JP7689056B2 - ポリカーボネート樹脂組成物 - Google Patents
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Description
本発明は、ポリカーボネート樹脂組成物に関し、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品に関する。
ポリカーボネート樹脂は、耐衝撃性、耐熱性、耐候性、難燃性等の物性が優れ、高い光線透過率を有する高機能性樹脂であり、特にその優れた光学特性と難燃性を活かし、近年では照明機器用の部品や光学用部材として利用されるようになってきた。
これらの中には、ＬＥＤ等を光源とする照明カバー、各種ディスプレイ、車両用ライトガイドなどの部材では、光拡散性を付与することによって照明光を広げるものがあり、これらでは照明効率を落とさないよう高い光拡散性と光透過性を保持することが求められる。
光拡散性を付与したポリカーボネート樹脂として、ポリメチルメタアクリレート等のアクリル系樹脂粒子を配合したポリカーボネート樹脂組成物が各種提案されている。また、アクリル系樹脂粒子に代えて、シリコーン系粒子を添加することも提案されている。
しかしながら、シリコーン系粒子は耐熱性に優れるものの、光線透過率と光拡散性の両方を必要とする光学特性はアクリル系樹脂粒子に比べると十分とはいえず、アクリル系樹脂粒子は有用である。
しかしながら、シリコーン系粒子は耐熱性に優れるものの、光線透過率と光拡散性の両方を必要とする光学特性はアクリル系樹脂粒子に比べると十分とはいえず、アクリル系樹脂粒子は有用である。
近年は、照明用部品や光学用部材は様々な形状のものがあり、大型化や長尺化が進行しており、例えば１ｍを優に超えるような長尺物の光学用部材も登場している。このような長尺物の成形品を射出成形する際には、樹脂組成物は高温で長時間滞留するため、滞留劣化が激しく、原料樹脂の粘度低下により成形不可に陥ることもあり、耐熱性に優れることが必須となる。
特許文献１には、アクリル系樹脂拡散剤中にホスファイト系酸化防止剤を含有させた上で、ポリカーボネート樹脂に配合することにより、ポリカーボネート樹脂の変色を防止する発明が記載されている。しかしながら、ホスファイト系酸化防止剤入りの拡散剤を製造するのは簡単ではなく、またホスファイト系酸化防止剤による効果も必ずしも十分とはいえない。
本発明は、上記実情に鑑みなされたものであり、アクリル系樹脂粒子を配合する系において、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物を提供することを課題（目的）とする。
本発明者は、上記課題を達成すべく、鋭意検討を重ねた結果、ポリカーボネート樹脂に、１０％重量減少温度が特定温度以上である架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）、及びリン系酸化防止剤（Ｄ）をそれぞれ特定の量で配合することにより、上記課題が解決することを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、以下のポリカーボネート樹脂組成物及び成形品に関する。
本発明は、以下のポリカーボネート樹脂組成物及び成形品に関する。
１．ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）を０．２～１．０質量部、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）を０．０１～０．５質量部、及びリン系酸化防止剤（Ｄ）を０．０００１～０．５質量部含有し、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）の熱量測定装置により測定した１０％重量減少温度が３３０℃以上であることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物。
２．さらに、フェノール系酸化防止剤（Ｅ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０００１～０．５質量部含有する上記１に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
３．酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）が、アルキルアシッドホスフェート、アルケニルアシッドホスフェート及びこれらの金属塩より選ばれる１種又は２種以上のホスフェートである上記１または２に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
４．上記１～３のいずれかに記載のポリカーボネート樹脂組成物からなる成形品。
５．照明用部品または光学用部材である上記４に記載の成形品。
２．さらに、フェノール系酸化防止剤（Ｅ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０００１～０．５質量部含有する上記１に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
３．酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）が、アルキルアシッドホスフェート、アルケニルアシッドホスフェート及びこれらの金属塩より選ばれる１種又は２種以上のホスフェートである上記１または２に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
４．上記１～３のいずれかに記載のポリカーボネート樹脂組成物からなる成形品。
５．照明用部品または光学用部材である上記４に記載の成形品。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足し、また、成形性にも優れる。
以下、本発明について実施形態及び例示物等を示して詳細に説明する。
なお、本明細書において、「～」とは、特に断りがない場合、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
なお、本明細書において、「～」とは、特に断りがない場合、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用される。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）を０．２～１．０質量部、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）を０．０１～０．５質量部、及びリン系酸化防止剤（Ｄ）を０．０００１～０．５質量部含有し、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）の熱量測定装置により測定した１０％重量減少温度が３３０℃以上であることを特徴とする。
以下、本発明のポリカーボネート樹脂組成物を構成する各成分、成形品等につき、詳細に説明する。
以下、本発明のポリカーボネート樹脂組成物を構成する各成分、成形品等につき、詳細に説明する。
［ポリカーボネート樹脂（Ａ）］
本発明において使用するポリカーボネート樹脂（Ａ）は、特に限定されず、種々のものが用いられる。ポリカーボネート樹脂は、炭酸結合に直接結合する炭素がそれぞれ芳香族炭素である芳香族ポリカーボネート樹脂、及び脂肪族炭素である脂肪族ポリカーボネート樹脂に分類できるが、いずれを用いることもできる。中でも、ポリカーボネート樹脂（Ａ）としては、耐熱性、機械的物性、電気的特性等の観点から、芳香族ポリカーボネート樹脂が好ましい。
本発明において使用するポリカーボネート樹脂（Ａ）は、特に限定されず、種々のものが用いられる。ポリカーボネート樹脂は、炭酸結合に直接結合する炭素がそれぞれ芳香族炭素である芳香族ポリカーボネート樹脂、及び脂肪族炭素である脂肪族ポリカーボネート樹脂に分類できるが、いずれを用いることもできる。中でも、ポリカーボネート樹脂（Ａ）としては、耐熱性、機械的物性、電気的特性等の観点から、芳香族ポリカーボネート樹脂が好ましい。
芳香族ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーのうち、芳香族ジヒドロキシ化合物の例を挙げると、
１，２－ジヒドロキシベンゼン、１，３－ジヒドロキシベンゼン（即ち、レゾルシノール）、１，４－ジヒドロキシベンゼン等のジヒドロキシベンゼン類；
２，５－ジヒドロキシビフェニル、２，２’－ジヒドロキシビフェニル、４，４’－ジヒドロキシビフェニル等のジヒドロキシビフェニル類；
１，２－ジヒドロキシベンゼン、１，３－ジヒドロキシベンゼン（即ち、レゾルシノール）、１，４－ジヒドロキシベンゼン等のジヒドロキシベンゼン類；
２，５－ジヒドロキシビフェニル、２，２’－ジヒドロキシビフェニル、４，４’－ジヒドロキシビフェニル等のジヒドロキシビフェニル類；
２，２’－ジヒドロキシ－１，１’－ビナフチル、１，２－ジヒドロキシナフタレン、１，３－ジヒドロキシナフタレン、２，３－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、１，７－ジヒドロキシナフタレン、２，７－ジヒドロキシナフタレン等のジヒドロキシナフタレン類；
