JP2008148588A - ポリフェノール組成物 - Google Patents

Abstract

【課題】 本発明は、ポリフェノール本来の生理機能を保持し、しかも特有の苦味、渋味、収斂味が改善されたポリフェノール組成物及び当該組成物を含有した飲食品及び口腔衛生用品を提供することを目的とする。本発明品を飲食品及び口腔衛生用品に応用した場合には、苦味、渋味、収斂味が十分に低減され、ペプチド特有の苦味や風味もないものが得られ、更に、水溶液でも不溶性物質が生成しないものが得られる。更に長期保存においても透明性を維持する液体製品が得られる。
【解決手段】 ポリフェノールとサイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類及びコラーゲンペプチドを含有する混合溶液またはその乾燥粉末を調製することにより上記課題を解決する。
【選択図】 なし

Description

本発明は、サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類及びコラーゲンペプチドを含有するポリフェノール組成物及び当該組成物を含有することを特徴とする飲食品及び口腔衛生用品に関する。

最近の研究により、植物由来のポリフェノールについて、血中脂質及びＬＤＬの酸化防止作用、抗菌性、腎不全改善効果、消臭効果、食品の風味劣化防止作用等各種生理効果が明らかとなっている。しかし、ポリフェノールは特有の苦味、渋味及び収斂味を有しているため、飲食物に加工しにくいという欠点があった。これを改善する技術として、ポリフェノールにデキストリンを酵素で作用させる方法（例えば、特許文献１参照。）、卵白や植物蛋白質等を使用した方法（例えば、特許文献２参照。）、カゼインを使用した方法（例えば、特許文献３参照。）、β−サイクロデキストリンにポリフェノールを包接させる方法（例えば、特許文献４、５参照。）、β−サイクロデキストリンとカゼインを使用した方法（例えば、特許文献６参照。）、サイクロデキストリン及びペプチドを使用する方法（例えば、特許文献７参照。）等が知られているが、これら技術では苦味、渋味及び収斂味の改善効果が充分でなく、タンパクの味が感じられ、更にまた、水に溶解分散しない等の問題があり更なる改善が望まれている。

なかでも、特許文献７には、サイクロデキストリン及びペプチドを使用する方法が記載されているが、この技術ではペプチドとしてイワシペプチドを使用しているために、苦味よりもイワシペプチド由来の魚臭が強烈に感じられるために飲食に不適である問題があった。このようにイワシペプチド特有の魚臭の問題があるにもかかわらず、他のペプチドの種類やその分子量及び味については全く検討されていない。更にまた、サイクロデキストリンとペプチドからなる組成物について苦味の低減効果は検討しているが、渋味、収斂味との関係については全く検討されておらず、かつ、サイクロデキストリン以外のデキストリン、たとえば高度分岐環状デキストリンとペプチドからなる組成物について苦味、渋味、収斂味との関係は全く検討されていない。

特許文献８には、長期保存時に澱の生成の抑制と渋味の低減のために、高度分岐環状デキストリンを０．０１〜２．９重量％と非重合体カテキン類を０．０３〜０．５重量％配合し、苦味の低減のためにサイクロデキストリンを配合する容器詰茶飲料が報告されている。しかしながら、高度分岐環状デキストリンを配合する特許文献８では、苦味、渋味及び収斂味の改善効果が充分でない問題があった。更にまた、高度分岐環状デキストリン加時の非重合体カテキン濃度やその添加時期とその得られた飲料の苦味、渋味、収斂味との関係については検討されておらず、また高度分岐環状デキストリンが苦味、収斂味を低減する効果や飲用時に歯への色素沈着を抑制する効果についても全く検討されていない。

また、エピガロカテキンガレート（ＥＧＣＧ）を８０％以上含む茶ポリフェノールの酸性飲料に高度分岐環状デキストリンを配合し、苦味、渋味や咽の不快感を改善することが報告されている（例えば、特許文献９参照。）が、この技術でも苦味、渋味及び収斂味の改善効果が充分でない問題があった。

特許文献１０には、コラーゲン、ゼラチン、コラーゲンペプチド等の水溶性タンパク質を含む食品にポリフェノールを添加すると白濁物質や沈殿物質が生じるために、ペクチンを添加することによりこれらの不溶物を発生させない技術が報告されている。これはペクチンの添加によってポリフェノールと蛋白質で生じる白濁物質及び沈殿物質の発生を抑制するものであるが、長期間の保存や低温での保存ではやはり濁りが発生する問題があった。更にまた、この発明においては、水溶性タンパク質によってポリフェノールの味がどのように影響されるかに関しては全く検討されていない。

特開平８−２９８９３０号公報 特開平２−２０２９００号公報 特開２００５−１２４５４０号公報 特開平４−２５５７９２号公報 特開２００４−１５９５０５号公報 特開２００５−７３５３４号公報 特開平３−１６８０４６号公報 特開２００４−１５９６４１号公報 特開２００５−２４５３５１号公報 特開２００２−２７９５７号公報

このように、これまで発明された技術ではポリフェノール特有の苦味、渋味及び収斂味の改善効果が充分でなく、飲食品や口腔衛生用品にそれを配合すると、苦味、渋味、収斂味が生じてしまう。更にまたイワシペプチド等の魚臭の問題やカゼイン、コラーゲン等の水溶性タンパク質とポリフェノールの反応で生じる不溶物によって、水に溶解分散しない等の問題があった。ポリフェノールが多岐にわたる生理機能を有していることは周知の事実であり、効率よい摂取が望まれているが、味の問題や水不溶性の問題で使用量が限定されている。

