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JP2015149461A - 金属酸化物膜の成膜方法および成膜装置 - Google Patents

金属酸化物膜の成膜方法および成膜装置 Download PDF

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JP2015149461A JP2014023148A JP2014023148A JP2015149461A JP 2015149461 A JP2015149461 A JP 2015149461A JP 2014023148 A JP2014023148 A JP 2014023148A JP 2014023148 A JP2014023148 A JP 2014023148A JP 2015149461 A JP2015149461 A JP 2015149461A
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和雄 矢部
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淳 小川
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Abstract

【課題】膜厚の均一性を損なうことなく、炭素等の不純物の濃度が低い金属酸化物膜を得ることが可能な金属酸化物膜の成膜方法を提供すること。
【解決手段】有機金属プリカーサを用いて、被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する金属酸化物膜の成膜方法であって、被処理体が収容された処理室内に有機金属プリカーサを含むガスを供給する工程(ステップ1)、有機金属プリカーサを含むガスを処理室内に供給した後、処理室内に酸素ガスを供給する工程(ステップ4)を、設定された回数繰り返した後、処理室内にオゾンガスを供給する工程(ステップ8)を備え、上記ステップ1、およびステップ4、並びにステップ8の工程を、さらに設定された回数繰り返して、被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する。
【選択図】図1

Description

この発明は、金属酸化物膜の成膜方法および成膜装置に関する。
近時、トランジスタのゲート絶縁膜やキャパシタの誘電体として、酸化アルミニウム(Al)が注目されている。酸化アルミニウムの比誘電率はSiOの約3.9の2倍を超える約9〜11である。このため、SiOに比較して、トンネリング電流を抑制しつつ、ゲート絶縁膜の薄膜化が可能となり、トランジスタの更なる微細化に貢献できる。
酸化アルミニウムをゲート絶縁膜に用いたトランジスタは、例えば、特許文献1に記載されている。特許文献1においては、ALD装置内において、トリメチルアルミニウム(TMA:Al(CH)およびオゾン(O)を交互に供給し、Alを成長させることでゲート絶縁膜を形成する。
国際公開第2010/044430号
特許文献1は、アルミニウム膜を酸化する酸化剤として、酸化力の高いOを用いる。このため、TMAのような有機アルミニウムをアルミニウム膜の原料に用いても、炭素の濃度が低い酸化アルミニウム膜が得られる、という利点がある。
しかしながら、アルミニウム膜を酸化力の高いOを用いて酸化するため、膜厚の均一性が、例えば、Oを用いて酸化した場合に比較して低下する、という事情がある。
この発明は、膜厚の均一性を損なうことなく、炭素等の不純物の濃度が低い金属酸化物膜を得ることが可能な金属酸化物膜の成膜方法およびその成膜方法を実行することが可能な成膜装置を提供する。