２，２’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、３，３’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルエーテル、１，４－ビス（３－ヒドロキシフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－ヒドロキシフェノキシ）ベンゼン等のジヒドロキシジアリールエーテル類；
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＡ）、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＣ）、
２，２－ビス（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
１，１－ビス（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
α，α’－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１，４－ジイソプロピルベンゼン、
１，３－ビス［２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－プロピル］ベンゼン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキシルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）（４－プロペニルフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－ナフチルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ペンタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
４，４－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘプタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ノナン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）デカン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ドデカン、
等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類；
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＣ）、
２，２－ビス（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－メトキシ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
１，１－ビス（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３，５－ジメチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２－ビス（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－（３－シクロヘキシル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、
α，α’－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１，４－ジイソプロピルベンゼン、
１，３－ビス［２－（４－ヒドロキシフェニル）－２－プロピル］ベンゼン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキシルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）フェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）（４－プロペニルフェニル）メタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、
ビス（４－ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）エタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－フェニルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－１－ナフチルエタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ブタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ペンタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）オクタン、
４，４－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ヘプタン、
２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ノナン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）デカン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）ドデカン、
等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類；
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，４－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，５－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－プロピル－５－メチルシクロヘキサン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－フェニルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン、
等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類；
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，４－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，５－ジメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルフェニル）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－プロピル－５－メチルシクロヘキサン、１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－ｔｅｒｔ－ブチル－シクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－３－フェニルシクロヘキサン、
１，１－ビス（４－ヒドロキシフェニル）－４－フェニルシクロヘキサン、
等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類；
９，９－ビス（４－ヒドロキシフェニル）フルオレン、
９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノール類；
９，９－ビス（４－ヒドロキシ－３－メチルフェニル）フルオレン等のカルド構造含有ビスフェノール類；
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルフィド、
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類；
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類；
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホン、
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類；
等が挙げられる。
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類；
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホキシド、４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類；
４，４’－ジヒドロキシジフェニルスルホン、
