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DE4211962A1 - Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht

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Publication number
DE4211962A1
DE4211962A1 DE19924211962 DE4211962A DE4211962A1 DE 4211962 A1 DE4211962 A1 DE 4211962A1 DE 19924211962 DE19924211962 DE 19924211962 DE 4211962 A DE4211962 A DE 4211962A DE 4211962 A1 DE4211962 A1 DE 4211962A1
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DE
Germany
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layer
plasma
pref
atmos
workpiece surface
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19924211962
Other languages
English (en)
Inventor
Rudolf Koetter-Faulhaber
Michael Dr Geisler
Susanne Wuerz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Balzers und Leybold Deutschland Holding AG
Original Assignee
Leybold AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Leybold AG filed Critical Leybold AG
Priority to DE19924211962 priority Critical patent/DE4211962A1/de
Publication of DE4211962A1 publication Critical patent/DE4211962A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/22Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of inorganic material, other than metallic material
    • C23C16/26Deposition of carbon only
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/44Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating
    • C23C16/50Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating using electric discharges
    • C23C16/511Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the method of coating using electric discharges using microwave discharges

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht, mit einem Vakuum-Rezipienten, in dem die Werkstücke, vorzugsweise von aus Kunststoffen gebildete Scheinwerfer- Reflektoreinsätze, einem Plasmabeschichtungsprozeß ausgesetzt sind und mit Zu- und Abführöffnungen im Rezipienten, durch die unter kontrolliertem Zu- und Abfluß von Stoffen eine den Plasmabeschichtungsprozeß bestimmende Prozeßatmosphäre herstellbar ist.
Die Frage der Beschaffenheit von Grenzflächenenergien spielt im allgemeinen im Bereich der Oberflächenphysik und insbesondere im Kontaktverhalten von Flüssigkeiten auf Oberflächen eine große Rolle. So unterscheiden sich Flüssigkeiten von Gasen insbesondere dadurch, daß sie freie Oberflächen aufweisen, die einem immanenten Bestreben der Verkleinerung ihrer Oberflächen unterliegen. Treten nun Flüssigkeiten in Kontakt mit beliebigen Oberflächen, so bilden sich in aller Regel, unter Berücksichtigung eines nur geringen Benetzungsgrades, vereinzelte Flüssigkeitstropfen, deren Größe und Gestalt zum einen von der Oberflächenspannung der Flüssigkeit selbst abhängt, zum anderen aber von der Grenzflächenenergie zwischen der Oberfläche und der Flüssigkeit. Zur Beschreibung der spezifischen Grenzflächenenergiewerte eignet sich (neben anderen Verfahren) hierzu der sogenannte Kontaktwinkel, der einen Winkel beschreibt, der durch die Ebene der Oberfläche einerseits und der Tangente an der Flüssigkeitstropfen-Peripherie am Punkt des Tropfenrandes andererseits eingeschlossen wird. Vereinfachend gilt die Regel, je größer die spezifische Grenzflächenspannung umso kleiner ist dem Kontaktwinkel.
Es gibt technische Bereiche, in denen eine möglichst gleichmäßige Flüssigkeitsverteilung auf Oberflächen durch­ aus wünschenswert ist. Hierbei sollte der Kontaktwinkel einen möglichst kleinen Wert einnehmen.
Beispielsweise tritt bei der Herstellung und im Betrieb von aus Kunststoffen gebildeten Scheinwerfer- Reflektoreinsätzen das Problem auf, daß auf den spiegelnden Flächen, die z. B. durch Aufdampfverfahren auf den Reflektorgrundkörpern aufgebracht werden, Flüssig­ keitstropfen gebildet werden, die zum Teil, aufgrund der durchaus hohen Betriebstemperaturen, aus dem Produkt selbst hervortreten, zum anderen Teil aus der umgebenden Luft­ feuchtigkeit auf den Spiegelflächen kondensieren. Dieser in aller Regel inhomogene Flüssigkeitsfilm, der sich größ­ tenteils in Form vereinzelter Tropfen bildet, wirkt sich jedoch nachteilig auf die optischen Eigenschaften des Reflektors aus. Einbußen von Lichtstärke bzw. Richtung­ scharakteristik derartiger Scheinwerfer-Reflektoreinsätze sind die Folge.
