DE871302C

DE871302C - Verfahren zur Herstellung von aromatischen Halogensilanen

Info

Publication number: DE871302C
Application number: DED8636A
Authority: DE
Inventors: Arthur John Barry
Original assignee: Dow Corning Corp
Current assignee: Dow Silicones Corp
Priority date: 1950-04-10
Filing date: 1951-04-10
Publication date: 1953-03-23
Also published as: BE486021A; FR1036722A; GB692596A; GB646629A; NL70343C; GB694526A

Description

Gegenstand der Erfindung ist ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von aromatischen Halogensilanen, bei denen eine Valenz des Si-Atoms durch Bindung mit einem C-Atom eines Benzolkohlenwasserstoffes abgesättigt ist.

Es wurde gefunden, daß ein Benzolkohlenwasserstoff, der frei von aliphatischen ungesättigten Seitenketten ist, mit einem Polyhalogenmonohydrosilan in Gegenwart einer Silicium-Bor-Komplexverbindung bei einer Reaktionstemperatur oberhalb 150⁰ und unterhalb 420⁰ und unter solchem Druck, daß zumindest ein Teil der Reaktionsmischung in flüssiger Phase vorliegt, unter Bildung von Arylhalogensilanen in Reaktion gebracht werden kann.

Zu den erfindungsgemäß zu verwendenden Benzolkohlenwasserstoffen zählen: Benzol, Polyphenyle, wie Diphenyl und Naphthalin, und alkylsubstituierte Benzole, z. B. Toluol, Xylol, Isopropylbenzol oder ^I> 3. 5-Trimethylbenzol. Da bis zu einem gewissen Grad eine Abspaltung von Seitenketten bei Stoffen, wie z. B. Isopropylbenzol, eintreten kann und verhältnismäßig reine Produkte erhalten werden, wenn Seitenketten nur je 1 C-Atom enthalten, ist es vorzuziehen, nur Benzol oder Polyphenyle oder die Methylderivate des Benzols als aromatische Kohlenwasserstoffe zu verwenden.

Die Polyhalogenmonohydrosilane, die erfindungsgemäß für das Verfahren geeignet sind, sind Verbindun-

gen der allgemeinen Formel R_nHSiCl₃_„, worin jedes R einen von ungesättigten Aliphaten freien einwertigen Kohlenwasserstoff rest und η eine Zahl von- ο bis ι bedeuten. Die vorzugsweise zu verwendenden PoIyhalogenmonohydrosilane sind HSiCl₈, CH₃HSiCl₂ und C₆H₅HSiCl₂. ·

Die SiHcium-Bor-Komplexverbindung, die erfindungsgemäß verwendet wird, ist ein Stoff, bei dem zumindest einige, aber nur ein Teil der Valenzen des Si

ίο und B durch Substituenten aus der Gruppe: Phenyl, Methyl, Alkoxy, Halogen und Wasserstoff abgesättigt sind, während die restlichen Valenzen des Si und B durch Sauerstoffatome abgesättigt sind, wobei diese mit den Si- und B-Atomen der Komplexverbindung verbunden sind.

Die Si-B-Komplexverbindungen werden in solchen Mengen verwendet, daß zumindest 0,01 °/₀ und im allgemeinen weniger als 0,05 °/₀ Bor vorhanden sind, und zwar bezogen auf das Gesamtgewicht der Reaktionsstoffe. Wenn erforderlich, können auch größere Mengen verwendet werden.

Die anzuwendenden Komplexverbindungen können •entweder verhältnismäßig leicht identifizierbare Stoffe sein oder aber auch so komplex aufgebaut sein, daß eine Feststellung des Molekularaufbaus unmöglich ist. Die Verbindung [(CH₃)₃ SiO]₃B stellt z. B. einen identifizierbaren Typus dieser Komplexverbindungen dar. Bei den komplexeren Typen können Bindungen, z. B.

