JP2019524970A - タルクを含むポリカーボネート組成物 - Google Patents

Abstract

本発明は、ポリカーボネート、サイジングされていないタルク、特定の無水物変性アルファオレフィンポリマーを混合することにより得られる組成物であって、混合する前のタルクおよび無水物変性アルファオレフィンポリマーの量が、10重量部のタルクにつき、0.10〜1.4重量部の無水物変性アルファオレフィンポリマーが使用されるように互いに一致させられる、組成物に関する。タルクのワックスとのin-situサイジングによって、ポリカーボネートとの混合の過程においてのみポリカーボネートの劣化を最小化することができ、同時に多軸衝撃耐性および流動性などの特性を改善することができる。

Description

本発明は、ポリカーボネート、タルク（使用されるタルクはサイジングされていない（unsized））、および特定の無水物変性アルファオレフィンポリマー（anhydride-modified alpha-olefin polymer）を含む組成物であって、このタルクおよび特定の無水物変性アルファオレフィンポリマーの量が特定の比率を有する組成物に関する。また本発明は、タルクのサイジング（sizing）法、本発明による組成物の製造、成型体の製造のためのその使用、および成型体自体に関する。本発明の組成物は特に改善した多軸衝撃耐性を有する成型体の製造に使用される。また本発明はサイジングされていないタルクが加えられた組成物中のポリカーボネートの安定化に関する。

タルクの溶解ポリカーボネートへの添加はポリマー鎖の劣化につながり、それらは究極的には結果として生じる成型されたポリカーボネート品のより劣った機械特性に現れることが知られている。タルクの熱伝導率に起因して充填タルクによるポリカーボネートの補強が多くの用途に望ましい。

しかしながら適切な機械特性を備えたポリカーボネートおよびタルクを含む成型品を達成するために、成型品の製造には安定した組成物が使用される。ここでの出発点は、タルクの事前サイジングであり、それはポリカーボネート中のエステル加水劣化の原因であるタルクの塩基性基を化学上マスキングすることであり、それゆえにポリマー鎖の劣化を本質的に防止することができる。しかしながら、そのようなタルクのサイジングは、タルクフィラーを予め処理しなければならない追加のプロセス工程を構成する。そのような追加のプロセス工程は常にコストを増加させ時間を要するために不利である。

JP 08-188708 Aでは、3重量%〜55重量%の無機フィラー（ガラスフレーク、金属フレーク、雲母またはタルク）を有する45重量%〜97重量%の芳香族ポリカーボネート、およびカルボキシル基またはその誘導体を含有している0.02重量%〜3重量％、好ましくは0.03重量%から1重量%のオレフィン系ワックス（10部のフィラーに対して0.006〜3.33部のワックスに相当）を含有している組成物が開示されている。同様にこの文書もタルクがフィラーとして使用された場合、ポリカーボネートの塩基劣化を回避するためにシランでコーティングされた材料を使用するべきであることを指摘している。例11は、10部のタルクに対して0.05部のワックスを含む組成物について記載している。しかしながら、JP 08-188708 Aは、フィラーの事前サイジングの追加ステップをどのように回避することができるかに関して全く示唆していない。より詳しくは、この文書は、タルクフィラーに対しての使用されるワックスの最適化および成型品の結果として生じる特性、特に多軸衝撃耐性に関して全く示唆していない。

JP 07-238213 Aでは芳香族ポリカーボネート、グラフト変性オレフィンゴム、ポリオルガノシロキサンゴムおよび強化繊維と同様に、1種以上のオレフィン系ワックスおよび／またはカルボキシル基もしくはカルボン酸無水物基を有するオレフィン系ポリマーを含む組成物が記載されている。これは、10部の繊維に対して0.02〜150部のワックスの範囲の量を開示している。この文書は有利にサイジングされた繊維による補強についてもっぱら記載している。タルクおよび繊維はそれらの強化効果をの点で異なる挙動を有している。

WO 2013/045552 A1は、2〜40重量部の無機フィラー（他の物質の中でもタルクでもよい）および0.01〜0.5重量部の無水物変性アルファ−オレフィン三量体を含有しているポリカーボネート組成物について記載している。WO 2013/045552 A1のいくつかの例では、10部のガラス繊維または石英粉に対して0.5または1.0部のワックスの使用について記載されている。タルクは実施例で使用されていない。タルクの使用を介した劣化に関する特定の問題は全体的に取り組まれていない。また当業者であってもこの文書からタルクに対するワックスの可能な最適化および多軸衝撃耐性におけるあらゆる可能な改善に関して一切の教示を推論することができない。

WO 2013/079634 A1では、芳香族ポリカーボネート、難燃剤、ゴム非含有無水物変性アルファオレフィン三量体、ガラス繊維および滴下防止剤を含む組成物が開示されている。ここでは5.0〜40.0重量部のガラス繊維に対して0.20〜1.50重量部のゴム非含有無水物変性アルファオレフィン三量体を使用することが可能である(10重量部のガラス繊維につきゴム非含有無水物変性アルファオレフィン三量体0.05〜3重量部に相当)。実施例において、10部のガラス繊維につき、0.7部のワックスが使用され、その多軸衝撃耐性(ISO 6603-2による穿刺衝撃試験)に対する影響が検討された。しかしながら、この文書は、特定のワックスがフィラーとしてのタルクにどのような影響を有するかに関して示唆していない。

本発明は、先行技術から生じて、ポリカーボネートおよびフィラーとしてのタルクを含む組成物であって、予め処理されたタルクの使用、即ちサイジングされていないタルクの使用が回避され得る組成物を提供することを目的とした。より詳細には、これらの組成物は、良好な流動性、高い剛性および高い強靱性などの先行技術から知られた特性を依然として保持する。好ましくは、流動性、高い剛性および高い強靱性を含む特性のプロファイルは、先行技術より改善される。より詳細には、本発明は、ポリカーボネートおよびフィラーとしてとタルクを含む組成物であって、サイジングされていないタルクが使用される組成物を提供することを目的とし、ならびにそれからの、特にDIN EN ISO 6603-2:2002による、良好な、好ましくは改善された多軸衝撃耐性および補強性(弾性係数)を有する成型品を得ることができる。さらに、本発明による組成物は、特にASTM E 1461によって試験された射出成形の分野において良好な熱伝導率を有している。0.3〜2 W/(mK)の範囲の低〜中程度の熱伝導率を有している組成物は、電子分野における筐体もしくは筐体部品、携帯型電子部品の筐体または自動車分野における胴体部品などの成型体の製造に特に有利である。

本目的は、本発明による組成物、タルクをサイジングするための本発明による方法、本発明による成型体、および本発明による使用の提供によって達成され、それらのすべては詳細に下記に説明されている。

驚くべきことに、フィラーとしてのタルクのポリカーボネートメルトへの付加の連接から、特定の酸価および特定の分子量を有する特定のワックスの、サイジングされていないタルク(特にアルカリ性pH（好ましくは８〜１０）を有するタルク)との混合がポリカーボネートのエステル基の劣化を低減させるのに十分なサイジングを達成することができることが見いだされた。これは、無水物変性アルファオレフィンポリマーC)が同時に加えられる場合に、タルク混合物の意味でもあるサイジングされていないタルクB)を事前処理を行うことなく、ポリカーボネートA)に直接加えることができることを意味する。たとえタルクがサイジングされていなくても、成分A)〜C)の混合の間にタルクB)の表面上にワックスC)の十分な吸着(「in situサイジング」（in situ sizing）)がある。

本目的は、DIN ISO 17025:2005によるアルコールの水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定された少なくとも30mgKOH/gの酸価を有し、かつ4000〜40000g/molの平均分子量M_Wを有する、サイジングされていないタルクが添加される組成物中のポリカーボネートを安定させるための、無水物変性アルファオレフィンポリマーの使用によって達成され、この平均分子量M_Wが、ポリスチレン較正を伴う150℃でのでオルト−ジクロロベンゼンにおけるゲル透過クロマトグラフィーによって決定され、
ここで、サイジングされていないタルク10重量部ごとに、0.10〜1.4重量部好ましくは0.3〜1.0重量部の無水物変性アルファオレフィンポリマーが使用される。好ましくは、組成物は、ポリエステルもグラフトポリマーも含まず、最も好ましくは衝撃改質剤として文献に記載されていることがある、成分Ｃ）の無水物変性アルファオレフィンポリマーとは別に衝撃改質剤を全く含まない。

この方法でも先行技術に対してポリカーボネート/タルク組成物の良好な流動性、高い剛性および高い強靱性などの特性を改善することが実際に可能であるということが本発明の組成物の特徴である。これは、サイジングされたタルクまたはタルク混合B)の事前処理の追加工程を回避することが可能であり、それゆえに高価でなくより効率的なやり方で製造することができる組成物を提供することが可能となる。

ここではワックスC)の酸価およびモル質量がin situサイジングの効率性ならびに本発明による組成物から入手可能な成型品の結果として生じる特性に効果があることが観察された。より詳しくは、驚くべきことに、特性のレベルを維持し得るには、あるいはましてや改善するには、最小限の特定のワックスC)が存在しなければならないことが見いだされた。同時に、過剰な量のワックスは結果として生じる成型品の多軸衝撃耐性に対して悪影響を有する。本発明による組成物では、サイジングされていないタルクまたはタルク混合Bの使用にもかかわらずワックスC)の特定の酸価およびモル質量、ならびにタルクのワックスに対する最適な比率でのみ良好な多軸衝撃耐性を有する組成物を得ることが可能である。

また驚くべきことに、発明による組成物の流動性は成分B)およびC）と混合する前に、ポリカーボネートよりも改善されることが見いだされた。これは、特に組成物が衝撃改質剤としてポリエステルを含んでいない場合には当業者にとってそのように期待され得なかったことである。この結果はタルクでの高い充填レベルの場合にさえも観察することができる。

