JP2005322490A - エレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 導波光の取り出し効率の向上がはかれるとともに、ＥＬ要素（画素構成材）の加工作業性にすぐれたＥＬ表示装置の製造方法を提供する。

【解決手段】 屈折率の異なる二つの透光性樹脂層１１，１２を有する薄層基板１を有しこの基板１の上記両層の界面に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域１３が形成されたＥＬ表示装置の製造方法であって、上記薄層基板１の作製に際し、剥離シート５１を用いて仮固定した状態で、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層１１，１２のうちの一方１１の表面にレプリカ法により転写して前記凹凸状の領域１３を形成するとともに、この凹凸状の領域１３の表面を他方の透光性樹脂層１２で平坦状に覆う工程を具備し、この薄層基板１への電極および発光層を含む画素構成材の形成後または形成前に、薄層基板１を剥離シート５１から剥離することを特徴とするＥＬ表示装置の製造方法。

【選択図】 図２

Description

本発明は、エレクトロルミネッセンス（以下、ＥＬという）素子、とくに有機ＥＬ素子を使用した、たとえば、液晶表示装置のバックライト光源などに適用されるＥＬ表示装置を製造する方法に関するものである。

電極間に発光層を設け、電気的に発光を得るＥＬ素子は、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種の光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。とくに、有機ＥＬ素子は、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点で、すぐれており、近年、非常に注目を浴びている。

しかし、有機ＥＬ素子のように発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射して内部に閉じ込められ、導波光として失われる。

古典論的な屈折の法則（スネルの法則）による計算では、発光層の屈折率をｎとすると、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηはη＝１／２ｎ² で近似される。仮に発光層の屈折率が１．７である場合、η＝１７％程度となり、８０％以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われていることになる。

導波光を外部に取り出すためには、発光層と出射面との間に、光の反射・伝送角を乱れさせる領域を形成して、スネルの法則を崩し、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやる必要がある。このような反射・伝送角を乱れさせる領域をＥＬ素子に具備させることで、取り出し効率を向上させる方法は多数提案されている。

たとえば、基板表面に凹凸構造を設けるもの（特開平９−６３７６７号公報）、基板における光取り出し側をレンズ構造とするもの（特開平９−１７１８９２号公報）、ＥＬ素子自体に立体構造や傾斜面を形成したもの（特開平１１−２１４１６３号公報）、ＥＬ素子内に回析格子を形成したもの（特開平１１−２８３７５１号公報）などが、開示されている。その他にも、基板の形状を物理的に変化させて、素子内部に閉じ込められた導波光を取り出すという試みは多くなされている。

これらの努力により、有機ＥＬ素子内に閉じ込められた導波光はある程度取り出すことができる。とくに有機ＥＬ素子を、発光面積の大きい平面照明用途に適応する場合は、前記の提案が好適に応用できる。

しかし、有機ＥＬ素子を用いた表示装置、すなわちディスプレイ表示装置の場合、導波光を取り出す方法が極めて難しいものとなる。たとえば、近年急速に発達した液晶ディスプレイ表示装置を例にあげると、年々高精細化が進み、１画素の１辺の大きさは、０．３mm以下にまで微細化されている。このように有機ＥＬディスプレイ表示装置の導波光を取り出し、発光効率を上げるには多くの課題がいくつか発生する。

たとえば、図６に示すように、発光層１０２を複数の画素を形成したガラス基板１０１の表面に、導波光を取り出すための凹凸構造の領域１０３を形成した場合、ガラス基板１０１の厚さに起因した視差の影響により、実際の画素部分からずれた位置で導波光が取り出され、結果として、表示画像がぼやけたり、にじんだりしてしまう、クロストークが大きな問題となる。このクロストークを解決するためには、図７に示すように、発光層１０２と凹凸構造の領域１０３との距離を、画素寸法に対して十分小さくすれば、紙面上では容易に解決されるように思われる。