４，４’－ジヒドロキシ－３，３’－ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類；
等が挙げられる。
これらの中ではビス（ヒドロキシアリール）アルカン類が好ましく、中でもビス（４－ヒドロキシフェニル）アルカン類が好ましく、特に耐衝撃性、耐熱性の点から２，２－ビス（４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＡ）、２，２－ビス（３－メチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパン（即ち、ビスフェノールＣ）が好ましい。
なお、芳香族ジヒドロキシ化合物は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
なお、芳香族ジヒドロキシ化合物は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
ポリカーボネート樹脂の原料となるモノマーのうち、カーボネート前駆体の例を挙げると、カルボニルハライド、カーボネートエステル等が使用される。なお、カーボネート前駆体は、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
カルボニルハライドとしては、具体的には例えば、ホスゲン；ジヒドロキシ化合物のビスクロロホルメート体、ジヒドロキシ化合物のモノクロロホルメート体等のハロホルメート等が挙げられる。
カーボネートエステルとしては、具体的には例えば、ジフェニルカーボネート、ジトリルカーボネート等のジアリールカーボネート類；ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート類；ジヒドロキシ化合物のビスカーボネート体、ジヒドロキシ化合物のモノカーボネート体、環状カーボネート等のジヒドロキシ化合物のカーボネート体等が挙げられる。
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の製造方法は、特に限定されるものではなく、任意の方法を採用できる。その例を挙げると、界面重合法、溶融エステル交換法、ピリジン法、環状カーボネート化合物の開環重合法、プレポリマーの固相エステル交換法などを挙げることができる。これらの中では、界面重合法によるものが特に好ましい。
ポリカーボネート樹脂（Ａ）の分子量は、溶媒としてメチレンクロライドを用い、温度２５℃で測定された溶液粘度より換算した粘度平均分子量（Ｍｖ）で、好ましくは１００００～５００００であり、より好ましくは１００００～４００００，中でも１００００～３００００、１００００～２６０００であり、更には１０５００以上、１１０００以上、特には１１５００以上、最も好ましくは１２０００以上であり、さらには２４０００以下、特に好ましくは２００００以下である。粘度平均分子量を上記範囲の下限値以上とすることにより、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の機械的強度をより向上させることができ、粘度平均分子量を上記範囲の上限値以下とすることにより、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の流動性低下を抑制して改善でき、成形加工性を高めて薄肉成形加工を容易に行えるようになる。
なお、粘度平均分子量の異なる２種類以上のポリカーボネート樹脂を混合して用いてもよく、この場合には、粘度平均分子量が上記の好適な範囲外であるポリカーボネート樹脂を混合してもよい。
なお、粘度平均分子量の異なる２種類以上のポリカーボネート樹脂を混合して用いてもよく、この場合には、粘度平均分子量が上記の好適な範囲外であるポリカーボネート樹脂を混合してもよい。
なお、粘度平均分子量［Ｍｖ］とは、溶媒としてメチレンクロライドを使用し、ウベローデ粘度計を用いて温度２５℃での極限粘度［η］（単位ｄｌ／ｇ）を求め、Ｓｃｈｎｅｌｌの粘度式、すなわち、η＝１．２３×１０－４Ｍｖ０．８３から算出される値を意味する。また、極限粘度［η］とは、各溶液濃度［Ｃ］（ｇ／ｄｌ）での比粘度［ηｓｐ］を測定し、下記式により算出した値である。
また、成形品の外観の向上や流動性の向上を図るため、ポリカーボネート樹脂（Ａ）は、ポリカーボネートオリゴマーを含有していてもよい。このポリカーボネートオリゴマーの粘度平均分子量［Ｍｖ］は、通常１５００以上、好ましくは２０００以上であり、また、通常９５００以下、好ましくは９０００以下である。さらに、含有されるポリカーボネートオリゴマーは、ポリカーボネート樹脂（ポリカーボネートオリゴマーを含む）の３０質量％以下とすることが好ましい。
さらにポリカーボネート樹脂（Ａ）は、バージン原料だけでなく、使用済みの製品から再生されたポリカーボネート樹脂（いわゆるマテリアルリサイクルされたポリカーボネート樹脂）であってもよい。
ただし、再生されたポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）のうち、８０質量％以下であることが好ましく、中でも５０質量％以下であることがより好ましい。再生されたポリカーボネート樹脂は、熱劣化や経年劣化等の劣化を受けている可能性が高いため、このようなポリカーボネート樹脂を前記の範囲よりも多く用いた場合、色相や機械的物性を低下させる可能性があるためである。
ただし、再生されたポリカーボネート樹脂は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）のうち、８０質量％以下であることが好ましく、中でも５０質量％以下であることがより好ましい。再生されたポリカーボネート樹脂は、熱劣化や経年劣化等の劣化を受けている可能性が高いため、このようなポリカーボネート樹脂を前記の範囲よりも多く用いた場合、色相や機械的物性を低下させる可能性があるためである。
［架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）を含有し、熱量測定装置により測定した１０％重量減少温度が３３０℃以上のものを使用する。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）を含有し、熱量測定装置により測定した１０％重量減少温度が３３０℃以上のものを使用する。
架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）として、好ましいのは、非架橋性アクリルモノマーと架橋性モノマーを、好ましくは懸濁重合により、製造される架橋アクリル樹脂系粒子である。
非架橋性アクリル系モノマーとしては、アクリルモノマー単独またはアクリルモノマー複数を組み合わせて用いる。アクリルモノマーとしては、メチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２－エチル－ヘキシルアクリレート等のアクリル酸エステル類、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレート、プロピルメタアクリレート、ブチルメタアクリレート等のメタアクリル酸エステル類が好ましく挙げられ、これらを単独又は二種以上組み合わせて用いることができる。なかでも、メチルメタアクリレートが好適に用いられる。
また、単量体には、（メタ）アクリル酸エステル系単量体と共重合可能な単量体を加えてもよく、そのような単量体としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、酢酸ビニル等のビニル基を有する単量体が挙げられる。
非架橋性アクリル系モノマーとしては、アクリルモノマー単独またはアクリルモノマー複数を組み合わせて用いる。アクリルモノマーとしては、メチルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２－エチル－ヘキシルアクリレート等のアクリル酸エステル類、メチルメタアクリレート、エチルメタアクリレート、プロピルメタアクリレート、ブチルメタアクリレート等のメタアクリル酸エステル類が好ましく挙げられ、これらを単独又は二種以上組み合わせて用いることができる。なかでも、メチルメタアクリレートが好適に用いられる。
また、単量体には、（メタ）アクリル酸エステル系単量体と共重合可能な単量体を加えてもよく、そのような単量体としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、酢酸ビニル等のビニル基を有する単量体が挙げられる。
架橋性モノマーとしては、分子内に２個以上の不飽和結合を持つ化合物が好ましく用いられる。例えばトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、アリルメタアクリレート、トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアネート、エチレングリコールジメタクリレート、プロピレングリコールジアリルエーテル、ジビニルベンゼン、ジエチレングリコールジメタアクリレート、１，６－ヘキサンジオールジメタアクリレート等が挙げられる。なかでも、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートが好ましい。