したがって、本発明は少なくとも成分A)〜C）を混合することにより得られる組成物であって、
A)がポリカーボネートであり、
B)がサイジングされていないタルクであり、かつ
C)がDIN ISO 17025:2005によるアルコール水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定された少なくとも30mgKOH/gの酸価、および4000〜40 000g/molの平均分子量M_Wを有する、少なくとも１種の無水物変性アルファオレフィンポリマーであって、平均分子量M_Wが、ポリスチレン較正で150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中でのゲル透過クロマトグラフィーによって決定される、無水物変性アルファオレフィンポリマーであり、
成分C)と混合する前の成分B)およびC)の量は、成分B）10重量部につき、0.10〜1.4重量部の成分C)が使用されるように互いに一致させられ、かつ組成物には、グラフトポリマーおよびポリエステルが含まれず、好ましくは文献において衝撃改質剤と称されることがある成分C)以外の衝撃改質剤が含まれない、
組成物を提供する。

発明の具体的説明

本発明において、用語「混合」は好ましくは成分A)〜C）の「接触」を意味する。この目的には機械的補助を使用することが好ましい。成分A)が少なくとも部分的に溶解した場合の温度で混合が起こる。混合は、好ましくは250℃〜350℃の範囲の温度で起こる。特に好ましいのは本質的にビスフェノールAに基づくポリカーボネートにとって260℃〜310℃の温度である。ここで「本質的に」とは、使用したジフェノールの総量に基づき、好ましくは少なくとも９０重量％、さらに好ましくは少なくとも95重量%、最も好ましくは少なくとも98重量%の割合のビスフェノールAを意味する。例えば1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサンから選択されたジフェノール、下に示された式(I)、(II)および／または (III)のジフェノールとのコポリカーボネートならびに／あるいはシロキサン含有コポリカーボネートの温度は好ましくは280℃〜350℃の範囲である。混合は慣習的な配合装置で行うことができる。好ましいのはスクリュー押出機、リング押出機または(共)混練機である。

成分A)
成分A)は少なくとも1種のポリカーボネートである。したがって成分A）として混合物を使用することも可能である。本発明の目的には、ポリカーボネートはホモポリカーボネートまたはコポリカーボネートのいずれかであり;知られているように、ポリカーボネートは直鎖状または分岐状である。好ましくは、少なくとも1種のポリカーボネートは芳香族ポリカーボネートである。

ポリカーボネートは、ジフェノール、炭酸誘導体ならびに場合により連鎖停止剤および分岐剤から、既知のやり方で調製される。ホモポリカーボネートの場合には、たった1種のジフェノールが使用され、コポリカーボネートの場合には、2種以上のジフェノールが使用される。本発明によるコポリカーボネートの調製については同様に、使用されるジフェノールの総量に基づいて、１重量％〜25重量％、好ましくは2.5重量%〜25重量%のヒドロキシアリールオキシ末端基を有するポリジオルガノシロキサンを使用することが可能である。これらは知られており(例えばUS3419634 A)、文献から知られたプロセスによって調製することができる。同様に適切なのはポリジオルガノシロキサン含有コポリカーボネートであり、ポリジオルガノシロキサン含有コポリカーボネートの調製は、DE-A 3334(782)に例えば述べられている。

ポリカーボネートは、例えばジフェノールの、カルボニルハロゲン化物、好ましくはホスゲン、および／またはジカルボニルジハロゲン化物、好ましくは芳香族ジカルボニルジハロゲン化物、好ましくはベンゼンジカルボニルジハロゲン化物との界面法による反応により、場合により連鎖停止剤を使用し、かつ場合により三官能性または三官能性以上の分岐剤を使用して調製される。別の可能な方法は、例えばジフェノールの、ジフェニルカーボネートとの反応によるメルト重合プロセスの方法での調製である。

ポリカーボネートの調製に適しているジフェノールは例えば、ハイドロキノン、レゾルシノール、ジヒドロキシビフェニル、ビス(ヒドロキシフェニル)アルカン、ビス(ヒドロキシフェニル)シクロアルカン、ビス(ヒドロキシフェニル硫化物、ビス(ヒドロキシフェニル、エーテル、ビス(ヒドロキシフェニルケトン、ビス(ヒドロキシフェニルスルホン、ビス(ヒドロキシフェニルスルフォキシド、α,α'-ビス(ヒドロキシフェニル)ジイソプロピルベンゼン、イサチン誘導体またはフェノールフタレイン誘導体に由来するフタルイミジン、同様に、環アルキル化された、環アリール化された、および環ハロゲン化された化合物である。

好ましいジフェノールは、少なくとも4,4'-ジヒドロキシジフェニル、2,2-ビス(4-ヒドロキシフェニル)プロパン(ビスフェノールA)、2,4-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-2-メチルブタン、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-p-ジイソプロピルベンゼン、2,2-ビス(3-メチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパン、ジメチルビスフェノールA、ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)メタン、2,2-ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパン、ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)スルホン、2,4-ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)-2-メチルブタン、1,1-ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)-p-ジイソプロピルベンゼンおよび1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン並びに(I)〜(III)のジフェノール：
［式中、
各場合においてR'はC₁〜C₄アルキル、アラルキル、またはアリール、好ましくはメチルまたはフェニルであり、最も好ましくはメチルである］
の群からの少なくとも一種から選ばれる。

特に好ましいジフェノールは、2,2-ビス(4-ヒドロキシフェニル)プロパン(ビスフェノールA)、2,2-ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパン、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、ジメチル-ビスフェノールAおよび式 (I)、(II)、および／または(III)のジフェノールからなる群の少なくとも一つから選択される。

これらおよび他の適切なジフェノールは、US-A 3 028 635, US-A 2 999 825, US-A 3 148 172, US-A 2 991 273, US-A 3 271 367, US-A 4 982 014 and US-A 2 999 846, in DE-A 1 570 703, DE-A 2063 050, DE-A 2 036 052, DE-A 2 211 956およびDE-A 3 832 396において、FR-A 1 561 518において、"H. Schnell, Chemistry and Physics of ポリカーボネートs, Interscience Publishers, New York 1964"の研究論文において、ならびにJP-A 62039/1986, JP-A 62040/1986およびJP-A 105550/1986に記載されている。

好適な炭酸誘導体の例としてはホスゲンまたは2価炭酸塩が挙げられる。

ポリカーボネートの調製において使用され得る適切な連鎖停止剤はモノフェノールである。適切なモノフェノールは、例えばフェノール自体、クレゾールなどのアルキルフェノール、p-tert-ブチルフェノール、クミルフェノール、およびそれらの混合物である。

好ましい連鎖停止剤は直鎖状もしくは分岐状Ｃ_１〜Ｃ_３０アルキル基によりモノ-または多置換されたフェノールであり、好ましくは置換されていないか置換されたtertブチルである。特に好ましい連鎖停止剤はフェノール、クミルフェノールおよび／またはp-tert-ブチルフェノールである。

使用される連鎖停止剤の量は、好ましくは各場合に使用されたジフェノールのモルに基づき0.1〜5mol%である。連鎖停止剤は、炭酸誘導体での反応の前またはの後に加えることができる。

適切な分岐剤はポリカーボネート化学においてよく知られている三官能性、または三官能性以上の合成物であり、特に3つまたは3つを超えるフェノール系OH基を有するものである。

適切な分岐剤は例えば1,3,5-トリ(4-ヒドロキシフェニル)ベンゼン、1,1,1-トリ(4-ヒドロキシフェニル)エタン、トリ(4-ヒドロキシフェニル)フェニルメタン、2,4-ビス(4-ヒドロキシフェニルイソプロピル)フェノール、2,6-ビス(2-ヒドロキシ-5'-メチルベンジル)-4-メチルフェノール、2-(4-ヒドロキシフェニル)-2-(2,4-ジヒドロキシフェニル)プロパン、テトラ(4-ヒドロキシフェニル)メタン、テトラ(4-(4-ヒドロキシフェニルイソプロピル)フェノキシ)メタンおよび１，４−ビス(（4'，4''-ジヒドロキシトリフェニル)メチル)ベンゼンおよび3,3-ビス(3-メチル-4-ヒドロキシフェニル)-2-オキソ-2,3-ジヒドロインドールである。

任意の使用のための分岐剤の量は、各場合において使用されるジフェノールのモルに基づき、好ましくは0.05mol%〜2.00mol%である。

分岐剤は、最初に水性アルカリ相中でジフェノールおよび連鎖停止剤と共に充填するか、またはホスゲン化の前に有機溶媒に溶解させて加えることができる。エステル交換プロセスの場合には、分岐剤はジフェノールと一緒に使用される。

本発明に従い使用するための、ポリエステルカーボネートを含むポリカーボネートの好ましい製造様式は、既知の界面プロセスおよび既知の溶解エステル交換プロセスである(例えば、WO 2004/063249 A1, WO 2001/05866 A1, WO 2000/105867, US-A 5,340,905, US 5,097,002, US-A 5,717,057を参照のこと)。

第一の場合では、使用される酸誘導体は好ましくはホスゲンおよび場合によりジカルボニル二塩化物であり;後者の場合では、それらはジフェニル炭酸塩および任意にジカルボンジエステルであることが好ましい。ポリカーボネート調製またはポリエステルカーボネート調製のための触媒、溶媒、後処理（work up）、反応条件などは、両方の場合において十分な程度に知られている。

特に好ましいポリカーボネートは、ビスフェノールAに基づくホモポリカーボネート、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサンに基づくホモポリカーボネート、およびさらに2つのモノマーであるビスフェノールAおよび1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサンに基づくコポリカーボネートである。同様に好ましいのは、上記のようなシロキサン含有ポリカーボネートであって、より好ましくはジメチルシロキサンからモノマー単位としてビスフェノールAで形成されたものである。

シロキサン含んでいるポリカーボネートは除き、ポリカーボネートは、その分子量はシロキサン含有ポリカーボネートの記載で指定されているが、好ましくは、15000g/mol〜40000g/mol、より好ましくは、18000 g/mol〜35000 g/mol、最も好ましくは22000g/mol〜32000g/molの平均分子量Mvを有していて、これは会社Currenta GmbH & Co. OHG, Leverkusenからの2301-0257502-09D 法(ドイツで2009年から)による、ビスフェノールAポリカーボネート測定および溶離剤としてジクロロメタンを使用するDIN 55672-1:2016-03に従ったゲル透過クロマトグラフィーによって測定されたものである。同様に好ましくは、分子量はPSS SECcurityシステム、ポリカーボネート測定、溶離剤としてのジクロロメタン、2g/lの濃度でのカラム1(PL-PC5)、流速1.0ml/分、UVおよび／またはRI検出を使用して30℃の温度で決定される。

