JP2005322490A - Method for manufacturing electroluminescence display device - Google Patents
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Abstract
【課題】 導波光の取り出し効率の向上がはかれるとともに、EL要素(画素構成材)の加工作業性にすぐれたEL表示装置の製造方法を提供する。
【解決手段】 屈折率の異なる二つの透光性樹脂層11,12を有する薄層基板1を有しこの基板1の上記両層の界面に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域13が形成されたEL表示装置の製造方法であって、上記薄層基板1の作製に際し、剥離シート51を用いて仮固定した状態で、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層11,12のうちの一方11の表面にレプリカ法により転写して前記凹凸状の領域13を形成するとともに、この凹凸状の領域13の表面を他方の透光性樹脂層12で平坦状に覆う工程を具備し、この薄層基板1への電極および発光層を含む画素構成材の形成後または形成前に、薄層基板1を剥離シート51から剥離することを特徴とするEL表示装置の製造方法。
【選択図】 図2
PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for manufacturing an EL display device which can improve the extraction efficiency of guided light and is excellent in workability of EL elements (pixel constituent materials).
A thin layer substrate 1 having two light-transmitting resin layers 11 and 12 having different refractive indexes and a physical effect of causing disturbance in the reflection / transmission angle of light at the interface between both layers of the substrate 1. A method for manufacturing an EL display device in which a concavo-convex region 13 is formed, and two light-transmitting resins having different refractive indexes in a state of being temporarily fixed using a release sheet 51 when the thin-layer substrate 1 is manufactured. The surface of one of the layers 11, 12 is transferred by a replica method to form the uneven region 13, and the surface of the uneven region 13 is made flat with the other translucent resin layer 12. An EL display device comprising: a covering step, wherein the thin layer substrate 1 is peeled off from the release sheet 51 after or before the formation of the pixel constituent material including the electrode and the light emitting layer on the thin layer substrate 1. Production method.
[Selection] Figure 2
Description
本発明は、エレクトロルミネッセンス(以下、ELという)素子、とくに有機EL素子を使用した、たとえば、液晶表示装置のバックライト光源などに適用されるEL表示装置を製造する方法に関するものである。
The present invention relates to a method of manufacturing an EL display device using an electroluminescence (hereinafter referred to as EL) element, particularly an organic EL element, and applied to, for example, a backlight light source of a liquid crystal display device.
電極間に発光層を設け、電気的に発光を得るEL素子は、ディスプレイ表示装置としての利用はもちろん、平面型照明、光ファイバー用光源、液晶ディスプレイ用バックライト、液晶プロジェクタ用バックライトなどの各種の光源としても、盛んに研究開発が進んでいる。とくに、有機EL素子は、発光効率、低電圧駆動、軽量、低コストという点で、すぐれており、近年、非常に注目を浴びている。
An EL element that provides a light emitting layer between electrodes to obtain light emission is not only used as a display device, but also various types of devices such as flat illumination, optical fiber light source, liquid crystal display backlight, and liquid crystal projector backlight. As a light source, research and development is actively progressing. In particular, the organic EL element is excellent in terms of light emission efficiency, low voltage driving, light weight, and low cost, and has attracted much attention in recent years.
しかし、有機EL素子のように発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射して内部に閉じ込められ、導波光として失われる。
古典論的な屈折の法則(スネルの法則)による計算では、発光層の屈折率をnとすると、発生した光が外部に取り出される光取り出し効率ηはη=1/2n2 で近似される。仮に発光層の屈折率が1.7である場合、η=17%程度となり、80%以上の光は導波光として素子側面方向の損失光として失われていることになる。
However, in an in-solid light-emitting device that extracts light from the light-emitting layer itself, such as an organic EL device, emitted light having a critical angle determined by the refractive index of the light-emitting layer and the refractive index of the emission medium is totally reflected and confined inside. , Lost as guided light.
In the calculation based on the classical law of refraction (Snell's law), assuming that the refractive index of the light emitting layer is n, the light extraction efficiency η for extracting the generated light to the outside is approximated by η = 1 / 2n 2 . If the refractive index of the light emitting layer is 1.7, η = about 17%, and 80% or more of the light is lost as guided light and lost in the side face direction of the device.
導波光を外部に取り出すためには、発光層と出射面との間に、光の反射・伝送角を乱れさせる領域を形成して、スネルの法則を崩し、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやる必要がある。このような反射・伝送角を乱れさせる領域をEL素子に具備させることで、取り出し効率を向上させる方法は多数提案されている。
たとえば、基板表面に凹凸構造を設けるもの(特開平9−63767号公報)、基板における光取り出し側をレンズ構造とするもの(特開平9−171892号公報)、EL素子自体に立体構造や傾斜面を形成したもの(特開平11−214163号公報)、EL素子内に回析格子を形成したもの(特開平11−283751号公報)などが、開示されている。その他にも、基板の形状を物理的に変化させて、素子内部に閉じ込められた導波光を取り出すという試みは多くなされている。
In order to extract guided light to the outside, a region that disturbs the reflection / transmission angle of light is formed between the light-emitting layer and the emission surface, breaking Snell's law, and being totally reflected as originally guided light It is necessary to change the transmission angle. Many methods have been proposed for improving the extraction efficiency by providing the EL element with such a region that disturbs the reflection / transmission angle.
For example, the substrate surface is provided with a concavo-convex structure (Japanese Patent Laid-Open No. 9-63767), the light extraction side of the substrate is a lens structure (Japanese Patent Laid-Open No. 9-171892), and the EL element itself has a three-dimensional structure or an inclined surface. In which EL is formed (Japanese Patent Laid-Open No. 11-214163), in which a diffraction grating is formed in an EL element (Japanese Patent Laid-Open No. 11-283751), and the like are disclosed. In addition, many attempts have been made to take out guided light confined inside the device by physically changing the shape of the substrate.