i= oder = BOSiOB =

= SiOSiOB =, = BOBOSi

auftreten. In diesen Formern können die freien Valenzen von Substituenten der vorgenannten Art, abgesättigt sein, oder sie können über Sauerstoffatome mit anderen Si- oder B-Atomen verbunden sein. Unter den Reaktionsbedingungen der Benzolkohlenwasserstoffe mit dem Polyhalogenmonohydrosilan hat es den Anschein, daß die Phenyl-, Methyl-, Alkoxy-, Chlor- oder Wasserstoffsubstituenten der Si-B-Komplexverbindung zwischen den Si- und B-Atomen wandern. Wenn daher die Ausgangszusammensetzung der Komplexverbindung auch bekannt ist, ist es unter den herrschenden Reaktionsbedingungen unmöglich festzustellen, in welcher Stellung sich einer der vorgenannten Substituenten befindet. -

Die verwendete Komplexverbindung kann entweder an Ort und Stelle in der Reaktionsmischung gebildet werden, sie kann aber auch dem Reaktionsgemisch zugesetzt werden.

Die Komplexverbindung kann durch Einwirken eines Silans auf eine Borverbindung hergestellt werden. Hierfür geeignete Silane besitzen die allgemeine Formel R'₄_a-*H_a SiX₆, worin jedes R' einen einwertigen 5& Kohlenwasserstoff rest, jedes X Alkoxy oder Chlor, α eine Zahl von 0 bis 1, b eine Zahl von 1 bis 4 bedeuten, wobei die Summe von # und b nicht größer als 4 ist. Beispiele geeigneter Silane sind: SiCl₄, HSiCl₃, CH₃HSiCl₂, (CHa)₂Si(OC₂H₅)Cl, (CH₃), SiOC₂H₅, (CHg)₃SiCl, C₆H₅SiCl₃, C₆H₅CH₃SiCl₂ oder C₆H₅(CH₃)₂SiCl. Werden alkyloxysubstituierte Silane verwendet, so ist es zweckmäßig, daß die Alkoxygruppe weniger als 5 C-Atome enthält.

Das für die Herstellung der Komplexverbindung verwendete Bor kann in folgenden Formen vorliegen: Borsäure, Borsäureanhydrid, organische Borate, z. B. Tributylborat, Phenylborsäure C₆H₅B(OH)₂, oder Diphenylborsäure (C₆H_B)₂BOH. Auch können die Komplexverbindungen durch Reaktion eines" Süoxans oder Silanols mit Borhalogeniden oder organischen Borverbindungen, z. B. Phenylbordichlorid und Diphenylborchlorid, gewonnen werden. Sind Halogensilane zugegen, so können die Komplexverbindungen auch aus metallischem Bor oder Borhydriden gebildet werden."

Wird die Komplexverbindung im voraus hergestellt und zu dem Reaktionsgemisch gegeben, so wird im allgemeinen die Reaktion zwischen dem Silan und der Borverbindung bei Atmosphärendruck bei oder unterhalb Rückflußtemperatur durchgeführt. Zweckmäßig wird dabei ein'Überschuß an Silanen verwendet, die als Lösungsmittel für die gebildeten Komplexverbindungen dienen, obwohl viele der Komplexverbindungen flüssige Produkte sind. Werden B₂O₃ als Borausgangsstoff und niedrigsiedende Silane, z. B. SiCl₄ und HSiCl₃, als Süiciumausgangsstoffe verwendet, dann werden im allgemeinen zweckmäßig höhere Temperaturen als die Rücknußtemperatur angewendet, um lösliche Komplexverbindungen in kurzer Reaktionszeit zu erhalten. Dementsprechend können bei einem solchen Verfahren auch Überdrucke zur Anwendung kommen, um höhere Temperaturen zur Durchführung der Reaktion in flüssiger Phase zu erreichen.

Wird die Komplexverbindung an Ort und Stelle im Reaktionsgemisch gebildet, dann ist das die Komplexverbindung bildende Silan eines der Silane, die im Reaktionsgemisch vorhanden sind. Das verwendete Bor ist. dann zweckmäßig eine Verbindung der allgemeinen Formel (R"_CO)₃B₂._C, worin R" ein Substituent der Gruppe von einwertigen Kohlenwasserstoffresten und Wasserstoff ist und c eine Zahl zwischen 0 und 1 bedeutet. Wird beispielsweise Benzol und Siliciumchloroform in Reaktion gebracht, dann kann Borsäure zu dem Reaktionsgemisch gegeben werden. Die Borsäure reagiert dann unter Bildung der Komplexverbindung mit dem Süiciumchloroform, die dann als Katalysator bei der Reaktion zwischen dem verbliebenen Süiciumchloroform und dem Benzol wirkt.