シロキサン含有ポリカーボネート(以下、SiCoPCとも称する)は次の構造単位を有するブロック共縮合物を指す:
[式中、
R1は二価の置換されたかまたは置換されていない芳香族基、二価の直鎖状または環式の脂肪族基であり、あるいは
構造単位(1)は単位の混合物であり、R1は二価の置換されたか置換されていない芳香族基であるか、R1は二価の直鎖状または環式の脂肪族基である。使用される式(3)のジフェノールの合計に基づいて、芳香族R1基の割合は60重量%-100重量%であり、脂肪族基の割合は0重量%-40重量%である]、ならびに
[式中、
R2は独立して直鎖状または分岐状の脂肪族基、好ましくはC₁-C₁₂-アルキル、より好ましくはC₁-C₄アルキル、特にメチル、または置換されたかもしくは置換されていない芳香族基、好ましくはフェニルである]。

非常に特に好ましい構造単位(2)はジメチルシロキサン単位、ジフェニルシロキサン単位、メチル/フェニルシロキサン単位またはジメチルシロキサンとジフェニルシロキサン単位の混合物である。

構造単位(1)において、R1は好ましくは式(3)に対応するジヒドロキシアリール合成物に由来する:
HO−Z−OH （３）
［式中、
Zは、6〜30個の炭素原子を有し、1つ以上の芳香環を含んでもよく、置換されていてもよく、架橋要素として脂肪族基またはアルキルアリールまたはヘテロ原子を含んでいてもよい］。

好ましくは、式(3)中のZは式(3a)の基である
［式中、
R6およびR7は独立してH、C₁〜C₁₈アルキル、C₁〜C₁₈アルコキシル基、ClまたはBrなどのハロゲン、あるいはそれぞれの場合に置換されていてもよいアリールまたはアラルキル、好ましくは独立してHまたはC₁-C₁₂アルキル、より好ましくはHまたはC₁-C₈アルキル、最も好ましくはHまたはメチルであり、かつ
Xは、ヘテロ原子を含んでいるさらなる芳香環に融合していてもよい、−CO−、−O−、−S−、C₁-C₅アルキレン、C₂- C₅アルキリデン、C₆-C₁₀-シクロアルキリデン、またはC₆−C₁₂アリーレンである。

好ましくはＸ〜C₁ 〜C₅アルキレン、C_２〜C₅アルキリデン、C_６〜C_９シクロヘキシリデン、−Ｏ−、−ＳＯ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ_２−、より好ましくはイソプロピリデン、3,3,5-トリメチルシクロヘキシリデンまたは−O−、特にイソプロピリデン。

本発明によるSiCoPCsの製造に適している、式(3)のジフェノールの例としては、ハイドロキノン、レゾルシノール、ビス(ヒドロキシフェニル)アルカン、ビス(ヒドロキシフェニル)硫化物、ビス(ヒドロキシフェニル)エーテル、ビス(ヒドロキシフェニル)ケトン、ビス(ヒドロキシフェニル)スルホン、ビス(ヒドロキシフェニル)スルフォキシド、[アルファ],[アルファ]'-ビス(ヒドロキシフェニル)ジイソプロピルベンゼン、ならびにアルキル化、環アルキル化、および環ハロゲン化された化合物が挙げられる。

式(3)のさらに好ましいジフェノールは4,4'-ジヒドロキシジフェニル、2,2-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-1-フェニルプロパン、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)フェニルエタン、2,2-ビス(4-ヒドロキシフェニル)プロパン、2,2-ビス(3-メチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパン、2,4-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-2-メチルブタン、1,3-ビス[2-(4-ヒドロキシフェニル)-2-プロピル]ベンゼン(ビスフェノールM)、2,2-ビス(3-メチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパン、ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)メタン、2,2-ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパン、ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニルスルホン、2,4-ビス(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)-2-メチルブタン、1,3-ビス[2-(3,5-ジメチル-4-ヒドロキシフェニル)-2-プロピル]ベンゼン、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)シクロヘキサンおよび1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサンである。

式(3)の特に好ましいジフェノールは2,2-ビス(4-ヒドロキシフェニル)プロパン(BPA)、ハイドロキノン、1,1-ビス(4-ヒドロキシフェニル)-3,3,5-トリメチルシクロヘキサンおよび2,2-ビス(3-メチル-4-ヒドロキシフェニル)プロパンである。

これらの、そしてさらに適切なジフェノールは市販されていて、例えば、“H. Schnell, Chemistry and Physics of Polycarbonates, Interscience Publishers, New York 1964, p. 28 ff; p. 102 ff”および“D. G. Legrand, J. T. Bendler, Handbook of Polycarbonate Science and Technology, Marcel Dekker New York 2000, p. 72 ff.”に記載されている。

一つの実施態様では、シロキサンブロックは以下の構造(4)：
［式中、
R2は上記で与えられた定義を有し、
nは10〜400、好ましくは10〜100、より好ましくは15〜50の平均数値であり、
kは0または1であり、
R3は独立して次の構造要素(5)または(6)を含む：
［式中、
R4は独立して水素、ハロゲン、および／または各場合に、C₁〜C₁₀、好ましくはC₁〜C₄の、直鎖状または分岐状の、非置換、または一置換〜四置換されたアルキル基またはアルコキシ基であり、このアルキル基またはアルコキシ基は非置換であることが好ましく、R４は特に水素であることが好ましく、
eは０、または2〜12、好ましくは2〜6の自然数であり、この場合eは0であり、kは1である］
あるいは式(6)の構造要素：
［式中、
R6、R7およびXは式(3a)中で与えられた定義を有する］
を有していてもよい。

例えば好ましくは、シロキサンブロックは次の構造を含んでいてもよい:
［式(7)および(8)中、
aは10〜400、好ましくは10〜100、およびより好ましくは15〜50の平均数値である]。

さらなる実施態様では、上述のシロキサンブロックは、例示を目的に示された次の構造要素を形成するため、テレフタル酸またはイソフタル酸によって単一的に、または複数的に連結することができる:
[式中、
pは0〜1である場合、
R2、R3、nおよびkは、上で与えられた構造要素(4)についての定義を有する。]

ポリカーボネートとの反応のため、または式(3)のジフェノールとの、もしくは式(3a)のジフェノールとのホスゲンまたはジアリールカーボネートとの反応のための対応するシロキサンブロックは各々、末端フェノール系OH基、つまり：
[式中、
R2、R3、n、kおよびpは上で与えられた構造要素(9)についての定義を有する]。

好ましいシロキサンブロックはヒドロキシアリール末端ポリシロキサンであり、式(10)に相当する。
[一般式(10)中、
R⁵は水素またはC₁〜C₄アルキル、C₁〜C₄アルコキシ、好ましくは水素、またはメチル、メチルオキシ、より好ましくは、水素であり、
R⁶とR⁷は独立してアリール、好ましくはフェニル、C₁〜C₄アルキル、好ましくはメチル、特にメチルであり、
Yは単結合、-CO-、-O-、C₁〜C₅アルキレン、C₂〜C₅アルキリデン、またはC₅〜C₆シクロアルキリデン基であり（これらはC₁〜C₄アルキルによって一置換もしくは多置換されていてもよいものである）、好ましくは単結合、-O-、イソプロピリデンまたはC₅〜C₆シクロアルキリデン基であり（これらはC₁〜C₄アルキルによって一置換もしくは多置換されていてもよいものである）、かつ特にイソプロピリデンであり、
Vは酸素、C₁〜C₆-アルキレンまたはC₂〜C₅アルキリデン、好ましくは単結合、酸素、C₃アルキレン、特に酸素またはイソプロピリデンであり、
Wは単結合、S、C₁〜C₆アルキレンまたはC₂〜C₅アルキリデン、好ましくは単結合、C₃アルキレンまたはイソプロピリデンであり、qが1である場合、Wは単結合でなく、
pおよびqは各々独立して0または1であり、
oは10〜400、好ましくは10〜100、より好ましくは15〜50の繰り返し単位の平均数であり、かつ
mは1〜10、好ましくは1〜6、より好ましくは1.5〜5の平均数である。]

特に好ましいのは、式(11)および(12)のシロキサンである
[式中、
R1はH、Cl、BrまたはC₁〜C₄アルキル、好ましくはHまたはメチル、特に好ましくは水素であり、
R2はアリールまたはC₁〜C₄アルキル、好ましくはメチル、
Xは単結合、-SO₂-、-CO-、-O-、-S-、C₁〜C₆アルキレン、C₂〜C₅アルキリデン、またはC₆〜C₁₂アリーレンであり、これらは任意にヘテロ原子を含有している芳香環に融合していてもよく、
好ましくは、Xは単結合、イソプロピリデン、3,3,5-トリメチルシクロヘキシリデンまたは酸素であり、最も好ましくはイソプロピリデンであり、
nは10〜400、好ましくは10〜100、より好ましくは10〜50の平均数であり、
mは1〜10、好ましくは1〜6、特に好ましくは1.5〜5の平均数である]。

シロキサンブロックの分子量は、上記のように、ゲル透過クロマトグラフィー(GPC)および標準としてのジフェノールとしてビスフェノールAからのポリカーボネートによって決定されて、3000g/mol〜20000g/mol、好ましくは3500 g/mol〜15000g/molである。