これらの努力により、有機EL素子内に閉じ込められた導波光はある程度取り出すことができる。とくに有機EL素子を、発光面積の大きい平面照明用途に適応する場合は、前記の提案が好適に応用できる。
しかし、有機EL素子を用いた表示装置、すなわちディスプレイ表示装置の場合、導波光を取り出す方法が極めて難しいものとなる。たとえば、近年急速に発達した液晶ディスプレイ表示装置を例にあげると、年々高精細化が進み、1画素の1辺の大きさは、0.3mm以下にまで微細化されている。このように有機ELディスプレイ表示装置の導波光を取り出し、発光効率を上げるには多くの課題がいくつか発生する。
Through these efforts, the guided light confined in the organic EL element can be extracted to some extent. In particular, when the organic EL element is applied to a planar illumination application having a large light emitting area, the above proposal can be suitably applied.
However, in the case of a display device using an organic EL element, that is, a display device, a method for extracting guided light becomes extremely difficult. For example, taking an example of a liquid crystal display device that has been rapidly developed in recent years, higher definition has progressed year by year, and the size of one side of one pixel has been reduced to 0.3 mm or less. As described above, there are some problems in taking out the guided light of the organic EL display device and increasing the light emission efficiency.
たとえば、図6に示すように、発光層102を複数の画素を形成したガラス基板101の表面に、導波光を取り出すための凹凸構造の領域103を形成した場合、ガラス基板101の厚さに起因した視差の影響により、実際の画素部分からずれた位置で導波光が取り出され、結果として、表示画像がぼやけたり、にじんだりしてしまう、クロストークが大きな問題となる。このクロストークを解決するためには、図7に示すように、発光層102と凹凸構造の領域103との距離を、画素寸法に対して十分小さくすれば、紙面上では容易に解決されるように思われる。
また、このようなクロストークを防止する目的で、透明基板の厚さを概ね0.2mm以下の厚さとし、その表面に光散乱層を形成する構成が開示されている(特開2002−43054号公報)。さらに、上記のクロストークの防止のために、凹凸構造の領域103を発光層102の近くに形成し、しかもその凹凸を0.6μm以下にする構成が開示されている(特開2003−207572号公報)。
For example, as shown in FIG. 6, when a concavo-
Further, for the purpose of preventing such crosstalk, a configuration is disclosed in which the thickness of the transparent substrate is approximately 0.2 mm or less and a light scattering layer is formed on the surface thereof (Japanese Patent Laid-Open No. 2002-43054). Publication). Furthermore, in order to prevent the above-mentioned crosstalk, a configuration in which the
また、さらに問題となるのは、図8に示すように、凹凸構造の領域103を光が1度通過しても、その伝送角が基板表面の臨界角以上になった光は、ガラス基板101の表面で全反射され、再度凹凸構造の領域103に戻される。
この際、凹凸構造の領域103により屈折、散乱を受ける結果、そのうち臨界角条件を破った光が外部に出射してしまう。すなわち、取り出される光量としては増加することになるが、この光はまさに実際に発光している画素とは異なる場所で出射することになり、結局クロストークの原因となってしまう。すなわち、具体的には、全体的に深い霧の中でディスプレイを見ているような状態になってしまう。
Further, as shown in FIG. 8, even if light passes through the concavo-
At this time, as a result of being refracted and scattered by the
全く別のアプローチとして、透明電極と基板との間に、不活性ガスやシリカエアロゲルのような、ほとんど空気のように屈折率が1.0とみなしうるような領域を設ける構成が開示されている(特許文献1〜3参照)。
この有機EL素子では、発光層と透明電極としてもっぱら用いられる酸化インジウム錫(ITO)の膜厚がトータルで200nm程度であるため、導波モードが成立する以下の厚みであり、よって、その直上に超低屈折率層を設けると、本来導波光として閉じ込められる光が、超低屈折率層に漏れ出し、一旦屈折率が1.0の層に漏れ出した光は、全反射を受けることなく外部に出射するという現象を用いたものである。この場合は、物理的な凹凸面を設ける必要がなく、前記で問題となった視差によるクロストークも発生しないため、ディスプレイ用途の輝度向上方法として有効である。
As a completely different approach, a configuration is disclosed in which a region where the refractive index can be regarded as 1.0, such as almost air, is provided between the transparent electrode and the substrate, such as an inert gas or silica airgel. (See
In this organic EL element, since the total thickness of indium tin oxide (ITO) used exclusively as the light emitting layer and the transparent electrode is about 200 nm, the thickness is less than that in which the waveguide mode is established. When an ultra-low refractive index layer is provided, light originally confined as guided light leaks into the ultra-low refractive index layer, and once leaked into the layer with a refractive index of 1.0, the light is externally received without being totally reflected. This is a phenomenon that the light is emitted. In this case, it is not necessary to provide a physically uneven surface, and crosstalk due to parallax, which has been a problem as described above, does not occur, which is an effective method for improving luminance for display applications.
しかしながら、このように構成した有機EL素子の最大の課題は、機械的強度の確保、表面平滑性の確保、ITO電極などのパターニングである。たとえばシリカエアロゲルを用いた場合、屈折率はほぼ空気に等しい値まで空孔を導入することができるが、その機械的強度は実用に耐えうるものとはいいがたい。
また、多孔質膜で構成されていることから、ITO電極をパターニングするためのフォトリソ工程において、ウェットエッチング時に水分を吸収し、本来の機能を失ってしまうなど、実用的に課題が多いのが現状である。
However, the biggest problems of the organic EL element configured as described above are ensuring mechanical strength, ensuring surface smoothness, and patterning of ITO electrodes and the like. For example, when silica airgel is used, vacancies can be introduced up to a refractive index almost equal to that of air, but its mechanical strength cannot be said to be practical.
In addition, since it is composed of a porous film, there are many practical problems such as absorbing water during wet etching and losing its original function in the photolithography process for patterning the ITO electrode. It is.
これらの問題を解決するには、導波光を取り出すために形成される領域、つまり光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域103を、発光画素寸法より十分小さい構造に選び、かつ発光層102とその領域103との距離も、発光画素寸法より十分近づけ、しかも、その面上を空気層のような低屈折率層としておく必要がある。
このような構造を実現させるためには、有機EL素子は、前記の制約から、極めて薄い基板上に形成する必要があり、しかもこの極めて薄い基板内に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域を作り込む必要がある。
In order to solve these problems, a region formed for extracting guided light, that is, a
In order to realize such a structure, the organic EL element needs to be formed on an extremely thin substrate due to the above-described restrictions, and the reflection / transmission angle of light is disturbed in the extremely thin substrate. It is necessary to create an area.