また、このようなクロストークを防止する目的で、透明基板の厚さを概ね０．２mm以下の厚さとし、その表面に光散乱層を形成する構成が開示されている（特開２００２−４３０５４号公報）。さらに、上記のクロストークの防止のために、凹凸構造の領域１０３を発光層１０２の近くに形成し、しかもその凹凸を０．６μｍ以下にする構成が開示されている（特開２００３−２０７５７２号公報）。

また、さらに問題となるのは、図８に示すように、凹凸構造の領域１０３を光が１度通過しても、その伝送角が基板表面の臨界角以上になった光は、ガラス基板１０１の表面で全反射され、再度凹凸構造の領域１０３に戻される。

この際、凹凸構造の領域１０３により屈折、散乱を受ける結果、そのうち臨界角条件を破った光が外部に出射してしまう。すなわち、取り出される光量としては増加することになるが、この光はまさに実際に発光している画素とは異なる場所で出射することになり、結局クロストークの原因となってしまう。すなわち、具体的には、全体的に深い霧の中でディスプレイを見ているような状態になってしまう。

全く別のアプローチとして、透明電極と基板との間に、不活性ガスやシリカエアロゲルのような、ほとんど空気のように屈折率が１．０とみなしうるような領域を設ける構成が開示されている（特許文献１〜３参照）。

この有機ＥＬ素子では、発光層と透明電極としてもっぱら用いられる酸化インジウム錫（ＩＴＯ）の膜厚がトータルで２００ｎｍ程度であるため、導波モードが成立する以下の厚みであり、よって、その直上に超低屈折率層を設けると、本来導波光として閉じ込められる光が、超低屈折率層に漏れ出し、一旦屈折率が１．０の層に漏れ出した光は、全反射を受けることなく外部に出射するという現象を用いたものである。この場合は、物理的な凹凸面を設ける必要がなく、前記で問題となった視差によるクロストークも発生しないため、ディスプレイ用途の輝度向上方法として有効である。

しかしながら、このように構成した有機ＥＬ素子の最大の課題は、機械的強度の確保、表面平滑性の確保、ＩＴＯ電極などのパターニングである。たとえばシリカエアロゲルを用いた場合、屈折率はほぼ空気に等しい値まで空孔を導入することができるが、その機械的強度は実用に耐えうるものとはいいがたい。

また、多孔質膜で構成されていることから、ＩＴＯ電極をパターニングするためのフォトリソ工程において、ウェットエッチング時に水分を吸収し、本来の機能を失ってしまうなど、実用的に課題が多いのが現状である。

これらの問題を解決するには、導波光を取り出すために形成される領域、つまり光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域１０３を、発光画素寸法より十分小さい構造に選び、かつ発光層１０２とその領域１０３との距離も、発光画素寸法より十分近づけ、しかも、その面上を空気層のような低屈折率層としておく必要がある。

このような構造を実現させるためには、有機ＥＬ素子は、前記の制約から、極めて薄い基板上に形成する必要があり、しかもこの極めて薄い基板内に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域を作り込む必要がある。

しかし、有機ＥＬ表示装置の製造は、電極成膜、洗浄、パターニング、有機層の成膜、封止など、数多くの工程が必要で、前記のようなきわめて薄い基板では、効率良くＥＬ表示装置を製造するのが困難であるのが現状である。
特開２００１−１９６１６４号公報 特開２００１−２０２８２７号公報 特開２００４−２２１８２号公報

本発明は、このような事情に照らし、画像特性、視認性を損なうことなく、ＥＬ素子内部に閉じ込められた導波光成分を効率良く取り出して、発光効率にすぐれるＥＬ表示装置を提供するため、必要な非常に薄い基板への各種加工処理を容易に行えるようにし、作業性にすぐれたＥＬ表示装置の製造方法を提供することを課題とする。