本発明は、ポリフェノール本来の生理機能を保持し、しかも特有の苦味、渋味及び収斂味が改善されたポリフェノール組成物及び当該組成物を含有した飲食品及び口腔衛生用品を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決することを目的とし、鋭意研究を重ねた結果、サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類及びコラーゲンペプチドの混合物がポリフェノール特有の苦味、渋味、収斂味を低減し、更にペプチド特有の風味がなく、水溶液でも不溶性物質が生成しないで、ポリフェノール本来の機能性が保持された組成物を得ることを見いだし、本発明を完成した。

本発明によれば、ポリフェノールと、サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類及びコラーゲンペプチドから構成されたポリフェノール組成物を調製することによって、ポリフェノール特有の苦味、渋味、収斂味を十分に抑制することを見いだした。更に、ペプチド特有の苦味や風味がなく、水溶液でも不溶性物質が生成しないことを見出し飲料や口腔衛生用品等にも使用できることを見出した。特に高濃度に含有したポリフェノール類の容器詰茶飲料においては、その苦味、渋味、収斂味が低減された。また飲用時の歯への色素沈着も抑制され、かつ長期保存においても透明性が維持され風味の良好なものが得られたため、常飲に適していることを見いだした。これにより、飲食品への応用範囲が広がり、産業上の貢献度が大きい。

本願発明におけるポリフェノールとは、光合成を行う植物のほとんどに含有されているものであり、特に限定するものではなく、フラボン、フラボノール、フラバノン、イソフラボン、アントシアニン、フラバノール等のフラボノイド類、その他の非フラボノイド類、及びこれらの誘導体、重合体等が挙げられる。天然・合成のいずれも使用できるが、天然の植物抽出物が好ましい。

ポリフェノールの具体例としては、カテキン、エピカテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、エピカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピガロカテキンガレート、エピガロカテキン、タンニン酸、ガロタンニン、エラジタンニン、カフェー酸、ジヒドロカフェー酸、クロロゲン酸、イソクロロゲン酸、ゲンチシン酸、ホモゲンチシン酸、没食子酸、エラグ酸、ロズマリン酸、ルチン、クエルセチン、クエルセタギン、クエルセタゲチン、ゴシペチン、アントシアニン、ロイコアントシアニン、プロアントシアニジン、エノシアニン、及びこれらの誘導体、重合体、立体異性体から選ばれる１種又は２種以上の混合物が挙げられる。

植物の具体例として、茶等のツバキ科植物、ブドウ等のブドウ科植物、コーヒー等のアカネ科植物、カカオ等のアオギリ科植物、ソバ等のタデ科植物、グーズベリー、クロフサスグリ、アカスグリ等のユキノシタ科植物、ブルーベリー、ホワートルベリー、ブラックハクルベリー、クランベリー、コケモモ等のツツジ科植物、赤米、ムラサキトウモロコシ等のイネ科植物、マルベリー等のクワ科植物、エルダーベリー、クロミノウグイスカグラ等のスイカズラ科植物、プラム、ヨーロッパブラックベリー、ローガンベリー、サーモンベリー、エゾイチゴ、セイヨウキイチゴ、オオナワシロイチゴ、オランダイチゴ、クロミキイチゴ、モレロチェリー、ソメイヨシノ、セイヨウミザクラ、甜茶、リンゴ等のバラ科植物、エンジュ、小豆、大豆、タマリンド、ミモザ、ペグアセンヤク等のマメ科植物、紫ヤマイモ等のヤマイモ科植物、カキ等のカキ科植物、ヨモギ、春菊等のキク科植物、バナナ等のバショウ科植物、ヤマカワラムラサキイモ等のヒルガオ科植物、ローゼル等のアオイ科植物、赤シソ等のシソ科植物、赤キャベツ等のアブラナ科植物等が挙げられ、これらの植物に応じて果実、果皮、花、葉、茎、樹皮、根、塊根、種子、種皮等の部位が任意に選ばれる。ポリフェノールは、これらの植物より、公知の方法、例えば、熱水、酢酸エチル、メタノール、エタノール、イソプロパノール等から選ばれる１種又は２種以上の溶媒により抽出することができる。
なかでも、ポリフェノールの生理機能の点より、ツバキ科植物である茶より抽出して得られるポリフェノールが好ましく、なかでも緑茶より抽出して得られるポリフェノールが更に好ましい。

茶より得られるポリフェノールとしては、（＋）−カテキン、（＋）−ガロカテキン、（−）−ガロカテキンガレート、（−）−エピカテキン、（−）−エピカテキンガレート、（−）−エピガロカテキン、（−）−エピガロカテキンガレート、遊離型テアフラビン、テアフラビンモノガレートＡ、テアフラビンモノガレートＢ、テアフラビンジガレート等があり、これらから選ばれる１種又は２種以上の混合物が挙げられる。