しかし、有機EL表示装置の製造は、電極成膜、洗浄、パターニング、有機層の成膜、封止など、数多くの工程が必要で、前記のようなきわめて薄い基板では、効率良くEL表示装置を製造するのが困難であるのが現状である。
本発明は、このような事情に照らし、画像特性、視認性を損なうことなく、EL素子内部に閉じ込められた導波光成分を効率良く取り出して、発光効率にすぐれるEL表示装置を提供するため、必要な非常に薄い基板への各種加工処理を容易に行えるようにし、作業性にすぐれたEL表示装置の製造方法を提供することを課題とする。
In light of such circumstances, the present invention provides an EL display device that can efficiently extract a guided light component confined inside an EL element without impairing image characteristics and visibility, and has excellent luminous efficiency. It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing an EL display device that can easily perform various kinds of processing on a necessary very thin substrate and has excellent workability.
本発明者らは、前記課題を解決するため、鋭意検討を重ねた結果、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層からなる薄層基板を剥離シートで保持した状態で、発光した光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域を形成することにより、前記課題に対して、良好な結果が得られることを知り、本発明を完成するに至った。
As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventors have reflected light emitted in a state where a thin layer substrate composed of two translucent resin layers having different refractive indexes is held by a release sheet. -It has been found that good results can be obtained with respect to the above-mentioned problems by forming a physically uneven region that causes disturbance in the transmission angle, and the present invention has been completed.
すなわち、本発明は、電極を介して発光層から面状発光を取り出すEL素子を複数の画素に分割配置し、1画素の対角寸法をdとしたとき、その厚さがd/5以下に設定された薄層基板を備え、この基板は、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層を有し、両層の界面に発光した光の反射・伝送角に乱れを生じさせる物理的凹凸状の領域が形成されているEL表示装置の製造方法であって、前記の薄層基板の作製に際し、剥離シートを用いて仮固定した状態で、屈折率の異なる二つの透光性樹脂層のうちの一方の表面にレプリカ法により転写して前記凹凸状の領域を形成するとともに、この凹凸状の領域の表面を他方の透光性樹脂層で平坦状に覆う工程を具備し、この薄層基板への電極および発光層を含む画素構成材の形成後または形成前に、薄層基板を剥離シートから剥離することを特徴とするEL表示装置の製造方法に係るものである。
とくに、本発明は、薄層基板の厚さがd/10以下に設定されている上記構成のEL表示装置の製造方法と、剥離シートが熱剥離シートである上記構成のEL表示装置の製造方法と、薄層基板を第1の基板とし、この第1の基板に空気層と略同等の光学的性質を有する低屈折率層を介して第2の基板を設けてある上記構成のEL表示装置の製造方法とを、それぞれ、提供できるものである。
That is, according to the present invention, when an EL element that extracts planar light emission from a light emitting layer through an electrode is divided and arranged in a plurality of pixels, and the diagonal dimension of one pixel is d, the thickness is d / 5 or less. It has a set thin layer substrate, this substrate has two translucent resin layers with different refractive indexes, and physical irregularities that cause disturbance in the reflection / transmission angle of the emitted light at the interface of both layers Of the two light-transmitting resin layers having different refractive indices in a state of being temporarily fixed using a release sheet in the production of the thin layer substrate. The thin layer substrate includes a step of transferring the surface of one of the first and second surfaces by a replica method to form the uneven region and covering the surface of the uneven region with the other translucent resin layer in a flat shape. After or before the formation of the pixel component including the electrode and the light emitting layer, Those of the manufacturing method of an EL display device, which comprises separating the substrate from the release sheet.
In particular, the present invention provides a method for manufacturing an EL display device having the above-described configuration in which the thickness of the thin-layer substrate is set to d / 10 or less, and a method for manufacturing an EL display device having the above-described configuration in which the release sheet is a thermal release sheet. And an EL display device having the above-described configuration, in which the thin substrate is a first substrate, and the second substrate is provided on the first substrate through a low refractive index layer having optical properties substantially equivalent to those of the air layer. Each of the manufacturing methods can be provided.
本発明のEL表示装置の製造方法においては、剥離シートを使用してEL素子を形成させる構成のため、支持用の薄層基板を作業容易にしてハンドリングできる。すなわち、画像特性や視認性の高い表示装置を得るため、極めて薄い基板にEL素子を形成する場合、この基板の扱いが難しくなるが、剥離シートを使用することにより、薄層基板に対するEL素子の形成処理が容易となり、結果として、光の取り出し効率や視認性の向上をはかることができ、また生産性や歩留りの向上をはかることができる。
In the method for manufacturing an EL display device of the present invention, the EL element is formed using a release sheet, so that the supporting thin layer substrate can be handled easily and handled. That is, in order to obtain a display device with high image characteristics and high visibility, when an EL element is formed on an extremely thin substrate, it becomes difficult to handle the substrate. The formation process becomes easy, and as a result, the light extraction efficiency and the visibility can be improved, and the productivity and the yield can be improved.
以下に、本発明の実施形態を、図面に基づいて、説明する。
まず、図1は、本発明の実施形態に係る製造方法が適用された有機EL表示装置を示す概略構成図である。
この有機EL表示装置は、陽極である透明電極2を持つ第1の基板(薄層基板)1と、この基板1の一側面に形成された発光層3と、発光層3に積層された陰極としての反射電極(金属電極)4と、上記基板1の他側面に配設された空気層と略同等の低屈折率層5と、この低屈折率層5に接合された第2の基板6とを備えている。
Embodiments of the present invention will be described below based on the drawings.
First, FIG. 1 is a schematic configuration diagram showing an organic EL display device to which a manufacturing method according to an embodiment of the present invention is applied.