本発明者らは、前記課題を解決するため、鋭意検討を重ねた結果、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層からなる薄層基板を剥離シートで保持した状態で、発光した光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域を形成することにより、前記課題に対して、良好な結果が得られることを知り、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、電極を介して発光層から面状発光を取り出すＥＬ素子を複数の画素に分割配置し、１画素の対角寸法をｄとしたとき、その厚さがｄ／５以下に設定された薄層基板を備え、この基板は、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層を有し、両層の界面に発光した光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域が形成されているＥＬ表示装置の製造方法であって、前記の薄層基板の作製に際し、剥離シートを用いて仮固定した状態で、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層のうちの一方の表面にレプリカ法により転写して前記凹凸状の領域を形成するとともに、この凹凸状の領域の表面を他方の透光性樹脂層で平坦状に覆う工程を具備し、この薄層基板への電極および発光層を含む画素構成材の形成後または形成前に、薄層基板を剥離シートから剥離することを特徴とするＥＬ表示装置の製造方法に係るものである。

とくに、本発明は、薄層基板の厚さがｄ／１０以下に設定されている上記構成のＥＬ表示装置の製造方法と、剥離シートが熱剥離シートである上記構成のＥＬ表示装置の製造方法と、薄層基板を第１の基板とし、この第１の基板に空気層と略同等の光学的性質を有する低屈折率層を介して第２の基板を設けてある上記構成のＥＬ表示装置の製造方法とを、それぞれ、提供できるものである。

本発明のＥＬ表示装置の製造方法においては、剥離シートを使用してＥＬ素子を形成させる構成のため、支持用の薄層基板を作業容易にしてハンドリングできる。すなわち、画像特性や視認性の高い表示装置を得るため、極めて薄い基板にＥＬ素子を形成する場合、この基板の扱いが難しくなるが、剥離シートを使用することにより、薄層基板に対するＥＬ素子の形成処理が容易となり、結果として、光の取り出し効率や視認性の向上をはかることができ、また生産性や歩留りの向上をはかることができる。

以下に、本発明の実施形態を、図面に基づいて、説明する。
まず、図１は、本発明の実施形態に係る製造方法が適用された有機ＥＬ表示装置を示す概略構成図である。

この有機ＥＬ表示装置は、陽極である透明電極２を持つ第１の基板（薄層基板）１と、この基板１の一側面に形成された発光層３と、発光層３に積層された陰極としての反射電極（金属電極）４と、上記基板１の他側面に配設された空気層と略同等の低屈折率層５と、この低屈折率層５に接合された第２の基板６とを備えている。

基板１は、透明電極２のほかに、低屈折率層１１と高屈折率層１２と、これら低屈折率層１１と高屈折率層１２との間に介在されて、光の反射・伝送角に乱れを生じさせる凹凸構造の領域１３とを備えた多層構造となっている。発光層３は、反射電極４とともに、有機ＥＬ素子における複数の分割されてなる画素Ｐを構成している。この図では、画素４つ分を示し、ｄは、１画素当たりの対角寸法を表している。

対角寸法とは、たとえば画素サイズが３００μｍ×３００μｍであれば、√２×３００μｍ≒４２４μｍである。画素が矩形でない場合は、その画素内の最大長さをｄと考えればよい。また、画素サイズは、ＥＬ表示装置の解像度や用途によって適宜選ばれ、そのパターニングや形成は既存の製造方法にて行うことができる。

第１の基板１において、高屈折率層１２と低屈折率層１１との界面に物理的な凹凸面である領域１３が設けられているが、ここで肝要なことは、第１の基板１の厚さｔを画素Ｐの対角寸法ｄの１／５以下、好ましくは１／１０以下に設計し、その厚さ内に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域１３を形成することである。

厚さｔがｄ／５より厚くなると、導波光が多重反射する場合の、横方向の伝播距離が長くなり、導波光が空気層と略同等の低屈折率層５に出射する機会が少なくなるばかりか、隣の画素領域まで減衰せずに伝播し、クロストークの原因となる。

クロストークをより低減し、シャープな画像を得るために、第１の基板１の厚さｔは、より好ましくはｄ／２０以下、さらに好ましくはｄ／４０以下である。画素サイズｄにもよるが、あまり薄くしすぎると、機械的強度を確保することが困難になる。