この発明の第1の態様に係る金属酸化物膜の成膜方法は、有機金属プリカーサを用いて、被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する金属酸化物膜の成膜方法であって、(1)前記被処理体が収容された処理室内に有機金属プリカーサを含むガスを供給する工程と、前記有機金属プリカーサを含むガスを前記処理室内に供給した後、前記処理室内に酸素ガスを供給する工程とを、設定された回数繰り返した後、(2)前記処理室内にオゾンガスを供給する工程を備え、(3)前記(1)の工程、および前記(2)の工程を、さらに設定された回数繰り返して、前記被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する。
この発明の第2の態様に係る成膜装置は、有機金属プリカーサを用いて被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する成膜装置であって、前記被処理体を収容する処理室と、前記処理室内に、有機金属プリカーサを含むガス、酸素ガス、およびオゾンガスを供給するガス供給機構と、前記処理室内を加熱する加熱装置と、前記処理室内を排気する排気装置と、前記ガス供給機構、前記加熱装置、前記排気装置を制御するコントローラと、を備え、前記コントローラが、前記処理室内において、上記第1の態様に係る金属酸化物膜の成膜方法が前記被処理体に対して実行されるように、前記ガス供給機構、前記加熱装置、前記排気装置を制御する。
この発明によれば、膜厚の均一性を損なうことなく、炭素等の不純物の濃度が低い金属酸化物膜を得ることが可能な金属酸化物膜の成膜方法およびその成膜方法を実行することが可能な成膜装置を提供できる。
この発明の第1の実施形態に係る金属酸化物膜の成膜方法の一例を示す流れ図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図 SIMSによる酸化アルミニウム膜中の不純物の分析結果を示す図 SIMSによる酸化アルミニウム膜中の不純物の分析結果を示す図 SIMSによる酸化アルミニウム膜中の不純物の分析結果を示す図 SIMSによる酸化アルミニウム膜中の不純物の分析結果を示す図 SIMSによる酸化アルミニウム膜中の不純物の分析結果を示す図 SIMSによる酸化アルミニウム膜中の不純物の分析結果を示す図 XRRによる酸化アルミニウム膜の膜密度の分析結果を示す図 この発明の第2の実施形態に係る成膜装置の一例を概略的に示す断面図
以下、この発明の実施形態のいくつかを、図面を参照して説明する。なお、全図にわたり、共通の部分には共通の参照符号を付す。
(第1の実施形態)
<成膜方法>
図1はこの発明の第1の実施形態に係る金属酸化物膜の成膜方法の一例を示す流れ図、図2A〜図2Lは図1に示すシーケンス中の被処理体の状態を概略的に示す断面図である。
まず、成膜装置の処理室内に、被処理体を収容する。被処理体の一例は、図2Aに示すように、シリコンウエハ(以下ウエハという)1である。
次に、図1中のステップ1に示すように、ウエハ1が収容された処理室内に有機金属プリカーサ、例えば、有機アルミニウムを含むガス(Alプリカーサガス)を供給する。有機アルミニウムの一例は、C1129Al((2−ジメチルアミノエチルメチルアミノ)ビス(エチルメチルアミノ)アルミニウム)である。これにより、図2Bに示すように、ウエハ1の被処理面上には、アルミニウムが堆積され、第1アルミニウム層2a−1が形成される。
ステップ1における処理条件の一例は、
1129Al流量: 1000sccm(キャリアガス:窒素(N))
処 理 時 間: 10〜30sec
処 理 温 度: 室温(25℃)〜350℃
処 理 圧 力: 53.3Pa(0.4Torr)
である。
次に、図1中のステップ2に示すように、処理室内からAlプリカーサガスを排気した後、図1中のステップ3に示すように、処理室内を不活性ガスによってパージする。
次に、図1中のステップ4に示すように、処理室内に酸素ガス(Oガス)を供給する。これにより、図2Cに示すように、第1アルミニウム層2a−1は酸化され、第1酸化アルミニウム(Al)層3a−1となる。
ステップ4における処理条件の一例は、
酸 素 流 量: 6500〜10000sccm
処 理 時 間: 15〜30sec
処 理 温 度: 室温(25℃)〜350℃