This organic EL display device includes a first substrate (thin layer substrate) 1 having a
基板1は、透明電極2のほかに、低屈折率層11と高屈折率層12と、これら低屈折率層11と高屈折率層12との間に介在されて、光の反射・伝送角に乱れを生じさせる凹凸構造の領域13とを備えた多層構造となっている。発光層3は、反射電極4とともに、有機EL素子における複数の分割されてなる画素Pを構成している。この図では、画素4つ分を示し、dは、1画素当たりの対角寸法を表している。
対角寸法とは、たとえば画素サイズが300μm×300μmであれば、√2×300μm≒424μmである。画素が矩形でない場合は、その画素内の最大長さをdと考えればよい。また、画素サイズは、EL表示装置の解像度や用途によって適宜選ばれ、そのパターニングや形成は既存の製造方法にて行うことができる。
In addition to the
The diagonal dimension is, for example, √2 × 300 μm≈424 μm when the pixel size is 300 μm × 300 μm. If the pixel is not rectangular, the maximum length in the pixel can be considered as d. The pixel size is appropriately selected depending on the resolution and application of the EL display device, and the patterning and formation can be performed by an existing manufacturing method.
第1の基板1において、高屈折率層12と低屈折率層11との界面に物理的な凹凸面である領域13が設けられているが、ここで肝要なことは、第1の基板1の厚さtを画素Pの対角寸法dの1/5以下、好ましくは1/10以下に設計し、その厚さ内に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域13を形成することである。
厚さtがd/5より厚くなると、導波光が多重反射する場合の、横方向の伝播距離が長くなり、導波光が空気層と略同等の低屈折率層5に出射する機会が少なくなるばかりか、隣の画素領域まで減衰せずに伝播し、クロストークの原因となる。
In the
When the thickness t is greater than d / 5, the propagation distance in the lateral direction becomes longer when the guided light is multiple-reflected, and the opportunity for the guided light to be emitted to the low
クロストークをより低減し、シャープな画像を得るために、第1の基板1の厚さtは、より好ましくはd/20以下、さらに好ましくはd/40以下である。画素サイズdにもよるが、あまり薄くしすぎると、機械的強度を確保することが困難になる。
ところで、近年の高精細化に伴い、たとえば、液晶ディスプレイ表示装置の画素サイズは、高精細のものでは一辺が200μm以下の画素サイズにまで小さくなっている。たとえば、画素の対角寸法が200μmであるとすると、本発明における第1の基板1の厚さは40μm以下、好ましくは20μm以下となる。
In order to further reduce crosstalk and obtain a sharp image, the thickness t of the
By the way, with the recent high definition, for example, the pixel size of the liquid crystal display device has been reduced to a pixel size of 200 μm or less on one side in a high definition device. For example, assuming that the diagonal dimension of the pixel is 200 μm, the thickness of the
このような厚さになる場合、第1の基板1を樹脂フィルムで形成しようとすると、非常にハンドリングしにくいものとなる。しかも、この極めて薄い樹脂フィルムを高屈折率層12と低屈折率層11の積層構造とし、しかもその界面に光の反射・伝送角に乱れを生じさせる領域13として、物理的な凹凸面を設ける必要がある。
凹凸面からなる領域13は、とくに限定することもなく、既存の方法を用いることができるが、生産性やコストを考えると、凹凸構造があらかじめ形成された金型を用い、レプリカ法によりそれらを転写する方法がもっとも好適である。
In such a case, if the
The existing method can be used for the
この場合、金型上に溶融または溶媒に溶解した樹脂ワニスを塗布し、固化してから剥離すればよい。しかしながら、前記のように極めて薄い樹脂フィルムを金型から剥離するのは、決して容易なことではない。
この問題に対し、本発明によるEL表示装置の製造方法が有効であることを見出した。以下に、この製造方法につき、図2〜図5を参照しつつ、説明する。ここでは、第1の基板1の厚さを20μmとした場合を例に挙げてある。
In this case, a resin varnish melted or dissolved in a solvent may be applied on the mold, solidified and then peeled off. However, it is not easy to peel an extremely thin resin film from the mold as described above.
It has been found that the EL display device manufacturing method according to the present invention is effective for this problem. Hereinafter, this manufacturing method will be described with reference to FIGS. Here, a case where the thickness of the
まず、図2(A)に示すように、準備した金型Mに、低屈折率層11となる樹脂ワニスを、固化後の膜厚がたとえば10μmとなるように塗布する。樹脂を所定の処理で固化したのち、図2(B)に示すように、剥離シート51をその表面に貼り付ける。剥離シート51には、通常のハンドリングが十分に行えるような厚さのものを用いる。
つぎに、図2(C)に示すように、剥離シート51もろとも、低屈折率層11を金型Mから剥離したのち、図2(D)に示すように、凹凸構造の領域13が転写された低屈折率層11に、高屈折率層12となる樹脂ワニスを、固化後の膜厚が10μmとなるように塗布して、上記領域13の表面を平坦状に覆い、所定の処理を施すことにより、固化する。このような工程を経て、第1の基板1が形成される。
First, as shown in FIG. 2A, a resin varnish that becomes the low
Next, as shown in FIG. 2 (C), after the low
その後、図3(A)に示すように、高屈折率層12の表面に透明電極2としてITOを蒸着し、フォトリソ工程などにて所定の画素サイズが得られるようにパターニングする。ついで、図3(B)に示すように、フォトレジストなどを用い、フォトリソ工程を用いて画素間の絶縁層およびカソードセパレータ52を形成したのち、図4(A)に示すように、発光層(有機EL層)3および陰極4を真空蒸着により成膜する。
なお、ここで形成する透明電極(ITO層)2、発光層(有機EL層)3および陰極4の厚さは、せいぜい100nm前後であり、高屈折率層12および低屈折率層11の厚さに比べて、無視できるほど薄いものである。
Thereafter, as shown in FIG. 3A, ITO is deposited on the surface of the high