シロキサンブロックの調製は原則として知られていて、それらは例えばUS2013/0267665A1に記載の方法によって調製することができる。

ポリカーボネートの調製も同様に知られている。ポリカーボネートは、ジフェノール、炭酸誘導体ならびに任意の連鎖停止剤および分岐剤から既知の方法で調製される。

ポリカーボネートの製造の詳細はこのおよそ40年間で多くの特許明細書中に述べられてきた。単に例示を目的にSchnell, "Chemistry and Physics of Polycarbonates", Polymer Reviews, Volume 9, Interscience Publishers, New York, London, Sydney 1964, to D. Freitag, U. Grigo, P.R. Mueller, H. Nouvertne, BAYER AG, "Polycarbonates" in Encyclopedia of Polymer Science and Engineering, Volume 11, Second Edition, 1988, pages 648-718および最後にDres. U. Grigo, K. Kirchner and P.R. Mueller "Polycarbonate" [Polycarbonates] in Becker/Braun, Kunststoff-Handbuch [Plastics Handbook], volume 3/1, Polycarbonate, Polyacetale, Polyester, Celluloseester [Polycarbonates, Polyacetals, Polyesters, Cellulose Esters], Carl Hanser Verlag Munich, Vienna 1992, pages 117-299を参照してもよい。

ポリカーボネート調製の好ましい様式は、既知の界面法および既知の溶解エステル交換法(例えばWO 2004/063249 A1, WO 2001/05866 A1, WO 2000/105867, US-A 5,340,905, US 5,097,002, US-A 5,717,057)である。

SiCoPC中のシロキサンブロックの含有量は0%より多く、好ましくは0.5重量%〜40重量%、好ましくは1重量%〜20重量%、特に好ましくは２重量％〜1５重量%、最も好ましくは2重量%〜1０重量%であり、それぞれの場合に使用されたシロキサンブロックおよびポリカーボネートブロックに基づく。対応して、ブロック共縮合物中のポリカーボネートブロックの割合は、60重量%から100重量%未満（好ましくは99.5重量%)、好ましくは99重量%〜80重量%、特に好ましくは98重量％〜８５重量%、最も好ましくは98重量%〜９０重量%である。

上述のシロキサンブロックは、好ましくは15000〜27000g/mol、特に好ましくは17000〜27000g/mol、特に好ましくは18000〜26500g/molの分子量を有するポリカーボネートと反応することが好ましい(上記のように、標準としてのBPAポリカーボネートとのGPCによって測定)。

ポリカーボネートを調製するためのジフェノールは上述の構造単位(3)である。

個々の成分(シロキサンブロックおよびポリカーボネートブロック)は、ここでは反応性押出プロセスによって反応させるか、あるいはシロキサンブロックは式(3)のジフェノールで、既知の界面法によってホスゲンまたはジアリールカーボネートと反応させる。文献においてポリカーボネート合成のためのプロセスの種々の記載が存在し;例示を目的に、H. Schnell, Chemistry and Physics of Polycarbonates, Polymer Reviews, vol. 9, Interscience Publishers, New York 1964 p. 33 ff., to Polymer Reviews, vol. 10, "Condensation Polymers by Interfacial and Solution Methods", Paul W. Morgan, Interscience Publishers, New York 1965, ch. VIII, p. 325, to Dres. U. Grigo, K. Kircher and P. R. Mueller "Polycarbonate" in Becker/Braun, Kunststoff-Handbuch, volume 3/1, Polycarbonate, Polyacetale, Polyester, Celluloseester, Carl Hanser Verlag Munich, Vienna, 1992, p. 118-145, およびEP-A 0 517 044を参照する。界面法でのポリオルガノシロキサンの転換は、例えばUS 3821325 Aに述べられている。

SiCoPCsは、例えばWO2015/052110A1において記載されているような反応性押出プロセスで調製することができる。

成分B)
本発明によれば、サイジングされていないタルクは成分B）として使用される。これは、成分A）と混合する前に、タルクはサイズを有していないことを意味する。

本発明におけるタルクは好ましくは本質的に同一の化学粗製、粒子直径、孔隙率および／またはBET表面積であるタルク、またはタルク混合物である。

タルクは一般にシートシリケートである。それは一般的化学組成Mg₃[Si₄O₁₀(OH)₂]を有するケイ酸マグネシウム水酸化物と説明することができる。しかしながら、異なる種類のタルクは異なる不純物を含有しているので、この一般的組成からの偏差があってもよい。

本発明によれば、タルクまたはタルク混合は、成分A)およびC）への付加の連結でサイジングされていない。本発明では、サイズは、タルク以外の分子(特にMg₃[Si₄O₁₀(OH)₂])の、表面での制御された(化学吸着または物理吸着上の)富化であると考えられている。したがってサイジングされていないタルクは表面処理が行われていないタルクであり、好ましくは所望の粒子直径を有するタルク粒子が回収され、任意に圧縮された後に、タルクは化学吸着または物理吸着による制御された方法でタルク表面が変化する追加のプロセス工程に供されていないことを意味する。しかしながら、これはタルクの表面が特にpHに関して少しでも顕著な程度にその特性を喪失しない限り、タルクのさらなる取り扱いの間に表面の部分上で不純物、ほこりまたは類似の粒子の故意でない出現を除外しない。本発明によれば、タルクは、単に成分C）との混合によってサイジングされる。

好ましくは、タルクは8〜10、より好ましくは8.5〜9.8、さらに好ましくは9.0〜9.7．のpHを有し、このpHはEN ISO 787-9:1995に従い決定される。EN ISO 787-9:1995は分析される固体の分散を改善するための、エタノールまたは他の有機溶媒の添加の選択肢に言及していることに注目すべきである。発明に従い、EN ISO 787-9:1995によるpHの決定に蒸留水のみを使用することが好ましい。

成分B)は、好ましくは0.2重量％〜2.5重量％、より好ましくは0.3重量%〜2.3重量%、最も好ましくは0.3重量%〜2.0重量%の鉄(II)酸化物および／または鉄(III)酸化物の含有量を有している。この含有量は、X線蛍光または原子吸光分光学によって好ましくは測定される。タルク中の酸化鉄含有量がポリカーボネートの劣化の程度に影響があることが見いだされた。本発明に従い指定された酸化鉄含有量の範囲内では、ポリカーボネートの劣化の低減に関して特に好結果が達成された。

同様に好ましくは、成分B)は、0.01重量%から0.5重量%、より好ましくは0.05重量%から0.48重量%、最も好ましくは0.15重量%から0.45重量%での酸化アルミニウム含有量を有している。

成分B)は0.01〜9.5μm、より好ましくは0.25〜8.00μm、さらに好ましくは0.5〜6.00μm 、最も好ましくは0.5μm から3.0μm以下のメジアン粒径D₅₀を有し、この粒子直径D₅₀は沈降分析によって決定される。メジアンD₅₀は粒子の50%が定義された値よりも小さい平均粒径を意味すると当業者からは理解される。好ましくは、粒子直径D₅₀はISO13317-3:2001により決定される。

成分B)は、好ましくは7.5〜20.0m²/g、より好ましくは9.0〜15.0 m²/g、最も好ましくは9.5〜14.0 m²/gのBET表面積を有している。ガス吸着による、Brunauer, EmmettおよびTellerによる表面積の決定は、それ自体が当業者により知られている。好ましくは、BETの表面積はISO 4652:2012に従い決定されている。この好ましいBETの表面積は、上記のタルクのメジアン粒径D₅₀に関連づけられることがより好ましい。そのような組み合わせの場合、本発明に従って使用される成分B)は本発明に従って使用される成分C)に最適化されることが見いだされた。成分C)の特定の酸価およびモル質量は、これらの条件下でのタルクの気孔が特にワックスC）にアクセス可能であるために、成分B）によって引き起こされたポリカーボネートの劣化を最小化することができる。

より好ましくは、タルクは、≧96重量%、より好ましくは≧97重量%、最も好ましくは≧98重量%の含有量を有している。

同様に、タルクは5.0重量%から7.0重量%、より好ましくは5.２重量%から6.5重量%、最も好ましくは5.3重量%から6.2重量%の1050℃での強熱減量を有している。強熱減量は、DIN51081:2002によって好ましくは設定される。

成分B)のタルクまたはタルク混合は好ましくは詰まった形式で存在する。

成分Ｃ）
本発明における成分C)は、少なくとも30mgKOH/gの酸価、および4000〜40 000g/molの平均分子量M_Wを有する無水物変性アルファオレフィンポリマーである。それは成分C）の特徴を満たす様々なポリマーの混合物であってもよい。

アルファオレフィンポリマーは、エチレン、１−プロペン、１−ブテン、１−イソブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセンおよびこれらの混合物からなる群から選択される少なくとも1つの単位を好ましくは含有している。より好ましくは、アルファオレフィンポリマーは、エチレン、１−プロペン、１−オクテンからなる群から選択される少なくとも1つの単位を含有している。

変性のためのさらなる単位としての好ましい無水物は、無水マレイン酸、無水フタル酸、無水フマル酸、無水イタコン酸からなる群から好ましくは選択される少なくとも1種である不飽和カルボン酸無水物である。特に好ましいのは無水マレイン酸である。

無水物変性アルファオレフィンポリマーは好ましくはゴムを含まない。

好ましくは、アルファオレフィンポリマーは以下を含む(成分C)：
Ca）90.0重量％-98.0重量％、好ましくは92.0重量％-97.5重量％、より好ましくは94.0重量％-97.0重量％のアルファオレフィンポリマーおよび
Cb）2.0重量％-10.0重量％、好ましくは2.5重量％-8.0重量％、より好ましくは3.0重量％-6.0重量％の無水物。

アルファオレフィンポリマーのオレフィン部分Ca）は好ましくは、
エチレン含有量は、80.0重量％-96.0重量％、好ましくは84.0重量％-92.0重量％であること、
プロピレン含有量は、2.0重量％-10.0重量％、好ましくは4.0重量％-8.0重量％であること、および
オクテン含有量は、2.0重量％-10.0重量％、好ましくは4.0重量％-8.0重量％であることを特徴とする。

同様に好ましくは、アルファオレフィンポリマーのオレフィン部分Ca）はプロピレンおよび／またはエチレンからなる。さらに好ましくは、アルファオレフィンポリマーのオレフィン部分Ca）はプロピレンからなる。