処 理 圧 力: 133.3Pa(1Torr)
である。
次に、図1中のステップ5に示すように、処理室内から酸素ガスを排気した後、図1中のステップ6に示すように、処理室内を不活性ガスによってパージする。
次に、図1中のステップ7に示すように、ステップ1〜ステップ6の繰り返し回数が、設定回数か否かを判断する。設定回数に達していない場合(No)には、ステップ1に戻り、ステップ1〜ステップ6を繰り返す。このようにして、第1酸化アルミニウム層3a−1上には、N層の第1アルミニウム層2a−Nの形成(図2D参照)、N層の第1アルミニウム層2a−Nの酸化によるN層の第1酸化アルミニウム層3a−Nの形成(図2E参照)が行われる(ここで、Nは2以上の自然数である)。
また、ステップ7において、設定回数に達した場合(Yes)には、ステップ8へと進む。図1中のステップ8に示すように、処理室内にオゾンガス(Oガス)を供給する。これにより、図2Fに示すように、第1酸化アルミニウム層3a−1〜N層の第1酸化アルミニウム層3a−Nは改質され、第1層改質酸化アルミニウム層4aとなる。
ステップ8における処理条件の一例は、
オゾン 流 量: 6500〜10000sccm
処 理 時 間: 60〜120sec
処 理 温 度: 室温(25℃)〜350℃
処 理 圧 力: 133.3Pa(1Torr)
である。
次に、図1中のステップ9に示すように、処理室内からオゾンガスを排気した後、図1中のステップ10に示すように、処理室内を不活性ガスによってパージする。
次に、図1中のステップ11に示すように、ステップ8〜ステップ10の繰り返し回数が、設定回数か否かを判断する。設定回数に達していない場合(No)には、ステップ1に戻り、ステップ1〜ステップ6、並びにステップ8〜10を繰り返す。
これにより、第1層改質酸化アルミニウム層4a上には、第2アルミニウム層2b−1の形成(図2G参照)、第2アルミニウム層2b−1の酸化による第2酸化アルミニウム層3b−1の形成(図2H参照)が行われる。さらに、第2酸化アルミニウム層3b−1上には、N層の第2アルミニウム層2b−Nの形成(図2I参照)、N層の第2アルミニウム層2b−Nの酸化によるN層の第2酸化アルミニウム層3b−Nの形成(図2J参照)が行われる。そして、第2酸化アルミニウム層3b−1〜N層の第2酸化アルミニウム層3b−Nは改質され、第2層改質酸化アルミニウム層4bとなる(図2K)。
また、ステップ11において、設定回数に達した場合(Yes)には、第1の実施形態に係る金属酸化物膜の成膜方法を終了する。このようにして、最終的には、図2Lに示すように、第1層改質酸化アルミニウム層4a〜第M層改質酸化アルミニウム層4Mからなる酸化アルミニウム膜4が、ウエハ1の被処理面上に成膜される(ここで、Mは2以上の自然数である)。
<酸化アルミニウム膜4中の不純物の分析結果>
次に、酸化アルミニウム膜4中の不純物の分析結果について説明する。
図3A〜図3C、並びに図4A〜図4CはSIMS(二次イオン質量分析)による酸化アルミニウム膜4中の不純物分析結果を示す図である。図3A〜図3Cは比較例であり、ステップ8におけるオゾン改質処理を行わなかった例、図4A〜図4Cは第1の実施形態に係る例であり、ステップ8におけるオゾン改質処理を行った例をそれぞれ示している。
<比較例1>
図3Aは、オゾン改質処理を行わずに、温度300℃で酸素ガスによるアルミニウム層の酸化のみを行った例の結果を示す。
図3Aに示すように、比較例1においては、深さ5nmまでの範囲において、炭素(C)、および水素(H)の濃度が1022atoms/ccのオーダーとなっており、窒素(N)の濃度についても1020〜1021atoms/ccのオーダーとなっている。
<比較例2>
図3Bは、オゾン改質処理を行わずに、温度350℃で酸素ガスによるアルミニウム層の酸化のみを行った例の結果を示す。
図3Bに示すように、比較例2においては、深さ5nmまでの範囲において、水素(H)の濃度は比較例1に比較して低下したが、炭素(C)、窒素(N)については比較例1に比較して大きな改善はみられない。