The thicknesses of the transparent electrode (ITO layer) 2, the light emitting layer (organic EL layer) 3 and the
つぎに、図4(B)に示すように、たとえば紫外線硬化型エポキシ樹脂などの封止樹脂53を陰極4の表面に滴下し、その上に、カバーガラス54を被せたのち、樹脂を硬化させる。その後、所定の処理を施したのち、図5(A)に示すように、剥離シート51を剥離する。最後に、図5(B)に示すように、第1の基板1の低屈折率層11と第2の基板6との間に空気層5が存在するように、スペーサー55を介して第2の基板6を設置することにより、前記構成の有機EL表示装置を製造できる。
Next, as shown in FIG. 4B, a sealing
なお、上記の図2〜図5の説明では、金型Mに、低屈折率層11を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、凹凸構造の領域13を転写した低屈折率層11を形成し、これを剥離シート51を用いて仮固定し、これに高屈折率層12を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、上記領域13の表面を平坦状に覆う高屈折率層12を形成しているが、低屈折率層11と高屈折率層12との形成順序は上記と逆になってもよい。
つまり、金型Mに、高屈折率層12を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、凹凸構造の領域13を転写した高屈折率層12を形成し、これを剥離シート51を用いて仮固定し、これに低屈折率層11を構成する透光性樹脂ワニスを塗布して、上記領域13の表面を平坦状に覆う低屈折率層11を形成して、第1の基板1を作製してもよい。
In the description of FIG. 2 to FIG. 5 described above, the low
That is, a translucent resin varnish constituting the high
上記逆の態様を採るときは、上記方法で第1の基板1を作製したのち、剥離シート51を剥離して高屈折率層12を露出させ、この上に、透明電極(ITO層)2、発光層(有機EL層)3および陰極4などからなる画素構成材を形成し、またエポキシ樹脂で封止するなどの前記同様の処理を施す。なお、これらの処理に支障をきたさないように、通常、剥離シート51を剥離する前に、上記方法で作製した第1の基板1の低屈折率層11上に前記と同様に空気層5が介在するように第2の基板6を設置し、その後に剥離シート51を剥離して、上記一連の処理を施すようにすればよい。
When taking the reverse aspect, after producing the
上記の方法に用いられる剥離シート51の種類には、とくに限定はなく、有機EL表示装置の製造工程を考慮して、適宜選ぶことができる。たとえば、特開平6−184504号公報に示されているような熱剥離シートが好適である。また、紫外線などのエネルギー線で固化させて剥離を行うタイプであってもよい。
There is no limitation in particular in the kind of peeling
第1の基板1における高屈折率層12の屈折率は、通常1.5以上に選ばれるが、好ましくは1.6以上、さらに好ましくは1.7以上である。高屈折率層12は、有機EL素子の透明電極であるITO層2に隣接して形成される。
一般に、有機EL素子の発光層3の屈折率は、1.6〜1.75程度である。よって、高屈折率層12の屈折率が、発光層3の屈折率より大きくなれば、ITO層2と高屈折率層12の界面で生ずる全反射がなくなり、発光した光のすべてが、反射・伝送角に乱れを生じさせる領域13に伝播するため、より高効率化をはかることができる。
仮に、発光層3の屈折率を1.7、高屈折率層12の屈折率を1.52とした場合、古典論的なスネルの法則から計算すると、発光光のうち、45%程度の光はITO層2と高屈折率層12の界面で全反射され、本発明の構成ではもはや取り出すことができなくなってしまう。また、あまり屈折率を大きくしすぎると、逆に高屈折率層12での閉じ込め効果が大きくなりすぎ、導波光を取り出しにくくなる。
The refractive index of the high
In general, the refractive index of the
If the refractive index of the light-emitting
高屈折率層12を構成する透光性樹脂材料には、光学的な透明性を有している樹脂材料であれば、とくに限定なく用いることができる。好適な樹脂材料には、ポリエステル、ポリエーテル、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリアミド、ポリイミドアミド、エポキシ、ポリウレタン、ポリウレタンアクリレート、ポリカーボネートや、これらの主構造に、フルオレン、ナフタレン、ビフェニルなどの芳香族構造や塩素、臭素のハロゲンや硫黄を導入した、比較的屈折率の高い高分子樹脂や、無機ナノ粒子などを樹脂中に分散させて屈折率を調整した材料なども用いることができる。
The translucent resin material constituting the high
第1の基板1における低屈折率層11を構成する透光性樹脂材料には、高屈折率層12と異なる屈折率を有する透明材料であれば、基本的に用いることができるが、通常は、高屈折率層12よりも低い屈折率を有する材料が選択される。具体的な材料には、ポリアクリレート、ポリウレタンアクリレート、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリウレタン、エポキシ、ポリオレフィンや、これらの主構造にフッ素や脂肪族骨格を導入した比較的屈折率の低い高分子樹脂や、無機ナノ粒子などを樹脂中に分散させて屈折率を調整した材料なども用いることができる。
The translucent resin material constituting the low
反射・伝送角に乱れを生じさせる領域13の構造に関しては、とくに限定はなく、光の伝送角を変化させられるような構造であれば、どのようなものでも適用できる。物理的な凹凸面の構造は、全く限定されるものではなく、たとえば、三角錐や四角錐などのピラミッド構造、半球状のマイクロレンズ構造、矩形構造、ロッド状の構造など、光の伝送角を乱すことができる構造であれば、どのようなものも適用できる。
The structure of the
本発明では、光が1度、この凹凸構造を通過するだけで、その伝送角を完全に制御しようとするのではなく、幾度となく散乱を操り返すことにより、導波光を取り出すように設計されているため、これらの凹凸構造が精度よく加工されている必要はなく、しかも通常のマクロレンズのように詳細な光学設計を施す必要がない。凹凸構造のサイズもとくに限定はない。ただし、光の波長よりも小さい構造にしてしまうと、光を効率良く散乱させることができないため、通常は0.5μm以上の凹凸を設けるのが好ましい。
In the present invention, the light is designed to take out the guided light by repeating the scattering several times instead of trying to completely control the transmission angle only by passing the light once through the uneven structure. Therefore, these concavo-convex structures do not need to be processed with high accuracy, and it is not necessary to carry out a detailed optical design unlike ordinary macro lenses. The size of the uneven structure is not particularly limited. However, if the structure is smaller than the wavelength of light, the light cannot be scattered efficiently, so it is usually preferable to provide irregularities of 0.5 μm or more.