ところで、近年の高精細化に伴い、たとえば、液晶ディスプレイ表示装置の画素サイズは、高精細のものでは一辺が２００μｍ以下の画素サイズにまで小さくなっている。たとえば、画素の対角寸法が２００μｍであるとすると、本発明における第１の基板１の厚さは４０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下となる。

このような厚さになる場合、第１の基板１を樹脂フィルムで形成しようとすると、非常にハンドリングしにくいものとなる。しかも、この極めて薄い樹脂フィルムを高屈折率層１２と低屈折率層１１の積層構造とし、しかもその界面に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域１３として、物理的な凹凸面を設ける必要がある。

凹凸面からなる領域１３は、とくに限定することもなく、既存の方法を用いることができるが、生産性やコストを考えると、凹凸構造があらかじめ形成された金型を用い、レプリカ法によりそれらを転写する方法がもっとも好適である。

この場合、金型上に溶融または溶媒に溶解した樹脂ワニスを塗布し、固化してから剥離すればよい。しかしながら、前記のように極めて薄い樹脂フィルムを金型から剥離するのは、決して容易なことではない。

この問題に対し、本発明によるＥＬ表示装置の製造方法が有効であることを見出した。以下に、この製造方法につき、図２〜図５を参照しつつ、説明する。ここでは、第１の基板１の厚さを２０μｍとした場合を例に挙げてある。

まず、図２（Ａ）に示すように、準備した金型Ｍに、低屈折率層１１となる樹脂ワニスを、固化後の膜厚がたとえば１０μｍとなるように塗布する。樹脂を所定の処理で固化したのち、図２（Ｂ）に示すように、剥離シート５１をその表面に貼り付ける。剥離シート５１には、通常のハンドリングが十分に行えるような厚さのものを用いる。

つぎに、図２（Ｃ）に示すように、剥離シート５１もろとも、低屈折率層１１を金型Ｍから剥離したのち、図２（Ｄ）に示すように、凹凸構造の領域１３が転写された低屈折率層１１に、高屈折率層１２となる樹脂ワニスを、固化後の膜厚が１０μｍとなるように塗布して、上記領域１３の表面を平坦状に覆い、所定の処理を施すことにより、固化する。このような工程を経て、第１の基板１が形成される。

その後、図３（Ａ）に示すように、高屈折率層１２の表面に透明電極２としてＩＴＯを蒸着し、フォトリソ工程などにて所定の画素サイズが得られるようにパターニングする。ついで、図３（Ｂ）に示すように、フォトレジストなどを用い、フォトリソ工程を用いて画素間の絶縁層およびカソードセパレータ５２を形成したのち、図４（Ａ）に示すように、発光層（有機ＥＬ層）３および陰極４を真空蒸着により成膜する。

なお、ここで形成する透明電極（ＩＴＯ層）２、発光層（有機ＥＬ層）３および陰極４の厚さは、せいぜい１００ｎｍ前後であり、高屈折率層１２および低屈折率層１１の厚さに比べて、無視できるほど薄いものである。

つぎに、図４（Ｂ）に示すように、たとえば紫外線硬化型エポキシ樹脂などの封止樹脂５３を陰極４の表面に滴下し、その上に、カバーガラス５４を被せたのち、樹脂を硬化させる。その後、所定の処理を施したのち、図５（Ａ）に示すように、剥離シート５１を剥離する。最後に、図５（Ｂ）に示すように、第１の基板１の低屈折率層１１と第２の基板６との間に空気層５が存在するように、スペーサー５５を介して第２の基板６を設置することにより、前記構成の有機ＥＬ表示装置を製造できる。

なお、上記の図２〜図５の説明では、金型Ｍに、低屈折率層１１を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、凹凸構造の領域１３を転写した低屈折率層１１を形成し、これを剥離シート５１を用いて仮固定し、これに高屈折率層１２を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、上記領域１３の表面を平坦状に覆う高屈折率層１２を形成しているが、低屈折率層１１と高屈折率層１２との形成順序は上記と逆になってもよい。

