00 g) získaný rovnakým postupom ako v príklade 13 (1) sa rozpustí v dichlórometáne (10 ml). Pridá sa izobutyryloxymetyl pnitrofenylkarbonát (500 mg) a zmes sa mieša pri izbovej teplote 2 hodiny. Rozpúšťadlo sa odparí a zvyšok sa čistí stĺpcovou chromatografiou a získa sa zlúčenina uvedená v názve (355 mg).
1H-NMR (CDCb, δ ppm): 1,0 - 2,1 (27H, m), 2,96 (3H, s), 3,06, 3,09 (3H, s), 3,0 4,4 (7H, m), 4,73 (1 H, m), 5,6 - 5,8 (2H, m), 6,7 - 7,0 (1 H, q).
Príklad 20
1-Etoxykarbonyloxyetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát.
Rovnakým postupom ako v príklade 19 sa získa zlúčenina uvedená v názve. 1H-NMR (CDCb, δ ppm): 1,22 (3H, t), 1,22 (9H, s), 1,27 (3H, d), 1,51 (3H, d), 1,6 2,0, 2,5-2,8 (2H, m), 2,8-4,4 (15H, m), 4,73 (1H, m), 5,6 - 5,8 (2H, m), 6,7-7,0 (1H,q).
Experimentálny príklad ·· ·· . .
• · · t a • ··· Í i • · · · ! ί ···· ·· ··
Za účelom objasnenia vynikajúcich vlastnosti zlúčeniny podľa vynálezu boli vykonané nasledujúce orálne absorpčné testy.
Experimentálny príklad 1 (orálny absorpčný test)
Zlúčenina podľa predkladaného vynálezu (100 mg/kg zlúčeniny príkladu 13) sa orálne podala myšiam (3 na skupinu) a po 0,25, 0,5, 1,0, 2,0 a 3,0 hodine sa stanovila koncentrácia hydrolyzovanej karbapénovej zlúčeniny A v plazme HPLC. Výsledky sú uvedené v tabuľke 1.
Tabuľka 1
Testovaná zlúčenina Priemerná koncentrácia v plazme (pg/ml)
0,25 hod. 0,5 hod. 1,0 hod. 2,0 hod. 3,0 hod.
Príklad 13 9,5 4,8 1,9 0,6 0,2
Experimentálny príklad 2 (orálny absorpčný test)
Zlúčenina podľa predkladaného yvnálezu (100 mg/kg zlúčeniny príkladu 15) sa orálne podala myšiam (3 na skupinu) a po 0,25, 0,5, 1,0, 2,0 a 3,0 hodine sa stanovila koncentrácia hydrolyzovanej karbapénovej zlúčeniny A v plazme HPLC. Výsledky sú uvedené v tabuľke 2.
Tabuľka 2
Testovaná zlúčenina Priemerná koncentrácia v plazme (pg/ml)
0,25 hod. 0,5 hod. 1,0 hod. 2,0 hod. 3,0 hod.
Príklad 15 8,6 10,1 4,8 1,4 0,3
·· ·· • · · !
• ··· · • · · · · • · · · ··· ·· ·· • ·· • ·· · · · · · · :
• · · · .
··· ·· ·
Priemyselná využiteľnosť
Karbapénová zlúčenina I podľa vynálezu má vynikajúcu absorpciu zo zažívacieho traktu orálnym podaním a vykazuje dostatočnú antibakteriálnu vlastnosť proti širokému spektru baktérií. Preto je zlúčenina podľa vynálezu neobyčajne vhodná na profylaxiu a liečbu infekčných chorôb, predovšetkým bakteriálnych infekčných chorôb. Činidlo podľa vynálezu na profylaxiu a liečbu infekčných chorôb sa môže použiť proti chorobám spôsobeným baktériami u teplokrvných živočíchov, vrátane človeka (napríklad psov, mačiek, hovädzieho dobytka, krýs, myší a pod.), ako sú hnisavé choroby, infekcie, infekcie respiračného orgánu, infekcie žlčových ciest, infekcie močových ciest a pod. Ďalej, karbapénová zlúčenina II je užitočná ako medziprodukt karbapénovej zlúčeniny I.
Táto prihláška je založená na prihláškach čís. 122499/1998 a 203730/1998 podaných v Japonsku, ktorých obsah je tu uvádzaný ako odkaz.