第2の基板6は、光学的透明性を有しているものであれば、とくに限定なく使用でき、たとえばガラス、各種プラスチック基板などが用いられる。その厚さも任意であり、機械的強度や重量を考慮して、適宜選択すればよい。第2の基板6の表面に外光反射を防止するための円偏光フィルタを形成すると、コントラストが向上するため、好ましい。また、第2の基板6に代え、円偏光フィルタを直接設けることもできる。
The second substrate 6 can be used without particular limitation as long as it has optical transparency, and for example, glass, various plastic substrates, and the like are used. The thickness is also arbitrary, and may be appropriately selected in consideration of mechanical strength and weight. It is preferable to form a circularly polarizing filter for preventing external light reflection on the surface of the second substrate 6 because the contrast is improved. Moreover, it can replace with the 2nd board | substrate 6 and can provide a circularly-polarizing filter directly.
空気層と略同等の低屈折率層5は、その屈折率が空気層にできるだけ近い値、つまり、1.3以下、好ましくは1.2以下、さらに好ましくは1.1以下、理想的には空気層と同じ1・0である層を意味する。このような低屈折率層5の厚さは、とくに限定はなく、たとえば0.1μm〜1mmの広範囲にわたり自由に設計できる。
また、本発明においては、屈折率が連続的に1.0に近い構成である必要はなく、たとえば、発光画素部分のみ、第1の基板1と第2の基板6との間に空隙5が形成され、非発光部分はなんらかのリブを形成して接合したような構造であってもよい。さらに、前記の図5(B)に示したように、スペーサー55を設けて、第1の基板1と第2の基板6との間に空隙(空気層)を設けるようにしてもよい。
空気層と略同等の低屈折率層5は、これが仮に不連続であっても、その面積割合が十分広ければ、本発明の効果はいかんなく発揮できる。また、特開2001−202827号公報に開示されているように、シリカエアロゲルなどを用いたナノポーラス材料を用いて形成してもよく、なんら限定されることはない。
The low
In the present invention, it is not necessary that the refractive index is continuously close to 1.0. For example, only the light emitting pixel portion has a
Even if the low
本発明の有機EL表示装置に用いられる有機材料、電極材料、層構成や各層の膜厚に関しては、とくに限定はなく、従来技術をそのまま適用することができる。有機層については、低分子系材料を真空蒸着して形成してもよいし、高分子系材料を塗布法などにより形成してもよく、とくに制限されるものではない。
There are no particular limitations on the organic material, electrode material, layer configuration, and film thickness of each layer used in the organic EL display device of the present invention, and the prior art can be applied as it is. The organic layer may be formed by vacuum deposition of a low molecular weight material, or a high molecular weight material may be formed by a coating method or the like, and is not particularly limited.
具体的な構成には、陽極/発光層/陰極、陽極/正孔輸送層/発光層/電子輸送層/陰極、陽極/正孔輸送層/電子輸送性発光層/陰極などがあるが、とくに制限されるものではない。その他、陽極2の界面に正孔注入層を設けたり、陰極4界面に電子注入層を設けたり、再結合効率を高めるための電子ブロック層、正孔ブロック層を挿入した構成としてもよい。基本的には、発光効率がより高くなる構成、材料、形成方法を選択すると、消費電力で強度のEL発光が得られ、本発明の効果がより高められる。
Specific configurations include anode / light emitting layer / cathode, anode / hole transport layer / light emitting layer / electron transport layer / cathode, anode / hole transport layer / electron transport light emitting layer / cathode, etc. It is not limited. In addition, a hole injection layer may be provided at the interface of the
つぎに、本発明を実施例により、さらに具体的に説明する。ただし、本発明は、以下の実施例のみに限定するものではない。
Next, the present invention will be described more specifically with reference to examples. However, the present invention is not limited to the following examples.
1辺が5μm、高さが2μmの四角錐の微小ピラミッド構造が隙間なく形成されたニッケル製金型(表面剥離処理済み)を準備した。屈折率が1.51の紫外線硬化型樹脂(東芝シリコーン社製の「UVHC1101」)を、アプリケータを用いて、上記の金型上に塗布したのち、高圧水銀ランプで紫外線硬化させることにより、低屈折率層を形成した。厚さは10μmであった。
A nickel mold (surface peel-treated) in which a small pyramid structure of a square pyramid having a side of 5 μm and a height of 2 μm was formed without any gap was prepared. A UV curable resin having a refractive index of 1.51 (“UVHC1101” manufactured by Toshiba Silicone Co., Ltd.) is applied onto the above mold using an applicator, and then cured by UV curing with a high-pressure mercury lamp. A refractive index layer was formed. The thickness was 10 μm.
つぎに、熱剥離シート(日東電工社製の「リバアルファ」、剥離温度170℃タイプ、基材厚さ100μm)を、金型上に形成した低屈折率層に、ハンドローラを用いて貼り合わせた。その後、熱剥離シートとともに、低屈折率層を金型から剥離することで、徽小ピラミッド構造をレプリカ法により転写成型した。つぎに、屈折率が1.65であるポリエーテルスルホン樹脂(PES)をN−メチル−2−ピロリドンに20重量%の濃度で溶解した溶液を調製し、アプリケータを用いて、上記の低屈折率層上に、乾操後の膜厚が10μmとなるように塗布した。90℃に設定した乾操機内で溶媒を乾操除去し、PESからなる高屈折率層を形成し、薄層基板(第1の基板)を作製した。
Next, a thermal release sheet ("Riva Alpha" manufactured by Nitto Denko Corporation, release temperature 170 ° C type, substrate thickness 100 µm) is bonded to the low refractive index layer formed on the mold using a hand roller. It was. Then, the dwarf pyramid structure was transfer-molded by the replica method by peeling the low refractive index layer from the mold together with the heat release sheet. Next, a solution in which a polyethersulfone resin (PES) having a refractive index of 1.65 is dissolved in N-methyl-2-pyrrolidone at a concentration of 20% by weight is prepared, and the above-mentioned low refractive index is obtained using an applicator. It coated so that the film thickness after a dry operation might be set to 10 micrometers on a rate layer. The solvent was removed by drying in a drying apparatus set at 90 ° C. to form a high refractive index layer made of PES, and a thin layer substrate (first substrate) was produced.
