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DE3719055A1 - Verfahren zur herstellung von formaldehyd - Google Patents

Verfahren zur herstellung von formaldehyd

Info

Publication number
DE3719055A1
DE3719055A1 DE19873719055 DE3719055A DE3719055A1 DE 3719055 A1 DE3719055 A1 DE 3719055A1 DE 19873719055 DE19873719055 DE 19873719055 DE 3719055 A DE3719055 A DE 3719055A DE 3719055 A1 DE3719055 A1 DE 3719055A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
methanol
formaldehyde
catalyst
sodium
temperature
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19873719055
Other languages
English (en)
Inventor
Albert Prof Dr Renken
Andreas Meyer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DE19873719055 priority Critical patent/DE3719055A1/de
Priority to EP88108653A priority patent/EP0294684A3/de
Publication of DE3719055A1 publication Critical patent/DE3719055A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/002Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by dehydrogenation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Formaldehyd durch Dehydrierung von Methanol in Gegenwart eines Katalysators bei erhöhter Temperatur.
Es sind mehrere Verfahren zur Herstellung von Formaldehyd aus Methanol bekannt. In der Technik ist die Oxydation von Methanol zu Formaldehyd üblich
CH₃OH + ½ O₂ → CH₂O + H₂O
die an Eisen- und Molybdänoxyd enthaltenden Katalysatoren bei 350°C bis 450°C durchgeführt wird. Ebenfalls üblich ist die oxydative Dehydrierung von Methanol zu Formaldehyd
CH₃OH ⇄ CH₂O + H₂
H₂ + ½ O₂ ⇄ H₂O
an Silberkatalysatoren bei 600 bis 720°C. Beide Verfahren werden beschrieben in Ullmanns Encycl. der techn. Chemie, Band 11, S. 693-694, 4. Auflage, 1976, Verlag Chemie Weinheim.
Nach diesen Verfahren erhält man eine wässerige Formaldehyd­ lösung. Die Lagerung und der Transport solcher Lösungen sind jedoch schwierig, da Niederschläge von Paraformaldehyd und entsprechende Ablagerungen und Verstopfungen auftreten, wenn nicht Stabilisatoren und erhöhte Lagertemperaturen verwendet werden. Erhöhte Lagertemperatur beeinflußt aber in unerwünschter Weise die Produktqualität durch Bildung von Ameisensäure.
Aus diesen Gründen wurden schon Verfahren zur Herstellung von im wesentlichen wasserfreien methanolischen Formaldehyd­ lösungen vorgeschlagen. Die DE-OS 25 25 174 beschreibt einen Kupfer, Zink und Schwefel enthaltenden Katalysator. Die UW-PS 40 54 609 schildert einen Katalysator, der Kupfer, Zink und Selen enthält.
Weitere Katalysatoren enthalten Zink und/oder Indium (Europäische Patentschrift 01 30 068), Silber (US-PS 29 53 602), bzw. Silber, Kupfer und Silicium (US-PS 29 39 883). Alle diese Katalysatoren ermöglichen keine wirtschaftliche Herstellung von Formaldehyd durch Dehydrierung von Methanol.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Formaldehyd aus Methanol durch Dehydrierung in Gegenwart eines Katalysators bei erhöhter Temperatur, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in Gegenwart eines mindestens eine Natriumverbindung enthaltenden Katalysators bei einer Temperatur von 300°C bis 800°C durchgeführt wird.
Die Reaktion kann durch die Gleichung
CH₃OH ⇄ CH₂O + H₂
beschrieben werden.
Das Verfahren liefert überraschenderweise Formaldehyd mit guter Selektivität und Ausbeute.
Der erfindungsgemäße Katalysator enthält zusätzlich zu der oder den Natriumverbindungen vorzugsweise noch bis zu 0,3 Grammatome Indium pro Grammatom Natrium. Das Indium kann dabei während der Reaktion als Metall und/oder als Metallverbindung vorliegen; es wird im allgemeinen als Metallverbindung aufgebracht, die während der Reaktion oder vorab ganz oder teilweise zum Metall reduziert werden kann.
Zur Herstellung des Katalysators eignen sich Natrium- und Indiumverbindungen, wie etwa die Oxyde, Nitrate, Carbonate, Bicarbonate, Acetate, Oxalate. Für das Natrium werden neutrale und basische Salze besonders bevorzugt, während Indium vorzugsweise als Nitrat eingesetzt wird. Der Katalysator kann in Form von Kugeln oder Stäbchen sowie in jeder anderen Gestalt verwendet werden. Der Katalysator kann allein oder mit einem inerten Träger wie zum Beispiel Siliciumdioxyd eingesetzt werden. Der Ausgangs­ katalysator kann unmittelbar eingesetzt werden oder zuvor thermisch und/oder chemisch aktiviert werden, zum Beispiel in reduzierender Atmosphäre mit Wasserstoff.
Die Dehydrierung des Methanols kann bei Unterdruck, Normaldruck oder Überdruck, zum Beispiel 10 bar, durchgeführt werden. Ein Bereich von etwa 0,1 bis 10 bar ist besonders geeignet, aber der Druck ist unkritisch. Bevorzugt wird Normaldruck. Das erfindungsgemäße Verfahren kann diskontinuierlich oder kontinuierlich durchgeführt werden, wobei letzteres bevorzugt ist. Die Temperatur beträgt im allgemeinen 300°C bis 800°C, bevorzugt 500°C bis 700°C. Es werden vorzugsweise 0,1 bis 10 kg Methanol pro Stunde und pro Liter Katalysator umgesetzt. Das Methanol kann rein oder verdünnt mit einem zusätzlichen Gas wie Stickstoff oder Wasserstoff am Katalysator zu Formaldehyd dehydriert werden.