Stoffe wie H₃BO₃ und B₂O₃ können bei der Bildung des komplexen Katalysators an Ort und Stelle im kontinuierlichen oder diskontinuierlichen Verfahren verwendet werden. Sie wirken indessen im diskontinuierlichen Verfahren besser als im kontinuierlichen Verfahren, was auf die mechanischen Schwierigkeiten zurückzuführen ist, wenn feste Stoffe in kontinuierlichen Hochdruckapparaten zur Anwendung gelangen. Im kontinuierlichen Verfahren werden daher vorzugsweise flüssige Organoborate oder eine Lösung eines der vorgebildeten Siliciumborkomplexverbindungen als Katalysator angewendet.

Die Si-B-Komplexverbindungen bilden sich bei der durch BCl₃ katalysierten Umsetzung von Benzol mit Süiciumchloroform, wenn dabei gebundener Sauerstoff in Form von Wasser oder Siloxansauerstoff anwesend ist. Vollzieht sich eine solche Reaktion unter völlig wasserfreien Bedingungen und in Abwesenheit von gebundenem Sauerstoff, dann kann das gesamte

BCl₃ als solches wiedergewonnen werden. Ist aber Feuchtigkeit oder irgendein Siloxan in dem Reaktionsgefäß zugegen, dann reagiert das BCl₃ unter Bildung der Si-B-Komplexverbindung. Unter diesen Bedingungen bilden metallisches Bor oder Borhydride oder organische Borhalogenide ähnliche Komplexverbindungen in Form von sowohl destillierbaren als nicht destillierbaren Typen, die beide ausgezeichnete Katalysatoren für das erfindungsgemäße Verfahren darstellen. Sie können beliebig oft während des Verfahrens umlaufen, wobei Katalysatorverluste durch Zugabe der erforderlichen Menge B Cl₃ oder einer anderen der genannten Borverbindungen ausgeglichen werden können.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist in einem weiten Mengenbereich von Polyhalogenmonohydrosilan und Benzolkohlenwasserstoff im Reaktionsgemisch durchführbar. Auf Grund wirtschaftlicher Erwägungen und des Massenwirkungsgesetzes verwendet man zweckmäßig weniger als 20 Mol des einen der Ausgangsstoffe auf ι MbI des anderen.

Ist gegebenenfalls das Verfahren auf die Herstellung von Monosilylderivaten eines Benzolkohlenwasserstoffes gerichtet, so arbeitet man zweckmäßig mit einem geringen Überschuß des Kohlenwasserstoffes. Mischungen, die mehr als 1 Moläquivalent des Silans pro Mol Kohlenwasserstoff enthalten, ergeben eine gesteigerte Ausbeute an Polysilylderivaten des Kohlenwasserstoffes. Auf diese Weise kann man durch Verwendung größerer Mengen Silane die Ausbeute an Di- und Trisüylkohlenwasserstoffen steigern, ohne wesentliche Verminderung der Ausbeute an Monosüylkohlen-Wasserstoffen.

Erfindungsgemäß werden die Ausgangsstoffe auf oberhalb 150⁰ Reaktionstemperatur erhitzt. Bei Temperaturen oberhalb 420⁰ entfallen die durch Verwendung von Katalysatoren erreichten Vorteile. Ist das Polyhalogenmonohydrosilan ein Trichlorsilan, dann liegt die Reaktionstemperatur zweckmäßig zwischen 230 und 300⁰, ist es aber ein Organohalogenmonohydrosilan, z. B. CH₃HSiCl₂, dann liegt die optimale Reaktionstemperatur zwischen 150 bis 250⁰.

Es soll ein.genügend hoher Druck zur Anwendung kommen, damit bei den Reaktionstemperaturen zumindest ein Teil der Reaktionsmischung in flüssiger Phase vorliegt. Der Druck kann auf verschiedene Weise erzeugt werden; man kann z. B. die Ausgangsstoffe kontinuierlich in die Reaktionszone unter Druck leiten, oder man kann das Verfahren unter sich selbst bildendem Druck in einem geschlossenen System durchführen. Die angeführten Phasenbedingungen werden erreicht, wenn zumindest 1,2 g-Mol der Ausgangsstoffe pro Liter des Reaktionsraumes zur Anwendung kommen.