つまり、金型Ｍに、高屈折率層１２を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、凹凸構造の領域１３を転写した高屈折率層１２を形成し、これを剥離シート５１を用いて仮固定し、これに低屈折率層１１を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、上記領域１３の表面を平坦状に覆う低屈折率層１１を形成して、第１の基板１を作製してもよい。

上記逆の態様を採るときは、上記方法で第１の基板１を作製したのち、剥離シート５１を剥離して高屈折率層１２を露出させ、この上に、透明電極（ＩＴＯ層）２、発光層（有機ＥＬ層）３および陰極４などからなる画素構成材を形成し、またエポキシ樹脂で封止するなどの前記同様の処理を施す。なお、これらの処理に支障をきたさないように、通常、剥離シート５１を剥離する前に、上記方法で作製した第１の基板１の低屈折率層１１上に前記と同様に空気層５が介在するように第２の基板６を設置し、その後に剥離シート５１を剥離して、上記一連の処理を施すようにすればよい。

上記の方法に用いられる剥離シート５１の種類には、とくに限定はなく、有機ＥＬ表示装置の製造工程を考慮して、適宜選ぶことができる。たとえば、特開平６−１８４５０４号公報に示されているような熱剥離シートが好適である。また、紫外線などのエネルギー線で固化させて剥離を行うタイプであってもよい。

第１の基板１における高屈折率層１２の屈折率は、通常１．５以上に選ばれるが、好ましくは１．６以上、さらに好ましくは１．７以上である。高屈折率層１２は、有機ＥＬ素子の透明電極であるＩＴＯ層２に隣接して形成される。

一般に、有機ＥＬ素子の発光層３の屈折率は、１．６〜１．７５程度である。よって、高屈折率層１２の屈折率が、発光層３の屈折率より大きくなれば、ＩＴＯ層２と高屈折率層１２の界面で生ずる全反射がなくなり、発光した光のすべてが、反射・伝送角に乱れを生じさせる領域１３に伝播するため、より高効率化をはかることができる。

仮に、発光層３の屈折率を１．７、高屈折率層１２の屈折率を１．５２とした場合、古典論的なスネルの法則から計算すると、発光光のうち、４５％程度の光はＩＴＯ層２と高屈折率層１２の界面で全反射され、本発明の構成ではもはや取り出すことができなくなってしまう。また、あまり屈折率を大きくしすぎると、逆に高屈折率層１２での閉じ込め効果が大きくなりすぎ、導波光を取り出しにくくなる。

高屈折率層１２を構成する透光性樹脂材料には、光学的な透明性を有している樹脂材料であれば、とくに限定なく用いることができる。好適な樹脂材料には、ポリエステル、ポリエーテル、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリアミド、ポリイミドアミド、エポキシ、ポリウレタン、ポリウレタンアクリレート、ポリカーボネートや、これらの主構造に、フルオレン、ナフタレン、ビフェニルなどの芳香族構造や塩素、臭素のハロゲンや硫黄を導入した、比較的屈折率の高い高分子樹脂や、無機ナノ粒子などを樹脂中に分散させて屈折率を調整した材料なども用いることができる。

第１の基板１における低屈折率層１１を構成する透光性樹脂材料には、高屈折率層１２と異なる屈折率を有する透明材料であれば、基本的に用いることができるが、通常は、高屈折率層１２よりも低い屈折率を有する材料が選択される。具体的な材料には、ポリアクリレート、ポリウレタンアクリレート、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリウレタン、エポキシ、ポリオレフィンや、これらの主構造にフッ素や脂肪族骨格を導入した比較的屈折率の低い高分子樹脂や、無機ナノ粒子などを樹脂中に分散させて屈折率を調整した材料なども用いることができる。

反射・伝送角に乱れを生じさせる領域１３の構造に関しては、とくに限定はなく、光の伝送角を変化させられるような構造であれば、どのようなものでも適用できる。物理的な凹凸面の構造は、全く限定されるものではなく、たとえば、三角錐や四角錐などのピラミッド構造、半球状のマイクロレンズ構造、矩形構造、ロッド状の構造など、光の伝送角を乱すことができる構造であれば、どのようなものも適用できる。

