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DE842203C - Verfahren zur Herstellung von neuen Piperazinderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Piperazinderivaten

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Publication number
DE842203C
DE842203C DES18647A DES0018647A DE842203C DE 842203 C DE842203 C DE 842203C DE S18647 A DES18647 A DE S18647A DE S0018647 A DES0018647 A DE S0018647A DE 842203 C DE842203 C DE 842203C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ethyl
piperazine
preparation
aminoethyl
pentamethyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DES18647A
Other languages
English (en)
Inventor
Robert Michel Jacob
Jacques Robert
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Rhone Poulenc SA
Original Assignee
Rhone Poulenc SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Rhone Poulenc SA filed Critical Rhone Poulenc SA
Application granted granted Critical
Publication of DE842203C publication Critical patent/DE842203C/de
Expired legal-status Critical Current

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/12Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms
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    • C07D295/13Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms with the ring nitrogen atoms and the substituent nitrogen atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings to an acyclic saturated chain
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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Erteilt auf Grund des Ersten Oberleitungsgesetzes vom 8. Juli 1949
CWGBL S. 175)
BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES PATENTAMT
PATENTSCHRIFT
KLASSE 12p GRUPPE 6
S 18647 IVc j 12p
AUSGEGEBEN AM 23. JUNI 1952
Robert Michel Jacob, Ablon-sur-Seine, Seine-et-Oise (Frankreich) und
Jacques Robert, Paris sind als Erfinder genannt worden
Societe des Usines Chimiques Rhöne-Poulenc, Paris
Verfahren zur Herstellung von neuen Piperazinderivaten
Patentiert im Gebiet der Bundesrepublik Deutschland vom 18. August 1950 an Patentanmeldung bekanntgemacht am 25. Oktober 1951
Patenterteilung bekanntgemacht am 3. Mai 1952
Die Priorität der Anmeldungen in Frankreich vom 24. Januar und 17. Juni 194© ist in Anspruch genommen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen von Piperazin abgeleiteten Aminen der allgemeinen Formel:
R R
CH-CHx
Het —NH-(CH2)n —N
N-R'.
-CH
In dieser Formel bedeuten Het einen 7-Chlorchinolyl-(4)-rest oder einen 3-Chlor-7-methoxyacridyl-(q)-rest, Rein Wasserstoffatom oder eine Methylgruppe K' einen Methyl- oder Äthylrest und η = 2 oder 3.
Erfindungsgemäß werden diese Verbindungen durch Kondensation des 4, 7-Dichlorchinolins oder des 3, g-Dichlor-y-methoxyacridins mit einem Amin der ao Formel
NH2-(CH2)„-N
N-R'
,CH-CH, CH-CH'
Ι ι
R R
erhalten, worin R, R' und η die oben angegebene Bedeiitui g haben.
Diese Amine können beispielsweise durch Reduktion der entsprechenden Nitrile von der allgemeinen Zusammensetzung
R R
,CH-CH.
R' — N N —
CH-CH
)n-J1 — CN
R R
erhalten werden.
Die neuen erfindungsgemäß erhaltenen Verbindungen besitzen bedeutende pharmazeutische Eigenschaften, die in der Human- und Veterinärmedizin verwertbar sind. Sie sind insbesondere durch Antimalariawirksamkeit ausgezeichnet.
Die folgenden Beispiele zeigen die praktische Anwendung der Erfindung.
Beispiel 1
Zu einer Lösung von 29,5 g 4, 7-Dichlorchinolin in 118 g Phenol, die bei einer Temperatur von ungefähr ioo° gehalten wird, gibt man tropfenweise 24,5 g i-Äthyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin. Nach -Beendigung der Zugabe erhitzt man 4 Stunden zum Sieden. Man läßt abkühlen, dann gießt man in überschüssige io°/0ige Natronlauge. Man kühlt in Eis ab, und es kristallisiert ein Produkt aus, das man absaugt. Man erhält 45g 4-[2'-(7"-Chlorchinolyl-(4")-amino)-äthyl]-i-äthylpiperazin der Formel:
,CH2 — CH2,
NH- (CH2), — N N-C2H5,
CH2-CH2
Cl-
das nach dem Umkristallisieren aus Aceton bei 134
bis 135° schmilzt (Kapillare).