ついで、このように作製した薄層基板のPESからなる高屈折率層上に、ITOセラミックターゲット(In2 O3 :SnO2 =90重量%:10重量%)から、DCスパッタリング法にて厚さ100nmのITOを透明電極として成膜した。
このITO成膜面に、ポジ型フォトレジスト(シプレー・ファー・イースト社製の「MICROPOSIT SRC−300A」)を、スピンコートした。
L/S=200μm/50μmのマスクを用い、所定のフォトリソ工程にしたがって、仮乾燥、露光、現像、硬化、酸によるITOのエッチング、レジスト除去を行い、ストライプ状の電極パターンを形成した。
Next, on the high refractive index layer made of PES of the thin layer substrate thus produced, the thickness was measured by DC sputtering from an ITO ceramic target (In 2 O 3 : SnO 2 = 90 wt%: 10 wt%). A 100 nm ITO film was formed as a transparent electrode.
A positive photoresist (“MICROPOSIT SRC-300A” manufactured by Shipley Far East Co., Ltd.) was spin-coated on the ITO film formation surface.
Using a mask of L / S = 200 μm / 50 μm, provisional drying, exposure, development, curing, etching of ITO with acid, and resist removal were performed in accordance with a predetermined photolithography process to form a striped electrode pattern.
その後、再度、ポジ型フォトレジストをスピンコートし、ストライプ状の電極パターンと垂直になるように、同様のマスクで露光、現像硬化を行い、画素間を絶縁するためのレジスト隔壁を形成した。その後、十分に洗浄し、低圧紫外線ランプを用いて、15分間オゾン洗浄したのち、サンプルを真空蒸着装置にセットし、真空蒸着法により、下記のように、有機薄膜層を順次形成した。
Thereafter, a positive photoresist was spin-coated again, and exposure and development / curing were performed with a similar mask so as to be perpendicular to the stripe-shaped electrode pattern, thereby forming a resist partition for insulating pixels. Then, after sufficiently washing and ozone washing for 15 minutes using a low-pressure ultraviolet lamp, the sample was set in a vacuum deposition apparatus, and organic thin film layers were sequentially formed as follows by a vacuum deposition method.
まず、正孔注入層として、下記の式(1)で表されるCuPcを、蒸着速度0.3nm/sで15nmの厚さに形成した。つぎに、正孔輸送層として、下記の式(2)で表されるα−NPDを、蒸着速度0.3nm/sで50nmの厚さに形成した。最後に、電子輸送性発光層として、下記の式(3)で表されるAlqを、蒸着速度0.3nm/sで70nmの厚さに形成した。
その後、LiFを0.2nm/sの蒸着速度にて1nmの厚さに形成し、最後に、Alを150nmの厚さに形成して、陰極電極とした。真空蒸着装置から取り出したのち、陰極電極側に紫外線硬化性エポキシ樹脂を滴下し、その上に、厚さが0.7mmのスライドガラスを被せ、十分にエポキシ樹脂が広がった時点で、高圧紫外線ランプを用いてエポキシ樹脂を硬化させ、素子を封止した。
First, as a hole injection layer, CuPc represented by the following formula (1) was formed to a thickness of 15 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s. Next, α-NPD represented by the following formula (2) was formed to a thickness of 50 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s as a hole transport layer. Finally, as the electron transporting light emitting layer, Alq represented by the following formula (3) was formed to a thickness of 70 nm at a deposition rate of 0.3 nm / s.
Thereafter, LiF was formed to a thickness of 1 nm at a deposition rate of 0.2 nm / s, and finally, Al was formed to a thickness of 150 nm to form a cathode electrode. After taking out from the vacuum evaporation system, a UV curable epoxy resin is dropped on the cathode electrode side, and a glass slide with a thickness of 0.7 mm is placed on it, and when the epoxy resin has spread sufficiently, a high-pressure UV lamp Was used to cure the epoxy resin and seal the device.
最後に、170℃に加熱したホットプレート上に、熱剥離シートの基材面が接触するように数秒程度おくことにより、この熱剥離シートを完全に剥離して、有機EL表示装置を作製した。ここで、170℃という温度は、用いている有機材料のガラス転移温度より高い温度であるが、本実施例で用いた熱剥離シートは、170℃でほぼ瞬時に剥離できるため、素子へのダメージは全く見られなかった。
このようにして得られた有機EL表示装置に対し、6Vの直流電圧を印加したところ、発光画素部分で緑色の発光が観測され、画素のぼやけ、クロストークなども全く見られなかった。また、ガラス基板上に作製した通常の有機EL表示装置に比べて、正面輝度は約1.25倍に増加していた。
Finally, the heat release sheet was completely peeled off by placing it on a hot plate heated to 170 ° C. for several seconds so that the base material surface of the heat release sheet was in contact with it, and an organic EL display device was produced. Here, the temperature of 170 ° C. is higher than the glass transition temperature of the organic material used, but the thermal release sheet used in this example can be peeled almost instantaneously at 170 ° C. Was not seen at all.
When a DC voltage of 6 V was applied to the organic EL display device thus obtained, green light emission was observed at the light emitting pixel portion, and no pixel blurring or crosstalk was observed at all. Further, the front luminance was increased about 1.25 times as compared with a normal organic EL display device fabricated on a glass substrate.