本発明では、光が１度、この凹凸構造を通過するだけで、その伝送角を完全に制御しようとするのではなく、幾度となく散乱を操り返すことにより、導波光を取り出すように設計されているため、これらの凹凸構造が精度よく加工されている必要はなく、しかも通常のマクロレンズのように詳細な光学設計を施す必要がない。凹凸構造のサイズもとくに限定はない。ただし、光の波長よりも小さい構造にしてしまうと、光を効率良く散乱させることができないため、通常は０．５μｍ以上の凹凸を設けるのが好ましい。

第２の基板６は、光学的透明性を有しているものであれば、とくに限定なく使用でき、たとえばガラス、各種プラスチック基板などが用いられる。その厚さも任意であり、機械的強度や重量を考慮して、適宜選択すればよい。第２の基板６の表面に外光反射を防止するための円偏光フィルタを形成すると、コントラストが向上するため、好ましい。また、第２の基板６に代え、円偏光フィルタを直接設けることもできる。

空気層と略同等の低屈折率層５は、その屈折率が空気層にできるだけ近い値、つまり、１．３以下、好ましくは１．２以下、さらに好ましくは１．１以下、理想的には空気層と同じ１・０である層を意味する。このような低屈折率層５の厚さは、とくに限定はなく、たとえば０．１μｍ〜１mmの広範囲にわたり自由に設計できる。

また、本発明においては、屈折率が連続的に１．０に近い構成である必要はなく、たとえば、発光画素部分のみ、第１の基板１と第２の基板６との間に空隙５が形成され、非発光部分はなんらかのリブを形成して接合したような構造であってもよい。さらに、前記の図５（Ｂ）に示したように、スペーサー５５を設けて、第１の基板１と第２の基板６との間に空隙（空気層）を設けるようにしてもよい。

空気層と略同等の低屈折率層５は、これが仮に不連続であっても、その面積割合が十分広ければ、本発明の効果はいかんなく発揮できる。また、特開２００１−２０２８２７号公報に開示されているように、シリカエアロゲルなどを用いたナノポーラス材料を用いて形成してもよく、なんら限定されることはない。

本発明の有機ＥＬ表示装置に用いられる有機材料、電極材料、層構成や各層の膜厚に関しては、とくに限定はなく、従来技術をそのまま適用することができる。有機層については、低分子系材料を真空蒸着して形成してもよいし、高分子系材料を塗布法などにより形成してもよく、とくに制限されるものではない。

具体的な構成には、陽極／発光層／陰極、陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極、陽極／正孔輸送層／電子輸送性発光層／陰極などがあるが、とくに制限されるものではない。その他、陽極２の界面に正孔注入層を設けたり、陰極４界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、消費電力で強度のＥＬ発光が得られ、本発明の効果がより高められる。

つぎに、本発明を実施例により、さらに具体的に説明する。ただし、本発明は、以下の実施例のみに限定するものではない。

１辺が５μｍ、高さが２μｍの四角錐の微小ピラミッド構造が隙間なく形成されたニッケル製金型（表面剥離処理済み）を準備した。屈折率が１．５１の紫外線硬化型樹脂（東芝シリコーン社製の「ＵＶＨＣ１１０１」）を、アプリケータを用いて、上記の金型上に塗布したのち、高圧水銀ランプで紫外線硬化させることにより、低屈折率層を形成した。厚さは１０μｍであった。

つぎに、熱剥離シート（日東電工社製の「リバアルファ」、剥離温度１７０℃タイプ、基材厚さ１００μｍ）を、金型上に形成した低屈折率層に、ハンドローラを用いて貼り合わせた。その後、熱剥離シートとともに、低屈折率層を金型から剥離することで、徽小ピラミッド構造をレプリカ法により転写成型した。つぎに、屈折率が１．６５であるポリエーテルスルホン樹脂（ＰＥＳ）をＮ−メチル−２−ピロリドンに２０重量％の濃度で溶解した溶液を調製し、アプリケータを用いて、上記の低屈折率層上に、乾操後の膜厚が１０μｍとなるように塗布した。９０℃に設定した乾操機内で溶媒を乾操除去し、ＰＥＳからなる高屈折率層を形成し、薄層基板（第１の基板）を作製した。