ポリフェノールを含有した茶抽出物を得る方法としては、特に限定するものではなく、例えば、茶葉又は茶葉を粉砕したものを、水又は熱水もしくはグリセリンやエタノール等のアルコールにより抽出した画分、又は、水又は熱水もしくはグリセリンやエタノール等のアルコールにより抽出した画分に酢酸エチルやアセトンを加えて分画したときの酢酸エチルやアセトン画分より得ることができる。好ましくは、茶葉又は茶葉を粉砕したものを、水又は熱水より抽出した画分に酢酸エチル又はアセトンを加えて分画したときの酢酸エチルやアセトン画分より得る方法である。

また、抽出物中のポリフェノールの純度についても特に限定するものではないが、好ましくは４０％以上であり、より好ましくは、６０％以上である。

なお、サンフェノン（太陽化学社製）、テアフラン（伊藤園社製）、サンウーロン（サントリー社製）、ポリフェノン（東京フードテクノ社製）等、市販のポリフェノール含有素材も使用できる。

本発明で特に好ましい茶より得られるポリフェノール成分すなわちカテキン、ガロカテキン、カテキンガレート、ガロカテキンガレート等の非エピ体カテキン類及びエピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート、エピガロカテキンガレート等のエピ体カテキン類を容器詰飲料に応用する場合、非エピ体カテキン類（Ａ）とエピ体カテキン類（Ｂ）の重量比率｛（Ａ）／（Ｂ）｝は、長期保存時の色相変化を抑制する観点からも特に限定するものではなく、エピガロカテキンガレートを８０％以上含む高純度精製品を使用することもできる。

カテキン類（Ａ）とエピ体カテキン類（Ｂ）の重量比率｛（Ａ）／（Ｂ）｝は、長期保存時の色相変化を抑制する観点からも特に限定するものではなく、エピガロカテキンガレートを８０％以上含む高純度精製品を使用することもできる。

本願発明におけるサイクロデキストリンとは、α−、β−、γ−サイクロデキストリン及び分岐α−、β−、γ−サイクロデキストリン等が挙げられる。なかでもβ−サイクロデキストリン及び分岐β−サイクロデキストリンが好ましく、β−サイクロデキストリンがより好ましい。本発明ではこれらのβ−サイクロデキストリンとα−サイクロデキストリン又はγ−サイクロデキストリン等を組み合わせて用いることができる。

本願発明における高度分岐環状デキストリンとは、枝作り酵素をアミロペクチンに作用させて生成した環状構造をもつグルカンであり、詳しくはα−１，４−グルコシド結合及びα−１，６−グルコシド結合を有する澱粉やアミロペクチン等の糖類に、環状構造を形成させる酵素を作用させ、生成させた環状構造を有するグルカンである。より詳しくは、特許第３１０７３５８号公報の明細書に記載してあるように、内分岐環状構造部分と外分岐構造部分とを有する重合度５０〜５０００のグルカンである。ここで内分岐環状構造部分とはα−１，４−グルコシド結合とα−１，６−グルコシド結合とで形成される環状構造部分であり、そして外分岐構造部分とは該内分岐環状構造部分に結合した非環状構造部であることからなるグルカンである。本発明に使用するグルカンの内分岐環状構造部分の重合度は１０〜１００の範囲が好ましい。また、外分岐構造部分の重合度は４０以上が好ましく、当該外分岐構造部分の各単位鎖の重合度は１０〜２０が好ましい。このような高度分岐環状デキストリンとしては、クラスターデキストリン（江崎グリコ社製）等が挙げられる。

本願発明における酵素分解デキストリンとは、澱粉をアミラーゼで加水分解して得られるものである。加水分解度の指標となるＤＥ値（Ｄｅｘｔｒｏｓｅ Ｅｑｕｉｖａｌｅｎｔ）が２０以下の酵素分解デキストリンが望ましく、マルトデキストリンも使用することができる。なかでも、グルコースが１０個以上のデキストリンが多く含まれるＤＥ１５以下のものを使用することが好ましい。この様なデキストリンとしては、サンデック＃３０、サンデック＃７０（いずれも三和澱粉工業社製）、パインデックス＃１００、パインデックス＃１（いずれも松谷化学工業社製）等が挙げられる。また、マルトデキストリンとしては、パインデックス＃２（松谷化学工業社製）等が挙げられる。

本発明においては、ポリフェノール１００重量部に対して、サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類を１０〜９００重量部の割合で配合することが好ましく、３０〜５００重量部で配合することがより好ましく、５０〜２５０重量部で配合することが更に好ましい。

デキストリン類の配合割合がこの範囲未満であると苦味、渋味、収斂味の抑制効果が不十分となるので好ましくない。また、この範囲を超えるとデキストリンの風味が強くなり、飲食品本来の風味が損なわれるので好ましくない。

本発明に使用するコラーゲンペプチドとしては、豚由来、魚由来及び牛由来等が挙げられる。いずれも使用可能であるが、なかでも風味の点より豚由来がより好ましい。また分子量は風味の点より７０００以下のものが望ましく、なかでも分子量５０００以下がより好ましく、更に分子量３０００以下がより好ましく、分子量２０００以下が最も好ましい。本発明ではこれらのペプチドを組み合わせて使用することも可能である。

本発明においては、ポリフェノール１００重量部に対して、コラーゲンペプチドを１〜５００重量部の割合で配合することが好ましく、５〜２００重量部で配合することがより好ましく、１０〜１００重量部で配合することが更に好ましい。