架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）は、非架橋性アクリルモノマーと架橋性モノマーを懸濁重合させることにより製造できる。例えば、両モノマーを、ポリビニルアルコールを分散剤として、懸濁させて重合を行い、ろ過、洗浄、篩がけ、乾燥することにより得られる。両モノマーの使用割合は、好ましくは、非架橋性アクリルモノマー９０～９９質量％、架橋性モノマー１０～１質量％である。架橋性モノマーの量が少なすぎると、得られたビーズ状架橋アクリル重合体粒子のポリカーボネート樹脂中への分散性が不良となりやすく、架橋性モノマーの量を多くすることで１０％重量減少温度を上げることができるが、多くなり過ぎると、架橋アクリル系重合体粒子が硬くなり過ぎて衝撃強度が低下しやすいので好ましくない。
架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）の１０％重量減少温度が３３０℃以上であるが、３３０℃以上のものを配合すると、成形時の滞留時間が長くなっても樹脂組成物の全光線透過率変化、及びヘイズ変化も小さいことが判明した。１０％重量減少温度は、好ましくは３３５℃以上、中でも３４０℃以上、３４５℃以上、３５０℃以上、３５５℃以上、３６０℃以上、特に３６５℃以上が好ましい。その上限としては、架橋アクリル系重合体であれば通常４００℃程度までである。
１０％重量減少温度の測定は、熱量測定装置（ＴＧＡ）により、窒素雰囲気下で、１０℃／ｍｉｎの速度で４０℃から５２０℃まで昇温する過程で、樹脂重量の１０％が減少する温度を測定することにより行うが、その具体的な方法は実施例に記載する通りである。
１０％重量減少温度が３３０℃以上の架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）を得るには、常法により、架橋性モノマーの量を多くするとか、重合体の分子量を大きくする等の方法で可能であり、また市販品の中から選択して使用することでも可能である。
架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）は、その平均粒径が好ましくは１～１０μｍであり、平均粒径がこの範囲にあると、光拡散率や分散度がより高上する。平均粒径は、好ましくは１．５～７μｍ、さらに好ましくは２～４μｍである。なお、粒径の測定は、コールターカウンター法にて個数基準にて行われるＤ５０である。
架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．２～１．０質量部であり、このような範囲で、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）及びリン系酸化防止剤（Ｄ）の特定量と組み合わせることにより、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物とすることができる。架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）の好ましい量は、０．２～０．９質量部、さらに好ましくは０．２～０．８質量部である。
［酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）を含有する。
酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）としては、アルキルアシッドホスフェート、アルケニルアシッドホスフェート及びこれらの金属塩より選ばれる１種又は２種以上のホスフェートが好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）を含有する。
酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）としては、アルキルアシッドホスフェート、アルケニルアシッドホスフェート及びこれらの金属塩より選ばれる１種又は２種以上のホスフェートが好ましい。
アルキルアシッドホスフェート又はアルケニルアシッドホスフェートは、下記式（Ｉ）で表されるものであることが好ましい。アルキルアシッドホスフェート又はアルケニルアシッドホスフェートは、下記一般式（Ｉ）で表され、アルキルアシッドホスフェート金属塩又はアルケニルアシッドホスフェート金属塩は下記式（Ｉ）で表されるアルキルアシッドホスフェート又はアルケニルアシッドホスフェートの亜鉛塩、アルミニウム塩等の金属塩であることが好ましい。
Ｏ＝Ｐ（ＯＨ）ｎ（ＯＲ）３－ｎ …（Ｉ）
（式中、Ｒは炭素数９～３０のアルキル基又はアルケニル基であり、ｎは１又は２の整数を表す。ｎが１の場合、２つのＲは同一であってもよく異なるものであってもよい。）
Ｏ＝Ｐ（ＯＨ）ｎ（ＯＲ）３－ｎ …（Ｉ）
（式中、Ｒは炭素数９～３０のアルキル基又はアルケニル基であり、ｎは１又は２の整数を表す。ｎが１の場合、２つのＲは同一であってもよく異なるものであってもよい。）
上記式（Ｉ）中のＲで示されるアルキル基は直鎖アルキル基であってもよく、分岐を有していてもよい。Ｒのアルキル基としては、具体的には、ノニル、イソノニル、デシル、イソデシル、ドデシル、トリデシル、イソトリデシル、テトラデシル、ヘキサデシル、オクタデシル（ステアリル）、エイコシル、テトラコシル基等が挙げられる。また、Ｒで示されるアルケニル基についても直鎖アルケニル基であってもよく、分岐を有していてもよい。Ｒのアルケニル基としては、具体的には、オレイル基等が挙げられる。ｎは、１又は２であり、その混合物であっても良い。
上記式（Ｉ）中のＲで示されるアルキル基又はアルケニル基の炭素数は、１３，１８，２４のいずれかであることがより好ましく、アルキルアシッドホスフェートとしては、特に、下記式（ＩＩ）で表され、式（ＩＩ）におけるｎ＝１のジステアリルアシッドホスフェートとｎ＝２のモノステアリルアシッドホスフェートとの混合物であるものが好ましい。
Ｏ＝Ｐ（ＯＨ）ｎ（ＯＣ１８Ｈ３７）３－ｎ …（ＩＩ）
Ｏ＝Ｐ（ＯＨ）ｎ（ＯＣ１８Ｈ３７）３－ｎ …（ＩＩ）
また、アルキルアシッドホスフェートの金属塩としては、下記式（ＩＩＩａ）で表されるジステアリルアシッドホスフェート亜鉛塩と、下記式（ＩＩＩｂ）で表されるモノステアリルアシッドホスフェート亜鉛塩との混合物が好ましい。
酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、０．０１～０．５質量部である。このような範囲で、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）及びリン系酸化防止剤（Ｄ）の特定量と組み合わせることにより、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物とすることができる。酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）の含有量は、好ましくは０．０１５質量部以上、より好ましくは０．０２質量部以上であり、好ましくは０．４質量部以下、より好ましくは０．３質量部以下、中でも０．２質量部以下、０．１質量部以下、０．０８質量部以下、０．０５質量部以下である。
［リン系酸化防止剤（Ｄ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、さらにリン系酸化防止剤（Ｄ）を含有する。
リン系酸化防止剤（Ｄ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、０．０００１～０．５質量部である。このような範囲で、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）及び酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）の特定量と組み合わせることにより、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物とすることができる。リン系酸化防止剤（Ｄ）の好ましい含有量は０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、好ましくは０．４質量部以下、より好ましくは０．３質量部以下、中でも０．２質量部以下、０．１質量部以下、０．０８質量部以下、特に好ましくは０．０５質量部以下である。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、さらにリン系酸化防止剤（Ｄ）を含有する。
リン系酸化防止剤（Ｄ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、０．０００１～０．５質量部である。このような範囲で、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）及び酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）の特定量と組み合わせることにより、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物とすることができる。リン系酸化防止剤（Ｄ）の好ましい含有量は０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、好ましくは０．４質量部以下、より好ましくは０．３質量部以下、中でも０．２質量部以下、０．１質量部以下、０．０８質量部以下、特に好ましくは０．０５質量部以下である。