<比較例3>
図3Cは、オゾン改質処理を行わずに、温度300℃でオゾンガスによるアルミニウム層の酸化のみを行った例の結果を示す。
図3Cに示すように、比較例3においては、深さ5nmまでの範囲において、炭素(C)の濃度が1020atoms/ccのオーダー、水素(H)の濃度が1021atoms/ccのオーダー、並びに窒素(N)の濃度が1020atoms/ccのオーダーのように、比較例1、2に比較して約1桁改善されている。しかしながら、オゾンガスを用いてアルミニウム層を酸化するために、酸素ガスを用いてアルミニウム膜を酸化する比較例1、2に比較して、膜厚の均一性が劣る。
<第1の実施形態:ケース1>
図4Aは、温度300℃で酸素ガスによるアルミニウム層の酸化と、温度300℃でオゾンガスによるオゾン改質処理を60sec行った例の結果を示す。
図4Aに示すように、ケース1においては、深さ5nmまでの範囲において、炭素(C)の濃度が1020atoms/ccのオーダー、水素(H)の濃度が1021atoms/ccのオーダー、並びに窒素(N)の濃度が1020atoms/ccのオーダーのように、オゾンガスを用いて酸化した比較例3と同程度まで、不純物の濃度が改善されている。もちろん、アルミニウム層は酸素ガスを用いて酸化するので、酸素ガスを用いてアルミニウム膜を酸化する比較例1、2と同程度の膜厚の均一性を誇る。
<第1の実施形態:ケース2>
図4Bは、温度350℃で酸素ガスによるアルミニウム層の酸化と、温度350℃でオゾンガスによるオゾン改質処理を60sec行った例の結果を示す。
図4Bに示すように、ケース1に比較して、酸化温度および改質処理温度を高めたケース2においては、深さ5nmまでの範囲において、炭素(C)、水素(H)、窒素(N)それぞれの濃度がケース1に比較してさらに改善された。ケース2においては炭素(C)の濃度は、1020atoms/ccのオーダー、水素(H)の濃度が1020atoms/ccのオーダー、並びに窒素(N)の濃度が1019atoms/ccのオーダーである。
<第1の実施形態:ケース3>
図4Cは、温度300℃で酸素ガスによるアルミニウム層の酸化と、温度300℃でオゾンガスによるオゾン改質処理を120sec行った例の結果を示す。
図4Cに示すように、ケース1に比較して改質処理時間を延長したケース3においては、深さ5nmまでの範囲において、特に、炭素(C)、窒素(N)それぞれの濃度がケース1に比較して、若干改善された。ケース3においては炭素(C)の濃度は、1020atoms/ccのオーダー、水素(H)の濃度が1021atoms/ccのオーダー、並びに窒素(N)の濃度が1019〜1020atoms/ccのオーダーである。
<酸化アルミニウム膜4の膜密度の分析結果>
次に、酸化アルミニウム膜4の膜密度の分析結果について説明する。
図5はXRR(X線反射率法)による酸化アルミニウム膜4の膜密度の分析結果を示す図である。
<比較例1、2>
図5に示すように、酸素ガスを用いてアルミニウム層を酸化した比較例1、2は、膜密度が2.66〜2.71g/cmであり、膜密度は低いものである。
<比較例3>
対して、オゾンガスを用いてアルミニウム層を酸化した比較例3は、膜密度については3.00g/cmとなり、比較例1、2に比較して膜密度は向上する。しかしながら、上述した通り、比較例3は、酸素ガスを用いてアルミニウム膜を酸化する比較例1、2に比較して、膜厚の均一性が劣る。
<第1の実施形態:ケース1>
酸素ガスを用いてアルミニウム層を300℃で酸化し、かつ、オゾンガスを用いて60sec、300℃でオゾン改質処理を行ったケース1においては、膜密度が2.98g/cmとなり、比較例1に比較して膜密度が0.27g/cm改善され、比較例3と同等の膜密度となった。
<第1の実施形態:ケース2>
さらに、酸化の温度、およびオゾン改質処理の温度を、ケース1に比較して50℃高めたケース2においては、ケース1に比較して膜密度が0.02g/cm改善された。この結果から、特に、オゾン改質処理の温度を高めることは、膜密度の向上に有効であることが分かった。