Claims (28)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    1. Karbapénová zlúčenina všeobecného vzorca I kde R1 je modifikátor hydrolyzovateľný v živom tele a R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená nižší alkyl a R je skupina vzorca B alebo vzorca C (C) (B) kde R4 a R5 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená atóm vodíka alebo nižší alkyl a R6 je alkylová skupina obsahujúca 1 až 10 atómov uhlíka.
  2. 2. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 1 všeobecného vzorca I kde R1 je modifikátor hydrolyzovateľný v živom tele a R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená nižší alkyl a R je skupina vzorca B
    • · • · • ·· • ··· ·· · • · ·· • · · • · · • · ·· • · · • · · · • · ·· ··· ·· ···
    “CHg
    O (B)
  3. 3. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 1 všeobecného vzorca I kde R1 je modifikátor hydrolyzovateľný v živom tele a R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená nižší alkyl a R je skupina vzorca C
    R4
    I — COCO —r6 (C)
    Ŕ5 kde R4 a R5 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená atóm vodíka alebo nižší alkyl a R6 je alkylová skupina obsahujúca 1 až 10 atómov uhlíka.
  4. 4. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 1, kde R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé je nižší alkyl.
  5. 5. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 2, kde R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé je nižší alkyl.
  6. 6. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 3, kde R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé je nižší alkyl.
  7. 7. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 1, kde R1 je pivaloyloxymetyl.
  8. 8. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 2, kde R1 je pivaloyloxymetyl.
    ··· ···· ··· • ··· · · · · ·
  9. 9. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 3, kde R1 je pivaloyloxymetyl.
  10. 10. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 1, kde R1 je 1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl.
  11. 11. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 2, kde R1 je 1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl.
  12. 12. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 3, kde R1 je 1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl.
  13. 13. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 1, kde R1 je 1-etoxykarbonyloxyetyl.
  14. 14. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 2, kde R1 je 1-etoxykarbonyloxyetyl.
  15. 15. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 3, kde R1 je 1-etoxykarbonyloxyetyl.
  16. 16. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 2, ktorá je vybratá zo súboru, ktorý zahrňuje:
    pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát,
    1 -cy klohexyloxykarbonyloxyetyl (1R, 5S ,6S)-2-{(3S, 5S)-[5-N, N-d imetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, a
    1-etoxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1 R)-1 hydroxyetyl]- 1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát.
  17. 17. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 3, ktorá je vybratá zo súboru, ktorý zahrňuje:
    pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-acetyl32 ·· ·· ·· · ·· ··· ···· ··· • ··· · · · · · ··· · · · ·· ···· ·· ·· ··· ·· · oxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1 R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1 -izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izovaleryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, pivaloyloxymetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-terc.butylacetyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylát,
