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DE952979C - Verfahren zur Rueckgewinnung des Katalysators aus der durch Luftoxydation von Xylolen in fluessiger Phase erhaltenen toluylsaeurehaltigen Reaktionsmischung - Google Patents

Verfahren zur Rueckgewinnung des Katalysators aus der durch Luftoxydation von Xylolen in fluessiger Phase erhaltenen toluylsaeurehaltigen Reaktionsmischung

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DE952979C
DE952979C DER12019A DER0012019A DE952979C DE 952979 C DE952979 C DE 952979C DE R12019 A DER12019 A DE R12019A DE R0012019 A DER0012019 A DE R0012019A DE 952979 C DE952979 C DE 952979C
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catalyst
reaction mixture
xylenes
liquid phase
cobalt
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DER12019A
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Inventor
Chester M Himel
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Richfield Oil Corp
Original Assignee
Richfield Oil Corp
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Publication date
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Rückgewinnung des Katalysators aus toluylsäürehaltigen Reaktionsmischungen, die durch Luftoxydation von Xylolen in flüssiger Phase unter Verwendung- eines Katalysators, z. B. eines Kobalt-, Mangan- oder Cersalzes, das in der Reaktionsmischung löslich ist, erhalten wurden.
Die Oxydation der Xylole mit Luft in flüssiger Phase zur Herstellung von Toluylsäuren ist abhängig von der Aufrechterhaltung einer bestimmten Katalysatorkonzentration, wobei der Katalysator als Salz in der Reaktionsmischung gelöst ist. Nach beendeter Oxydation ist die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens besonders von einer einfachen und wirkungsvollen Methode zur Abtrennung des Katalysators aus der Reaktionsmischung abhängig, vorzugsweise in einer Form, in welcher der Katalysator zur weiteren Verwendung in den Oxydationsprozeß zurückgeführt werden kann. Es wurde nun ein einfaches und wirkungsvolles Verfahren zur Entfernung des Katalysators aus der Reaktionsmischung gefunden, durch das die Kobaltkonzentration in der Reaktionsmischung von etwa 0,25 0/0 auf weniger als beispielsweise 0,003 o/o vermindert werden kann.
Dies wird dadurch erreicht, daß die mit Wasser gesättigte Reaktionsmischung im allgemeinen so lange bei einer Temperatur von 'etwa 120 bis etwa 2oo° (vorzugsweise etwa 130 bis etwa i6o°), mit einem, im wesentlichen sauerstoff freien Gas in Berührung gebracht wird, bis die Fällung des Katalysators, der in bekannter Weise, z. B. durch Filtration, abgetrennt werden kann, beendet ist.
Die Reaktionsmischung, die bei der Oxydation der Xylole zur Herstellung von Toluylsäuren entsteht, enthält nicht umgesetztes Ausgangsprodukt, teilweise oxydierte Produkte, Toluyl- und andere organische Säuren, sowie den Katalysator in verschiedenen OxydaüOTis'stufen, und ist mit Wasser gesättigt. Die Anwesenheit von Kobalt(III (salzen verleiht der Reaktionsmischung eine tiefgrüne Farbe Es wurde nun gefunden, daß bei der Umwandlung z. B. des Kobaltkatalysators in zweiwertiges Kobalt die Hydratbildung und Fällung leicht stattfindet, wenn, die Reaktionsmischung nach der Beendigung der Oxydationsreaktion bei einer Temperatur von etwa 120 bis etwa 2000 mit einem Gas, welches .im wesentlichen, frei von Sauerstoff ist, unter Druck in Berührung gebracht wird, wobei das Gas die Entfernung des in der Reaktionsstnischung vorhandenen Wassers nach Beendigung der Reaktion verhindern soll.
Es ist wesentlich, daß bei der Durchführung des Verfahrens Wasser vorhanden ist, da dieses sowohl für die rasche Reduktion der Kobalt(Ill)salze, als auch für die Bildung der unlöslichen, hydratisierten Kobalt (II j salze erforderlich ist. Die unlöslichen, hydratisierten Kobalt(II)salze sind Salze von einigen oder allen der in der Reaktionsmischung je nach der Zusammensetzung des als Ausgangsmaterial verwendeten Xylols vorhandenen organischen Säuren, beispielsweise Kobalt(II)-(o-, m-, p-)toluathydrat, Kobalt(II)-phthalat-hydrat, Kobalt(II)-benzoat-hydrat und Kobalt(II)-acetat-hydrat. Die entsprechenden Mangan- und Cersalze werden in ähnlicher Weise gebildet. Die für die Reduktion des Katalysators und seine Fällung aus der Reaktionsmischung erforderliche Zeit hängt von den besonderen gewählten Bedingungen ab; im allgemeinen schwankt sie zwischen etwa 1 bis 15 Minuten. Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene unlösliche Kobalisalz läßt sich aus dem Reaktionsgemisch leicht abtrennen; -es ist ein wirksamer Oxydationskatalysator, wenn es zur weiteren Verwendung zurückgeführt wird.