In den folgenden Beispielen soll der Erfindungsgegenstand näher erläutert werden, ohne damit die Erfindung darauf zu beschränken. In diesen Beispielen basiert die Ausbeute an Prozentendprodukten auf der Menge der während der Reaktion verbrauchten PoIyhalogenmonohydrosilane und berechnet sich aus der folgenden Gleichung:

% Ausbeute =

Mol des erhaltenen Produktes ·

Mol angewandten R„HSiCl₃.„ — Mol zurückgewonnenen R_nHSiCl₃

R HSiCl₃.,,, das weder als solches wiedergewonnen noch in das Endprodukt umgewandelt ist, ist in Form von Nebenprodukten zu anderen Halogensilanen, z. B. R_nSiCl₄.,,, und in Di- oder Trisilylkohlenwasserstoffe umgesetzt worden.

Beispiel ι

In einem 14,41 fassenden Autoklav wird während 16 Stunden eine Mischung von 1402 g Benzol, 2440 g Trichlorsilan und 39 g Borsäure auf eine durchschnittliche Temperatur von 290⁰ erhitzt. Der während der Erhitzungszeit erreichte höchste Druck im Autoklav beträgt 71,5 at. Die fraktionierte Destillation des Endproduktes ergibt 1298 g Phenyltrichlorsilan, was einer Ausbeute von 40,8% entspricht.

Beispiel 2

Wie in Beispiel 1 wird ein Gemisch von 1402 g Benzol, 2440 g Trichlorsilan und 39 g B₂O₃ auf eine durchschnittliche Temperatur von 294⁰ während 16 Stunden erhitzt. Der gemessene Höchstdruck beträgt 73,5 at. Die fraktionierte Destillation des Reaktionsproduktes ergab 977 g Phenyltrichlorsilan, was einer Ausbeute von 37,5 % entspricht.

Beispiel 3

Eine Mischung von 597 g (5,5 Mol) (CH₃)₃SiCl und 93 g (i,5 Mol) H₃BO₃ wird auf 57 bis 78⁰ erhitzt und während 40 Stunden am Rückfluß gekocht. Während dieser ganzen Zeit dampft Salzsäure ab. Während der letztem ι Stunden Kochen am Rückfluß stellt sich eine konstante Temperatur von 78⁰ ein. Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt eine Ausbeute von 260,8 g des erwünschten Endproduktes [(C H₃)₃ SiO]₃B, das bei 5 mm Hg bei 47⁰ siedet und bei 25⁰ eine nD von 1,3852 besitzt. In einem 2,4-l-Autoklav werden 468 g Benzol, 542 g HSiCl₃ und 25 g des so erhaltenen [(CH₃)₃ SiO]₃B gegeben. Der Autoklav wird während 7 Stunden auf die durchschnittliche Temperatur von 275⁰ erhitzt. Die Fraktionierung des Endproduktes ergibt eine Ausbeute von 108 g C₆H₅SiCl₃, was 35,9% entspricht.

Beispiel 4

Während 7 Stunden wird in einem 2,4-l-Autoklav eine Mischung von 624 g Benzol, 460 g CH₃HSiCl₂ und 27 g des nach Beispiel 3 erhaltenen [(CHg)₃SiO]₃B auf 200 bis 2io° erhitzt. Die Fraktionierung des Endproduktes ergibt neben nicht in Reaktion getretenem CH₃HSiCl und Benzol eine 46°/₀ige Ausbeute an C₆H₅CH₃SiCl₂ in einer Menge von 194 g.

Beispiel 5

Eine Mischung von 142 g C₆H₅(CH₃)₂SiCl und 15,5 g H₃BO₃ wird während 16 Stunden auf 150 bis i6o° erhitzt. Es tritt eine heftige HCl-Entwicklung ein. Das flüssige Reaktionsprodukt wird unter verminderten Druck gesetzt, um die restliche gelöste H Cl zu entfernen. Man erhält eine etwas trübe Lösung, die 3,45 Gewichtsprozent B enthält. Eine Mischung

von 47 g dieser Lösung, 468 g Benzol und 542 g H SiCl₃ wird in einem 2,4-1-Autoklav während 7 Stunden auf etwa 275⁰ erhitzt. Die Fraktionierung ergab 295 g C₆H₅SiC]₃, was einer Ausbeute von 45,6 % entspricht. 5

Beispiel 6

50 g der nach Beispiel 5 hergestellten Si-B-Lösung,

552 g Toluol und 460 g CH₃HSiCl₂ werden in einem 2,4-l-Autoklav während 16 Stunden auf etwa i8o° erhitzt. Man erhält Tolylmethyldichlorsilan.

