JP6665701B2 - 波長変換部材及びその製造方法、並びに発光デバイス - Google Patents

Description

本発明は、波長変換部材及びその製造方法、並びに発光デバイスに関するものである。

近年、蛍光ランプや白熱灯に代わる次世代の光源として、ＬＥＤやＬＤ等の励起光源を用いた発光デバイスが注目を集めている。そのような次世代光源の一例として、青色光を出射するＬＥＤと、ＬＥＤからの光の一部を吸収して黄色光に変換する波長変換部材とを組み合わせた発光デバイスが広く知られている。この発光デバイスは、ＬＥＤから出射された青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光を発する。

下記の特許文献１，２には、容器とカバー部材とで囲まれた空間内に、蛍光体層が配置された波長変換部材が開示されている。特許文献１では、容器内が樹脂層及び蛍光体層で完全に充填されており、容器内に空隙が設けられていない。一方、特許文献２では、蛍光体層とカバー部材とが接しておらず、蛍光体層とカバー部材との間に空隙が設けられている。

国際公開第２０１０／１２３０５９号 特開２０１５−２２０３３０号公報

特許文献１の波長変換部材のように、容器内が樹脂層や蛍光体層で完全に充填されている場合、発光による熱で蛍光体や樹脂が膨張し、波長変換部材が変形したり破損したりすることがあった。一方、特許文献２の波長変換部材のように、容器内に空隙が設けられている場合、蛍光体層と空間の界面や空間とカバー部材の界面で蛍光が屈折し、光の取り出し効率が十分でなかった。

本発明の目的は、熱膨張による変形や破損が生じ難く、かつ光の取り出し効率に優れる、波長変換部材及び該波長変換部材の製造方法、並びに上記波長変換部材を備える、発光デバイスを提供することにある。

本発明に係る波長変換部材は、光源から出射された励起光の波長を変換するための波長変換部材であって、枠状の側壁を有する、容器と、前記容器内に配置されており、樹脂及び蛍光体を含む、蛍光体層と、前記容器の側壁の上方に配置されており、前記容器内を封止するためのカバー部材と、前記容器の側壁と前記カバー部材との間に配置されている、封着材料層と、を備え、前記蛍光体層及び前記カバー部材が密着しており、前記容器の側壁の上方において、前記蛍光体層、前記カバー部材及び前記封着材料層で囲まれた空隙が設けられていることを特徴としている。

本発明においては、前記蛍光体層が、樹脂及び蛍光体を含む、第１の層と、前記第１の層上に設けられており、樹脂を含む、第２の層と、を有し、前記第２の層が、前記カバー部材に密着していることが好ましい。

本発明においては、前記第１の層及び前記第２の層の屈折率の差の絶対値が、０．１以下であることが好ましい。

本発明においては、前記第２の層が、蛍光体を含んでいなくてもよい。

本発明においては、前記第２の層が、蛍光体をさらに含んでいてもよい。

本発明においては、前記第１の層及び前記第２の層が、同じ材料により構成されていてもよい。

本発明に係る波長変換部材の製造方法は、本発明に従って構成される波長変換部材の製造方法であって、前記容器内に第１の硬化性樹脂及び蛍光体を充填し、前記第１の硬化性樹脂を硬化させ、上面に凹部を有する第１の層を形成する工程と、前記第１の層の凹部に、第２の層となる第２の硬化性樹脂を充填する工程と、前記第２の硬化性樹脂と密着させるように、前記カバー部材を配置する工程と、前記第２の硬化性樹脂を硬化させ、前記第２の層を形成する工程と、前記容器の側壁の上部に封着材料を載置した状態で、レーザーを照射することにより前記封着材料を軟化させ、前記容器の側壁及び前記カバー部材を接合させる工程と、を備える。