コラーゲンペプチドの配合割合がこの範囲未満であると苦味、渋味、収斂味の抑制効果が不十分となるため好ましくない。また、この範囲を超えるとコラーゲンペプチドの風味が強くなり、飲食品本来の風味が損なわれるので好ましくない。

本発明のデキストリン類及びコラーゲンペプチドを含有するポリフェノール組成物の製造法は、特に限定するものではないがポリフェノールの水溶液にデキストリン類及びコラーゲンペプチドを添加し、室温〜９０℃の温度範囲で混合することによって得られる。また、デキストリン類及びコラーゲンペプチドの水溶液にポリフェノールを添加混合することによっても得られる。これらの水溶液にはポリフェノールの製造に使用される有機溶媒を添加してもよい。

特に限定されるものではないが、風味の点より、混合水溶液は均一に溶解後、１０〜９０℃の温度で、１０〜６０分保持することが好ましい。

本発明のポリフェノール組成物の製造において、ポリフェノールとデキストリン類及びコラーゲンペプチドの水溶液の濃度は１〜６０重量％が好ましく、１０〜５０重量％がより好ましい。

本発明のポリフェノール組成物の水溶液は、飲料等の液体製品に使用する場合はそのまま添加して使用することもできるが、濃縮した混合水溶液としても使用できる。また、保存性等の点より、乾燥粉末化することが好ましい。乾燥粉末化の方法については、例えば、噴霧乾燥、ドラム乾燥、凍結乾燥等任意の方法で行うことができる。乾燥品を調製する場合、ポリフェノール組成物の濃度が１重量％未満であると、乾燥品を得るために多量の水を蒸発させなければならず、生産効率が悪く不経済であり、６０重量％を超えると水溶液の粘度が増大して取扱いが悪くなる。

このようにして得られたポリフェノール組成物は、ポリフェノール特有の苦味、渋味、収斂味が大幅に低減されたものである。更に、ペプチド特有の苦味や風味がなく、水溶液でも不溶性物質が生成しないために飲料や液体の口腔衛生品等にも使用できるものである。また、ポリフェノールの持つ生理作用や抗菌性等の諸機能は損なわれず、化学的、物理的及び生物的にも非常に安定であるために、得られた組成物は直接摂取することができ、各種飲食品、口腔衛生品、医薬品、飼料等に使用できる。本発明品は用途に応じて、トコフェロールやビタミンＣ等のビタミン類、香料、酸化防止剤、酸味料、果汁エキス類、ｐＨ調整剤、甘味料、有機酸、有機酸塩、無機塩類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、ビタミン等の栄養成分、増粘多糖類、品質安定剤等の添加剤を単独、あるいは併用して配合することができる。

本願発明における飲食品とは溶液、懸濁物、粉末、固体成形物等経口摂取可能な形態であれば良く、特に限定するものではない。より具体的には、即席麺、レトルト食品、缶詰、電子レンジ食品、即席スープ・みそ汁類、フリーズドライ食品等の即席食品類、清涼飲料、果汁飲料、野菜飲料、豆乳飲料、コーヒー飲料、茶飲料、スポーツ飲料、栄養飲料、アルコール飲料等の飲料類及びその容器詰飲料、また、清涼飲料、果汁飲料、野菜飲料、豆乳飲料、コーヒー飲料、茶飲料、粉末茶、スポーツ飲料、栄養飲料、アルコール飲料等の粉末飲料、パン、パスタ、麺、ケーキミックス、から揚げ粉、パン粉等の小麦粉製品、飴、キャラメル、チューイングガム、チョコレート、クッキー、ビスケット、ケーキ、パイ、スナック、クラッカー、和菓子、デザート菓子等の菓子類、ソース、トマト加工調味料、風味調味料、調理ミックス、たれ類、ドレッシング類、つゆ類、カレー・シチューの素類等の調味料、加工油脂、バター、マーガリン、マヨネーズ等の油脂類、乳飲料、ヨーグルト類、乳酸菌飲料、アイスクリーム類、クリーム類等の乳製品、冷凍食品、魚肉ハム・ソーセージ、水産練り製品等の水産加工品、畜肉ハム・ソーセージ等の畜産加工品、農産缶詰、ジャム・マーマレード類、漬け物、煮豆、シリアル等の農産加工品、栄養食品、錠剤、カプセル等が例示される。

また、本発明のポリフェノール組成物を使用した容器詰飲料に使用される容器は、ポリエチレンテレフタレートからなる成形容器のＰＥＴボトル、鉄缶やアルミ缶等の金属缶、金属箔やプラスチックフィルムと複合加工された紙容器、瓶等の通常一般の飲料に用いられているものが挙げられる。

本願発明において、ポリフェノール組成物を飲食品や口腔衛生用品、飼料等に加工する際に、各種栄養成分を強化することもできる。

強化できる栄養成分としては、ビタミンＡ、ビタミンＢ_１、ビタミンＢ_２、ビタミンＢ_６、ビタミンＢ_１２、ビタミンＣ、ビタミンＤ、ビタミンＥ、ナイアシン（ニコチン酸）、パントテン酸、葉酸等のビタミン類、リジン、スレオニン、トリプトファン等の必須アミノ酸類やロイシン、イソロイシン、バリン等の分岐鎖アミノ酸、カルシウム、マグネシウム、鉄、亜鉛、銅等のミネラル類及び、例えば、α−リノレン酸、ＥＰＡ、ＤＨＡ、月見草油、オクタコサノール、カゼインホスホペプチド（ＣＰＰ）、カゼインカルシウムペプチド（ＣＣＰ）、食物繊維、オリゴ糖等の人の健康に寄与する物質類、その他の食品や食品添加物として認可されている有用物質の１種又は２種以上が使用できる。