Beispiel 7 ·

EineMischungvon62gH₃BO₃und345gCH₃HSiCl₂ wird während 48 Stunden am Rückfluß erhitzt, wobei HCl-Entwicklung eintritt. Der flüssige dekantierte Teil des Reaktionsproduktes ergibt bei der Analyse einen Borgehalt von 1,8 Gewichtsprozent. Eine

ao Mischung von 55 g dieser Lösung, 624 g Benzol und 460 g CH₃HSiCl₂ wird in einem 2,41 fassenden Autoklav während 7 Stunden auf 200 bis 210⁰ erhitzt. Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt 217· g C₆H₅CH₃SiCl₂, was einer Ausbeute von 35,2 °/₀

entspricht. '

Beispiel 8

Eine Mischung von C₆H₅SiCl₃ und H₃BO₃ wird 16 Stunden am Rückfluß erhitzt, wobei HCl-Entwicklung eintritt. Der flüssige Teil des Reaktionsproduktes enthält 0,98 Gewichtsprozent Bor. Eine Mischung von 96 g dieser Flüssigkeit, 468 g Benzol und 542 g H SiCl₃ werden in einem 2,4 1 fassenden Autoklav während 7 Stunden auf etwa 275⁰ erhitzt Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt 276 g C₆H₅SiCl₃, was einer 46,4°/₀igen Ausbeute entspricht.

Beispiel 9

Wird eine Mischung von 2776 g Diphenyl, 2440 g .HSiCl₃ und 400g des nach Beispiele erhaltenen Reaktionsproduktes C₆H₅ SiCl₃-H₃B O₃ in einem 14,41 fassenden Autoklav während 16 Stunden auf 300° erhitzt, dann erhält man zwei isomere Diphenyltrichlorsilane. Das eine ist eine Flüssigkeit, die zwischen 200 und 202° bei 30 mm Hg siedet, und das andere ist eine weiße kristalline Masse, die zwischen 205 und 207⁰ bei 30 mm Hg siedet.

Beispiel 10

Eine Mischung von 21 g Tributylborat (C₄H₉O)₃B, 624 g Benzol und 460 g CH₃HSiCl₂ wird während 7 Stunden in einem 2,41 fassenden Autoklav auf 200 bis 210° erhitzt. Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt 230 g C₆H₅CH₃SiCl₂, was einer

45,8%igen Ausbeute entspricht.

Beispiel ri

Etliche Kristalle H₃B O₃ werden einer Mischung von 64,5 g (CHg)₂SiCl₂ und 74 g (CH₃)₂Si(OC₂H₅)₂ zugegeben. Es tritt sofort eine Austauschreaktion unter Bildung von (CHg)₂Si(OC₂H₅)Cl ein. Zu diesem Reaktionsprodukt werden 22 g H₃BO₃ gegeben, es entwickelt sich HCL Das Gemisch wird so lange bei 75° erhitzt, bis keine festen Bestandteile mehr vorhanden sind. Unter Vakuum wird dann noch der restliche HCl abgedampft. Man erhält eine klare Lösung, die bei der Untersuchung 3,05 Gewichtsprozent Bor enthält und die in der Hauptsache aus folgender Verbindung besteht: [(CH₃)₂C_aH₅OSiO]₃B. Eine Mischung von 33 g dieser Lösung, 624 g Benzol und 460 g CH₃HSiCl₂ wird in einem 2,41 fassenden Autoklav während 7 Stunden auf 200 bis 210° erhitzt. Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt 206 g C₆H₅CH₃SiCl₂ in 42,4%iger Ausbeute.