リン系酸化防止剤（Ｄ）としては、亜リン酸、リン酸、亜リン酸エステル、リン酸エステル（ただし、前記した酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）を除く。）等が挙げられ、中でも３価のリンを含み、変色抑制効果を発現しやすい点で、ホスファイト、ホスホナイト等の亜リン酸エステルが好ましい。
ホスファイトとしては、例えば、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、ジラウリルハイドロジェンホスファイト、トリエチルホスファイト、トリデシルホスファイト、トリス（２－エチルヘキシル）ホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリステアリルホスファイト、ジフェニルモノデシルホスファイト、モノフェニルジデシルホスファイト、ジフェニルモノ（トリデシル）ホスファイト、テトラフェニルジプロピレングリコールジホスファイト、テトラフェニルテトラ（トリデシル）ペンタエリスリトールテトラホスファイト、水添ビスフェノールＡフェノールホスファイトポリマー、ジフェニルハイドロジェンホスファイト、４，４’－ブチリデン－ビス（３－メチル－６－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルジ（トリデシル）ホスファイト）、テトラ（トリデシル）４，４’－イソプロピリデンジフェニルジホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジラウリルペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、水添ビスフェノールＡペンタエリスリトールホスファイトポリマー、ビス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，４－ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト等が挙げられる。
また、ホスホナイトとしては、テトラキス（２，４－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４－ジ－ｎ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，３’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－３，３’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６－ジ－ｉｓｏ－プロピルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６－ジ－ｎ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－４，３’－ビフェニレンジホスホナイト、テトラキス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）－３，３’－ビフェニレンジホスホナイト等が挙げられる。
亜リン酸エステルの中では、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２’－メチレンビス（４，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，４－ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが好ましく、耐熱性が良好であることと加水分解しにくいという点で、トリス（２，４－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスファイトが特に好ましい。
リン系酸化防止剤（Ｄ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
［フェノール系酸化防止剤（Ｅ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物はフェノール系酸化防止剤（Ｅ）を含有することが好ましい。フェノール系酸化防止剤を含有することで、色相劣化や、熱滞留時の機械物性の低下を抑制することができる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物はフェノール系酸化防止剤（Ｅ）を含有することが好ましい。フェノール系酸化防止剤を含有することで、色相劣化や、熱滞留時の機械物性の低下を抑制することができる。
フェノール系酸化防止剤（Ｅ）としては、例えばヒンダードフェノール系酸化防止剤が挙げられる。その具体例としては、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ’－ヘキサン－１，６－ジイルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニルプロピオナミド）、２，４－ジメチル－６－（１－メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３’’，５，５’，５’’－ヘキサ－ｔｅｒｔ－ブチル－ａ，ａ’，ａ’’－（メシチレン－２，４，６－トリイル）トリ－ｐ－クレゾール、４，６－ビス（オクチルチオメチル）－ｏ－クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３－（５－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ｍ－トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン，２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－（４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イルアミノ）フェノール等が挙げられる。
中でも、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネートが好ましい。このようなフェノール系酸化防止剤の市販品としては、例えば、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」、「イルガノックス１０７６」、ＡＤＥＫＡ社製「アデカスタブＡＯ－６０」、「アデカスタブＡＯ－５０」等が挙げられる。
フェノール系酸化防止剤（Ｅ）は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
フェノール系酸化防止剤（Ｅ）を含有する場合、その含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、好ましくは０．０００１質量部以上、より好ましくは０．００１質量部以上、さらに好ましくは０．０１質量部以上であり、好ましくは０．５質量部以下、より好ましくは０．４質量部以下、さらに好ましくは０．３質量部以下、中でも０．２質量部以下、０．１質量部以下、０．０８質量部以下、特に好ましくは０．０５質量部以下である。このような範囲で、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）及びリン系酸化防止剤（Ｄ）の前記特定量と組み合わせることにより、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物とすることができる。
［紫外線吸収剤（Ｆ）］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、紫外線吸収剤（Ｆ）を含有することが好ましい。
紫外線吸収剤（Ｆ）としては、例えば、酸化セリウム、酸化亜鉛などの無機紫外線吸収剤；ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、サリシレート化合物、シアノアクリレート化合物、トリアジン化合物、オギサニリド化合物、マロン酸エステル化合物、ヒンダードアミン化合物などの有機紫外線吸収剤などが挙げられる。これらの中では有機紫外線吸収剤が好ましく、ベンゾトリアゾール化合物がより好ましい。有機紫外線吸収剤を選択することで、本発明の樹脂組成物の透明性や機械物性が良好なものになる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、紫外線吸収剤（Ｆ）を含有することが好ましい。
紫外線吸収剤（Ｆ）としては、例えば、酸化セリウム、酸化亜鉛などの無機紫外線吸収剤；ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、サリシレート化合物、シアノアクリレート化合物、トリアジン化合物、オギサニリド化合物、マロン酸エステル化合物、ヒンダードアミン化合物などの有機紫外線吸収剤などが挙げられる。これらの中では有機紫外線吸収剤が好ましく、ベンゾトリアゾール化合物がより好ましい。有機紫外線吸収剤を選択することで、本発明の樹脂組成物の透明性や機械物性が良好なものになる。