本発明に係る発光デバイスは、励起光を出射する光源と、本発明に従って構成される波長変換部材と、を備える。

本発明によれば、熱膨張による変形や破損が生じ難く、かつ光の取り出し効率に優れる、波長変換部材を提供することができる。

本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。 本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材における第１の層を拡大して示す模式的断面図である。 （ａ）〜（ｄ）は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材の製造方法を示す模式的断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。 本発明の第３の実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。 本発明の第４の実施形態に係る発光デバイスを示す模式的断面図である。 本発明の第５の実施形態に係る発光デバイスを示す模式的断面図である。 比較例の波長変換部材を示す模式的断面図である。

以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。

［波長変換部材］
（第１の実施形態）
図１は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。図２は、本発明の第１の実施形態に係る波長変換部材における第１の層を拡大して示す模式的断面図である。図１に示すように、波長変換部材１は、容器２、蛍光体層６、カバー部材５及び封着材料層９を備える。

容器２は、底板３及び側壁４を有する。本実施形態において、底板３の平面形状は、矩形板状である。もっとも、底板３の平面形状は、円状や、楕円状であってもよく、特に限定されない。底板３上に、枠状の側壁４が配置されている。底板３上に側壁４が配置されることにより、容器２の凹部２ａが構成されている。

側壁４の上面４ａ上に、カバー部材５が配置されている。カバー部材５は、容器２内を封止するための部材である。なお、側壁４と、カバー部材５との間には、封着材料層９が設けられている。封着材料層９によって、側壁４と、カバー部材５とが接合されている。

容器２の凹部２ａ内に、蛍光体層６が配置されている。蛍光体層６は、第１の層７及び第２の層８を有する。第１の層７上に、第２の層８が設けられている。第２の層８は、カバー部材５と密着している。

図２に示すように、第１の層７は、蛍光体１４及び樹脂１３により構成されている。蛍光体１４は、樹脂１３中に分散されている。図１に戻り、第２の層８は、樹脂により構成されている。本実施形態において、第２の層８は、蛍光体を含んでいない。もっとも、本発明においては、第２の層８が、蛍光体を含んでいてもよい。

また、容器２の凹部２ａ内には、空隙１０が設けられている。空隙１０は、側壁４の上方に設けられている。空隙１０は、蛍光体層６、カバー部材５及び封着材料層９で囲まれている。

波長変換部材１は、光源から出射される励起光１１の波長を変換する。より具体的には、波長変換部材１における底板３から励起光１１が入射する。入射した励起光１１は、底板３を通り、蛍光体層６に入射する。励起光１１により蛍光体層６における蛍光体１４が励起され、蛍光１２が出射される。蛍光１２もしくは蛍光１２と励起光１１との混合光は、カバー部材５を通って出射される。なお、本実施形態において、空隙１０は、蛍光１２もしくは蛍光１２と励起光１１との混合光の光路に設けられていない。上記光路においては、第２の層８がカバー部材５に接するように設けられている。上記光路とは、側壁４の内側面４ｂより内側の領域のことをいうものとする。

上記のように、本実施形態では、側壁４の上方に空隙１０が設けられているので、発光による熱で蛍光体１４や樹脂１３が膨張した場合においても、空隙１０の体積が圧縮されるため、波長変換部材１の変形や、破損が生じ難い。また、波長変換部材１では、光路において、空隙１０が設けられていないので、光の取り出し効率に優れている。これを、以下、比較例の波長変換部材を用いてより詳細に説明する。

図８は、比較例の波長変換部材を示す模式的断面図である。図８に示すように、波長変換部材１０１においては、光路において、第２の層が設けられていない。より具体的には、光路において、第１の層７とカバー部材５との間に、空隙１１０が設けられている。従って、波長変換部材１０１では、光路において、第１の層７と空隙１１０との界面、すなわち第１の層７と空気との界面が形成される。第１の層７は、蛍光体１４及び樹脂１３により構成されているので、空気との屈折率差が大きい。そのため、第１の層７と空隙１１０との界面において、光の一部が反射され、光の取り出し効率が低下することとなる。