Zur Modifikation der Grenzflächenenergien von Substratoberflächen bedient man sich in bekannter Weise mit Beschichtungsverfahren, denen PCVD-Prozesse zugrundeliegen. Mit derartigen plasmaunterstützten Beschichtungsverfahren ist es heutzutage möglich, Schichten in fast beliebiger Zusammensetzung auf Substratoberflächen aufzubringen. Nur kursorisch sei beispielsweise die DE 40 10 663 A1 genannt, in der ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Beschichtung von stark gekrümmten Flächenspiegeln beschrieben ist. Man bedient sich hierbei einer Substrathaltevorrichtung, die frequenz- und phasenabgestimmte Plantenbewegungen an einer Beschichtungsquelle vorbei realisiert, um möglichst gleichmäßige Beschichtungsdicken auf der ganzen gekrümmten Oberfläche herzustellen. Wesentlich bei derartigen Verfah­ ren ist die Verwendung bestimmter Prozeßgase, die die Abscheidung einer die Grenzflächenenergie bestimmenden Schicht ermöglicht. So sind Plasmabehandlungen von Polypropylen-Grundsubstraten bekannt, deren Prozeßatmo­ sphäre aus O2 und/oder CF4 besteht, mit dem Ziel, die Lackierbarkeit oder Bedruckbarkeit von Polypropylen-Sub­ straten zu verbessern.
Ferner werden in an sich bekannter Weise Auto- Scheinwerferreflektoren in einer aus Luft und/oder reinem Sauerstoff und/oder Wasser gebildeten Prozeßatmosphäre derart beschichtet, so daß die Oberflächenspannung in der vorgenannten Weise verändert werden kann.
Schließlich ist das Abscheiden von einer SiOx-Schicht auf durch DC-Plasmapolymerisation schutzbeschichteten Auto- Scheinwerferreflektoren bekannt. Eine derartig oberflächliche Oxidation, d. h. SiOx-Bildung, führt jedoch zu einer Schutzschicht, die zwar anfänglich zum Spreiten, d. h. Auseinanderfließen, von z. B. Wasser führt, d. h. der Kon­ taktwinkel der Wassertropfen auf der Substratoberfläche nimmt einen gegen 0° strebenden Winkel an. Diese Schichten liefern u. a. nicht den gewünschten Korrosionsschutz. Der genannte Effekt klingt jedoch im Laufe von Tagen ab und ein Kontaktwinkel von ca. 45° stellt sich unveränderlich ein. Zudem ist bei der Herstellung einer solchen Schicht eine zusätzliche Beschichtungsquelle notwendig, die die Prozeßdauer verlangsamt und die Herstellung verteuert.
Alle derzeit bekannten Oberflächenmodifikationen, die möglichst kleine Kontaktwinkel beim Auftreten von oberflächigen Flüssigkeitsdepositionen ermöglichen, weisen keine Langzeitstabilität auf. Zusätzlich ist die Beschich­ tungsdauer bei den vorgenannten Verfahren nicht unbe­ trächtlich, so daß die Herstellkosten ein wesentlicher Faktor im Produktendpreis darstellen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht, mit einem Vakuum-Rezipienten, in dem die Werkstücke, vorzugsweise von aus Kunststoffen gebildete Scheinwerfer- Reflektoreinsätze, einem Plasmabeschichtungsprozeß ausgesetzt sind, mit Zu- und Abführöffnungen im Rezipienten durch die unter kontrolliertem Zu- und Abfluß von Stoffen eine den Plasmabeschichtungsprozeß bestimmende Prozeßatmosphäre herstellbar ist, derart weiter zu ent­ wickeln, daß die auf der Substratoberfläche abgeschiedene Schicht die Oberflächenenergie in einer Weise verändert, daß auf ihr abgeschiedene Flüssigkeitsmengen einen minima­ len Kontaktwinkel einnehmen und daß die Wirkung der, die Grenzflächenenergie bestimmenden Schicht, langzeitstabil ist. Darüberhinaus soll das erfindungsgemäße Verfahren in einem einzigen Verfahrensschritt mit nur kurz gehalte­ nen Prozeßzeiten und zu einer möglichst kostengünstigen Herstellung führen.