<第1の実施形態:ケース3>
また、オゾン改質処理の時間を、ケース1に比較して60sec延長したケース3においては、ケース1に比較して膜密度が0.06g/cm改善された。この結果から、オゾン改質処理の時間を延長することも、膜密度の向上に有効であることが分かった。
このように、アルミニウム層をオゾンガスによる改質処理を繰り返しつつ、設定された厚みまで積み増していくことで、設定された膜厚を持つ酸化アルミニウム膜を成膜する第1の実施形態に係る金属酸化物膜の成膜方法によれば、膜厚の均一性を損なうことなく、炭素等の不純物の濃度を低減でき、かつ、膜密度が高く、例えば、リーク電流等も少ない良好な膜質を持つ酸化アルミニウム膜が得られる、という利点を得ることができる。
(第2の実施形態)
<成膜装置>
次に、この発明の第1の実施形態に係る金属酸化物膜の成膜方法を実施することが可能な成膜装置を、この発明の第2の実施形態として説明する。
図6はこの発明の第2の実施形態に係る成膜装置の一例を概略的に示す断面図である。
図6に示すように、成膜装置100は、下端が開口され、有天井で円筒体状の内管101と、内管101の外側に同心円状に配置された外管102とからなる2重筒構造の処理室103を有している。内管101および外管102は、例えば、石英により形成されている。処理室103を構成する外管102の下端は、例えば、ステンレススチール製の円筒体状のマニホールド104に、Oリング等のシール部材105を介して連結されている。同じく処理室103を構成する内管101は、マニホールド104の内壁に取り付けられている支持リング106上に支持されている。
マニホールド104の下端は開口されており、下端開口部を介して縦型ウエハボート107が内管101内に挿入される。縦型ウエハボート107は、複数本の図示せぬ支持溝が形成されたロッド108を複数本有しており、上記支持溝に被処理体として複数枚、例えば、50〜100枚の被処理体、本例では、ウエハ1の周縁部の一部を支持させる。これにより、縦型ウエハボート107には、ウエハ1が高さ方向に多段に載置される。
縦型ウエハボート107は、石英製の保温筒109を介してテーブル110上に載置される。テーブル110は、マニホールド104の下端開口部を開閉する、例えば、ステンレススチール製の蓋部111を貫通する回転軸112上に支持される。回転軸110の貫通部には、例えば、磁性流体シール113が設けられ、回転軸112を気密にシールしつつ回転可能に支持している。蓋部111の周辺部とマニホールド104の下端部との間には、例えば、Oリングよりなるシール部材114が介設されている。これにより処理室103内のシール性が保持されている。回転軸112は、例えば、ボートエレベータ等の昇降機構(図示せず)に支持されたアーム115の先端に取り付けられている。これにより、縦型ウエハボート107および蓋部111等は、一体的に昇降されて処理室103の内管101内に対して挿脱される。
成膜装置100は、内管101内に、処理に使用するガスを供給する処理ガス供給機構120、および内管101内に、不活性ガスを供給する不活性ガス供給機構121を有している。
処理ガス供給機構120は、酸化ガス供給源としてOガス供給源122a、改質処理ガス供給源としてOガス供給源122b、および金属原料ガス供給源として有機金属ガス供給源122cを含んでいる。有機金属ガス供給源122cは、例えば、有機金属が溶融されている液体原料123を貯留する貯留槽124と、貯留槽124を加熱するヒータ125を備えている。有機金属の一例はTMAである。貯留槽124内には、キャリアガス供給源122dから、流量制御器126dおよび開閉弁127dを介してキャリアガスが供給される。キャリアガスの一例は窒素(N)ガスである。
ガス供給源122aは流量制御器(MFC)126aおよび開閉弁127aを介して分散ノズル128aに接続されている。Oガス供給源122bは流量制御器(MFC)126bおよび開閉弁127bを介して分散ノズル128bに接続されている。有機金属ガス供給源122cは流量制御器(MFC)126cおよび開閉弁127cを介して分散ノズル128cに接続されている。