    1-cyklohexyloxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetylj1 -metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, a
    1-etoxykarbonyloxyetyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1pivaloyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-etylkarbapen-2-em-3-karboxylát.
  18. 18. Antibakteriálne činidlo, vyznačujúce sa tým, že ako aktívnu zložku obsahuje karbapénovú zlúčeninu podľa nároku 1 všeobecného vzorca I.
  19. 19. Antibakteriálne činidlo, vyznačujúce sa tým, že ako aktívnu zložku obsahuje karbapénovú zlúčeninu podľa nároku 2 všeobecného vzorca I.
  20. 20. Antibakteriálne činidlo, vyznačujúce sa tým, že ako aktívnu zložku obsahuje • ·· ···· ··· • ··· · · · · · karbapénovú zlúčeninu podľa nároku 3 všeobecného vzorca I.
  21. 21. Antibakteriálne činidlo podľa nároku 18, vyznačujúce sa tým, že je v orálnej forme.
  22. 22. Antibakteriálne činidlo podľa nároku 19, vyznačujúce sa tým, že je v orálnej forme.
  23. 23. Antibakteriálne činidlo podľa nároku 20, vyznačujúce sa tým, že je v orálnej forme.
  24. 24. Karbapénová zlúčenina všeobecného vzorca II kde R2 a R3 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená nižší alkyl, R7 je atóm vodíka alebo chrániaca skupina karboxylovej skupiny a R je skupina vzorca B (B) ^«2 CH3 /=Λ
    Y o
    alebo vzorca C — COCO—R6 (C) kde R4 a R5 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená atóm vodíka alebo nižší alkyl a R6 je alkylová skupina obsahujúca 1 až 10 atómov uhlíka alebo jej soľ.
  25. 25. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 24, kde R je skupina vzorca B ··· · · · · ··· • ··· · · · I · ··· · · · ·· ···· ·· ·· ··· ·· · (B) alebo jej soľ.
  26. 26. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 24, kde R je skupina vzorca C
    R4
    I — COCO —R6 (C)
    R5 kde R4 a R5 sú rovnaké alebo rôzne a každé znamená atóm vodíka alebo nižší alkyl a R6 je alkylová skupina obsahujúca 1 až 10 atómov uhlíka alebo jej soľ.
  27. 27. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 25, ktorá je vybratá zo súboru, ktorý zahrňuje:
    p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2oxo-1,3-dioxolén-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]1 -metylkarbapen-2-em-3-karboxylát, a (1 R,5S,6S)-2-{(3S,5S)-[5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-(5-metyl-2-oxo-1,3-dioxolen-4-yl)metyloxykarbonyl]pyrolidín-3-yltio}-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3-karboxylovú kyselinu, alebo jej soľ, najmä jej sodnú soľ.
  28. 28. Karbapénová zlúčenina podľa nároku 26, ktorá je vybratá zo súboru, ktorý zahrňuje:
    p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1 R)-1 -hydroxyetyl]-1 -metylkarbapen2-em-3-karboxylát, p-nitrobenzyl (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen2-em-3-karboxylát, (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-propionyloxymetyloxy• · ·· ·· ·· • · · · · · • ··· · · • · · · · · • · · · · karbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3karboxylovú kyselinu, (1R,5S,6S)-2-[(3S,5S)-(5-N,N-dimetylaminokarbonyl-1-izobutyryloxymetyloxykarbonyl)pyrolidín-3-yltio]-6-[(1R)-1-hydroxyetyl]-1-metylkarbapen-2-em-3karboxylovú kyselinu, alebo jej soľ, najmä sodnú soľ.
SK1638-2000A 1998-05-01 1999-04-28 Karbapénové deriváty, ich vyžitie a ich medziproduktové zlúčeniny SK16382000A3 (sk)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP10122499A JP2000344772A (ja) 1998-05-01 1998-05-01 カルバペネム誘導体、その用途およびその中間体化合物
JP10203730A JP2000344773A (ja) 1998-07-17 1998-07-17 カルバペネム誘導体、およびその用途並びにその中間体化合物
PCT/JP1999/002301 WO1999057121A1 (en) 1998-05-01 1999-04-28 Carbapenem derivatives, utilization thereof and intermediate compounds of the same