Der Katalysator kann fast iooo/0ig wiedergewonnen werden. Eine Analyse der von den Katalysatorrückgewinnungsfiltern abfließenden Xylollösutig zeigt eine 99,997% ige Rückgewinnung des Kobalts an. Der regenerierte Katalysator hat an Wirksamkeit nichts verloren und kann als ■wasserfreies Salz unbegrenzt in gelöster Form für weitere Oxydationen verwendet werden,.
Nach der Abtrennung des Katalysators können die reinen Toluylsäuren aus der Reaktionsmiischung gewonnen werden. Im allgemeinen ist der wiedergewonnene Katalysator in nicht hydroxylgruppenhaltigen organischen Mitteln, wie in Kohlenwasserstoffen, Äthern oder Ketonen, nicht löslich, in organischen Säuren, wie Essigsäure, in Alkohol, wie Äthanol, und in Wasser ist er jedoch löslich.
Die folgenden Beispiele erläutern das erfindungs gemäße Verfahren.
Beispiel 1
1500 g einer Erdölxylolfraktion, bestehend aus 3% o-Xylol, 60,50/0 m-Xylol, 23 o/o p-Xylol und i4°/o Äthylbenzol und 23 g eines wasserfreien Kobalt(II)toluatkatalysators wurden in einen Rührautoklav gefüllt. Der Autoklav wurde dann mit Luft auf einen Druck von 14 at gebracht und auf i6oc erhitzt. Innerhalb einer Stunde wurden weitere 1415,831 Luft, gemessen bei Raumtemperatur und Atmosphärendruck, in den Autoklav eingepreßt. Nachdem die Luftzufuhr abgestellt war, wurde die Reaktionsmischung, die mit Wasser, das aus der Oxydationsreaktion stammte, gesättigt war, bei einer Temperatur von 16o° ι ο Minuten zur Entfernung des etwa im Autoklav vorhandenen freien Sauerstoffs und zur nachfolgenden Umwandlung des Katalysators in eine unlösliche Form gerührt. Der Autoklav wurde danach abgekühlt und entleert, wobei 1616 g einer rotbraunen Flüssigkeit erhalten und anschließend zur Entfernung des Katalysators filtriert wurden. Die Analyse des Filtrats ergab einen Gehalt von weniger als 0,003 Gewichtsprozent Kobalt.
Beispiel 2
16 500 g der im Beispiel 1 verwendeten Erdölxylolfraktion und 254g wasserfreier Kobalt(IIV toluatkatalysator wurden gemeinsam vom oberen Teil eines kontinuierlich arbeitenden Oxydationsturmes in einer Menge von 2,61 1 je Stunde im Gegenstrom zu einem Luftstrom von 1415,83! je Stunde, gemessen bei Raumtemperatur und Atmosphärendruck, geführt. Das Oxydationsprodukt wurde kontinuierlich vom Boden des Turmes in einen Puffertank entleert. Der Druck in diesem System wurde auf 14 at gehalten, und die Temperatur in der Oxydationszone betrug 153". Die ausströmenden Gase wurden aus dem oberen Teil des Turmes entfernt und, nachdem sie durch eine Kühlanlage geleitet worden waren, durch ein unter Druck stehendes Rückschlagventil ins Freie abgeleitet. Der Puffertank wurde durch den ausströmenden Gasstrom (der etwa 10/0 Sauerstoff enthielt, wobei der Rest in der Hauptsache aus Stickstoff sowie kleinen Mengen Kohlenmonoxyd und Koblendioxyd bestand) unter einem Druck von 14 at gehalten, um eine ausreichende Wasserkonzentration in dem Oxydationsprodukt in dieser Zone aufrechtzuerhalten. Die Temperatur des Puffertanks wurde auf 130 bis 1400 gehalten, und das Produkt nach einer durchschnittlichen Verweilzeit von 10 Minuten entleert. Der Abfluß aus dem iao Puffertank, der den umgewandelten, unlöslichen Katalysator enthielt, wurde zur Entfernung des Katalysators filtriert. Das Filtrat wurde anschließend zur Rückgewinnung nicht umgesetzter Xylole, neutraler Oxydationsprodukte und von Toluylsäuren gesondert behandelt.
Im allgemeinen soll der Sauerstoffgehalt des im wesentlichen sauerstofffreien Gases, mit dem die Erdölxyloloxydationsmischung in Berührung gebracht wird, etwa 2 bis 4 Volumprozent nicht übersteigen, und die in der Oxydationsmischung vorhandene Menge Wasser soll zur Sättigung des Reaktionsgemisches ausreichend sein. Überschüssige Mengen Wasser in flüssiger Phase sollten jedoch in der Reaktionsmischung nicht vorhanden sein, da sie den Katalysator übermäßig lösen und seine Rückgewinnung erschweren könnten.

Claims (2)

  1. Patentansprüche:
    I. Verfahren zur Rückgewinnung des Katalysators aus der durch Luftoxydation von Xylolen in flüssiger Phase erhaltenen toluylsäurehaltigen Reaktionsmischung, in der der Katalysator als Kobalt-, Mangan- oder Cersalz gelöst ist, dadurch gekennzeichnet, daß man die mit Wasser gesättigte Mischung bei etwa 120 ao bis 2oo°, vorzugsweise etwa 130 bis i6o°, mit einem im wesentlichen sauerstofffreien Gas so lange in Berührung bringt, bis die Fällung des Katalysators beendet ist und daß man den Katalysator in bekannter Weise, z. B. 'durch Abfiltrieren, gewinnt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktionsmiischung etwa ι bis 15 Minuten auf etwa 120 bis 2000 erhitzt.
    © 509528/585 5.56 (609 688 U. 56)
DER12019A 1952-07-01 1953-07-01 Verfahren zur Rueckgewinnung des Katalysators aus der durch Luftoxydation von Xylolen in fluessiger Phase erhaltenen toluylsaeurehaltigen Reaktionsmischung Expired DE952979C (de)

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