本願発明における口腔衛生用品とは、練り歯磨、歯磨き粉、洗口液、トローチ、デンタルケア類、タブレット、カプセル、ガム等が挙げられる。

本願発明において、口腔衛生剤等の製造の際に、通常使用される成分を適宣配合することができる。例えば、炭酸カルシウム、第二リン酸カルシウム、無水ケイ酸、炭酸マグネシウム、グリセリン、ソルビトール、プロピレングリコール、ポリエチレングリコール、カルボキシメチルセルロース、メチルセルロース、アルギン酸ソーダ、カラギーナン、カルボキシビニルポリマー、ジオクチルスルホコハク酸ソーダ、ラウリル硫酸ナトリウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、パラオキシ安息香酸ブチル、ヒノキチオール、アラントイン、グリチルリチン、アルコール、アラビアゴム、デンプン、コーンスターチ、サッカリンナトリウム、ステビオサイド、ブドウ糖、乳糖、ステアリン酸マグネシウム、リン酸一カリウム、リン酸二カリウム、メントール、ユーカリ油、ペッパーミント、スペアミント、色素等の他、フッ化ナトリウム、モノフルオロリン酸ナトリウム等のフッ化物、塩化リゾチーム、アズレン等の抗炎症剤、塩化ナトリウム等、１種又は２種以上使用できる。

以下、本発明を実施例にて説明するが、これにより本発明が限定されることはない。

実施例１
表１に記載した配合に基づき、次の方法に従い、本願発明品のポリフェノール組成物を得た。
なお、組成物の調製方法は、表中の「溶解方法」欄及び「乾燥方法」欄の組合せにより決まり、次の通りである。
まず、原液の調製方法については、表中溶解方法欄が「１」のものは、緑茶抽出物以外の原料を、５０℃のイオン交換水に加えて攪拌して溶解させた後、攪拌しながら緑茶抽出物を加えて溶解させて５０℃で３０分間保持し、均一な溶液を調製した。表中溶解方法欄が「２」のものは、緑茶抽出物を、５０℃のイオン交換水に加えて攪拌して溶解させた後、攪拌しながら緑茶抽出物以外の原料を加えて溶解させて５０℃で３０分間保持し、均一な溶液を調製した。
次いで、最終的な組成物の調製方法については、表中乾燥方法欄が「ＦＤ」のものは、原液を凍結乾燥してポリフェノール組成物を調製した。表中乾燥方法欄が「ＳＤ」のものは、原液をスプレードライヤーにて噴霧乾燥してポリフェノール組成物を調製した。表中乾燥方法欄が「Ｌ」のものは、乾燥せず、原液をそのままポリフェノール組成物とした。

比較例１
表２に記載した配合に基づき、実施例１と同様に比較品のポリフェノール組成物を得た。
なお、比較例において、ポリフェノール組成物ｅ、ｆ、ｊ、ｌ、ｎ、ｒ、ｓの７種類については、原液の調製時に白濁を生じ、澄明な溶液とならなかったが、そのまま続けて、乾燥を行い、ポリフェノール組成物を調製した。

なお、表１、２における使用原料は、次の通りである。
緑茶抽出物１：太陽化学社製 サンフェノン１００Ｓ、ポリフェノール含量：８２％
緑茶抽出物２：太陽化学社製 サンフェノンＥＧＣＧ、ポリフェノール含量：９２％
高度分岐環状デキストリン：江崎グリコ社製 クラスターデキストリン
β−サイクロデキストリン：パールエース社製
γ−サイクロデキストリン：パールエース社製
酵素分解デキストリン：三和澱粉工業社製 サンデック＃３０ ＤＥ３
コラーゲンペプチド５０００：ニッタゼラチン社製 ＳＣＰ−５１００ 豚由来 分子量５０００
コラーゲンペプチド２０００：ニッタゼラチン社製 ＬＰＣ微粉 豚由来 分子量２０００
カゼインペプチド：太陽化学社製 ＣＣＰ 分子量５０００
卵白ペプチド：太陽化学社製 サニープロＷＰ 分子量３０００
大豆ペプチド：不二製油社製 ハイニュート 分子量３０００
コラーゲン：ＢＨＪ Ａ／Ｓ社製 ＳＣＡＮＰＲＯ Ｔ９５ 分子量３０００００
ゼラチン：ニッタゼラチン社製

試験例１
本願発明品のポリフェノール組成物Ａ〜Ｕ、比較品のポリフェノール組成物ａ〜ｓ及び実施例１及び比較例１で使用した加工前の緑茶抽出物１、２を用いて味覚試験をパネラー１０名で実施した。
評価方法は、ポリフェノール含量が０．１％となるように試料を水１００ｇに溶解したものについて、以下の基準により総合評価し平均点をもとめた。結果を表３に示す。
味の評価
５：苦味、渋味、収斂味がほとんど感じられず非常に良好である。
４：苦味、渋味、収斂味がやや感じられるが良好である。
３：苦味、渋味、収斂味が感じられるが比較的良好であり、飲用できる。
２：苦味、渋味、収斂味が感じられ、口の中に残ってしまい、飲用に不適である。
１：苦味、渋味、収斂味が強く感じられ、口の中に強く残存し、飲用に非常に不適である。