ベンゾトリアゾール化合物の具体例としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－［２’－ヒドロキシ－３’，５’－ビス（α，α－ジメチルベンジル）フェニル］－ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）－ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔｅｒｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－フェニル）－５－クロロベンゾトリアゾール）、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－アミル）－ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔｅｒｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’－メチレンビス［４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール］等が挙げられ、中でも２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔｅｒｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２’－メチレンビス［４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）－６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）フェノール］が好ましく、特に２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔｅｒｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾールが好ましい。
ベンゾフェノン化合物の具体例としては、例えば、２，４－ジヒドロキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン－５－スルホン酸、２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－ｎ－ドデシロキシベンゾフェノン、ビス（５－ベンゾイル－４－ヒドロキシ－２－メトキシフェニル）メタン、２，２’－ジヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２，２’－ジヒドロキシ－４，４’－ジメトキシベンゾフェノン等が挙げられる。
サリシレート化合物の具体例としては、例えば、フェニルサリシレート、４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルサリシレート等が挙げられる。
シアノアクリレート化合物の具体例としては、例えば、エチル－２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート、２－エチルヘキシル－２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート等が挙げられる。
オギサニリド化合物の具体例としては、例えば、２－エトキシ－２’－エチルオキザリニックアシッドビスアリニド等が挙げられる。
マロン酸エステル化合物としては、２－（アルキリデン）マロン酸エステル類が好ましく、２－（１－アリールアルキリデン）マロン酸エステル類がより好ましい。
シアノアクリレート化合物の具体例としては、例えば、エチル－２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート、２－エチルヘキシル－２－シアノ－３，３－ジフェニルアクリレート等が挙げられる。
オギサニリド化合物の具体例としては、例えば、２－エトキシ－２’－エチルオキザリニックアシッドビスアリニド等が挙げられる。
マロン酸エステル化合物としては、２－（アルキリデン）マロン酸エステル類が好ましく、２－（１－アリールアルキリデン）マロン酸エステル類がより好ましい。
紫外線吸収剤（Ｆ）を含有する場合の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、通常０．０５質量部以上、好ましくは０．１質量部以上であり、また、通常１質量部以下、好ましくは０．５質量部以下である。紫外線吸収剤の含有量が前記範囲の下限値未満の場合は、耐候性の改良効果が不十分となる可能性があり、紫外線吸収剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、モールドデボジット等が生じ、金型汚染を引き起こす可能性がある。
紫外線吸収剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
紫外線吸収剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
［離型剤（Ｇ）］
本発明の樹脂組成物は離型剤（Ｇ）を含有することも好ましい。
離型剤（Ｇ）としては、例えば、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルなどが挙げられる。
本発明の樹脂組成物は離型剤（Ｇ）を含有することも好ましい。
離型剤（Ｇ）としては、例えば、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルなどが挙げられる。
脂肪族カルボン酸としては、例えば、飽和または不飽和の脂肪族一価、二価または三価カルボン酸を挙げることができる。ここで脂肪族カルボン酸とは、脂環式のカルボン酸も包含する。これらの中で好ましい脂肪族カルボン酸は、炭素数６～３６の一価または二価カルボン酸であり、炭素数６～３６の脂肪族飽和一価カルボン酸がさらに好ましい。かかる脂肪族カルボン酸の具体例としては、パルミチン酸、ステアリン酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、アジピン酸、アゼライン酸などが挙げられる。
脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルにおける脂肪族カルボン酸としては、例えば、前記脂肪族カルボン酸と同じものが使用できる。一方、アルコールとしては、例えば、飽和または不飽和の一価または多価アルコールが挙げられる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基などの置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数３０以下の一価または多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の脂肪族飽和一価アルコールまたは脂肪族飽和多価アルコールがさらに好ましい。なお、ここで脂肪族とは、脂環式化合物も包含する用語として使用される。
かかるアルコールの具体例としては、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２－ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等が挙げられる。
なお、上記のエステルは、不純物として脂肪族カルボン酸及び／又はアルコールを含有していてもよい。また、上記のエステルは、純物質であってもよいが、複数の化合物の混合物であってもよい。さらに、結合して一つのエステルを構成する脂肪族カルボン酸及びアルコールは、それぞれ、１種を用いてもよく、２種以上を任意の組み合わせ及び比率で併用してもよい。
脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルの具体例としては、蜜ロウ（ミリシルパルミテートを主成分とする混合物）、ステアリン酸ステアリル、ベヘン酸ベヘニル、ベヘン酸ステアリル、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等が挙げられる。
数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素としては、例えば、流動パラフィン、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャ－トロプシュワックス、炭素数３～１２のα－オレフィンオリゴマー等が挙げられる。なお、ここで脂肪族炭化水素としては、脂環式炭化水素も含まれる。また、これらの炭化水素は部分酸化されていてもよい。
これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスがさらに好ましい。
また、前記の脂肪族炭化水素の数平均分子量は、好ましくは５０００以下である。
なお、脂肪族炭化水素は、単一物質であってもよいが、構成成分や分子量が様々なものの混合物であっても、主成分が上記の範囲内であれば使用できる。
これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスがさらに好ましい。
また、前記の脂肪族炭化水素の数平均分子量は、好ましくは５０００以下である。
なお、脂肪族炭化水素は、単一物質であってもよいが、構成成分や分子量が様々なものの混合物であっても、主成分が上記の範囲内であれば使用できる。
ポリシロキサン系シリコーンオイルとしては、例えば、ジメチルシリコーンオイル、メチルフェニルシリコーンオイル、ジフェニルシリコーンオイル、フッ素化アルキルシリコーン等が挙げられる。
なお、上述した離型剤は、１種が含有されていてもよく、２種以上が任意の組み合わせ及び比率で含有されていてもよい。
離型剤（Ｇ）の含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対して、通常０．００１質量部以上、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．０５質量部以上であり、また、通常２質量部以下、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．７質量部以下、さらに好ましくは０．５質量部以下である。離型剤の含有量が前記範囲の下限値未満の場合は、離型性の効果が十分でない場合があり、離型剤の含有量が前記範囲の上限値を超える場合は、耐加水分解性の低下、射出成形時の金型汚染などが生じる可能性がある。
［添加剤等］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記した以外のその他の添加剤、例えば、蛍光増白剤、顔料、染料、ポリカーボネート樹脂以外の他のポリマー、難燃剤、耐衝撃改良剤、帯電防止剤、可塑剤、相溶化剤などの添加剤を含有することができる。これらの添加剤は一種又は二種以上を配合してもよい。
ただし、ポリカーボネート樹脂（Ａ）以外の他のポリマーを含有する場合は、その含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、２０質量部以下とすることが好ましく、１０質量部以下がより好ましく、さらには５質量部以下、特には３質量部以下とすることが好ましい。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記した以外のその他の添加剤、例えば、蛍光増白剤、顔料、染料、ポリカーボネート樹脂以外の他のポリマー、難燃剤、耐衝撃改良剤、帯電防止剤、可塑剤、相溶化剤などの添加剤を含有することができる。これらの添加剤は一種又は二種以上を配合してもよい。
ただし、ポリカーボネート樹脂（Ａ）以外の他のポリマーを含有する場合は、その含有量は、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、２０質量部以下とすることが好ましく、１０質量部以下がより好ましく、さらには５質量部以下、特には３質量部以下とすることが好ましい。
［ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用でき、上記した各必須成分、並びに、必要に応じて配合されるその他の成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常２４０～３２０℃の範囲である。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法に制限はなく、公知のポリカーボネート樹脂組成物の製造方法を広く採用でき、上記した各必須成分、並びに、必要に応じて配合されるその他の成分を、例えばタンブラーやヘンシェルミキサーなどの各種混合機を用い予め混合した後、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダー、単軸混練押出機、二軸混練押出機、ニーダーなどの混合機で溶融混練する方法が挙げられる。なお、溶融混練の温度は特に制限されないが、通常２４０～３２０℃の範囲である。
［成形品］
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記したポリカーボネート樹脂組成物をペレタイズしたペレットを各種の成形法で成形して成形品を製造することができる。またペレットを経由せずに、押出機で溶融混練された樹脂を直接、成形して成形品にすることもできる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、上記したポリカーボネート樹脂組成物をペレタイズしたペレットを各種の成形法で成形して成形品を製造することができる。またペレットを経由せずに、押出機で溶融混練された樹脂を直接、成形して成形品にすることもできる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、高耐熱で滞留安定性に優れるので、特に射出成形法により、特に滞留時間の長い、例えば１０分以上、さらには１５分以上、特には２０分以上というような成形品、例えば長さが１ｍを超えるような、特には１ｍ５０ｃｍ以上の長尺の成形品を成形するのに特に好適に用いられる。
射出成形の際の樹脂温度は、ポリカーボネート樹脂に一般的な２６０～３００℃よりも高い樹脂温度にて成形することも可能であり、３００℃超～４００℃の樹脂温度でも可能とする。
射出成形の際の樹脂温度は、ポリカーボネート樹脂に一般的な２６０～３００℃よりも高い樹脂温度にて成形することも可能であり、３００℃超～４００℃の樹脂温度でも可能とする。
本発明の樹脂組成物は、滞留安定性に優れるので、滞留時間２０分後の樹脂組成物についての、全光線透過率変化（３ｍｍ厚、Δ透過率）ヘイズ値変化（３ｍｍ厚、ΔＨａｚｅ）及び単位時間あたり流れ値変化（ΔＱ）が、好ましくは以下のようにすることが可能となる。
Δ透過率（％）＝｜［初期全光線透過率］－［滞留時間２０分後の全光線透過率］｜
好ましくは３．０％以下、より好ましくは２．５％以下、さらに好ましくは２．０％以下
ΔＨａｚｅ（％）＝｜［初期ヘイズ］－［滞留時間２０分後のヘイズ］｜
好ましくは１．２％以下、より好ましくは１％以下、さらに好ましくは０．８％以下、中でも０．６％以下、０．５％以下、特に好ましくは０．３％以下。
ΔＱ（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）＝｜［滞留時間２０分後のＱ値］－［初期Ｑ値］｜
好ましくは４以下、より好ましくは３．５以下、さらに好ましくは３以下、中でも２．５以下、２以下、特に好ましくは１．５以下。
また、本発明の樹脂組成物は、全光線透過率（％）は、その初期値として好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは７５％以上、特に好ましくは８０％以上である。
ヘイズは、その初期値として好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上、さらに好ましくは９６％以上である。
Ｑ値（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）は、その初期値として好ましくは１１以上、より好ましくは１３以上、さらに好ましくは１４以上である。
Δ透過率（％）＝｜［初期全光線透過率］－［滞留時間２０分後の全光線透過率］｜
好ましくは３．０％以下、より好ましくは２．５％以下、さらに好ましくは２．０％以下
ΔＨａｚｅ（％）＝｜［初期ヘイズ］－［滞留時間２０分後のヘイズ］｜
好ましくは１．２％以下、より好ましくは１％以下、さらに好ましくは０．８％以下、中でも０．６％以下、０．５％以下、特に好ましくは０．３％以下。
ΔＱ（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）＝｜［滞留時間２０分後のＱ値］－［初期Ｑ値］｜
好ましくは４以下、より好ましくは３．５以下、さらに好ましくは３以下、中でも２．５以下、２以下、特に好ましくは１．５以下。
また、本発明の樹脂組成物は、全光線透過率（％）は、その初期値として好ましくは６０％以上、より好ましくは７０％以上、さらに好ましくは７５％以上、特に好ましくは８０％以上である。
ヘイズは、その初期値として好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上、さらに好ましくは９６％以上である。
Ｑ値（×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）は、その初期値として好ましくは１１以上、より好ましくは１３以上、さらに好ましくは１４以上である。
全光線透過率、ヘイズ、Ｑ値の測定法とそのΔ値の求め方の詳細は、実施例に記載する通りである。
成形品としては、特に照明用部品または光学用部材に好適であり、ＬＥＤ、有機ＥＬ、白熱電球、蛍光ランプ、陰極管等の光源を直接又は間接に利用する機器・器具の部品が挙げられ、特に光路長が長い、例えば３０ｃｍ超、５０ｃｍ以上、８０ｃｍ以上、中でも１００ｃｍ以上、１２０ｃｍ以上、特には１５０ｃｍ以上というような長尺の光学用部材に特に好適である。