一方、本実施形態では、光路において、第１の層７とカバー部材５との間に空隙が設けられていない。本実施形態では、光路において、第１の層７とカバー部材５との間に、第２の層８が設けられている。第２の層８は樹脂により構成されているため、第１の層７と第２の層８と屈折率の差の絶対値は、第１の層７と空気との屈折率の差の絶対値より小さくなる。よって、本実施形態の波長変換部材１では、第１の層７と第２の層８との界面で光が反射され難く、光の取り出し効率に優れている。

光の取り出し効率をより一層高める観点から、第１の層７及び第２の層８の屈折率（ｎｄ）の差の絶対値は、０．１以下であることが好ましい。より好ましくは０．０８以下であり、さらに好ましくは０．０５以下であり、特に好ましくは０．０３以下であり、最も好ましくは０．０１以下である。

さらに、光の取り出し効率をより一層高めるには、カバー部材５と第２の層８との界面で光が屈折したり、または反射することを抑制することが好ましく、カバー部材５及び第２の層８の屈折率（ｎｄ）の差を、０．２０以下とすることが好ましい。より好ましくは０．１２以下であり、さらに好ましくは０．０８以下であり、特に好ましくは０．０４以下であり、最も好ましくは０．０１以下である。

以下、図３（ａ）〜（ｄ）を参照して、一例としての波長変換部材１の製造方法について説明する。

製造方法；
まず、容器２を用意する。容器２は、底板３上に枠状の側壁４を載置した状態で、底板３と側壁４とを接合させることにより形成することができる。底板３と側壁４とを接合する方法としては、特に限定されず、ガラスフリットなどの封着材料を用いて接合してもよいし、接着剤を用いて接合してもよい。また、容器２としては、底板３及び側壁４が一体成形されたものを用意してもよい。

次に、容器２の凹部２ａ内に、第１の硬化性樹脂及び蛍光体を充填する。この際、図３（ａ）に示すように、第１の硬化性樹脂及び蛍光体は、側壁４の上面４ａと同じ高さまで充填することが好ましい。続いて、図３（ｂ）に示すように、第１の硬化性樹脂を硬化させ、上面に凹部７ａを有する第１の層７を形成する。

次に、第１の層７の凹部７ａに、第２の層８となる第２の硬化性樹脂８Ａを充填する。この際、図３（ｃ）に示すように、第２の硬化性樹脂８Ａは、側壁４の上面４ａより高くなるように充填することが好ましい。第２の硬化性樹脂８Ａの量を調整することで、側壁４の上方における空隙１０の大きさを制御することができる。

次に、図３（ｄ）に示すように、容器２の側壁４の上面４ａ上に、封着材料９Ａを介して、カバー部材５を載置する。この際、カバー部材５は、第２の硬化性樹脂８Ａと密着するように載置する。この状態で、第２の硬化性樹脂８Ａを硬化させ、第２の層８を形成する。次に、側壁４の上面４ａ上に封着材料９Ａを介してカバー部材５を配置した状態で、レーザー光源からレーザーを照射し、封着材料９Ａを軟化させ、容器２の側壁４及びカバー部材５を接合させる。それによって、図１に示す、波長変換部材１を得る。なお、レーザーとしては、例えば、波長が、６００ｎｍ〜１６００ｎｍのレーザーを用いることができる。

本実施形態の製造方法で得られた波長変換部材１では、側壁４の上方に空隙１０が設けられている。そのため、発光による熱で蛍光体１４や樹脂１３が膨張した場合においても、空隙１０の体積が圧縮されるため、波長変換部材１の変形や、破損が生じ難い。また、波長変換部材１では、光路において、空隙１０が設けられていないので、光の取り出し効率に優れている。また、波長変換部材１では、封着材料層９の近傍に空隙１０が形成されており、封着材料層９の近傍に樹脂が存在していない。そのため、レーザー照射の際発生する熱によって、樹脂が揮発し難い。