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SK16382000A3 true SK16382000A3 (sk) 2001-05-10

Family

ID=26459604

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SK1638-2000A SK16382000A3 (sk) 1998-05-01 1999-04-28 Karbapénové deriváty, ich vyžitie a ich medziproduktové zlúčeniny

Country Status (24)

Country Link
US (1) US6410525B1 (sk)
EP (1) EP1078927B1 (sk)
KR (1) KR100589030B1 (sk)
CN (1) CN1163494C (sk)
AR (1) AR018335A1 (sk)
AT (1) ATE337321T1 (sk)
AU (1) AU760386B2 (sk)
BG (1) BG105004A (sk)
BR (1) BR9910098A (sk)
CA (1) CA2330641A1 (sk)
CO (1) CO5011051A1 (sk)
CZ (1) CZ292623B6 (sk)
DE (1) DE69932927D1 (sk)
HU (1) HUP0101735A3 (sk)
ID (1) ID27081A (sk)
NO (1) NO20005480L (sk)
NZ (1) NZ508493A (sk)
PL (1) PL343728A1 (sk)
RU (1) RU2222540C2 (sk)
SK (1) SK16382000A3 (sk)
TR (1) TR200003199T2 (sk)
TW (1) TW528750B (sk)
WO (1) WO1999057121A1 (sk)
YU (1) YU66700A (sk)

Families Citing this family (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100568841B1 (ko) 2000-07-19 2006-04-10 에프. 호프만-라 로슈 아게 엔도텔린-전환 효소의 억제제로서의 피롤리딘 유도체
RU2289582C2 (ru) * 2001-05-21 2006-12-20 Киото Фармасьютикал Индастриз, Лтд. Соединение карбапенема
US7232924B2 (en) 2001-06-11 2007-06-19 Xenoport, Inc. Methods for synthesis of acyloxyalkyl derivatives of GABA analogs
US8048917B2 (en) 2005-04-06 2011-11-01 Xenoport, Inc. Prodrugs of GABA analogs, compositions and uses thereof
US7186855B2 (en) 2001-06-11 2007-03-06 Xenoport, Inc. Prodrugs of GABA analogs, compositions and uses thereof
US6818787B2 (en) 2001-06-11 2004-11-16 Xenoport, Inc. Prodrugs of GABA analogs, compositions and uses thereof
US7205291B2 (en) * 2001-11-05 2007-04-17 Dainippon Sumitomo Pharma Co., Ltd. Carbapenem compounds
JPWO2004089954A1 (ja) 2003-04-08 2006-07-06 大日本住友製薬株式会社 新規なカルバペネム化合物
WO2006025475A1 (ja) * 2004-09-03 2006-03-09 Dainippon Sumitomo Pharma Co., Ltd. 新規なカルバペネム化合物
JPWO2006103999A1 (ja) * 2005-03-25 2008-09-04 大日本住友製薬株式会社 新規なカルバペネム化合物
RU2008108215A (ru) * 2005-08-31 2009-10-10 Вайет (Us) 9-аминокарбонилзамещенные производные глицилциклинов
CN101376656A (zh) * 2007-08-30 2009-03-04 山东轩竹医药科技有限公司 培南衍生物
HK1219233A1 (zh) 2013-03-15 2017-03-31 Kala Pharmaceuticals, Inc. 美罗培南衍生物及其用途
JP7437847B2 (ja) * 2018-10-01 2024-02-26 アリクサ ファーマシューティカルズ、インコーポレイテッド レレバクタムの誘導体およびその使用

