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DE3518617A1 - Copolymeres von fluormethacrylat mit styrol oder dessen derivaten und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Copolymeres von fluormethacrylat mit styrol oder dessen derivaten und verfahren zu seiner herstellung

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Publication number
DE3518617A1
DE3518617A1 DE19853518617 DE3518617A DE3518617A1 DE 3518617 A1 DE3518617 A1 DE 3518617A1 DE 19853518617 DE19853518617 DE 19853518617 DE 3518617 A DE3518617 A DE 3518617A DE 3518617 A1 DE3518617 A1 DE 3518617A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
radical
monomer
trifluoromethyl acrylate
general formula
copolymer
Prior art date
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Application number
DE19853518617
Other languages
English (en)
Other versions
DE3518617C2 (de
Inventor
Takamasa Sagamihara Fuchigami
Akira Tokorozawa Ishihara
Toshio Sakado Koishi
Iwao East Setauket N.Y. Ojima
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Central Glass Co Ltd
Original Assignee
Central Glass Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Central Glass Co Ltd filed Critical Central Glass Co Ltd
Publication of DE3518617A1 publication Critical patent/DE3518617A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3518617C2 publication Critical patent/DE3518617C2/de
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
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    • C08G18/06Polymeric products of isocyanates or isothiocyanates with compounds having active hydrogen
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    • C08G18/40High-molecular-weight compounds
    • C08G18/4009Two or more macromolecular compounds not provided for in one single group of groups C08G18/42 - C08G18/64
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Description

_. Δ Μ
Die Erfindung betrifft ein neues Copolymeres eines Fluor enthaltenden Methacrylates mit Styrol oder dessen Derivaten und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Funktionelle Polymere von Fluor enthaltenden bzw. fluorhaltigen Methacryl- oder Acryl-estern gewinnen zunehmende Bedeutung. Es wird angenommen, daß solche Polymere breite Anwendungsmöglichkeiten besitzen, z.B. als Textilimprägnierungsmittel, wobei die wasserabstoßenden und ölabstoßenden,dem Fluor zugeschriebenen Eigenschaften ausgenutzt werden, als Fluorkautschuke unter Ausnutzung der Eigenschaft der chemischen Beständigkeit, als optische Kunststoffe unter Ausnutzung der Eigenschaft der geringen Brechkraft, als Schutzlacke bzw. "Resistmaterialien" und als Dentalmaterialien. Tatsächlich wurden bereits eine beträchtliche Anzahl von Produkten bis zur Stufe der praktischen Anwendung entwickelt.
Bislang gehören die zuvorgenannten Polymeren hauptsächlich zu einer Gruppe von fluorhaltigen Methacrylaten, welche durch die folgende allgemeine Formel (A) wiedergegeben werden:
R
(A) CH2=C
worin R ein Wasserstoffatom oder ein Methylrest ist und R1 eine teilweise fluorierte Alkylgruppe bedeutet.
Dies bedeutet, daß Methacrylate, welche Fluoratome in der Estergruppierung aufweisen, verwendet werden. Beispielsweise werden Copolymere eines Methacrylates, welches eine Perfluoraikyigruppe in der Estergruppe enthält, mit einem aliphatischen Monomeren weit verbreitet als wasserabstoßendes und ölabstoßendes Mittel zur Behandlung von Textilien eingesetzt.
Es wird angenommen, daß eine andere Gruppe von fiuorhaitigen Methacryiaten der folgenden allgemeinen Formel (B), d.h. fit -Trifluormethylacrylate,funktionelle Polymere liefern, welche einzigartige Eigenschaften besitzen:
(B) CH9=C
COOR
worin R einen Alkylrest oder einen fluorhaltigen Alkylrest bedeutet.
Jedoch können Monomere der allgemeinen Formel (B) nicht frei polymerisiert werden. Wie beispielsweise in Macromolecules, 1_5_ (1982), 915 beschrieben ist, können diese Polymere durch anionische Polymerisation unter Verwendung von Pyridin oder n-Butyllithium als Initiator polymerisiert werden, jedoch können sie nicht zu Homopolymeren durch radikalische Polymerisation unter Anwendung eines üblichen Initiators wie Benzoylperoxid polymerisiert werden. In der gleichen Literaturstelle ist angegeben, daß die radikalische Copolymerisation von Methyl- d* -tr if Iuormethyiacrylat mit Methylmethacrylat möglich ist, daß diese jedoch eine sehr lange Reaktionszeit erfordert, um ein Copolymeres mit einem Gehalt einer relativ großen Menge des Fluoracrylates mit guter Ausbeute zu erhalten.
.Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines neuen Copolymeren eines ^L -Trifiuormethyiacryiates mit einem weiteren Monomeren, wobei dieses Copolymere durch radikalische Polymerisation in effektiver Weise hergestellt werden kann, sowie ein Verfahren zur Herstellung eines Copolymeren, das ein ΰί -TrifIuormethyiacrylat enthält, durch radikalische Polymerisation.
Die Erfindung liefert ein Copolymeres eines ersten Monomeren der allgemeinen Formel (1) mit einem zweiten Monomeren der allgemeinen Formel (2):
(1) CH2 = c'
COOR
worin R einen Alkylrest oder einen Fluor enthaltenden Alkylrest bedeutet:
(2) CH2=CH
worin X ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest, einen Fluor enthaltenden Alkylrest, ein Halogenatom, einen Vinylrest, einen Hydroxylrest, einen Formylrest, einen Isocyanorest, einen Carbonylrest, einen Carbamoylrest oder einen Aminorest bedeutet.
Es sei darauf hingewiesen, daß die allgemeine Formel (1) mit der zuvorgenannten allgemeinen Formel (B) identisch ist.
Wenn R in der allgemeinen Formel (1) ein fluorhaltiger Alkylrest ist, ist es bevorzugt, wenn R ein Rest der allgemeinen Formel (3) ist:
(3) (CH2)nCH
worin η eine ganze Zahl von 0 bis 5, R^ ein Polyfluoralkylrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen und R' ein Wasserstoffatom, ein Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder der zuvor definierte Rest R^ sind.
Bevorzugte Beispiele für das zweite Monomere der allgemeinen Formel (2) sind Styrol, Divinylbenzol und Methylstyrol oder Vinyltoluol.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung eines fluorhaltigen Copolymeren umfaßt die Stufe der Copolymerisation
eines ersten Monomeren der zuvorgenannten allgemeinen Formel (1) und eines zweiten Monomeren der zuvorgenannten allgemeinen Formel (2) in Anwesenheit eines radikalischen Polymerisationsinitiators .
Die Erfindung beruht darauf, daß überraschenderweise gefunden wurde, daß ΰί-Trifluormethylacrylate leicht eine radikalische Copolymerisation mit Styrol oder dessen Derivaten erfahren. Weiterhin wurde bestätigt, daß ein gewünschtes Copolymeres mit guter Ausbeute in einer ziemlich kurzen Zeitspanne, welche für eine industrielle Anwendung geeignet ist, gebildet wird und daß die Menge des fluorhaltigen ersten Monomeren in dem Copolymeren nicht sehr weit von 50 mol-% entfernt ist und üblicherweise in den Bereich von 30 bis 60 mol-% fällt. Anders ausgedrückt bedeutet dies, daß die erfindungsgemäßen Copolymeren nahe bei einem äquimolaren, alternierenden Copolymeren liegen.
Die erfindungsgemäße Copolymerisation kann unter Verwendung eines bekannten, radikalischen Polymerisationsinitiators in der Weise einer Lösungspolymerisation, einer Emulsionspolymerisation, einer Suspensionspolymerisation oder einer Massenpolymerisation durchgeführt werden. Das Molekulargewicht des Copolymeren ist nicht in spezifischer Weise eingeschränkt. Es ist möglich, eine große Vielzahl von Copolymeren zu erhalten, welche von Copolymeren mit niedrigem Molekulargewicht in Form von ölen oder Fetten bis zu Copolymeren mit hohem Molekulargewicht in Form von Kautschuken oder Kunststoffen reichen.
Die erfindungsgemäßen, fluorhaltigen Copolymeren besitzen breite Anwendungsmöglichkeiten als funktioneile Polymere und sie sind beispielsweise als wasserabstoßende und ölabstoßende Mittel, Schutzlacke bzw. Resistmaterialien, Umhüllungsmaterialien für optische Fasern und als Öle
und Fette für spezielle Anwendungszwecke brauchbar.
Die Erfindung wird unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert, in der Zeichnung ist ein Diagramm dargestellt, welches die Beziehung zwischen dem Molverhältnis an ·*-Trifluormethylacrylatmonomerem zu Styrolmonomerem zeigt, welche einer Copolymerisation nach dem erfindungsgemäßen Verfahren unterzogen wurden, sowie die Zusammensetzung des erhaltenen Copolymeren.
Im folgenden werden bevorzugte Ausführungsformen der Erfindung näher erläutert.
Wenn R ein Alkylrest ist, stellen die Verbindungen der allgemeinen Formel (1) Ester von cc -Trifluormethylacrylsäure und aliphatischen Alkoholen dar. Typische Beispiele sind: Methyl-tC-trifluormethylacrylat, Ethyl- ^-trifluormethylacrylat, n-Propyl-<a£ -trifluormethylacrylat, Isopropyl- cL -trif luormethylacrylat, tert. -Butyl- ei -trifluormethylacrylat, Isobutyl- oL -trifluormethylacrylat, 2-Ethylhexyl-oi-trifluormethylacrylat, Hydroxyethyl- eL -tr if luormethylacrylat und Glycidyl- n£ -trif luormethylacrylat.