以下、波長変換部材１などの本発明の波長変換部材を構成する各材料の詳細を説明する。

容器；
容器は、底板及び側壁を有する。側壁は、底板上に設けられている。

底板は、透明な材料により構成することができる。底板を構成する材料としては、例えばガラスを用いることができる。ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ（ＲはＭｇ、Ｃａ、ＳｒまたはＢａ）系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｒ’_２Ｏ（Ｒ’はＬｉ、ＮａまたはＫａ）系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ−Ｒ’_２Ｏ（Ｒ’はＬｉ、ＮａまたはＫａ）系ガラス、ＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラス、ＴｅＯ_２系ガラス又はＢｉ_２Ｏ_３系ガラスなどを用いることができる。

側壁は、反射率の高いセラミックスにより構成されていることが好ましい。この場合、励起光や蛍光を反射させることができるので、光の利用効率をより一層高めることができる。反射率の高いセラミックスとしては、例えば、低温同時焼結セラミックス（ＬＴＣＣ）が挙げられる。ＬＴＣＣとしては、例えば、アルミナ−ガラス系セラミックスを用いることができる。

なお、容器は、底板及び側壁が一体成形されたものであってもよい。底板及び側壁が一体成形された容器とすることで、容器の凹部内に充填した樹脂を硬化させる際に、容器が変形するのをより一層抑えることができる。

第１の層；
第１の層は、樹脂及び蛍光体を含む。蛍光体は、樹脂中に分散されていることが好ましい。

第１の層に含まれる樹脂としては、例えば、紫外線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂などの硬化性樹脂が用いられる。具体的には、例えば、エポキシ系硬化樹脂、アクリル系紫外線硬化樹脂、シリコーン系硬化樹脂等を用いることができる。上記硬化性樹脂は、透光性樹脂であることが望ましい。

蛍光体としては、例えば、量子ドットを用いることができる。量子ドットとしては、ＩＩ−ＶＩ族化合物、及びＩＩＩ−Ｖ族化合物が挙げられる。ＩＩ−ＶＩ族化合物としては、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅなどが挙げられる。ＩＩＩ−Ｖ族化合物としては、ＩｎＰ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＡｓ又はＩｎＳｂなどが挙げられる。これらの化合物から選択される少なくとも１種、またはこれら２種以上の複合体を量子ドットとして用いることができる。複合体としては、コアシェル構造のものが挙げられ、例えばＣｄＳｅ粒子表面がＺｎＳによりコーティングされたコアシェル構造のものが挙げられる。

蛍光体は、量子ドットに限定されるものではなく、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体又はガーネット系化合物蛍光体などの無機蛍光体粒子などを用いてもよい。

第２の層；
第２の層は、樹脂を含む。第２の層は、蛍光体を含んでいてもよいし、含んでいなくともよい。

第２の層に含まれる樹脂としては、例えば、紫外線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂などの硬化性樹脂が用いられる。具体的には、例えば、エポキシ系硬化樹脂、アクリル系紫外線硬化樹脂、シリコーン系硬化樹脂等を用いることができる。上記硬化性樹脂は、透光性樹脂であることが望ましい。

なお、第２の層に蛍光体が含まれる場合は、上述の第１の層で例示した適宜の蛍光体を用いることができる。

封着材料層；
封着材料層は、例えば、ガラスフリットなどの封着材料により構成することができる。
ガラスフリットとしては、レーザーの照射により溶融するガラスフリットを用いることができる。

レーザーの照射により溶融するガラスフリットとしては、例えば、ＳｎＯ含有ガラス粉末を含有する無機粉末と、顔料とを含むガラスフリットが挙げられる。

ＳｎＯ含有ガラスは、ガラス組成として、モル％で、ＳｎＯ ３５〜７０％、Ｐ_２Ｏ_５ １０〜３０％を含有することが好ましい。ＳｎＯは、ガラスを低融点化する成分である。また、Ｐ_２Ｏ_５は、ガラスの熱的安定性を高める成分である。