Das als Ausgangsprodukt dienende i-Äthyl-
4-(2'-aminoäthyl)-piperazin wird auf folgende Weise erhalten:
i-Äthyl-4-cyanmethylpiperazin
Zu einer Lösung von 76 g I-Äthylpiperazin in 50 ecm Alkohol gibt man tropfenweise unter Rühren und Eiskühlung 25,2 g Chloracetonitril. Man unterbricht die Eiskühlung und erhitzt 1 Stunde auf dem siedenden Wasserbad. Man verdampft den Alkohol auf dem Wasserbad unter einem Druck von 80 mm Hg. Man nimmt den Rückstand unter Kühlung mit Eis in 130 ecm Natronlauge von 36° Be auf und extrahiert mit Äther. Man trocknet die ätherischen Extrakte über Ätznatronplättchen und verdampft den Äther auf dem Wasserbad. Durch Rektifikation des Rückstandes gewinnt man 32,6 g i-Äthylpiperazin zurück und erhält 44,1 g i-Äthyl-4-cyanmethylpiperazin, das bei 130 bis 1310 unter 23 mm Hg-Druck siedet.
i-Äthyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin
Man gibt in einen Autoklaven 41 g i-Äthyl-4-cyanmethylpiperazin, 8,2 g Raneynickel, 2 ecm Natron-
lauge von 360 Βέ und 250 ecm Methanol. Man schüttelt 9 Stunden lang unter einem Wasserstoffdruck von 40 bis 50 kg/cm8. Man filtriert, verdampft das Methanol unter gewöhnlichem Druck und rektifiziert den Rückstand. Man erhält so 25,5 g i-Äthyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin, das bei 116 bis 1170 unter 27 mm Hg-Druck siedet.
Beispiel 2
Zu einer Lösung von 31,3 g 4, 7-Dichlorchinolin in 126 g Phenol, die bei einer Temperatur von ungefähr ioo° gehalten wird, gibt man tropfenweise 28,5 g i-Äthyl-4-(3'-aminopropyl)-piperazin. Nach Beendigung der Zugabe erhitzt man 4 Stunden am Rückflußkühler. Man läßt abkühlen und nimmt in überschüssiger io°/0iger Natronlauge auf. Man gibt ein wenig Benzol dazu, und das Produkt kristallisiert aus. Man saugt ab und wäscht mit Wasser bis zur Neutralität gegen Phenolphthalein. Man trocknet im Va-t kuumexsikkator über Schwefelsäure und erhält 49 g rohes i-Äthyl-4-[3'-(7"-chlorchinolyl-(4")-amino)-propyl-(i')]-piperazin der Formel
NH- (CH2)3 — N N-C2H5
CH2-CH2
Cl—'
das nach dem Umkristallisieren aus Aceton bei 131 bis 132° schmilzt (Kapillare).
Das als Ausgangsprodukt dienende i-Äthyl-4-(3'-aminopropy])-piperazin wird auf folgende Weise erhalten:
i-Äthyl-4-(2'-cyanäthyl)-piperazin
Zu 42 g i-Äthylpiperazin gibt man 18,6 g Acrylnitril. Man läßt über Nacht stehen, dann erhitzt man 4 Stunden auf 100 bis iio°. Man rektifiziert und erhält 51 g i-Äthyl-4-(2'-cyanäthyl)-piperazin, das bei 156 bis 1580 unter 31 mm Hg-Druck siedet.
i-Äthyl-4-(3'-aminopropyl)-piperazin
Man gibt in einen Autoklaven eine Lösung von 48 g i-Äthyl-4-(2'-cyanäthyl)-piperazin in 250 ecm Methanol, 9,6 g Raneynickel und 2,5 ecm Natronlauge von 36° Be. Man schüttelt 17 Stunden lang untei einem Wasserstoff druck von 50 kg/cm*. Man filtriert, verdampft das Methanol bei gewöhnlichem Druck und. rektifiziert den Rückstand. Man erhält so 31 g i-Äthyl-4-(3'-aminopropyl)-piperazin, das bei 136 bis 1370 unter 33 mm Hg-Druck siedet.