ついで、このように作製した薄層基板のＰＥＳからなる高屈折率層上に、ＩＴＯセラミックターゲット（Ｉｎ₂ Ｏ₃ ：ＳｎＯ₂ ＝９０重量％：１０重量％）から、ＤＣスパッタリング法にて厚さ１００ｎｍのＩＴＯを透明電極として成膜した。

このＩＴＯ成膜面に、ポジ型フォトレジスト（シプレー・ファー・イースト社製の「ＭＩＣＲＯＰＯＳＩＴ ＳＲＣ−３００Ａ」）を、スピンコートした。

Ｌ／Ｓ＝２００μｍ／５０μｍのマスクを用い、所定のフォトリソ工程にしたがって、仮乾燥、露光、現像、硬化、酸によるＩＴＯのエッチング、レジスト除去を行い、ストライプ状の電極パターンを形成した。

その後、再度、ポジ型フォトレジストをスピンコートし、ストライプ状の電極パターンと垂直になるように、同様のマスクで露光、現像硬化を行い、画素間を絶縁するためのレジスト隔壁を形成した。その後、十分に洗浄し、低圧紫外線ランプを用いて、１５分間オゾン洗浄したのち、サンプルを真空蒸着装置にセットし、真空蒸着法により、下記のように、有機薄膜層を順次形成した。

まず、正孔注入層として、下記の式（１）で表されるＣｕＰｃを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで１５ｎｍの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、下記の式（２）で表されるα−ＮＰＤを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで５０ｎｍの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、下記の式（３）で表されるＡｌｑを、蒸着速度０．３ｎｍ／ｓで７０ｎｍの厚さに形成した。

その後、ＬｉＦを０．２ｎｍ／ｓの蒸着速度にて１ｎｍの厚さに形成し、最後に、Ａｌを１５０ｎｍの厚さに形成して、陰極電極とした。真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上に、厚さが０．７mmのスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で、高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。

最後に、１７０℃に加熱したホットプレート上に、熱剥離シートの基材面が接触するように数秒程度おくことにより、この熱剥離シートを完全に剥離して、有機ＥＬ表示装置を作製した。ここで、１７０℃という温度は、用いている有機材料のガラス転移温度より高い温度であるが、本実施例で用いた熱剥離シートは、１７０℃でほぼ瞬時に剥離できるため、素子へのダメージは全く見られなかった。

このようにして得られた有機ＥＬ表示装置に対し、６Ｖの直流電圧を印加したところ、発光画素部分で緑色の発光が観測され、画素のぼやけ、クロストークなども全く見られなかった。また、ガラス基板上に作製した通常の有機ＥＬ表示装置に比べて、正面輝度は約１．２５倍に増加していた。

実施例１において、エポキシ樹脂による封止時に、スライガラスに代えて、厚さが７５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に窒化シリコンが防湿層として蒸着されたバリアフィルムを用い、素子を封止した。また、熱剥離シートの剥離後、その低屈折率層面に、別途用意した厚さが１．１mmのガラス基板（第２の基板）を、平均粒子径が１０μｍのスぺ−サを配置して接触させて、端部を接着剤で固定した。これ以外は、実施例１と同様にして、有機ＥＬ表示装置を作製した。