表３の結果より、本発明品は比較品や加工前の緑茶抽出物と比較して苦味、渋味、収斂味が少ないことが明らかである。また、ペプチド特有の苦味や風味が発生することもなく、更に調製時も透明な溶液が得られ、官能検査での溶液調製においても透明に溶けることが明らかである。

実施例２
三重県産の煎茶２５ｇを７０℃の温水２Ｌに加え、５分間攪拌しながら抽出し茶葉を取り除いて粗茶抽出液を得た。この粗茶抽出液を２５℃まで冷却し、ナイロン製濾布でろ過し、カテキン濃度が０．０８％になるようにイオン交換水で希釈した後、アスコルビン酸ナトリウムを０．０５重量％となるように添加して茶抽出液を得た。
この茶抽出液５００ｍＬに、実施例で調製したポリフェノール組成物Ｅ、Ｇ、Ｊ、Ｋ、Ｔ、Ｕをカテキン類含量（非エピ体カテキン類とエピ体カテキン類の合計）が０．１〜０．３重量％の範囲になるように、表４に示した量をそれぞれ添加して溶解させた後、炭酸水素ナトリウムでｐＨ６．４に調整した。その後、ＵＨＴ殺菌（１３５℃、３０秒）し、３５０ｍＬのＰＥＴボトルに充填し、本願発明品のポリフェノール組成物を含有する飲料を調製した。

比較例２
また、比較例で調製したポリフェノール組成物ａ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｋを用い、実施例２と同様にして、比較品のポリフェノール組成物を含有する飲料を調製した。

試験例２
得られたＰＥＴボトルの容器詰茶飲料の組成、長期保存時の渋味、収斂味、透明性について以下の方法で評価し、その結果を表４に示した。
カテキン類の分析
試料を０．１％リン酸水溶液に溶解した後、ＰＴＦＥフィルター（０．４５μｍ）でろ過し試料とした。高速液体クロマトグラフィーを用いて、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム ＣＡＰＣＥＬＬ ＰＡＫ Ｃ１８ ＵＧ１２０ Ｓ３（４．６ ｍｍφ×１００ ｍｍ： 資生堂製）を装着し、カラム温度４５℃でカテキン類の分析を行った。メタノール／水／リン酸：１８／８２／０．５（ｖ／ｖ／ｖ）の比率で混合した溶媒を移動相として試料注入量は１０μＬ、流速０．８ｍＬ／ｍｉｎ、ＵＶ検出器波長２８０ｎｍの条件で分析を行った。
味の評価
パネラー１０名による飲用試験を行い、以下の基準により総合評価した。
５：苦味、渋味、収斂味が感じられず非常に良好であり、茶飲料として好ましい。
４：苦味、渋味、収斂味がやや感じられるが良好であり、茶飲料として問題がない。
３：苦味、渋味、収斂味が感じられるが比較的良好であり、茶飲料としてやや劣るが飲用できる。
２：苦味、渋味、収斂味が感じられ、口の中に残ってしまい、茶飲料として不適である。
１：苦味、渋味、収斂味が強く感じられ、口の中に強く残存し、茶飲料として非常に不適である。

透明安定性の評価
容器詰茶飲料を室温で２ケ月保存した前後での飲料の透明性を目視で評価した。

歯の着色度の評価
茶飲料に試験用アパタイト歯サンプルを２０分間浸漬した後、水で洗い、自然乾燥した後の着色度合いについて、パネラー１０名による目視試験を行い、以下の基準により総合評価した。
５：着色なし。
４：ほとんど着色なし。
３：かすかに着色。
２：やや着色。
１：着色。

表４の実施例の本発明品と比較例の結果より、本発明品の緑茶抽出物のポリフェノールとデキストリン及びコラーゲンペプチド混合物からなるポリフェノール組成物を、茶抽出液に添加することにより殺菌後も苦味、渋味、収斂味が非常に改良されることが明らかである。また、長期保存における茶飲料の透明性も改良されることが明らかである。

実施例３
市販紅茶飲料１００ｇを６０℃にて撹拌しながら実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｐを０．４ｇ混合し、１０分間撹拌後直ちに冷却し、ポリフェノール組成物を含有する透明な紅茶飲料を得た。

実施例４
コーヒー豆抽出液（Ｂｘ．８）４０ｇ、水３２０ｇ、砂糖４０ｇ、全脂粉乳８ｇ、リゾレシチン（太陽化学社製 サンレシチンＡ、リゾレシチン含有量８０重量％）０．３ｇとクエン酸モノグリセライド０．１ｇをホモミキサ−で７０℃、７分間、攪拌して均一な溶液を得た。このコーヒー飲料１００ｇを７０℃にて撹拌しながら実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｓを０．８ｇ混合し、１０分間撹拌後直ちに冷却し、ポリフェノール組成物を含有するコーヒー飲料を得た。