本発明に従い使用される成分C)のワックスの酸価は少なくとも30mgKOH/gである。好ましくは、酸価は30〜110mgKOH/g、より好ましくは40〜95mgKOH/gである。酸価は、DIN ISO 17025:2005に従い、アルコールの水酸化カリウム溶液を用いて電位差滴定によりCurrenta GmbHによって決定された。

無水物変性アルファオレフィンポリマーの平均分子量M_Wは、4000〜40 000g/mol、好ましくは4000〜32 000g/mol、好ましくは、4800〜25 000g/molである。分子量M_Wはポリスチレン較正で150℃にてオルト酸ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィーによって決定された。ここで報告された値は2重設定からの中間であることが好ましい。

好ましくは、4000〜10 000g/molのより小さな分子量の場合には、酸価は30〜65mg、より好ましくは40〜60mgKOH/gである。より好ましくは、各場合に指定された30mgから65mgまたは40mgから 60mg KOH/gの酸価に対して、分子量は4500から8000g/mol、特に5000〜7000g/molである。

好ましくは、12000から40 000g/molのより大きな分子量の場合には、酸価は30〜100mg、より好ましくは35〜95mgKOH/gである。より好ましくは、各場合に指定された30mgから100mgまたは35mgから 95mgKOH/gの酸価に対して、分子量は12000から32 000g/mol、特に15000〜25000g/mol、最も好ましくは17500〜23000g/molである。

特に本発明による組成物から製造された成型体の多軸衝撃耐性を最適化するためには上で指定されたとおりのワックスC)の（最小)酸価およびモル質量の組み合わせが特に好適である。

組成物
本発明による組成物において、B)およびC）の量は、成分A)〜C）の混合の前に、成分B）10重量部ごとに成分C)が0.10〜1.4重量部使用されるように互いに一致させる。好ましくは成分B）10重量部ごとに、成分C)を0.2〜1.2、好ましくは0.3〜1.1重量部、成分C）を最も好ましくは0.4〜1.0重量部使用する。

好ましくは、本発明の組成物は、
成分B）を5.00重量％〜45.00重量％含有している。

より好ましくは、組成物は成分B）を10.00重量％から42.00重量％、最も好ましくは13.00から40.00重量％含有している。成分C)の量は成分B）10重量部について上記の指定された量から計算される。

良好な補強性(弾性係数)と組み合わさる高い多軸衝撃耐性には成分B)の量が、5.00重量％から31.00重量％、好ましくは8.00重量％から25.00重量％である。成分A)〜C)の量は各々全体の組成物に基づく。

良好な熱伝導率と組み合わさる多軸衝撃耐性には、成分B)の量は成分B）の重量にとしてより好ましくは18.00重量％から40.00重量％である。

組成物は好ましくはグラフトポリマーとポリエステルを、成分C）以外の衝撃改質剤を含まない。

「グラフトポリマー」は特に、次のモノマーの少なくとも2種から本質的に得られる弾性を有するグラフトポリマーを意味すると理解される:アルコール成分中に1〜18個の炭素原子を有するクロロプレン、1，3−ブタジエン、イソプレン、スチレン、アクリロニトリル、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルおよび(メタ)アクリル酸エステル; 即ち"Methoden der Organischen Chemie” [Methods of Organic Chemistry] (Houben-Weyl), vol. 14/1, Georg Thieme-Verlag, Stuttgart 1961, p. 393-406およびC.B. Bucknall, "Toughened Plastics", Appl. Science Publishers, London 1977に記載されているようなポリマーである。グラフトポリマーは部分的に架橋され、20重量％超、好ましくは40重量％超、特に60重量％超のゲル含有量(トルエン中で測定)を有していてもよく、このゲル含有量は好適な溶媒中で25℃にて決定される(M. Hoffmann, H. Kroemer, R. Kuhn, Polymeranalytik I und II [Polymer Analysis I and II], Georg Thieme-Verlag, Stuttgart 1977)。

グラフトポリマーは例えば、
a.i）5〜95重量部、好ましくは30〜80重量部の、
a.i.1）50〜95重量部のスチレン、α−メチルスチレン、メチル環置換スチレン、C₁ - C₈ アルキルメタクリレート、特にメタクリル酸メチル、C₁ - C₈- アルキルアクリレート、特にアクリル酸メチル、またはこれらの化合物の混合物と、
a.i.2）5〜50重量部のアクリロニトリル、メタクリロニトリル、C₁-C₈アルキルメタクリレート、特にメタクリル酸メチル、C₁-C₈アルキルアクリレート、特にアクリル酸メチル、無水マレイン酸、C₁-C₄アルキルまたはフェニル−N-置換マレイミド、またはこれら化合物の混合物、
との混合物、
a.ii）5〜95重量部、好ましくは20〜70重量部のゴム含有グラフト塩基
のグラフトポリマーである。

グラフトポリマーは特にポリブタジェンゴムに基づくグラフト塩基を有するものである。

グラフトポリマーは例えばスチレンおよび／またはアクリロニトリル- および／またはアルキル (メタ)アクリレート-グラフトポリブタジエン、ブタジエン/スチレン共重合体およびアクリレートゴムであり;つまりDE-A 1 694 173 (= US-A 3 564 077)に記載された種類の共重合体であり;例えばDE-A 2 348 377 (= US-A 3 919 353) に記載されたアルキルアクリレートまたはメタクリレートでグラフトされたポリブタジエン、酢酸ビニル、アクリロニトリル、スチレンおよび／またはアルキルスチレン、ブタジエン/スチレンまたはブタジエン/アクリロニトリル共重合体、ポリイソブテンもしくはポリイソプレン)、である。

またグラフトポリマーは、特に、
I. 少なくとも1種の(メタ)アクリル酸エステルまたはアクリロニトリルもしくは(メタ)アクリル酸エステルとスチレンの混合物、の上に、
II.グラフト塩基としてのブタジエン基を有するブタジエンポリマー
のグラフト反応により得られるものである。

(メタ)アクリル酸エステルIは、1〜18個の炭素原子を有するアクリル酸またはメタクリル酸および一価アルコールのエステル、特にメチル、エチルおよびプロピルのメタクリレートである。

グラフト塩基IIはブタジエン基と同様に、スチレン、アクリロニトリル、アルコール成分中に1〜4個の炭素原子を有している、アクリルまたはメタクリル酸のエステル（例えばアクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル)、ビニルエステルおよび／またはビニルエーテルなどの、他のエチレン性不飽和モノマーの基も含有している。グラフト塩基IIは、例えば純粋ポリブタジエンからなる。

よく知られているように、グラフトモノマーはグラフト反応において必ずしも完全にグラフト塩基上にグラフトしているとは限らないために、グラフトポリマーBも本発明によればグラフト塩基の存在下でグラフトモノマーの重合によって得られた製品を含むと理解される。

グラフトポリマーは例えば
(a) グラフト塩基としてのアクリレートゴム、および
(b) グラフトモノマーとしての a)の不在下で形成された、重合可能な、エチレン性不飽和のモノマーおよびそれのホモポリマーまたはコポリマー
のグラフトポリマーである。

グラフトポリマーのアクリレートゴム(a)は、任意に他の重合可能な、エチレン性不飽和モノマーとの、特にアルキルアクリレートのポリマーである。

重合可能なアクリル酸エステルはC₁-C₈アルキルエステル、例えば、メチル、エチル、n-ブチル、n-オクチルおよび2−エチルヘキシルエステルならびにこれらのモノマーの混合物である。

重合可能な二重結合を1つより多く有するモノマーは、架橋目的のために共重合可能である。

架橋するモノマーの例は、3〜8個の炭素原子を有する不飽和モノカルボン酸のエステル、ならびに3〜12個の炭素原子を有する不飽和一価アルコールのエステル、ならびに2〜4個のOH基および2〜20個の炭素原子を有する飽和ポリオールのエステル、例えばエチレングリコールジメタクリレート、アリルメタクリレート；ポリ不飽和複素環式化合物、例えばトリビニル、シアヌル酸トリアリル; 多官能性ビニル化合物、ジビニルベンゼンおよびトリビニルベンゼン;ならびにリン酸トリアリルおよびフタル酸ジアリルである。

好ましい「他の」重合可能な、エチレン性不飽和モノマーは、場合によりグラフト塩基(a)の製造のために、アクリル酸エステルと併わせて任意に役立ち得、それはアクリロニトリル、スチレン、α−メチルスチレン、アクリルアミド、ビニルC₁-C₆アルキルエーテル、メタクリル酸メチル、ブタジエンである。

対応する衝撃改質剤の例はABS(アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン)、SBR(スチレン-ブタジエンゴム)およびSAN(スチレン−アクリロニトリル)である。

また衝撃改質剤はビニール(コ)ポリマーである。

またグラフト塩基はシリコーンゴムである。

また衝撃改質剤はコアシェルシステムであり、例えばシリコーンアクリルの衝撃改質剤であり、例えばMetablen S-2001などのシリコンエラストマーコアおよびMMA共重合体シェルを有する。

衝撃改質剤は、成分C）以外にホモポリマーおよびコポリマーの両方を含む、より高い分子量の官能性でもよいポリオレフィンである。これらの場合には、例えば芳香族モノビニルモノマー、アクリル酸およびメタクリル酸および／またはそれらのエステル、結合したジエンによって達成される。

衝撃改質剤として典型的に使用されるポリエステルは、広義にはジカルボン酸およびジオール(ジアルコール) からの縮合物として調製可能であり、特にポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートおよびポリエチレンナフタレート、またはEastman Chemical CompanyからのコポリエステルTritanである。

より好ましくは、組成物は成分A)〜C）から本質的になり、以下に列挙される慣習的な添加物が存在していてもよく、原則としては所望の特性（特に多軸衝撃耐性）に対して一切の悪影響がないさらなる成分も存在していてもよい。最も好ましくは、組成物は成分A)〜C)および下で言及された添加物からなり、したがって特に成分C）以外の衝撃改質剤は含まない。「成分C」以外」とは無水物変性アルファオレフィンポリマーが文献で衝撃改質剤として称されていることがあり、その場合は典型的にはより高い量、および／またはより高い平均分子量でのものとして称されていることがあるためである。