このようにして得られた有機ＥＬ表示装置に対し、６Ｖの直流電圧を印加したところ、実施例１と同様の発光が観測された。

実施例１と同様のニッケル製金型に、実施例１と同じＰＥＳ溶液を、厚さが１０μｍとなるように塗布した。つぎに、実施例１と同じ熱剥離シートを貼り合わせ、この熱剥離シートとともに、ＰＥＳ層を金型から剥離することにより、微小ピラミッド構造をレプリカ法により転写成型した高屈折率層を形成した。この上に、実施例１と同じ紫外線硬化型樹脂を厚さが１０μｍとなるようにスピンコートしたのち、高圧水銀ランプで紫外線硬化させて、低屈折率層を形成し、薄層基板（第１の基板）を作製した。

つぎに、厚さが２５μｍのＰＥＴフィルムを切り出し、その両面に、剥離ライナーが付いた厚さが２５μｍのアクリル系粘着剤を貼り合わせ、中央部分３０mm×３０mmの大きさだけ切り抜いた。この粘着剤付きＰＥＴフィルムの片面の剥離ライナーを剥がし、その粘着剤を介して、厚さが１．１mmのガラス基板（第２の基板）に貼り合せた。さらに、他面側の剥離ライナーを剥がし、その粘着剤を介して、上記熱剥離シートで支持された第１の基板の紫外線硬化型樹脂からなる低屈折率層面と貼り合わせた。

このようにして熱剥離シートで支持された薄層基板（第１の基板）とガラス基板（第２の基板）とが空気層を介して貼り合わされたサンプルを作製した。その後、１７０℃に加熱したホットプレートにこのサンプルをおき、熱剥離シートを完全に剥離した。つぎに、実施例１と同様の工程でＩＴＯの成膜から有機ＥＬ素子の真空蒸着、および封止を行い、有機ＥＬ表示装置を作製した。

このようにして得られた有機ＥＬ表示装置に対し、６Ｖの直流電圧を印加したところ、実施例１と同様の発光が観測された。

本発明の実施形態に係る有機ＥＬ表示装置の製造方法が適用された有機ＥＬ表示装置を示す概略構成図である。 本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法の一段階目を工程順（Ａ）〜（Ｄ）に示す説明図である。 本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法の二段階目を工程順（Ａ），（Ｂ）に示す説明図である。 本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法の三段階目を工程順（Ａ），（Ｂ）に示す説明図である。 本発明の有機ＥＬ表示装置の製造方法の四段階目を工程順（Ａ），（Ｂ）に示す説明図である。 有機ＥＬ表示装置の原理説明図てある。 有機ＥＬ表示装置の他の原理説明図てある。 有機ＥＬ表示装置のさらに他の原理説明図てある。

符号の説明

１ 薄層基板（第１の基板）
２ 透明電極（陽極）
３ 発光層（有機層）
４ 反射電極（陰極）
５ 空気層と略同等の光学的性質を有する低屈折率層
６ 第２の基板
１１ 低屈折率層
１２ 高屈折率層
１３ 凹凸状の領域
５１ 剥離シート（熱剥離シート）
ｄ 画素の対角寸法
Ｐ 画素
Ｍ 金型

Claims (4)

1. 電極を介して発光層から面状発光を取り出すエレクトロルミネッセンス素子を複数の画素に分割配置し、１画素の対角寸法をｄとしたとき、その厚さがｄ／５以下に設定された薄層基板を備え、この基板は、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層を有し、両層の界面に発光した光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域が形成されているエレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法であって、前記の薄層基板の作製に際し、剥離シートを用いて仮固定した状態で、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層のうちの一方の表面にレプリカ法により転写して前記凹凸状の領域を形成するとともに、この凹凸状の領域の表面を他方の透光性樹脂層で平坦状に覆う工程を具備し、この薄層基板への電極および発光層を含む画素構成材の形成後または形成前に、薄層基板を剥離シートから剥離することを特徴とするエレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法。
   
2. 薄層基板の厚さがｄ／１０以下に設定されている請求項１に記載のエレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法。
   
3. 剥離シートが熱剥離シートである請求項１または２に記載のエレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法。
   
4. 薄層基板を第１の基板とし、この第１の基板に空気層と略同等の光学的性質を有する低屈折率層を介して第２の基板を設けてある請求項１〜３のいずれかに記載のエレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法。
   

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