Eine erfindungsgemäße Lösung dieser Aufgabe ist im Anspruch 1 angegeben. Weiterbildungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.
Erfindungsgemäß ist das Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht, mit einem Vakuum-Rezipienten, in dem die Werkstücke, vorzugsweise von aus Kunststoffen gebildete Scheinwerfer-Reflektoreinsätze, einem Plasmabeschichtungsprozeß ausgesetzt sind und mit Zu- und Abführöffnungen im Rezipienten, durch die unter kontrolliertem Zu- und Abfluß von Stoffen eine den Plasmabeschichtungsprozeß bestimmende Prozeßatmosphäre herstellbar ist, derart angegeben, daß die aus der Prozeßatmosphäre auf die Werkstückoberfläche abgeschiedene Schicht im wesentlichen aus Kohlenstoff und Wasserstoff besteht.
Scheinwerfer-Reflektoreinsätze, wie sie aus der Fahrzeug­ technik weitgehend bekannt sind, werden in aller Regel in mehrfachen Beschichtungsschritten hergestellt. Als zuletzt auf das Endprodukt aufgebrachte Schicht soll die erfin­ dungsgemäße Abscheidung zur möglichst gleichmäßigen Ver­ teilung von auf ihr aufgebrachten Flüssigkeiten dienen. Darunter sind nicht nur Wasser oder aus dem Re­ flektorgrundkörper austretende Ausdünstungen zu verstehen, sondern auch Klebstoffe, die gezielt auf Randbereiche der Reflektoren aufgebracht werden, um die Scheinwerfer­ frontscheiben darauf zu fixieren. Hierdurch soll u. a. auch eine bessere Kleb- und Haftwirkung der zu verbinden­ den Scheinwerferbestandteile erzielt werden.
Wie bereits erwähnt, bedient man sich beim erfindungs­ wesentlichen Verfahren einem plasmaunterstützten CVD-Pro­ zeß, der mit Prozeßdrücken innerhalb des Vakuumrezipienten, auch Prozeßkammer genannt, zwischen 0,01 Pa und 100 Pa arbeitet. Vorzugsweise bedient man sich der Mikrowelleneinspeisung in den Plasmabereich innerhalb der Prozeßkammer. Grundsätzlich sind jedoch auch andere Beschichtungsverfahren denkbar, beispielsweise Aufdampf­ verfahren oder, Sputtertechnik um nur einige zu nennen.
Die erfindungsgemäße Prozeßatmosphäre wird vorwiegend aus Kohlenstoff und Wasserstoff gebildet. Darüberhinaus können den Prozeßgasen Sauerstoff und/oder Stickstoff und/oder Wasser und/oder Halogene bzw. Halogenide und/oder ein Inertgas beigemischt werden.
Die zur Plasmaherstellung und -Aufrechterhaltung einge­ brachte Mikrowellenleistung beträgt in der Regel zwischen 1 kW und 50 kW pro 1 m3 Plasmavolumen. Der Hintergrund­ druck für Stickstoff, Sauerstoff und Wasser beträgt je­ weils zwischen 0 und 1 Pa.
Als Prozeßgase kommen sowohl gasförmige Kohlenwasserstoffe wie z. B. Methan, Äthan, Ätin oder Butan als auch unter Normalbedingungen flüssige Kohlenwasserstoffe, wie z. B. Cyclopentan, Hexan oder Benzol zum Einsatz. Der Prozeßgasmassenfluß beträgt hierbei zwischen 50 und 23 000 hPA*l/min pro 1 m3 Plasmalänge. Das Saugvermögen der den Stoffabfluß regelnden Pumpen betragen zwischen 400 und 400 000 l/sec Stickstoff pro 1 m3 Plasmavolumen.