実施例５
市販コーヒー牛乳１００ｇを６０℃にて撹拌しながら実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｑを０．７ｇ混合し、１０分間撹拌後直ちに冷却し、ポリフェノール組成物を含有するコーヒー牛乳を得た。

実施例６
果糖ぶどう糖液糖 ３．０ｇ、砂糖 １．０ｇ、クエン酸 ０．３ｇ、クエン酸ナトリウム ０．１ｇ、スクラロース０．００１ｇ、グリチルリチン０．００１ｇ、グレープフルーツ香料 ０．１ｇを水１００ｇに溶解してスポーツ飲料を調製した。このスポーツ飲料１００ｇを６０℃にて撹拌しながら実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｕを０．４ｇ混合し、１０分間撹拌後直ちに冷却し、ポリフェノール組成物を含有するスポーツ飲料を得た。

実施例７
果糖ぶどう糖液糖 ３．０ｇ、砂糖 １．０ｇ、クエン酸 ０．３ｇ、クエン酸ナトリウム ０．１ｇ、アミノ酸混合物（ヒスチジン、メチオニン、トリプトファン、イソロイシン、グリシン、グルタミン酸ナトリウム）０．５ｇ、乳酸ナトリウム２ｇ、乳酸カルシウム０．２ｇを水１００ｇに溶解してスポーツ飲料を調製した。このスポーツ飲料１００ｇを６０℃にて撹拌しながら実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｒを１．８ｇ混合し、１０分間撹拌後直ちに冷却し、ポリフェノール組成物を含有する透明なスポーツ飲料を得た。

実施例８
水１００ｇに、鳥ガラ５０ｇ、玉ねぎ７ｇ、セロリ１ｇ、にんじん１．５ｇ及び、ローリエ、胡椒等の少量の調味料を加え、常法に従い、透明なコンソメスープを得た。このコンソメスープ１００ｇを９５℃に加温し、実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｔを０．７ｇ混合し、１０分間撹拌後直ちに冷却し、ポリフェノール組成物を含有する透明なコンソメスープを得た。

実施例９
温水３２６ｇにポリフェノール組成物Ｂを４ｇ加えて混合溶解し、牛乳５００ｇ、脱脂粉乳６０ｇ、無塩バター１２ｇ、砂糖７０ｇを加え、ＴＫホモミクサーで６０℃、８０００ｒｐｍ、７分間攪拌し均一な液を得た。続いて、ゆっくり攪拌しながら８０℃で５分間加熱殺菌して３０℃まで放冷した。市販の乳酸菌スターターの０．１％希釈液を２６ｇ配合し、手でよく混合した。その後、容量１００ｍＬのプラスチックカップに充填し、４０℃で１２時間発酵した後５℃に冷却し、ポリフェノール組成物を含有するハードヨーグルトを得た。得られたハードヨーグルトは、ｐＨ４．３で、無脂乳固形分１０％、乳脂肪分３％であった。

実施例１０
市販マーガリン１００ｇを室温にて柔らかくし、実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｐを３．０ｇ混合、混練し、ポリフェノール組成物を含有するマーガリンを得た。

実施例１１
小麦粉１００ｇ、バター６０ｇ、粉糖４０ｇ、粉塩１ｇ、ベーキングパウダー１．６ｇ、全卵３０ｇ、水１０ｇ、実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｔを３．５ｇを混合、混練し、クッキー生地とした。型抜き後、１８０℃にて１０〜１２分焼成し、ポリフェノール組成物を含有するクッキーを得た。

実施例１２
実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｕを用い、次に示す原料を混合し、造粒後に１錠０．７５ｇとなるように打錠し、ポリフェノール組成物含有錠剤を製造した。
フロストシュガー ４０．４重量％（０．３０３０ｇ）
トレハロース １０．０重量％（０．０７５０ｇ）
ポリフェノール組成物Ｕ ４４．６重量％（０．３３４５ｇ）
ショ糖脂肪酸エステル １．０重量％（０．００７５ｇ）
香料（高砂香料工業社製） ４．０重量％（０．０３００ｇ）
合計 １００重量％（０．７５００ｇ）

実施例１３
実施例１で得られた本願発明品のポリフェノール組成物Ｑ１０ｇを水１０ｇに溶解して、ポリフェノール組成物溶液を調製した。次いでグラニュー糖６４ｇを水２０ｇに溶解しながら１１０℃まで加熱し、ポリフェノール組成物溶液及び水飴２３ｇを加えて、１４５℃まで温度を上げた。次に、火を止め、５０重量％酒石酸１ｇ及びレモン香料１ｇ（高砂香料工業社製）を添加して混合した。７５〜８０℃まで冷却し、成型ローラーで成型し、ポリフェノール組成物含有キャンディーを製造した。

比較例３
実施例３〜１３において本願発明品のポリフェノール組成物の代わりにポリフェノールとして同量になる様に比較例１で得られた比較品のポリフェノール組成物を添加した飲食品を同様に調製した。