本発明による組成物は、好ましくは難燃剤、滴下防止剤、熱安定剤、離型剤、酸化防止剤、UV吸収剤、IR吸収剤、静電気防止剤、蛍光増白剤、乳白剤、着色剤からなる群から選択される少なくとも1種の添加物を含む。これらのさらなる成分は、成分A)〜C）の混合に先立ってか、成分A) 〜C）の混合の間にか、または成分A)〜C）の混合の後に加えてもよい。

添加物は、10.0重量％以下、好ましくは0.10重量％から8.0重量％の程度、より好ましくは0.2重量％から3.0重量％の程度で本発明による組成物中に存在していてもよく、ここでの重量によるパーセンテージは組成物の全質量に基づくものである。

ポリカーボネートの場合に典型的に加えられるそのような添加物は、例えばEP-A 0 839 623, WO-A 96/15102, EP-A 0 500 496または"Plastics Additives Handbook", Hans Zweifel, 5th Edition 2000, Hanser Verlag, Munichに記載のものである。

好ましい離型剤は、モノまたは多価の、脂肪族および／または芳香族ヒドロキシル化合物を有する脂肪族長鎖カルボン酸のエステルである。特に好ましいのは、テトラステアリン酸ペンタエリスリトール、モノステアリン酸グリセロール、ステアリン酸ステアリルおよびジステアリン酸プロパンジオール、または混合物である。

好ましいUV安定剤は400nm未満の最小伝達および400nm超の最大伝達を有する。本発明による組成物で使用するのに特に好適な紫外線吸収剤は、ベンゾトリアゾール、トリアジン、ベンゾフェノンおよび／またはアリール化シアノアクリレートである。

特に好適な紫外線の吸収剤は、2-(3',5'-ビス(1,1-ジメチルベンジル)-2'-ヒドロキシフェニル)ベンゾトリアゾール(Tinuvin（商標）234、Ciba Spezialitatenchemie、Basle)、2-(2'-ヒドロキシ-5'-(tert-オクチル)フェニル)ベンゾトリアゾール(Tinuvin（商標）329、Ciba Spezialitatenchemie、Basle)、2-(2'-ヒドロキシ-3'-(2-ブチル)-5'-(tert-ブチル)フェニル)ベンゾトリアゾール(Tinuvin（商標）350) Ciba Spezialitatenchemie、Basle、ビス(3-(2H-ベンズトリアゾリル)-2-ヒドロキシ-5-tert-オクチル)メタン(Tinuvin（商標）360、Ciba Spezialitatenchemie、Basle)、(2-(4,6-ジフェニル-1,3,5-トリアジン-2-イル)-5-(ヘキシロキシ)フェノール(Tinuvin（商標）1577、Ciba Spezialitatenchemie、Basle) などのヒドロキシベンゾトリアゾール、ならびに2,4-ジヒドロキシベンゾフェノン(Chimasorb（商標）22、 Ciba Spezialitatenchemie、Basle)および2-ヒドロキシ-4-(オクチロキシ)ベンゾフェノン(Chimassorb（商標）81、Ciba、Basle) のベンゾフェノン、2-シアノ-3,3-ジフェニル-2-プロペン酸2−エチルヘキシルエステル、2,2-ビス[[(2-シアノ-1-オキソ-3,3-ジフェニル-2-プロペニル)オキシ]メチル]-1,3-プロパンジイルエステル(9CI)(Uvinul（商標）3030、BASF AG Ludwigshafen)、 2-[2-ヒドロキシ-4-(2-エチルヘキシル)オキシ]フェニル-4,6-ジ(4-フェニル基)フェニル-1,3,5-トリアジン (CGX UVA 006、Ciba Spezialitatenchemie、Basle)または2,2'-(1,4-フェニレンジメチリデン)ビスマロン酸テトラエチル(Hostavin（商標）Bキャップ、Clariant AG) である。

特に好ましい特定のUV安定剤は、例えば、Tinuvin（商標）360、Tinuvin（商標）350、Tinuvin（商標）329、Hostavin（商標）B-CAP、より好ましくは好ましくはTIN 329およびHostavin（商標）Bキャップである。これらの紫外線吸収剤の混合物を使用することも可能である。

本発明の特定の実施例では、組成物は、組成物全体に基づき、0ppmから6000ppm、好ましくは500ppmから5000ppm、さらに好ましくは1000ppmから2000ppmの量で紫外線吸収剤を含む。

好適な着色剤は、無機顔料を含む顔料、カーボンブラックおよび／または染料でもよい。成分B)以外のフィラーも、それらが本発明の特性のレベルを性質および量の点で害さない限り同様に加えてもよい。有用な無機フィラーには、一般に組成物全体の合計に基づき、0重量％から2.5重量％の量での特に二酸化チタン、あるいは硫酸バリウムが含まれる。

さらに、本発明の特性のレベルを、成分の性質およびその量の点で害さない成分をさらに加えることが可能である。

混合成分A)〜C)および任意の添加物およびさらなる成分を含む本発明によるポリマー組成物は、場合により粉末状のプレミックスを使用して製造されるが、成分A）のメルト中で成分B)およびC)が確かに最初に混合されることが条件である。この条件では、本発明による添加物とともに、ペレットのプレミックスまたはペレットおよび粉末を使用することも可能である。また好適な溶媒中の混合成分の溶液から製造されたプレミックスを使用することも可能であり、その場合には、均質化は溶液で場合により達成され、次に溶媒が取り除かれる。この場合、本発明による組成物のさらなる成分は特に既知の方法によってか、またはマスターバッチとして導入することができる。マスターバッチの使用は、添加物およびさらなる成分の導入に特に好ましく、その場合にはそれぞれのポリマーマトリクスに基づくマスターバッチが特に使用される。

例えば、本発明による組成物は押出すことができる。押出物は押出後に冷却して粉砕することができる。メルト中のプレミックスの組み合わせおよび混合は射出成形機の可塑化装置内で達成することもできる。この場合、メルトは後の工程で直接成型品に変換される。

本発明による組成物は特に、押出物の製造、好ましくはプロファイルおよびシートの押出しのために特に好適であることが見いだされた。

方法
本発明のさらなる態様は、上で成分Bと記載されている少なくとも1種の無水物変性アルファオレフィンポリマーによるタルクB)のサイジング方法であって、サイジングがタルクまたはタルク混合物B)の、混合メルト中の上記成分A)のような少なくとも1種のポリカーボネートおよび／またはコポリカーボネートとの混合の間に達成されることを特徴とする。成分C)は成分B）と同時に仕込んでもよく、または成分C)は成分B）を添加する前に成分A)に加える。

これは既に上記に詳細に解明されているように、成分A)は成分B)およびC）と混合することで少なくとも部分的にメルト中に存在することを意味する。本発明によるプロセスでは、既に上記で詳細に解明されている成分A)〜C)はすべての好ましい態様（preferences）および組み合わせにおいて使用することができる。好ましくは、本発明によるプロセスは本発明による組成物を製造する役割を果たす。B)とC)の量は、10重量部の成分B）につき、0.10〜1.4重量部の成分C)が使用されるように互いに一致させることがここでは特に好ましい。さらに好ましい実施態様は既に上で記載され、ここでも適用可能である。

驚くべきことに、in situサイジング(つまりポリカーボネートA)との混合間だけタルクB)の表面上へワックスC)を吸着させる)は、サイジングされていないタルクC)がこのようにポリカーボネートA）と少なくとも部分的に接触するという事実にもかかわらず、ポリカーボネートA）の顕著な劣化を回避するのに十分であることが見いだされた。本発明において、顕著な劣化が起こらないという事実は、特に組成物および結果生じる成型品の優れた機械特性に反映されている。全体として本発明による組成物および成型体の製造に関して、タルクの事前サイジング/処理の必要がないためプロセス工程は分配される。これは本発明のプロセスを特に効率的かつ安価にする。

本発明のさらなる態様において、A) ポリカーボネート、B)タルクを含む組成物のDIN EN ISO 6603-2:2002に従った多軸衝撃耐性を改善する方法であって、少なくとも30mgKOH/gの酸価、および4000〜40 000g/molの平均分子量M_Wを有する無水物変性アルファオレフィンポリマーC)との成分B)のサイジングを行う工程が含まれ、この平均分子量M_Wがポリスチレン較正で150℃にてオルトジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィーによって決定され、B)とC)の量が、10重量部の成分B）につき、0.10〜1.4重量部の成分C)が使用されるように互いに一致させる、方法が提供される。既に上記で詳細に説明されているように、驚くべきことに、特定のワックスの使用、好ましくは上記で詳細に説明されるような特定のタルクB)との組み合わせでの使用が改善された多軸衝撃耐性を有する成型体につながることが見出された。

本発明による方法では、既に上記で詳細に説明されているように、成分A)からC)はすべての好ましい態様および組み合わせにおいて使用することができる。好ましくは、本発明による方法は、本発明に従い組成物を製造する役割を果たす。少なくとも1種のポリカーボネートA)とのタルクまたはタルク混合物B)のサイジングは、メルト中で達成される。

同様に提供されるのは、本発明のさらなる態様において、ポリカーボネートA）を含む組成物の流動性を増加させる方法であって、DIN ISO 17025:2005に従ったアルコールの水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定された少なくとも30mgKOH/gの酸価、および4000〜40 000g/molの平均分子量M_Wを有する無水物変性アルファオレフィンポリマーC)とのタルクB)の混合を行う工程が含まれ、この平均分子量M_WがポリカーボネートA）でのポリスチレン較正で150℃にてオルトジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィーによって決定される、方法である。本発明による方法では、既に上記で詳細に説明されているような成分A)からC)はすべての好ましい態様および組み合わせにおいて使用することができる。好ましくは、本発明による方法は、本発明による組成物を製造する役割を果たす。特に混合の工程に関して、上記の注記について言及される。成分B)を成分C）と組み合わせて添加する上で、本発明による熱可塑性の成形化合物の流動性の低減が観察されなかったことは驚くべきことである。対照的に、本発明による熱可塑性の成形化合物の流動性は、直鎖上の成分A）の流動性を超過した。このことは、タルクなどのフィラーの添加は流動性の低下に通常関係しているために当業者にとって特に驚くべきことである。