不活性ガス供給機構121は、不活性ガス供給源122eを含んでいる。不活性ガスの一例は窒素(N)ガスである。不活性ガスは、内管101内のパージなどに使用される。不活性ガス供給源122eは流量制御器(MFC)126eおよび開閉弁127eを介してノズル128eに接続されている。
分散ノズル128a〜128cはそれぞれ、例えば、石英管よりなり、マニホールド104の側壁を内側へ貫通し、マニホールド104の内部において内管101に向かって高さ方向へ屈曲されて垂直に延びる。分散ノズル128a〜128cの垂直部分には、複数のガス吐出孔129が所定の間隔を隔てて形成されている。これにより、各ガスは、ガス吐出孔129から水平方向に内管101の内部に向けて略均一に吐出される。また、ノズル128eは、マニホールド104の側壁を貫通し、その先端から不活性ガスを、水平方向に吐出させる。
内管101の、分散ノズル128a〜128cに対して反対側に位置する側壁部分には、内管101内を排気するための排気口130が設けられている。内管101は、排気口130を介して外管102の内部に通じている。外管102の内部は、マニホールド104の側壁に設けられたガス出口131に通じており、ガス出口131には、真空ポンプ等を含む排気装置132が接続されている。排気装置132は、外管102の内部および排気口130を介して内管101内を排気する。これにより、内管101内から処理に使用した処理ガスを排気したり、内管101内の圧力を処理に応じた処理圧力としたりする。
外管102の外周には筒体状の加熱装置133が設けられている。加熱装置133は、内管101内に供給されたガスを活性化するとともに、内管101内に収容されたウエハ1を加熱する。
成膜装置100の各部の制御は、例えばマイクロプロセッサ(コンピュータ)からなるコントローラ150により行われる。コントローラ150には、オペレータが成膜装置100を管理するためにコマンドの入力操作等を行うタッチパネルや、成膜装置100の稼働状況を可視化して表示するディスプレイ等からなるユーザーインターフェース151が接続されている。
コントローラ150には記憶部152が接続されている。記憶部152は、成膜装置100で実行される各種処理をコントローラ150の制御にて実現するための制御プログラムや、処理条件に応じて成膜装置100の各構成部に処理を実行させるためのプログラム、すなわちレシピが格納される。レシピは、例えば、記憶部152の中の記憶媒体に記憶される。記憶媒体は、ハードディスクや半導体メモリであってもよいし、CD-ROM、DVD、フラッシュメモリ等の可搬性のものであってもよい。また、他の装置から、例えば専用回線を介してレシピを適宜伝送させるようにしてもよい。レシピは、必要に応じて、ユーザーインターフェース151からの指示等にて記憶部152から読み出され、読み出されたレシピに従った処理をコントローラ150が実行することで、成膜装置100は、コントローラ150の制御のもと、所望の成膜処理、例えば、図1を参照して説明したステップ1〜ステップ11を実施する。
この発明の第1の実施形態に係る金属酸化物膜の成膜方法は、例えば、図6に示したような成膜装置100によって実施することができる。
以上、この発明をいくつかの実施形態によって説明したが、この発明は、上記実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で様々に変形して実施することが可能である。
例えば、上記実施形態においては、金属酸化物膜の原料となる有機金属として、C1129Al((2−ジメチルアミノエチルメチルアミノ)ビス(エチルメチルアミノ)アルミニウム)を用いたが、原料となる有機金属については、C1129Alに限られるものではない。例えば、C1129Alの他、以下のような有機金属についても、金属酸化物膜の金属原料として用いることができる。
トリメチルアルミニウム(TMA)
トリスジメチルアミノアルミニウム(TDMAA)
塩化アルミニウム(AlCl