試験例３
実施例３〜１３で得られた本願発明品含有飲食品及び、比較例３の飲食品について、それぞれの食品の無添加品をコントロールとして味覚試験をパネラー１０名で実施した。
評価方法は、以下の基準により総合評価し平均点をもとめた。結果を表３に示す。
５：苦味、渋味、収斂味がほとんど感じられず非常に良好である。
４：苦味、渋味、収斂味がやや感じられるが良好である。
３：苦味、渋味、収斂味が感じられるが比較的良好であり、飲用又は食用にできる。
２：苦味、渋味、収斂味が感じられ、口の中に残ってしまい、飲用又は食用に不適である。
１：苦味、渋味、収斂味が強く感じられ、口の中に強く残存し、飲用又は食用に非常に不適である。

表５の結果より本願発明品を含有した食品は、比較品を含有した食品と比較して苦味、渋味、収斂味が少なく食品本来の風味を損ねないことが明らかである。

実施例１４
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｓを添加して、次に示す原料を混合し、常法に従ってマウスウォッシュを製造した。
９５％エタノール １８．０ｇ
グリセリン ８．０ｇ
ヒマシ油 ２．５ｇ
ポリフェノール組成物Ｓ ０．５ｇ
香料（ミント） ０．５ｇ
サッカリンナトリウム ０．４ｇ
安息香酸ナトリウム ０．１ｇ
水 ７０．０ｇ
このものは、製造上の問題もなく、味についてもポリフェノールの添加されていないものと比較して変わりなかった。

実施例１５
実施例１で得られたポリフェノール組成物Ｔを添加して、次に示す原料を混合し、常法に従って歯磨き剤を製造した。
第２リン酸カルシウム ４２．０ｇ
グリセリン １９．０ｇ
ラウリル硫酸ナトリウム １．２ｇ
ポリフェノール組成物Ｔ １．０ｇ
カラギーナン ０．９ｇ
香料（ミント） ０．５ｇ
パラオキシ安息香酸ブチル ０．００５ｇ
水 ３５．４ｇ
このものは、製造上の問題もなく、味についてもポリフェノールの添加されていないものと比較して変わりなかった。

試験例４ 抗菌性試験
実施例及び比較例で得られたポリフェノール組成物及び使用した緑茶抽出物の濃縮粉末をポリフェノール濃度が０．１ｍｇ／ｍＬ、０．２５ｍｇ／ｍＬ、０．５ｍｇ／ｍＬ、１ｍｇ／ｍＬとなるように添加したブレイン・ハート・インフュージョン寒天培地を調整し、ストレプトコッカス・ミュータンス（Ｓｔｒｅｐｔｏｃｏｃｃｕｓ ｍｕｔａｎｓ ＭＴ８１８４）培養液（生菌数１×１０^７個／ｍＬ）を接種後、３７℃で培養した。また、カテキン無添加のブレイン・ハート・インフュージョン寒天培地を対照として、同様に試験を行った。その結果を表６に示した。

表６から明らかなように、本発明のポリフェノール組成物は、比較品及び緑茶抽出物の濃縮粉末と同様にストレプトコッカス・ミュータンスに対して優れた抗菌作用を示すことが分かる。
このことより、ポリフェノール本来の生理機能を保持し、しかも特有の苦味、渋味及び収斂味が改善されたポリフェノール組成物及び当該組成物を含有した飲食品及び口腔衛生用品を提供できることがあきらかとなった。

本発明の実施態様ならびに目的生成物は以下の通りである。
（１） サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（２） サイクロデキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（３） 高度分岐環状デキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（４） 酵素分解デキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（５） サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（６） サイクロデキストリン、酵素分解デキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（７） 高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（８） サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリン及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
（９）ポリフェノール１００重量部に対してサイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類を１０〜９００重量部、コラーゲンペプチドを１〜５００重量部含有することを特徴とする前記（１）〜（８）記載のポリフェノール組成物。
（１０）コラーゲンペプチドの分子量が７０００以下であることを特徴とする前記（１）〜（９）記載のポリフェノール組成物。
（１１）前記ポリフェノール組成物が乾燥粉末化されたものであることを特徴とする前記（１）〜（１０）いずれか記載のポリフェノール組成物。
（１２）前記ポリフェノール組成物が混合水溶液であることを特徴とする前記（１）〜（１０）いずれか記載のポリフェノール組成物。
（１３）ポリフェノールが、茶抽出物であることを特徴とする前記（１）〜（１２）いずれか記載のポリフェノール組成物。
（１４）茶抽出物が、茶葉又は茶葉を粉砕したものを、水又は熱水より抽出した画分に酢酸エチル又はアセトンを加えて分画したときの酢酸エチルやアセトン画分であることを特徴とする前記（１３）記載のポリフェノール組成物。
（１５）前記（１）〜（１４）いずれか記載の組成物を含有する飲食品。
（１６）前記（１）〜（１４）いずれか記載の組成物を含有する口腔衛生用品。

Claims (4)

1. サイクロデキストリン、高度分岐環状デキストリン、酵素分解デキストリンからなる群より選ばれる１種又は２種以上のデキストリン類及びコラーゲンペプチドを含有することを特徴とするポリフェノール組成物。
2. ポリフェノール１００重量部に対してデキストリン類を１０〜９００重量部、コラーゲンペプチドを１〜５００重量部含有することを特徴とする請求項１記載のポリフェノール組成物。
3. 請求項１又は２記載のポリフェノール組成物を含有することを特徴とする飲食品。
4. 請求項１又は２記載のポリフェノール組成物を含有することを特徴とする口腔衛生用品。