Typische Beispiele der durch die allgemeinen Formeln (1) und (3) dargestellten Acrylate, d.h. Ester von *C-Trifluormethylacrylsäure und Fluoralkoholen, sind: 2,2,2-TrifluorethyloC-trifluormethylacrylat, 1H,1H-Heptafluorbutyl-<< -trifluormethylacrylat, 1H,1H,7H-Dodecafluorheptyl-<*-trifluormethylacrylat, 1H,IH-Pentadecafluoroctyl- et -trif luormethylacrylat, Hexaf luorisopropyl- ** -trifluormethylacrylat und Heptafluorisopropyl-<< -trifluormethylacrylat.
Das andere durch die allgemeine Formel (2) dargestellte Monomere kann aus Styrol und
substituierten Styrolen, welche einen Alkylrest wie den
Methyl- oder Ethylrest, einen fluorierten Alkylrest, ein Halogenatom wie Fluor, Chlor oder Brom, einen Vinylrest, einen Hydroxylrest, einen Isocyanorest, einen Formylrest, einen Carbonylrest, einen Carbamoylrest oder einen Aminorest, welche direkt an den Benzolring gebunden sind, aufweisen , ausgewählt werden.
Extrem hohe Reinheit ist für die erfindungsgemäß verwendeten Monomeren nicht erforderlich. Insoweit die Monomeren frei von Verunreinigungen sind, die bei üblichen radikalischen Polymerisationsreaktionen schädlich sind, ist ein durch Gaschromatographie bestimmter Reinheitsgrad von 98 % ausreichend.
In dem eingespeisten Gemisch liegt das Molverhältnis des ^-Trifluormethylacrylatmonomeren zu dem styrolartigen Monomeren üblicherweise im Bereich von 95:5 bis 5:95 und vorzugsweise im Bereich von 80:20 bis 20:80. Im allgemeinen ergibt das erfindungsgemäße Verfahren die Copolymerisation der beiden Monomerenarten in einem Molverhältnis nicht weit entfernt von 1:1, insofern das Mischverhältnis der Monomeren in dem Einspeisungsgemisch innerhalb des zuvorgenannten breiten Bereiches liegt.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren kann entweder ein öllöslicher, radikalischer Polymerisationsinitiator oder ein wasserlöslicher, radikalischer Initiator verwendet werden, und in jedem Fall kann der Initiator aus den zahlreichen Arten von bekannten Initiatoren ausgewählt werden.
Beispiele für brauchbare, öllösliche, radikalische Polymerisationsinitiatoren sind organische Peroxide wie Diisopropylperoxydicarbonat, tert.-Butylperoxypivalat, Di-2-ethylhexylperoxydicarbonat, Benzoylperoxid, Lauroylperoxid, Propionylperoxid, Trichloracetylperoxid, Perfluorbutyrylperoxid und Perfluoroctanoylperoxid, Azoverbindungen wie Azobisisobutyronitril und Azobis-2,4-dimethylvalerontolyl, sowie organische Borverbindungen wie Triethylboroxid oder -peroxid.
Beispiele für brauchbare wasserlösliche, radikalische Polymerisationsinitiatoren sind Wasserstoffperoxid, Kaliumpersulfat, Ammoniumpersulfat und Ammoniumperfluoroctanat sowie Kombinationen solcher Initiatorverbindungen mit bestimmten Metallsalzen, d.h. Initiatoren vom Redoxtyp.
In dem Einspeisungsgemisch ist das Verhältnis des radikalischen Polymerisationsinitiators zu den Monomeren nicht besonders begrenzt und muß nicht gegenüber üblichen Werten bei bekannten, radikalischen Polymerisationsreaktionen variiert werden.
Das Lösungsmittel für das Reaktionssystem kann praktisch frei ausgewählt werden. Im Fall eines organischen Lösungsmittels wird üblicherweise ein Kohlenwasserstoff oder eine fluorhaltige Verbindung eingesetzt. Im Fall der Verwendung von Wasser wird üblicherweise ein Suspendiermittel oder ein Emulgator zugesetzt, um die Dispersion der Reaktionsteilnehmer zu unterstützen und zu stabilisieren. Die erfindungsgemäße, radikalische Copoiymerisationsreaktion kann bei verschiedenen Temperaturen durchgeführt werden, welche von -300C bis 100°C variieren, üblicherweise wird es jedoch vorgezogen, die Reaktion bei einer Temperatur im Bereich von etwa 0°C bis etwa 70°C durchzuführen.