Ohne den erfindungsgemäßen Gedanken einzuschränken wurde zur Beschichtung der Scheinwerfer-Reflektoreinsätze bei­ spielsweise die in der DE 40 10 663 A1 beschriebene Vor­ richtung verwendet. Hierbei wurden zunächst verschiedene Vorbeschichtungen des Substrats vorgenommen, wie z. B. Vorbeschichtung, Aluminisierung und Schutzbeschichtung bevor die erfindungsgemäße Abscheidung mit einem Prozeß­ druck von 0,07 Pa, einem Prozeßgasmassenfluß von 240 hPa*l/min pro 1 m3 Plasmavolumen mit dem Prozeßgas Äthin, einer Mikrowellenleistung von 1 kW pro 1 m3 Plasmavolumen und einer Prozeßzeit von 20 sec. vorgenommen wurde.
Überraschenderweise erfüllt die mit den oben angegebenen Prozeßparametern erzeugte Schicht die gewünschten Eigen­ schaften. Sowohl geschlossene Schichten mit Schichtdicken größer als 100 Å, als auch die Substratoberfläche nicht vollständig bedeckende Schichten mit Schichtdicken unter 20 Å, bewirken eine vorteilhafte Veränderung der Oberflächenspannung, wie sie eingangs erwünscht wurde. Im letztgenannten Fall handelt es sich weniger um eine Beschichtung im wörtlichen Sinn, als vielmehr um eine Oberflächenmodifikation, wodurch nach der Oberflächenbehand­ lung die Natur der energetischen Verhältnisse auf der Substratoberfläche zusammen mit dem dünnen Schichtüberzug die Grenzflächenenergie bestimmen.
Die extrem geringen Schichtdicken ermöglichen darüberhin­ aus sehr kurze Prozeßzeiten, die im Falle der statischen Beschichtung unter 1 Sekunde betragen können. Das erfin­ dungsgemäße Verfahren ist somit schneller als die im Stand der Technik genannten.
Im Gegensatz zu den nichtbeschichtenden Oberflächenmodi­ fikationsverfahren, die in aller Regel aufgrund von zunehmender Absättigung von im Beschichtungsprozeß gebildeten Radi­ kalen auf der Substratoberfläche ein deutliches Abklingverhalten zeigen, ist die Veränderung der Grenzflächenenergie mit dem hier dargestellten Verfahren langzeitstabil. Über einen Beobachtungszeitraum von mehr als einem Jahr konnten keine signifikanten Veränderungen spezifischer Grenzflächenenergien (polarer und disperser Anteil) festgestellt werden. Als Maß für die Grenzflächenenergie wurde der bereits erwähnte Kontaktwinkel von bestimmten Flüssigkeiten auf der Schichtoberfläche verwendet. Für die Messungen wurde eine polare Flüssigkeit, Wasser, und eine unpolare, Cis-Decahydronaphthalin verwendet. Direkt nach der erfindungsgemäßen Beschichtung spreitet das Cis-De­ cahydronaphtalin, während Wasser einen Kontaktwinkel von kleiner-gleich 45° aufweist. Beide Effekte blieben über einen Beobachtungszeitraum von mehr als einem Jahr stabil.