さらなる態様では本発明は、本発明による組成物を含む成型体に関係する。成型体は好ましくは電子分野における筐体または筐体部品、携帯型電子機器の筐体、動車分野における保護性機器部品または自胴体部品を含む。本発明による成型体は、特に多軸応力下での、電気的絶縁、高い剛性、高い強靱性、熱可塑性処理に対する、改善された流動性および高い表面品質に結び付けられた固有の熱伝導率という独特な特性の組み合わせが顕著である。

本発明は、同様に成型体を製造するための、本発明による組成物の使用であって、成型体は電子分野における筐体または筐体部品、携帯型電子機器の筐体、自動車分野における保護性機器部品または胴体部品を含む、使用を提供する。

成型体は次の用途に適している:自動車、バス、トラック、移動型住居、列車、航空機、水上乗物または他の乗り物のための乗り物部品または内装品成分、建設分野のためのカバーパネル、二次元壁構成部品、分割壁、壁保護および端保護バー、電圧計管、ケーブルガイド、接触レールカバー用のプロファイル、窓およびドアのプロファイル、家具部品、交通標識。

続く例は、さらに発明を説明する役割を果たす。

使用材料:
材料A1: Covestro Deutschland AGからの19 cm³/(10分)のMVR(300℃/1.2kg)および約24 000g/molの平均分子量M_wを有する直鎖状ビスフェノールAポリカーボネート。
材料A2: Covestro Deutschland AGからの9 cm³/(10分)のMVR(300℃/1.2kg) および約28 000g/molの平均分子量M_wを有する直鎖状ビスフェノールAポリカーボネート。
材料A3: 約14 cm³/(10分)のMVR(300℃; 1.2kg)、5重量％のポリジメチルシロキサン含有量を有するポリシロキサン-ポリカーボネートブロック共縮合物;溶液粘性η_rel1.26。SiCoPCの調製に使用したブロックは、式(11)に相当する。
材料3:ポリシロキサン-ポリカーボネートブロック共縮合物の調製物。

出発原料:
ポリカーボネート:
反応性押出しに使用する出発原料は、59-62 cm³/(10分) のメルトボリューム指数を有する(ISO 1133(2011)に従い、負荷1.2kgで300℃にて測定)フェノールに基づく末端基を有する直鎖状ビスフェノールAカーボネートである。このポリカーボネートは、UV安定剤、離型剤、熱安定剤などの添加物を含有していない。ポリカーボネートはDE 102008019503に記載のようなメルトエステル交換法によって調製された。ポリカーボネートは約600ppmのフェノール末端基の含有量を有している。
シロキサンブロック:
式(11)の、nが約３０でｍが3から4の範囲(R1 = H、R2 =メチル)であり、12mgKOH/gのヒドロキシル含有量および370 mPa・sの粘度(23℃)を有するハイドロキノン末端ポリジメチルシロキサン;ナトリウム含有量は約1.5ppmである。
触媒:
形使用される触媒はマスターバッチの形態でのRhein Chemie Rheinau GmbHからのテトラフェニルホスホニウムフェノキシドである。テトラフェニルホスホニウムフェノキシドは、フェノールと共水晶の形態で使用され、約70％のテトラフェニルホスホニウムフェノキシドを含有している。以下の量は、Rhein Chemieから得られた物質に基づく（フェノールとの共水晶として)。
マスターバッチは0.25%の混合物として製造された。この目的のために、18gのテトラフェニルホスホニウムフェノキシドを、30分間ドラムフープミキサー中で4982gに回転させた。マスターバッチは、触媒がポリカーボネートの全体量中で0.025重量％の割合で存在するように1:10の比率で計測添加した。
ブロック共縮合物は、WO2015/052110A1に従い、反応性押出しプロセスによってポリカーボネート成分およびシロキサン成分から調製した。
ナトリウム含有量:ナトリウム含有量は誘導結合したプラズマでの質量分析(ICP-MS)によって決定した。
材料B1: 98重量％の含有量を有する圧縮したタルクであって、1.9重量％の酸化鉄含有量、0.2重量％の酸化アルミニウム含有量、5.4重量％の強熱減量(DIN 51081/1000℃)、9.15のpH(EN ISO 787-9:1995による)、2.2μmのD₅₀(沈降分析); 10m²/gのISO 4652:2012によるBET表面積:銘柄：Finntalc M05SLC、製造会社: Mondo Minerals B. V.。
材料B2: 99重量％の含有量を有する圧縮したタルクであって、0.4重量％の酸化鉄含有量、0.4重量％の酸化アルミニウム含有量、6.0重量％の強熱減量、9.55のpH(EN ISO 787-9:1995による)、0.65μmのD₅₀(沈降分析); 13.5m²/gのBET表面積:銘柄：HTP Ultra5c、製造会社: Imifabi。
材料C1:無水マレイン酸とのエチレン-プロピレン-オクテン三量体(エチレン:プロピレン:オクテン87:6:7(重量比)、CAS番号31069-12-2、M_w=6301g/mol、M_n= 1159g/molの分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、密度940kg/m³、酸価53mgKOH/g、三量体C1に基づき無水マレイン酸含有量4.4重量％。
材料C2: M_w= 14400g/mol、M_n= 1880g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、23mgKOH/gの酸価を有する無水マレイン酸とのエチレン-プロピレン-オクテン三量体。
材料C3: M_w= 170300g/mol、M_n= 10 100g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー) 、6mgKOH/gの酸価を有するプロピレン-マレイン無水物ポリマー。
材料C4: M_w= 153500g/mol、M_n= 18 500g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、0mgKOH/gの酸価を有するHDポリエチレン-マレイン無水物ポリマー。
材料C5: M_w= 20700g/mol、M_n= 1460g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、78mgKOH/gの酸価を有するプロピレン-マレイン無水物ポリマー。
材料C6: M_w= 20670g/mol、M_n= 2081g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、46mgKOH/gの酸価を有するプロピレン-エチレン-マレイン無水物共重合体。
材料C7: M_w= 196 000g/mol、M_n= 13 140g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、0.2mgKOH/gの酸価を有するエチレン-オクテン-マレイン無水物共重合体。
材料C8: M_w= 96550g/mol、M_n= 6258g/molの平均分子量(ポリスチレン較正での150℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中のゲル透過クロマトグラフィー)、5mgKOH/gの酸価を有するHDエチレン-マレイン無水物ポリマー。
材料D:二酸化チタン、サイジングされた二酸化チタン、Kronos（商標）2230(Kronos Titan GmbH、ドイツ)。
成分C1〜C8の酸価はすべて、アルコールの水酸化カリウム溶液での電位差滴定を介して、Currenta GmbH & Co. OHG, LeverkusenによりDIN ISO 17025:2005によって決定された。
メルトボリュームフローレート(MVR)は、300℃の試験温度、質量1.2kgにてISO 1133-1:2012に従い、Zwick RoellからのZwick 4106機器を用いて決定された。略称MVRは、開始するメルトボリュームフローレート(4分の予熱時間後)を表わし、略称IMVRは19分後のメルトボリュームフローレートを表わす。
相対的な溶液粘度である「eta rel"/」「η_rel」は、Ubbelohde粘度計でISO1628-1:2009に従い、ジクロロメタン中で5g/lの濃度での二重決定によって決定された。以下に報告された図は常に相対的な溶液粘度の平均値である。
破壊衝撃実験(多軸衝撃耐性)からの特性は、60mm×60mm×2mmの寸法の試験片に対してDIN EN ISO 6603-2:2002に従い23℃で決定した。
シャルピー衝撃耐性は、ISO 179/1eU(2010年バージョン)に従い、23℃では測定すると80mm×10mm×4mmである片面注入した試験バー上で測定した。
シャルピー切欠き衝撃耐性は、23℃で80mm×10mm×4mmの形状の試験片でISO 179/1eA(2010年バージョン)に従い測定した。
ビカット軟化温度VST/B50は、金型負荷50N、Coesfeld MaterialtestからのCoesfeld Eco 2920機器で50℃/hの加熱速度にて、80mm×10mm×4mmの寸法である試験片に対してISO 306(2014年バージョン)に対する熱ひずみ耐性の基準として決定した。
弾性係数および破断点伸びは、ISO 527(1996年バージョン)に従い、23℃で80mm×10mm×4mmの寸法のコアを有する片面部分に注入したダンベルバーに対して測定した。
熱可塑性成形化合物の流動性の比較は、成形材料に使用した純粋成分Aに対して各場合に行われた:成分Aのフローパスは、使用された型(穴:2mm×8mm×1000 mm)中の定義されたフロー長さに設定された。 その後、比較される成形材料は、一定の射出成形パラメーターで処理した(溶解温度、型温度、射出時間、射出速度を含む)。成型体は保持圧力下でそれ以上の期間なしで放出された。達成された成形材料のフロー長さは5つのフロースパイラルの平均であり、 一連のフロースパイラルの偏差は±10mm以上であってはならない。達成されたフロー長さは、以前に確立された成分Aのフロー長さに対するパーセンテージ比率として報告される。
熱伝導率はASTM E1461(2013年バージョン、Nanoflash法)によって決定された。
線膨張率(CLTE)はDIN 53752- 1980-12によって決定された。
燃焼特性は、127mm×12.7mm×「表中で報告されたmm」の寸法の棒のUL94Vに従い測定された。
以下に続く表中で指定された成分は、二軸押出機(表1、2、4-6)、または共混練機(表3および3a)中で合成され、成分B)はメルト中で既に溶解されたか分散された成分A）、C)および任意にD)へ後の段階でしか添加されなかった。C)およびD)は、A)と同時に、または成分A）の融解直後に計量添加された。合成は成分A）の融解温度に基づいて、260℃〜340℃の温度範囲内で達成された。280℃から330℃の温度を二軸押出機中で、および260−280℃の温度を共混練機中で使用した。