Al(ただし、X:11〜17、Y:29〜88、Z:1〜6)
また、上記実施形態では、本発明を実施する成膜装置として、複数のウエハ1を搭載して一括して成膜を行うバッチ式の成膜装置100を例示したが、成膜装置は、バッチ式に限らず、一枚のウエハ1毎に成膜を行う枚葉式の成膜装置とすることも可能である。
また、被処理体としてはウエハ1に限定されることもなく、LCDガラス基板等の他の基板にも本発明を適用することができる。その他、この発明はその要旨を逸脱しない範囲で様々に変形することができる。
1…シリコンウエハ、2a−1〜2a−N…第1アルミニウム層、3a−1〜3a−N…第1酸化アルミニウム層、4a〜4M…改質酸化アルミニウム層、4…酸化アルミニウム膜。

Claims (8)

  1. 有機金属プリカーサを用いて、被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する金属酸化物膜の成膜方法であって、
    (1) 前記被処理体が収容された処理室内に有機金属プリカーサを含むガスを供給する工程と、前記有機金属プリカーサを含むガスを前記処理室内に供給した後、前記処理室内に酸素ガスを供給する工程とを、設定された回数繰り返した後、
    (2) 前記処理室内にオゾンガスを供給する工程
    を備え、
    (3) 前記(1)の工程、および前記(2)の工程を、さらに設定された回数繰り返して、前記被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜することを特徴とする金属酸化物膜の成膜方法。
  2. 前記(1)の工程は、前記被処理面上に前記有機金属プリカーサをソースとして金属膜を堆積し、堆積された前記金属膜を酸化して金属酸化物膜を得る工程であり、
    前記(2)の工程は、前記(1)の工程において得られた前記金属酸化物膜を改質する工程であり、
    前記(1)の工程において得られた前記金属酸化物膜を、前記(2)工程における前記オゾンガスによる改質を繰り返しつつ、設定された厚みまで積み増していくことを特徴とする請求項1に記載の金属酸化物膜の成膜方法。
  3. 前記金属酸化物膜の改質は、前記金属酸化物膜から少なくとも前記有機金属プリカーサに含まれる炭素、および水素を前記金属酸化物膜から減少させること、および前記金属酸化物膜の膜密度を高めることを含むことを特徴とする請求項2に記載の金属酸化物膜の成膜方法。
  4. 前記(2)工程における温度は、300℃以上350℃以下であることを特徴とする請求項1から請求項3のいずれか一項に記載の金属酸化物膜の成膜方法。
  5. 前記(2)工程における時間は、60sec以上120sec以下であることを特徴とする請求項1から請求項4のいずれか一項に記載の金属酸化物膜の成膜方法。
  6. 前記有機金属プリカーサは、有機アルミニウムプリカーサであることを特徴とする請求項1から請求項5のいずれか一項に記載の金属酸化物膜の成膜方法。
  7. 前記有機金属プリカーサは、炭素、水素、窒素、アルミニウムを含む有機アルミニウムプリカーサであることを特徴とする請求項1から請求項5のいずれか一項に記載の金属酸化物膜の成膜方法。
  8. 有機金属プリカーサを用いて被処理体の被処理面上に金属酸化物膜を成膜する成膜装置であって、
    前記被処理体を収容する処理室と、
    前記処理室内に、有機金属プリカーサを含むガス、酸素ガス、およびオゾンガスを供給するガス供給機構と、
    前記処理室内を加熱する加熱装置と、
    前記処理室内を排気する排気装置と、
    前記ガス供給機構、前記加熱装置、前記排気装置を制御するコントローラと、を備え、
    前記コントローラが、前記処理室内において、請求項1から請求項7のいずれか一項に記載された金属酸化物膜の成膜方法が前記被処理体に対して実行されるように、前記ガス供給機構、前記加熱装置、前記排気装置を制御することを特徴とする成膜装置。
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