実施例1において、エポキシ樹脂による封止時に、スライガラスに代えて、厚さが75μmのポリエチレンテレフタレート(PET)フィルム上に窒化シリコンが防湿層として蒸着されたバリアフィルムを用い、素子を封止した。また、熱剥離シートの剥離後、その低屈折率層面に、別途用意した厚さが1.1mmのガラス基板(第2の基板)を、平均粒子径が10μmのスぺ−サを配置して接触させて、端部を接着剤で固定した。これ以外は、実施例1と同様にして、有機EL表示装置を作製した。
このようにして得られた有機EL表示装置に対し、6Vの直流電圧を印加したところ、実施例1と同様の発光が観測された。
In Example 1, at the time of sealing with an epoxy resin, the element was sealed using a barrier film in which silicon nitride was deposited as a moisture-proof layer on a polyethylene terephthalate (PET) film having a thickness of 75 μm instead of sly glass. . Further, after peeling off the thermal release sheet, a separately prepared glass substrate (second substrate) having a thickness of 1.1 mm and a spacer having an average particle diameter of 10 μm are arranged on the surface of the low refractive index layer. The ends were fixed with an adhesive. Except this, an organic EL display device was produced in the same manner as in Example 1.
When a DC voltage of 6 V was applied to the organic EL display device thus obtained, light emission similar to that in Example 1 was observed.
実施例1と同様のニッケル製金型に、実施例1と同じPES溶液を、厚さが10μmとなるように塗布した。つぎに、実施例1と同じ熱剥離シートを貼り合わせ、この熱剥離シートとともに、PES層を金型から剥離することにより、微小ピラミッド構造をレプリカ法により転写成型した高屈折率層を形成した。この上に、実施例1と同じ紫外線硬化型樹脂を厚さが10μmとなるようにスピンコートしたのち、高圧水銀ランプで紫外線硬化させて、低屈折率層を形成し、薄層基板(第1の基板)を作製した。
つぎに、厚さが25μmのPETフィルムを切り出し、その両面に、剥離ライナーが付いた厚さが25μmのアクリル系粘着剤を貼り合わせ、中央部分30mm×30mmの大きさだけ切り抜いた。この粘着剤付きPETフィルムの片面の剥離ライナーを剥がし、その粘着剤を介して、厚さが1.1mmのガラス基板(第2の基板)に貼り合せた。さらに、他面側の剥離ライナーを剥がし、その粘着剤を介して、上記熱剥離シートで支持された第1の基板の紫外線硬化型樹脂からなる低屈折率層面と貼り合わせた。
The same PES solution as in Example 1 was applied to the same nickel mold as in Example 1 so as to have a thickness of 10 μm. Next, the same heat release sheet as in Example 1 was bonded, and the PES layer was peeled off from the mold together with this heat release sheet, thereby forming a high refractive index layer obtained by transferring and molding the micropyramid structure by the replica method. On this, the same UV curable resin as in Example 1 was spin-coated so as to have a thickness of 10 μm, and then UV-cured with a high-pressure mercury lamp to form a low refractive index layer. Substrate).
Next, a PET film having a thickness of 25 μm was cut out, and an acrylic pressure-sensitive adhesive having a thickness of 25 μm with a release liner was bonded to both sides thereof, and a central portion of 30 mm × 30 mm was cut out. The release liner on one side of this PET film with adhesive was peeled off and bonded to a glass substrate (second substrate) having a thickness of 1.1 mm via the adhesive. Further, the release liner on the other surface side was peeled off, and the low-refractive index layer surface made of an ultraviolet curable resin of the first substrate supported by the thermal release sheet was bonded through the adhesive.
このようにして熱剥離シートで支持された薄層基板(第1の基板)とガラス基板(第2の基板)とが空気層を介して貼り合わされたサンプルを作製した。その後、170℃に加熱したホットプレートにこのサンプルをおき、熱剥離シートを完全に剥離した。つぎに、実施例1と同様の工程でITOの成膜から有機EL素子の真空蒸着、および封止を行い、有機EL表示装置を作製した。
このようにして得られた有機EL表示装置に対し、6Vの直流電圧を印加したところ、実施例1と同様の発光が観測された。
In this way, a sample was prepared in which the thin layer substrate (first substrate) and the glass substrate (second substrate) supported by the heat release sheet were bonded together through the air layer. Then, this sample was put on the hotplate heated at 170 degreeC, and the heat | fever peeling sheet was peeled completely. Next, in the same process as in Example 1, the organic EL element was vacuum-deposited and sealed from the ITO film formation to produce an organic EL display device.
When a DC voltage of 6 V was applied to the organic EL display device thus obtained, light emission similar to that in Example 1 was observed.
1 薄層基板(第1の基板)
2 透明電極(陽極)
3 発光層(有機層)
4 反射電極(陰極)
5 空気層と略同等の光学的性質を有する低屈折率層
6 第2の基板
11 低屈折率層
12 高屈折率層
13 凹凸状の領域
51 剥離シート(熱剥離シート)
d 画素の対角寸法
P 画素
M 金型
1 Thin layer substrate (first substrate)
2 Transparent electrode (anode)
3 Light emitting layer (organic layer)
4 Reflective electrode (cathode)
5 Low refractive index layer having optical properties substantially equivalent to air layer 6
d Diagonal dimension of pixel P Pixel M Mold
Claims (4)
A thin layer in which an electroluminescence element that takes out planar light emission from a light emitting layer through an electrode is divided into a plurality of pixels and the diagonal dimension of one pixel is d, and the thickness thereof is set to d / 5 or less. This substrate has two light-transmitting resin layers with different refractive indexes, and is formed with physically uneven areas that cause disturbance in the reflection / transmission angle of the emitted light at the interface between the two layers. A method of manufacturing an electroluminescence display device, wherein the surface of one of two light-transmitting resin layers having different refractive indexes in a state where the thin-layer substrate is temporarily fixed using a release sheet And forming the uneven region by a replica method, and covering the surface of the uneven region with the other translucent resin layer in a flat shape, and the electrode to the thin layer substrate and Formation of pixel component including light emitting layer Or before forming method of an electroluminescent display device, which comprises peeling a thin layer substrate from the release sheet.
The method of manufacturing an electroluminescent display device according to claim 1, wherein the thickness of the thin layer substrate is set to d / 10 or less.
The method for manufacturing an electroluminescence display device according to claim 1, wherein the release sheet is a thermal release sheet.
The thin film substrate is a first substrate, and the second substrate is provided on the first substrate via a low refractive index layer having optical properties substantially equivalent to those of the air layer. The manufacturing method of the electroluminescent display apparatus of description.
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