代表的なものとして、片側の光源から入射した光を、内面反射を利用して他方へ効率よく導くライトガイドが挙げられ、車両（自動車や電車）あるいは航空機に内装される照明用ライトガイドや照明用拡散カバーがある。その他、車両用ヘッドランプにおけるライトガイド；各種照明用の照明用ライトガイドや拡散カバー；電飾看板；各種ディスプレイ装置；液晶テレビ、携帯電話や携帯端末等の各種携帯機器、パソコン等に用いられる導光板；スキャナー光源ユニット、各種レンズ等、にも好適に使用することができる。
代表的なものとして、片側の光源から入射した光を、内面反射を利用して他方へ効率よく導くライトガイドが挙げられ、車両（自動車や電車）あるいは航空機に内装される照明用ライトガイドや照明用拡散カバーがある。その他、車両用ヘッドランプにおけるライトガイド；各種照明用の照明用ライトガイドや拡散カバー；電飾看板；各種ディスプレイ装置；液晶テレビ、携帯電話や携帯端末等の各種携帯機器、パソコン等に用いられる導光板；スキャナー光源ユニット、各種レンズ等、にも好適に使用することができる。
また、成形品としての形状は、長尺状、平板状、棒状、筒状、らせん状、レンズ状、またフィルム状やシートであってもよい。
以下、実施例を示して本発明について更に具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定して解釈されるものではない。
以下の実施例及び比較例で使用した原料は、表１の通りである。
以下の実施例及び比較例で使用した原料は、表１の通りである。
なお、上記した架橋アクリル系重合体粒子等の１０％重量減少温度は、株式会社日立ハイテクサイエンス製熱量測定装置「ＴＧ／ＤＴＡ７２００」にて窒素雰囲気下で、サンプル１０ｍｇを４０℃から昇温速度１０℃／分で昇温した時に、室温時重量を１００％とした時に重量減少が１０％となる時の温度を測定した。
（実施例２～３、参考例１、４～１２、比較例１～１３）
［樹脂組成物ペレットの製造］
上記した各成分を、後記表２以下に記した割合（質量部）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、二軸押出機（芝浦機械社製「ＴＥＭ２６ＳＸ」）に供給し、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量２５ｋｇ／時、バレル温度２８０℃の条件で混練し、ストランドカットによりペレットを得た。
［樹脂組成物ペレットの製造］
上記した各成分を、後記表２以下に記した割合（質量部）で配合し、タンブラーにて２０分混合した後、二軸押出機（芝浦機械社製「ＴＥＭ２６ＳＸ」）に供給し、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、吐出量２５ｋｇ／時、バレル温度２８０℃の条件で混練し、ストランドカットによりペレットを得た。
［全光線透過率（単位：％）、ヘイズ（単位：％）］
上記の方法で得られたペレットを、１２０℃で５時間、熱風循環式乾燥機により乾燥した後、射出成形機（日本製鋼所社製「Ｊ５５－６０Ｈ」）により、シリンダー温度３３０℃、金型温度８０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、射出速度４０ｍｍ／ｓの条件下にて、３段型プレート［９０ｍｍ×５０ｍｍ×厚みがゲート側から３ｍｍ（長さ２０ｍｍ）、２ｍｍ（長さ４５ｍｍ）、１ｍｍ（長さ２５ｍｍ）］を成形した。この際、通常サイクルでの成形後、成形機を一時停止させ、射出シリンダー内に溶融樹脂を２０分間保持した後、上記３段型プレートを成形した。
上記の通常サイクルで得られた３段型プレートの３ｍｍ厚部分を、日本電色工業社製ヘイズメーター「ＳＨ７０００」を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１３６、ＪＩＳ Ｋ７３６１に基づき、全光線透過率（初期全光線透過率）及びヘイズ（初期ヘイズ）を測定した。
さらに、射出シリンダー内に溶融樹脂を２０分間保持した後に成形した３段型プレートの３ｍｍ厚部分の全光線透過率（初期全光線透過率）及びヘイズ（初期ヘイズ）を上記と同様にして測定し、以下の式により、Δ透過率、ΔＨａｚｅを求めた。
Δ透過率（％）＝｜［初期全光線透過率］－［滞留時間２０分後の全光線透過率］｜
ΔＨａｚｅ（％）＝｜［初期ヘイズ］－［滞留時間２０分後のヘイズ］｜
上記の方法で得られたペレットを、１２０℃で５時間、熱風循環式乾燥機により乾燥した後、射出成形機（日本製鋼所社製「Ｊ５５－６０Ｈ」）により、シリンダー温度３３０℃、金型温度８０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、射出速度４０ｍｍ／ｓの条件下にて、３段型プレート［９０ｍｍ×５０ｍｍ×厚みがゲート側から３ｍｍ（長さ２０ｍｍ）、２ｍｍ（長さ４５ｍｍ）、１ｍｍ（長さ２５ｍｍ）］を成形した。この際、通常サイクルでの成形後、成形機を一時停止させ、射出シリンダー内に溶融樹脂を２０分間保持した後、上記３段型プレートを成形した。
上記の通常サイクルで得られた３段型プレートの３ｍｍ厚部分を、日本電色工業社製ヘイズメーター「ＳＨ７０００」を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１３６、ＪＩＳ Ｋ７３６１に基づき、全光線透過率（初期全光線透過率）及びヘイズ（初期ヘイズ）を測定した。
さらに、射出シリンダー内に溶融樹脂を２０分間保持した後に成形した３段型プレートの３ｍｍ厚部分の全光線透過率（初期全光線透過率）及びヘイズ（初期ヘイズ）を上記と同様にして測定し、以下の式により、Δ透過率、ΔＨａｚｅを求めた。
Δ透過率（％）＝｜［初期全光線透過率］－［滞留時間２０分後の全光線透過率］｜
ΔＨａｚｅ（％）＝｜［初期ヘイズ］－［滞留時間２０分後のヘイズ］｜
［単位時間あたり流れ値（Ｑ値、単位：×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）］
上述した方法で得られた通常サイクルの３段型プレートを１２０℃で５時間乾燥した後、高架式フローテスターを用いて、２８０℃の温度、荷重１６０ｋｇｆの条件下で組成物の単位時間あたりの流れ値（初期Ｑ値、単位：×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）を測定した。
さらに上述した方法で得られた射出シリンダー内に溶融樹脂を２０分間保持した後に成形した３段型プレートのＱ値（滞留時間２０分後のＱ値）を上記と同様にして測定し、以下の式により、ΔＱ値を求めた。
ΔＱ＝｜［滞留時間２０分後のＱ値］－［初期Ｑ値］｜
ΔＱ値が大きいほどポリカーボネート樹脂の分解が進行し、滞留安定性が悪いことを示す。
上述した方法で得られた通常サイクルの３段型プレートを１２０℃で５時間乾燥した後、高架式フローテスターを用いて、２８０℃の温度、荷重１６０ｋｇｆの条件下で組成物の単位時間あたりの流れ値（初期Ｑ値、単位：×１０－２ｃｍ３／ｓｅｃ）を測定した。
さらに上述した方法で得られた射出シリンダー内に溶融樹脂を２０分間保持した後に成形した３段型プレートのＱ値（滞留時間２０分後のＱ値）を上記と同様にして測定し、以下の式により、ΔＱ値を求めた。
ΔＱ＝｜［滞留時間２０分後のＱ値］－［初期Ｑ値］｜
ΔＱ値が大きいほどポリカーボネート樹脂の分解が進行し、滞留安定性が悪いことを示す。
以上の評価結果を、下記表２以下に示す。
なお、上記表３の比較例５では、成形品に多量のシルバーが発生し、正確な光学特性を評価することが困難であった。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、高耐熱で滞留安定性に優れ、全光線透過率と拡散性をバランス良く満足するポリカーボネート樹脂組成物であるので、各種の成形品に好適に利用できる。
Claims (5)
- ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）を０．２～１．０質量部、酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）を０．０１～０．５質量部、及びリン系酸化防止剤（Ｄ）を０．０００１～０．５質量部含有し、架橋アクリル系重合体粒子（Ｂ）の熱量測定装置により測定した１０％重量減少温度が３３０℃以上であり、
３ｍｍ厚みの全光線透過率の初期値が８０％以上であり、かつ、３ｍｍ厚みのヘイズの初期値が９６％以上であることを特徴とするポリカーボネート樹脂組成物。 - さらに、フェノール系酸化防止剤（Ｅ）を、ポリカーボネート樹脂（Ａ）１００質量部に対し、０．０００１～０．５質量部含有する請求項１に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
- 酸性リン酸エステル化合物（Ｃ）が、アルキルアシッドホスフェート、アルケニルアシッドホスフェート及びこれらの金属塩より選ばれる１種又は２種以上のホスフェートである請求項１または２に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
- 請求項１～３のいずれかに記載のポリカーボネート樹脂組成物からなる成形品。
- 照明用部品または光学用部材である請求項４に記載の成形品。
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