Die Erfindung wird an folgenden Beispielen erläutert, ohne darauf beschränkt zu sein. Die in den Beispielen angegebenen Meßgrößen wurden wie folgt berechnet:
Als Nebenreaktion tritt lediglich eine gewisse Bildung von CO und H₂ aus Methanol ein.
Beispiel 1
Natriumkarbonat wurde stufenweise im Wasserstoffstrom kalziniert. Die Aufheizgeschwindigkeit betrug 5°C/min. Bei 100°C, 500°C, 600°C und 650°C wurde die Temperatur jeweils drei Stunden belassen. Die Endtemperatur von 700°C wurde fünf Stunden gehalten. Von dem so erhaltenen Katalysator wurden 2 g in ein Quarzrohr von 10 mm Innen­ durchmesser gefüllt. Stündlich wurden 0,161 mol eines Stickstoff-Methanol-Gemisches mit 17% Methanolgehalt durch die Katalysatorschüttung geleitet. Bei 700°C wurde das Methanol zu 20% umgesetzt. Formaldehyd wurde mit 65% Selektivität erhalten.
Beispiel 2
Zwei Gramm Natriumtetraborat wurden in ein Quarzrohr von 10 mm Innendurchmesser gegeben. Bei einem Zulauf von 0,171 mol/h (22% Methanol, Rest Stickstoff) und 700°C Reaktionstemperatur bildete sich Formaldehyd mit einer Selektivität von 52%. Das Methanol wurde zu 21% umgesetzt.
Beispiel 3
Indiumnitrat und Natriumtetraborat wurden so vermischt, daß auf ein Mol Indium 19 Mole Natrium kamen. Das Gemisch wurde im Stickstoffstrom aktiviert. Bis 500°C wurde mit 5°C/min aufgeheizt und drei Stunden belassen. Danach wurde mit 1°C/min bis auf 700°C aufgeheizt. Der so erhaltene Katalysator wurde klassiert und die 40 bis 80 Mikrometerfraktion in ein Quarzrohr von 10 mm Innen­ durchmesser gegeben, so daß eine Schütthöhe von 10 mm erhalten wurde. Durch diese Schüttung wurden stündlich 0,154 mol eines Stickstoff-Methanol-Gemisches geleitet, das 13% Methanol enthielt. Formaldehyd wurde bei 700°C in 31%iger Ausbeute erhalten. (Ausbeute = Gebildeter Formaldehyd/ zugeführtes Methanol, beides in Mol gerechnet).
Beispiel 4
Ein Natrium und Indium enthaltender Katalysator wurde wie in Beispiel 3 beschrieben hergestellt. Dabei wurden die Ausgangsmengen jedoch so abgeändert, daß auf ein Teil Indium 5,7 Teile Natrium kamen. Von der 100 bis 400 Mikrometer­ fraktion wurde eine 60 mm Schüttung in einem Quarzrohr von 10 mm Durchmesser verwendet. Bei einem Zulauf von 0,154 mol/h und 700°C Reaktionstemperatur wurde Formaldehyd mit 56,5% Ausbeute erhalten. Der Zulauf bestand zu 13% aus Methanol und zu 87% aus Stickstoff.
Beispiel 5
Natriumphosphat wurde drei Stunden bei 350°C und fünf Stunden bei 500°C in Luft kalziniert. Von dem so erhaltenen Katalysator wurden zwei Gramm in ein Quarzrohr von 10 mm Innendurchmesser gegeben und stündlich 0,171 mol (22% Methanol in Stickstoff) durch die Schüttung geleitet. Bei 700°C bildeten sich 8% Formaldehyd. Das Methanol wurde zu 18% umgesetzt.
Beispiel 6
In ein Quarzrohr von 10 mm Innendurchmesser wurden 2 g Natriumsulfat gegeben. Bei einem Zulauf von 0,171 mol/h von 22% Methanol in Stickstoff und 700°C Reaktionstemperatur wurden 39,5% des eingesetzten Methanols umgesetzt. Formaldehyd bildete sich mit 16,5% Ausbeute und 41,8% Selektivität.
Beispiel 7
Natriummolybdat wurde bei 110°C getrocknet und drei Stunden bei 300°C sowie fünf Stunden bei 500°C aktiviert. Durch eine Schüttung von 17 mm Höhe in einem Quarzrohr von 10 mm Innendurchmesser wurden 0,161 mol/h eines Gemisches von 17% Methanol in Stickstoff geleitet. Bei 700°C wurde das Methanol zu 30% umgesetzt. Formaldehyd bildete sich mit 14% Ausbeute und 47% Selektivität.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung von Formaldehyd aus Methanol durch Dehydrierung in Gegenwart eines Katalysators bei erhöhter Temperatur, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in Gegenwart eines mindestens eine Natriumverbindung enthaltenden Katalysators bei einer Temperatur von 300°C bis 800°C durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator zusätzlich bis zu 3,0 Grammatome Indium pro Grammatom Natrium enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man bei einer Temperatur von 500°C bis 700°C arbeitet.
DE19873719055 1987-06-06 1987-06-06 Verfahren zur herstellung von formaldehyd Withdrawn DE3719055A1 (de)

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US5008463A (en) * 1989-06-24 1991-04-16 Hoechst Aktiengesellschaft Process for the preparation of formaldehyde
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WO2023180683A1 (en) 2022-03-21 2023-09-28 Johnson Matthey Davy Technologies Limited Method of producing formaldehyde

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