Beispiel 3 yo
Zu einer Lösung von 39 g 3, g-Dichlor^-methoxyacridin in 168 g Phenol, die bei einer Temperatur von uagefähr ioo° gehalten wird, gibt man tropfenweise 25 g i-Äthyl-4-(3'-aminopropyl)-piperazin. Man kühlt ab und nimmt in überschüssiger io°/0iger Natronlauge auf. Man extrahiert mit Benzol und wäscht die benzolischen Lösungen mit verdünnter Essigsäure. Man macht die essigsauren Lösungen mit Ammoniak von 22° Be alkalisch. Das i-Äthyl-4-[3'-(3"-chlor-7"-methoxyacridyl-(9")-amino)-propyl-(i')] -piperazin der Formel
NH-(CH1)J-N
CH,O
/ L» Ho -— C Ho
CH0-CH,
N — C2H5
J-Cl
fällt in Form eines Öles aus, das langsam kristallisiert.
Man saugt ab, wäscht mit Wasser und kristallisiert aus Aceton um. Man erhält so 53 g eines Produktes, das bei 92 bis 930 schmilzt (Kapillare). Man wandelt die Base in ihr Trichlorhydrat um, das mit 2 Mol Wasser kristallisiert und bei 265 ° schmilzt (augenblicklicher Schmelzpunkt im Block Maquenne).
, Beispiel 4
Zu einer Lösung von 4,45 g 4, 7-Dichlorchinolin in 25,6 g Phenol, die bei einer Temperatur von ungefähr 100° gehalten wird, gibt man tropfenweise 7,2 g i-Äthyl-2, 3, 5, 6-tetramethyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin. Nach Beendigung der Zugabe erhitzt man 4 Stunden lang zum Sieden. Man läßt abkühlen, dann gießt man in überschüssige io°/0ige Natronlauge. Man extrahiert mit Äther und wäscht den Ätherextrakt mit Wasser. Man trocknet die ätherische Schicht über wasserfreiem Natriumsulfat. Man verdampft den Äther fast bis zur Trockne, und es scheiden sich Kristalle ab. Man saugt ab und erhält so 3,8 g I-Äthyl-2, 3, 5, 6-tetramethyl-4-[2'-(7"-chlorchinolyl-(4")-amino)-äthyl]-piperazin, das nach dem Umkristallisieren aus Aceton bei 142 bis 1430 schmilzt (Kapillare). Sein Chlorhydrat schmilzt bei 240 bis 2450 unter Zersetzung (Block Maquenne, augenblicklich).
Das i-Äthyl-2,3, 5,6-tetramethyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin (Kp10 = 127 bis 1310) wird durch Reduktion von i-Äthyl-2, 3, 5, o-tetramethyl^-cyanmethylpiperazin (Kp14 = 142 bis 144,5°) hergestellt, das seinerseits durch Einwirkung von Chloracetonitril auf i-Äthyl-2, 3, 5, 6-tetramethylpiperazin erhalten wird. Das letztere (Kp110 = 134 bis 134,5°) wird durch Hydrierung des Jodäthylats des 2, 3, 5, 6-Tetramethylpyrazins in Wasser in Gegenwart von Platin herge-
stellt. Das Jodäthylat des 2, 3, 5, 6-Tetramethylpyrazinskann seinerseitsaus2, 3, 5, 6-Tetramethylpyrazin und Äthyljodid erhalten werden.