さらに、ＳｎＯ含有ガラスは、ＺｎＯ、Ｂ_２Ｏ_３、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、Ｉｎ_２Ｏ_３、Ｔａ_２Ｏ_５、Ｌａ_２Ｏ_３、ＭｏＯ_３、ＷＯ_３、Ｌｉ_２Ｏ、Ｎａ_２Ｏ、Ｋ_２Ｏ、ＭｇＯ、ＢａＯ又はＦ_２などを含んでいてもよい。

顔料は、無機顔料が好ましく、容易にレーザー光を吸収して発熱させるためＦｅ、Ｍｎ及びＣｕなどから選ばれる少なくとも１種の金属または上記金属を含有する化合物を含んでいることがより好ましい。

カバー部材；
カバー部材は、透明な材料により構成することができる。カバー部材を構成する材料としては、例えばガラスを用いることができる。ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ（ＲはＭｇ、Ｃａ、ＳｒまたはＢａ）系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−Ｒ’_２Ｏ（Ｒ’はＬｉ、ＮａまたはＫａ）系ガラス、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３−ＲＯ−Ｒ’_２Ｏ系ガラス（Ｒ’はＬｉ、ＮａまたはＫａ）、ＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラス、ＴｅＯ_２系ガラス又はＢｉ_２Ｏ_３系ガラスなどを用いることができる。

底板やカバー部材がガラスにより構成されている場合、水分や酸素の透過をより一層抑制することができる。この場合、蛍光体層に含まれる蛍光体が劣化し難いため、信頼性の高い波長変換部材とすることができる。

（第２及び第３の実施形態）
図４は、本発明の第２の実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。波長変換部材２１では、第２の層８が第１の層７と同じ材料によって構成されている。従って、第２の層８は、樹脂及び蛍光体により構成されており、樹脂中に蛍光体が分散されている。その他の点は、第１の実施形態と同様である。

また、図５は、本発明の第３の実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。波長変換部材３１では、蛍光体層６において、第１の層と第２の層とが一体化されている。なお、蛍光体層６は、波長変換部材１の第１の層７と同じ材料により構成されている。その他の点は、第１の実施形態と同様である。

第２及び第３の実施形態においても、側壁４の上方に空隙１０が設けられているので、発光による熱で蛍光体や樹脂が膨張した場合においても、波長変換部材２１，３１の変形や、破損が生じ難い。また、波長変換部材２１，３１では、光路において、空隙１０が設けられていないので、光の取り出し効率に優れている。

なお、第２の実施形態では、第１の層７及び第２の層８が同じ材料により構成されており、第１の層７及び第２の層８の屈折率の差の絶対値がより一層小さくされている。そのため、光の取り出し効率がより一層高められている。

さらに、第３の実施形態では、第１の層及び第２の層が一体化されており、第１の層及び第２の層の界面が存在していない。よって、光の取り出し効率がさらに一層高められている。

［発光デバイス］
（第４の実施形態）
図６は、本発明の第４の実施形態に係る発光デバイスの模式的断面図である。図６に示すように、発光デバイス４１は、光源チップ４２と、波長変換部材１とを備える。光源チップ４２は、波長変換部材１の底板３における主面３ｂ上に設けられている。なお、主面３ｂは、底板３の蛍光体層６とは反対側の主面である。

光源チップ４２としては、例えば、青色光を発するＬＥＤ光源やレーザー光源などの光源が用いられる。

発光デバイス４１においては、光源チップ４２から出射された励起光１１が、底板３を通って、蛍光体層６に入射する。波長変換部材１に入射した励起光１１は波長変換され、蛍光１２として外部に出射される。例えば、励起光１１として、青色光を用いる場合、波長変換部材１で、青色光を、黄色光に変換し、蛍光１２として、青色光と黄色光を合成してなる白色光を出射させることができる。