Beispiel 12

Eine Mischung von Benzol und Trichlorsilan im molaren Verhältnis von 1,5:1 und BCl₃ ,in einer Menge, die 0,5 Gewichtsprozent der Ausgangsstoffe ausmacht,-wird in flüssiger Phase während 16 Stunden auf etwa 275° erhitzt. Das verwendete Benzol war mit einer geringen Menge eines beigemischten Organosiloxans verunreinigt. Das Reaktionsprodukt wird zwecks Trennung von nicht in Reaktion getretenem HSiCl₃, Benzol und C₆H₅SiCl₃ fraktioniert. Sobald das C₆H₅SiCl₃ fast vollständig entfernt ist, wird gefunden, daß der Destillationsrückstand 0,46 Gewichtsprozent Bor enthält. Dieser Rückstand wird als Katalysator A bezeichnet. Die Fraktionierung eines Teiles dieses Katalysators A wird fortgesetzt, um oberhalb des C₆H₆SiCl₃ siedende Stoffe zu erhalten. Zwei mit Bor angereicherte Fraktionen werden erhalten. Die erste (Katalysator B) siedet bei 15 mm Hg zwischen 80 bis 90°, hat eine Dichte von 1,261 bei 25⁰ und enthält T.,03 Gewichtsprozent B. Die zweite Fraktion (Katalysator C) siedet bei 14 mm Hg zwischen 106 und 159⁰, hat eine Dichte von 1,325 bei 25° und enthält 1,02 Gewichtsprozent B. In einem 2,41 fassenden Autoklav werden drei Versuche durchgeführt, bei denen jedesmal die Ausgangsstoffe 468 g Benzol und 542 g HSiCl₃ betragen. Die Reaktionszeit beträgt jedesmal 7 Stunden, die Temperatur 275⁰. Beim ersten Lauf werden 202 g Katalysator A verwendet. Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt 247 g C₆H₅SiCl₃, entsprechend 56,1% Ausbeute. Im zweiten Lauf werden 60 g Katalysator B verwendet. Die Fraktionierung ergibt 382 g C₆H₅SiCl₃, entsprechend 55,9 °/₀ Ausbeutet Im dritten Lauf werden 60 g Katalysator C verwendet. Die Fraktionierung ergibt 375 g xio C₆H₅SiCl₃, entsprechend 54,8% Ausbeute.

Beispiel 13

. Eine Mischung von 468 g Benzol, 708 g C₆H₅HSiCl₂ und 60 g Katalysator B des Beispiels 12 wird in einem 2,41 fassenden Autoklav 16 Stunden auf 200⁰ erhitzt. Die Fraktionierung des Reaktionsproduktes ergibt (C₆Hs)₂SiCl₂.

Beispiel 14

Eine Mischung von 380 g Naphthalin, 407 g Trichlorsilan und 20 g der Verbindung [(CH₃J₃SiO]₃B, gemäß Beispiel 7, wird in einem 2,41 fassenden Autoklav 16 Stunden auf 280⁰ erhitzt. Die Fraktionierung

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des Reaktionsproduktes ergibt Naphthyltrichlorsilan und Dihydronaphthyltrichlorsüan.

Claims

PATENTANSPRUCH:

Verfahren zur Herstellung von aromatischen Halogensilanen, dadurch gekennzeichnet, daß man gegebenenfalls substituierte Benzolkohlenwasserstoffe mit einem Polyhalogenmonohydrosilan in Gegenwart einer Silicium-Bor-Komplexverbindung, bei der einige, aber nur ein Teil der Valenzen des Si und B durch Substituenten der Gruppe: Phenyl, Methyl, Alkoxy, Halogen oder Wasserstoff abgesättigt sind und alle verbleibenden Valenzen durch Sauerstoffatome mit Si- und B-Atomen der Komplexverbindung verbunden sind, kontinuierlich oder diskontinuierlich bei einer Reaktionstemperatur oberhalb 150⁰ und unterhalb 420° bei solchem Druck in Reaktion bringt, daß zumindest ein Teil des Reaktionsgemisches in flüssiger Phase vorliegt, wobei die angewandten Benzolkohlenwasserstoffe von ungesättigten aliphatischen Seitenketten frei sind und die ^ur Verwendung gelangenden Polyhalogenmonohydrosilane der allgemeinen Formel R_nH SiQ₃.„ entsprechen (R einwertige Kohlenwasserstoffreste; η eine Zahl von obisi).

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