続く表は組成物およびそれぞれの結果を示す。

表1は成分Bの存在にもかかわらず、使用される成分Cの酸価および量に応じて、成分Aの相対的な溶液粘度を安定させることができることを示す:成分Cが加われば加わるほど、成分Cの酸価が高いほど、溶液粘度はが純粋成分Aのレベルに接近する(V8)。成分A)の相対的な溶液粘度は、典型的には1.275と1.290の間である。成分C)が不在の場合、A)の溶液粘度は顕著に低下する(V7)。

相対的な溶液粘度の観察された安定化も、MVRおよびIMVRの低下により、およびIMVRとMVRとの間の小さな差において明示される。成分Cが加われば加わるほど、成分Cの酸価が高いほど、MVRおよびIMVRは純粋成分Aのレベルに接近し(V8)、IMVRとMVRの間の差が小さくなり、これは温度での分子量縮小反応の顕著な減衰を示す。MVRとIMVRに対する顕著な効果は10重量部の成分B）に対して０．１０重量部の成分C）の濃度からしか発生しない（実験V７、V8と１との比較、またはV6と６の比較）。

成分C)の使用は、さらに10重量部の成分B）について０．１０重量部の成分C）から、成型化合物の強靱性に顕著な改善を達成する。しかしながら10重量部の成分B）について１.５重量部の成分C）の濃度からは破壊衝撃耐性(多軸衝撃耐性)に劣化がある(破壊衝撃試験; 実験5およびV2の比較)。

さらに、成分C)の酸価が30mg KOH/g未満である場合、溶液粘度の安定化およびMVR/IMVRの低下は、成分C) のより高い濃度でのみ達成され (実験V5と、4、5および9と比較してV3およびV4を参照)、しかしながらこれらの高い濃度のC)は破壊衝撃耐性に対して悪影響を有する。

事実上すべての実験において、良好なシャルピー衝撃耐性が達成されることは明白である。しかしながら、同様にこのシャルピー衝撃耐性に基づき破壊衝撃実験において多軸衝撃耐性に関して結論を引き出すことができないことが明らかになった。これらは、驚くべきことに本発明による実験でしか高いレベルではなかった。

さらに、本発明による成分C)の含有量の範囲内ではビカット温度が純粋成分A)(実験V8)のビカット温度に接近することも見受けられた。成分Cの酸価が高ければ高いほど、そして分子量が大きければ大きいほど、そして相対的な溶液粘度が成分C）と同一量が与えられた純粋成分Aの相対的な溶液粘度に対する相対的な溶液粘度が近接しているほど、よりこの傾向は明らかである。

したがって全体として、表１から、特定の酸価およびモル質量を有する特定のワックスC)のみが溶液粘度とビカット温度、補強性(弾性係数)と、多軸衝撃耐性との間の良好なバランスの達成に好適であることを推論することができる。特に、多軸衝撃耐性および高いビカット温度について、成分C)の濃度は上限がある。成分C)が加えられすぎた場合、多軸破壊衝撃、ビカット温度および弾性係数に悪化がある;表1実験1-5および6-9対V2-V5、特に4-5および9対V3-V4)。

表2から推論することができるように、異なる成分C)は破壊衝撃実験において異なる結果につながった。表2中の比較は、本発明による酸価およびモル質量を有する本発明による成分C1）、C5)およびC6)のみが、高いビカット温度と組み合わさった良好な多軸衝撃耐性を達成することを明らかにした。

表3から推論することができるように、フロースパイラルでカバーされた組成物13〜16によるフローパスは、純粋ポリカーボネートAのフローパスよりも常に絶えず高く、これは当業者であってもMVR値を考慮すると、成分B）の増加する含有量に伴って流動性が下降することを実際は期待するだろう。50重量%のBの場合でも、非常に良好なフローパスを依然として達成することができる。本発明の例13-16は、フィラーの含有量による熱伝導率および熱歪み耐性などの追加の有利な特性の達成と共に、高い流動性および高いフィラー含有量という独特な組み合わせを有している。驚くべきことに、タルク粒子の表面上に吸着された成分C)の添加にもかかわらず、しかしながらASTM E 1461:2013に従った射出成形面積に基づき、2 W/(mK)以下の優れた熱伝導率を達成することが可能である。破壊衝撃実験中の強靱性は、成分B)(例15および16)の30重量%または40重量%の顕著なフィラー含有量にもかかわらず高いレベルで残留する。

表4から見受けられ得るように、より粘着性のポリカーボネート(A2)の場合のフローパスにおける改善は、より低い粘度のポリカーボネートの場合よりもはるかに明らかである(表3との比較)。また、得られたMVRでは改善されたフローパスの相関性はない。

表5中の結果は成分Aとしてポリシロキサン-ポリカーボネートブロック共縮合物を使用しても、本発明のin situサイジングによって成分C1）によりタルクB)の安定化が生じることを実証し、これはより高い相対的な溶液粘度およびより低いMVRおよびIMVRから明白となる。(多軸)衝撃耐性における顕著な改善は本発明による成分C)によっても達成される。

Claims (15)

1. 少なくとも成分Ａ）〜Ｃ）：
   Ａ）がポリカーボネートであり、
   Ｂ）がサイジングされていないタルクであり、かつ
   Ｃ）が少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜４００００ｇ／ｍｏｌの平均分子量Ｍ_Ｗを有する、少なくとも１種の無水物変性アルファオレフィンポリマーであって、平均分子量Ｍ_Ｗが、ポリスチレン較正で１５０℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中でのゲル透過クロマトグラフィーによって決定され、かつ酸価がＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５によるアルコール水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定される、無水物変性アルファオレフィンポリマーである、
   を混合することにより得られる組成物であって、
   混合する前の成分Ｂ）およびＣ）の量が、１０重量部の成分Ｂ）につき、０．１０〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに一致させられ、かつポリエステルおよびグラフトポリマーを含まない、組成物。
2. 前記タルクが圧縮されたものである、請求項１に記載の組成物。
3. 成分Ｃ）が、
   Ｃａ）９０．０重量％〜９８．０重量％のアルファオレフィンポリマー、および
   Ｃｂ）２．０重量％〜１０．０重量％の無水物
   を含んでなる、請求項１または２に記載の組成物。
4. 成分Ｃ）の酸価が３０〜１１０ｍｇＫＯＨ／ｇである、請求項１〜３のいずれか一項に記載の組成物。
5. ５０重量％〜９４．９重量％の成分Ａ）、および５．００重量％〜４５．００重量％の成分Ｂ）を含んでなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載の組成物。
6. 成分Ａ）が、芳香族ホモポリカーボネートおよびコポリカーボネートまたはそれらの混合物の群からの少なくとも１種から選択される、請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成物。
7. 成分Ａ）がシロキサン含有ポリカーボネートである、請求項１〜６のいずれか一項に記載の組成物。
8. 難燃剤、滴下防止剤、熱安定剤、離型剤、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、ＩＲ吸収剤、静電気防止剤、蛍光増白剤、乳白剤、着色剤、および／またはタルク以外のフィラーからなる群から選択される少なくとも１種の追加の成分を含んでなる、請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
9. Ａ）芳香族ポリカーボネート
   Ｂ）タルク（サイジングされていないタルク）
   Ｃ）少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜４００００ｇ／ｍｏｌの平均分子量Ｍ_Ｗを有する、少なくとも１種の無水物変性アルファオレフィンポリマーであって、平均分子量Ｍ_Ｗが、ポリスチレン較正で１５０℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中でのゲル透過クロマトグラフィーによって決定され、かつ酸価が、ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５によるアルコール水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定される、無水物変性アルファオレフィンポリマー、
   および場合により、難燃剤、滴下防止剤、熱安定剤、離型剤、酸化防止剤、ＵＶ吸収剤、ＩＲ吸収剤、静電気防止剤、蛍光増白剤、乳白剤、着色剤からなる群から選択される１種以上の添加剤
   からなる組成物であって、
   混合する前の成分Ｂ）およびＣ）の量が、１０重量部の成分Ｂ）につき、０．１０〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに一致させられる、
   組成物。
10. ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５によるアルコール水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定される少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜４００００ｇ／ｍｏｌの平均分子量Ｍ_Ｗを有する、少なくとも１種の無水物変性アルファオレフィンポリマーＣ）によるタルクＢ）のサイジング方法であって、該平均分子量Ｍ_Ｗが、ポリスチレン較正で１５０℃におけるオルト−ジクロロベンゼン中でのゲル透過クロマトグラフィーにより決定されるものであり、
    該サイジングが、タルクＢ）とポリカーボネートＡ）がメルト中で混合されている間に行われる、方法。
11. 混合する前の成分Ｂ）およびＣ）の量が、１０重量部の成分Ｂ）につき、０．１０〜１．４重量部の成分Ｃ）が使用されるように互いに一致させられる、請求項１０に記載の方法。
12. ５重量％〜４５重量％のタルクが使用される、請求項１０または１１に記載の方法。
13. サイジングされていないタルクが添加された組成物中のポリカーボネートを安定化させるための、
    ＤＩＮ ＩＳＯ １７０２５：２００５によるアルコール水酸化カリウム溶液での電位差滴定によって決定される少なくとも３０ｍｇＫＯＨ／ｇの酸価、および４０００〜４００００ｇ／ｍｏｌの平均分子量Ｍ_Ｗを有する、無水物変性アルファオレフィンポリマーの使用であって、該平均分子量Ｍ_Ｗが、ポリスチレン較正で１５０℃にてのオルト−ジクロロベンゼン中でのゲル透過クロマトグラフィーによって決定されるものであり、
    １０重量部のサイジングされていないタルクにつき、０．１０〜１．４重量部の無水物変性アルファオレフィンポリマーが使用される、
    使用。
14. 成型体の製造のための請求項１〜９のいずれか一項に記載の組成物の使用であって、
    該成型体が電子分野における筐体または筐体部品、携帯型電子機器の筐体、自動車分野における保護性機器部品または胴体部品である、
    使用。
15. 請求項１〜９のいずれか一項に記載の組成物を含んでなる、成型体。