Beispiel 5
Zu einer Lösung von 16,4 g 4, 7-Dichlorchinolin in 80 g Phenol, die bei einer Temperatur von ungefähr ioo° gehalten wird, gibt man tropfenweise unter Rühren 16,5 g i, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin. Nach Beendigung der Zugabe erhöht man die Temperatur auf i8o° und hält sie 2 Stunden lang. Man läßt auf gewöhnliche Temperatur abkühlen und gießt dann in überschüssige io°/0ige Natronlauge. Es bildet sich ein reichlicher gelber Niederschlag, den man mit Chloroform extrahiert. Man wäscht die Chloroformextrakte mit Wasser und trocknet sie dann über wasserfreiem Natriumsulfat. Man verdampft das Chloroform auf dem Wasserbad und kristallisiert aus einer Mischung von Aceton und absolutem Alkohol um. Man erhält so 25 g 1, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-[2'-(7"-chlorchinolyl-(4")-amino)-äthyl] -piperazin, das bei 1900 schmilzt (augenblicklicher Schmelzpunkt, Block Maquenne). Es gibt ein Trichlorhydrat, das mit ι Mol Wasser kristallisiert und bei 295 bis 2960 schmilzt (augenblicklicher Schmelzpunkt, Block Maquenne).
Das i, 2, 3, 5,6-Pentamethyl-4-(2'-aminoäthyI)-piperazin wird durch Reduktion von 1, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-cyanmethylpiperazin hergestellt, das iao seinerseits durch Einwirkung von Chloracetonitril auf I. 2, 3, 5, 6-Pentamethylpiperazin erhalten wird. Letzteres wird nach Kipping (vgl. Journal of the Chemical Society, London 1932, 1338) hergestellt.
Dieses 1, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-(2'-aminoäthyl)- 1*5 piperazin kann in mehreren isomeren Formen auf*
treten. Zwei davon sind im Stadium des i, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-cyanmethylpiperazins über die MaIeate als Zwischenprodukt isoliert worden. Eines dieser Maleate ist fest und schmilzt bei 1330, die folgenden Zwischenprodukte, die man sukzessiv aus diesem Maleat erhalten hat, haben folgende Konstanten: i, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin: Kp17 = 135 bis 136°; i, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-cyanmethylpiperazin: Kp2 = 128 bis 1290, F. = 59°.
Beispiel 6
Man arbeitet in der gleichen Weise, wie in Beispiel 5 angegeben, geht jedoch von einem zweiten isomeren i, 2, 3, 5, 6-Pentamethyl-4-(2'-aminoäthyl)-piperazin mit dem Kp6 = 110 bis in0, aus. Dieses wird aus i, 2, 3, 5, o-Pentamethyl^-cyanmethylpiperazin (Kp4 = 1400) hergestellt. Das letztere wurde' aus dem Maleat, das man aus den Mutterlaugen des Maleats vom F. = 1330 gewonnen hatte und das in Form eines Öls anfiel, erhalten. Man erhält ein 1, 2, 3, 5, 6-Pentämethyl-4-[2'-(7"-chlorchinolyl - (4") - amino)-äthyl] piperazin, das mit dem in Beispiel 5 beschriebenen isomer ist und das bei 178 bis 1790 schmilzt (augenblicklicher Schmelzpunkt im Block Maquenne). Es gibt ein Trichlorhydrat, das mit 2 Mol Wasser kristallisiert und bei 276 bis 2780 schmilzt (augenblicklicher Schmelzpunkt im Block Maquenne).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung von neuen Piperazinderivaten der allgemeinen Formel Het—NH-(CH2),,-N
    R R CH -CH CH -CH
    I
    R R
    N-R',
    wobei Het einen 7-Chlorchinolyl-(4)-rest oder einen 3-Chlor-7-methoxyacridyl-(9)-rest, R ein Wasserstoffatom oder eine Methylgruppe, R' einen Methyloder Äthylrest bedeuten und η = 2 oder 3 ist, dadurch gekennzeichnet, daß man 4, 7-Dichlorchinolin oder 3, 9-Dichlor-7-methoxyacridin mit einem Piperazinderivat der Formel
    R R CH-CH,
    NH2-(CH2),
    N-R'
    CH-CH
    R R
    kondensiert, wobei R, R' und η die vorstehend angegebene Bedeutung haben.
    I 5203 6.
DES18647A 1949-01-24 1950-08-18 Verfahren zur Herstellung von neuen Piperazinderivaten Expired DE842203C (de)

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NL70806C (de) 1952-09-15
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