Im Vergleich dazu führt eine oberflächliche Oxidation durch SiOx-Bildung, wie bereits erwähnt zum Spreiten von Wasser, aufgrund der an der Oberfläche erzeugten Radikale. Dieser Effekt klingt jedoch im Laufe von Tagen ab und ein Kon­ taktwinkel von stabil 40° bis 45° stellt sich ein. Der Kontaktwinkel von Cis-Decahydronaphtalin liegt hier An­ fangs bei etwa 20° und sinkt innerhalb von Tagen auf etwa 10°. Ein Spreiten von Cis-Decahydronaphtalin wird nicht erreicht. Darüberhinaus liegen die notwendigen Prozeßzei­ ten bei einigen Minuten und sind damit um den Faktor 100 länger als mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wird damit erstmalig eine Schichtbildung zur Beeinflussung der Oberflächenspannung ermöglicht, die über verbesserte Spreiteigenschaften für polare und nichtpolare Flüssigkei­ ten verfügt, kurze Prozeßzeiten ermöglicht und dadurch erheblich verminderte Produktionskosten verursacht sowie zur Verbesserung der Verklebbarkeit des Reflektorsystems beiträgt.

Claims (17)

1. Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht, mit einem Vakuumrezipienten, in dem die Werkstücke, vorzugsweise von aus Kunststoffen gebildete Scheinwerfer-Reflektoreinsätze, einem Plasmabeschichtungsprozeß ausgesetzt sind und mit Zu- und Abführöffnungen im Rezipienten, durch die unter kontrolliertem Zu- und Abfluß von Stoffen eine den Plasma­ beschichtungsprozeß bestimmende Prozeßatmosphäre herstell­ bar ist, dadurch gekennzeichnet, daß die aus der Prozeßatmosphäre auf die Werkstückoberfläche abgeschiedene Schicht im wesentlichen aus Kohlenstoff und Wasserstoff besteht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Prozeßatmosphäre neben den Prozeßgasen Kohlenstoff und Wasserstoff auch Sauer­ stoff und/oder Stickstoff und/oder Wasser und/oder Halogen(ide) und/oder ein Inertgas enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Plasmabeschichtungsprozeß durch Einspeisung elektrischer Mikrowellenfelder unter­ stützbar ist.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die sich auf der Werkstücko­ berfläche bildende Schicht derart die Grenzflächenenergie der Werkstückoberfläche beeinflußt, so daß auf ihr abge­ schiedene Flüssigkeitsmengen das Bestreben haben eine möglichst große Oberfläche zu bilden.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die abzuscheidende Schicht direkt auf das Grundmaterial der Werkstückoberfläche oder auf ihr bereits befindliche Schichten aufbringbar ist.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der in der Vakuumkammer herr­ schende Prozeßdruck zwischen 0,01 und 100 Pa beträgt.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die in den Plasmaprozeß ein­ gebrachte elektrische Leistung 100 W bis 5 kW pro 1 m3 Plasmavolumen beträgt.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Prozeßgas gasförmiger Kohlenwasserstoff, z. B. Methan, Äthan, Äthin, Butan ist.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Prozeßatmosphäre durch Einleiten von unter Normalbedingungen flüssigen Kohlenwas­ serstoffs, z. B. Cyclopentan, Hexan oder Benzol in die Vakuumkammer, herstellbar ist.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Prozeßgasmassenfluß zwi­ schen 5 und 2300 hPa*l/min pro 1 m3 Plasmavolumen beträgt.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Saugvermögen einer an der Abführöffnung angebrachten Pumpe zwischen 40 und 40 000 l/s Stickstoff pro 1 m3 Plasmavolumen beträgt.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß sich auf der Werkstückoberflä­ che eine geschlossene Schicht bildet, die mindestens 120 Å dick ist.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß sich auf der Werkstückoberflä­ che eine nicht notwendigermaßen geschlossene Schicht ausbildet mit Schichtdicken unter 120 Å.
14. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Prozeßdauer zur Herstellung einer nicht notwendigermaßen geschlossenen Schicht im Sekundenbereich und darunter liegt.
15. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht einen monomoleku­ laren Überzug über die Werkstückoberfläche oder einer auf ihr bereits befindlichen Schicht darstellt.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht langzeitstabil ist.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Schicht Halogene aufweist.
DE19924211962 1992-04-09 1992-04-09 Verfahren zur Herstellung einer die Grenzflächenenergie von Werkstückoberflächen bestimmenden Schicht Withdrawn DE4211962A1 (de)

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