（第５の実施形態）
図７は、本発明の第５の実施形態に係る発光デバイスの模式的断面図である。図７に示すように、発光デバイス５１では、波長変換部材１における底板３の主面３ａ上に、光源チップ５２が設けられている。なお、底板３の主面３ａは、底板３の蛍光体層６側の主面である。

発光デバイス５１においては、光源チップ５２から出射された励起光１１が、直接蛍光体層６に入射する。その他の点は、第４の実施形態と同様である。

第４及び第５の実施形態に係る発光デバイス４１，５１は、第１の実施形態に係る波長変換部材１を備えており、側壁４の上方に空隙１０が設けられているので、発光による熱で蛍光体や樹脂が膨張した場合においても、発光デバイス４１，５１の変形や、破損が生じ難い。また、発光デバイス４１，５１では、光路において、空隙１０が設けられていないので、光の取り出し効率に優れている。

１，２１，３１…波長変換部材
２…容器
２ａ…凹部
３…底板
３ａ，３ｂ…主面
４…側壁
４ａ…上面
４ｂ…内側面
５…カバー部材
６…蛍光体層
７，８…第１，第２の層
７ａ…凹部
８Ａ…第２の硬化性樹脂
９…封着材料層
９Ａ…封着材料
１０…空隙
１１…励起光
１２…蛍光
１３…樹脂
１４…蛍光体
４１，５１…発光デバイス
４２，５２…光源チップ

Claims (9)

1. 光源から出射された励起光の波長を変換するための波長変換部材であって、
   底板及び枠状の側壁を有する、容器と、
   前記容器内に配置されており、樹脂及び蛍光体を含む、蛍光体層と、
   前記容器の側壁の上方に配置されており、前記容器内を封止するためのカバー部材と、
   前記容器の側壁と前記カバー部材との間に配置されている、封着材料層と、
   を備え、
   前記底板が、透明な材料により構成されており、
   前記蛍光体層及び前記カバー部材が密着しており、
   前記容器の側壁の上方において、前記蛍光体層、前記カバー部材及び前記封着材料層で囲まれた空隙が設けられている、波長変換部材。
2. 前記蛍光体層が、
   樹脂及び蛍光体を含む、第１の層と、
   前記第１の層上に設けられており、樹脂を含む、第２の層と、
   を有し、
   前記第２の層が、前記カバー部材に密着している、請求項１に記載の波長変換部材。
3. 前記第１の層及び前記第２の層の屈折率の差の絶対値が、０．１以下である、請求項２に記載の波長変換部材。
4. 前記第２の層が、蛍光体を含んでいない、請求項２又は３に記載の波長変換部材。
5. 前記第２の層が、蛍光体をさらに含む、請求項２又は３に記載の波長変換部材。
6. 前記第１の層及び前記第２の層が、同じ材料により構成されている、請求項５に記載の波長変換部材。
7. 請求項２〜６のいずれか１項に記載の波長変換部材の製造方法であって、
   前記容器内に第１の硬化性樹脂及び蛍光体を充填し、前記第１の硬化性樹脂を硬化させ、上面に凹部を有する第１の層を形成する工程と、
   前記第１の層の凹部に、第２の層となる第２の硬化性樹脂を充填する工程と、
   前記第２の硬化性樹脂と密着させるように、前記カバー部材を配置する工程と、
   前記第２の硬化性樹脂を硬化させ、前記第２の層を形成する工程と、
   前記容器の側壁の上部に封着材料を載置した状態で、レーザーを照射することにより前記封着材料を軟化させ、前記容器の側壁及び前記カバー部材を接合させる工程と、
   を備える、波長変換部材の製造方法。
8. 励起光を出射する光源と、
   請求項１〜６のいずれか１項に記載の波長変換部材と、
   を備える、発光デバイス。
9. 前記光源が、前記波長変換部材における前記底板の前記蛍光体層とは反対側の主面上に設けられている、請求項８に記載の発光デバイス。

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