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA1283906C (en) 1983-05-09 1991-05-07 Makoto Sunagawa .beta.-LACTAM COMPOUNDS AND PRODUCTION THEREOF
US4539332A (en) * 1983-11-14 1985-09-03 Merck & Co., Inc. 2,5-Diaryl tetrahydrofurans and analogs thereof as PAF-antagonists
JPS60233076A (ja) 1984-05-03 1985-11-19 Sumitomo Chem Co Ltd 新規なβ−ラクタム化合物およびその製造法
FI81576C (fi) 1984-12-25 1990-11-12 Sankyo Co Foerfarande foer framstaellning av derivat av 6-(1-hydroxietyl)-2-(1,2-disubstituerade-4-pyrrolidinyltio)-2- karbapenem-3-karboxylsyra, vilka aer anvaendbara som laekemedel.
IE60588B1 (en) 1986-07-30 1994-07-27 Sumitomo Pharma Carbapenem compound in crystalline form, and its production and use
EP0337637B1 (en) 1988-04-01 1994-11-30 Sankyo Company Limited 2-(Heterocyclylthio)carbapenem derivatives their preparation and their use as antibiotics
US5242914A (en) 1988-04-01 1993-09-07 Sankyo Company, Limited 2-(heterocyclylthio) carbapenem derivatives, their preparation and their use as antibiotics
NZ237191A (en) * 1990-02-23 1992-12-23 Sankyo Co 2-((substituted amide) substituted heterocyclylthio) carbpen-2-em derivatives and pharmaceutical compositions
AU644008B2 (en) 1990-08-10 1993-12-02 Sumitomo Pharmaceuticals Company, Limited Beta-lactam compounds, and their production and use
US5712267A (en) 1991-06-04 1998-01-27 Sankyo Company,. Limited Carbapenem derivatives, their preparation and their use as antibiotics
JP3048196B2 (ja) * 1991-06-20 2000-06-05 第一製薬株式会社 カルバペネム誘導体
US5360798A (en) 1991-07-04 1994-11-01 Shionogi Seiyaku Kabushiki Kaisha Aminooxypyrrolidinylthiocarbapenem compounds
CA2241092C (en) 1995-12-21 2004-04-27 Sankyo Company, Limited 1-methylcarbapenem derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
BR9910098A (pt) 2000-12-26
BG105004A (en) 2001-08-31
TW528750B (en) 2003-04-21
EP1078927B1 (en) 2006-08-23
AU3627299A (en) 1999-11-23
HUP0101735A2 (hu) 2001-12-28
NZ508493A (en) 2002-06-28
CA2330641A1 (en) 1999-11-11
EP1078927A4 (en) 2003-01-08
ID27081A (id) 2001-02-22
PL343728A1 (en) 2001-09-10
RU2222540C2 (ru) 2004-01-27
KR20010043196A (ko) 2001-05-25
ATE337321T1 (de) 2006-09-15
CN1163494C (zh) 2004-08-25
HUP0101735A3 (en) 2002-02-28
AR018335A1 (es) 2001-11-14
AU760386B2 (en) 2003-05-15
CZ292623B6 (cs) 2003-11-12
DE69932927D1 (de) 2006-10-05
TR200003199T2 (tr) 2001-03-21
NO20005480D0 (no) 2000-10-31
KR100589030B1 (ko) 2006-06-13
WO1999057121A1 (en) 1999-11-11
CO5011051A1 (es) 2001-02-28
EP1078927A1 (en) 2001-02-28
US6410525B1 (en) 2002-06-25
CZ20003954A3 (cs) 2001-04-11
CN1307578A (zh) 2001-08-08
YU66700A (sh) 2003-01-31
NO20005480L (no) 2000-12-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR100331293B1 (ko) 2-[1-(1,3-티아졸린-2-일)아제티딘-3-일]티오카르바페넴유도체
SK16382000A3 (sk) Karbapénové deriváty, ich vyžitie a ich medziproduktové zlúčeniny
SK132193A3 (en) Antibiotic compounds
KR100530478B1 (ko) 카르바페넴 화합물, 이의 용도 및 이의 중간체 화합물
EP1398314A1 (en) Carbapenem compound
EP0700916B1 (en) Cephem compound, process for producing the same, and antibacterial containing the compound
HK1035528A (en) Carbapenem derivatives, utilization thereof and intermediate compounds of the same
JP2000344772A (ja) カルバペネム誘導体、その用途およびその中間体化合物
JP2000344773A (ja) カルバペネム誘導体、およびその用途並びにその中間体化合物
MXPA00010753A (en) Carbapenem derivatives, utilization thereof and intermediate compounds of the same
MXPA99007344A (en) Carbapenem compounds, use thereof, and intermediate compounds of the same
HK1026896B (en) Carbapenem compounds, use thereof, and intermediate compounds of the same
JPWO1998034936A1 (ja) カルバペネム化合物、その用途およびその中間体化合物
JP2000086667A (ja) カルバペネム化合物
HK1062679A (en) Carbapenem compound