Die Erfindung wird anhand der folgenden Beispiele näher erläutert.
Beispiel 1
In einem 200 ml Autoklaven, der mit einem elektromagnetischen Rührer ausgerüstet war, wurden 16,8 g Ethyl-<*£-trifluormethylacrylat (4£-TFMEA), 10,4 g Styrol, 100 ml Benzol und 0,16 g Azobisisobutyronitril vermischt und bei 60°C während 24 h unter fortwährendem Rühren der Polymerisationsreaktion unterzogen. Die erhaltene Lösung wurde in ein großes Volumen Methanol eingegossen, um das bei der Reaktion gebildete Polymere auszufällen.
Das Polymere wurde mit Methanol gewaschen und unter Vakuum getrocknet. Durch Auswiegen nach dem Trocknen ergab sich die Ausbeute an Polymerem zu 45 %, bezogen auf die Monomeren.
Dieses Polymere war ein Copolymeres vom ou -TFMEA mit Styrol. Durch Elementaranalyse wurde der Kohlenstoffgehalt in diesem Copolymeren zu 64,75 % bestimmt. Dieses Analysenergebnis zeigt, daß in dem Copolymeren das Molverhältnis von oL -TFMEA zu Styrol 44:56 betrug. Dieses Copolymere wurde der Thermoanalyse unter Anwendung eines Differentialabtastkalorimeters und einer Thermowaage unterzogen, wobei gefunden wurde, daß der Verlust bei 3000C 5 % betrug.
Beispiele 2^6
In diesen Beispielen wurde das ^polymerisationsverfahren von Beispiel 1 im allgemeinen in ähnlicher Weise durchgeführt, wobei das Molverhältnis von d. -TFMEA zu Styrol in dem Bereich von 10:90 bis 90:10 variiert wurde, wie dies in der folgenden Tabelle gezeigt ist, worin St Styrol bedeutet. In jedem Beispiel bestand das Lösungsmittel aus 100 ml Benzol und der Initiator aus 0,16 g Azobisisobutyronitril. Die Polymerisationsreaktion wurde in einem Glasrohr unter Schütteln bei 60°C während 1 h durchgeführt. Die Gewinnung und das Waschen des gebildeten Copolymeren erfolgten wie in Beispiel 1 beschrieben. Die Ergebnisse sind ebenfalls in der Tabelle aufgeführt. Die Ausbeuten waren gering, da die Reaktionszeit nur sehr kurz war. Das Diagramm der Zeichnung zeigt die Beziehung zwischen dem Molverhältnis von cL -TFMEA zu Styrol im Ausgangsgemisch und die Zusammensetzung des erhaltenen Copolymeren, basierend auf den Ergebnissen der Beispiele 2-6 und der im folgenden noch beschriebenen Vergleichsversuche A und B.
Vergleichsversuch A
Wie in der Tabelle gezeigt, wurde nur Styrol nach der Verfahrensweise der Beispiele 2-6 polymerisiert.
Vergleichsversuch B
Wie in der Tabelle gezeigt, wurde nur <* -TFMEA der Polymerisation nach derselben Arbeitsweise wie in den Beispielen 2-6 unterzogen.
Tabelle
Monomere
Ausbeute
an
^TFMEA St <*-TFMEA/St PoiYnierem (g) (g) (Molver- (Gew.-%) hältnis)
Zusammensetzung des Polymeren (iidI-%)
<tf-TFMEA
St
Vergl.Vers. A 0 20,8 0/100 1,9 0 100
Bsp. 2 3,6 18,8 10/90 2,3 37 63
Bsp. 3 10,0 14,6 30/70 3,0 43 57
Bsp. 4 16,6 10,4 50/50 8,8 46 54
Bsp. 5 23,6 6,2 70/30 4,3 48 52
Bsp. 6 30,2 2,1 90/10 4,0 50 50
Vergl.Vers. B 33,6 0 100/0 0
Wie aus der Tabelle und der Figur ersichtlich, variiert das Verhältnis von «^-TFMEA zu Styrol in den Copolymeren nicht in starkem Maße mit dem Mischverhältnis der Ausgangsmonomeren und wird etwa 1:1, bezogen auf Mol. Hieraus ist abzuleiten, daß die in den Beispielen 1-6 erhaltenen Copolymeren einem alternierenden Copolymeren nahekommen. Die Ausbeutewerte in der Tabelle zeigen, daß die Copolymerisationsrate von <sC -TFMEA mit Styrol höher ist als die Rate der Homopoiymerisatxon von Styrol. Der Vergleichsversuch B zeigt, daß ei-TFMEA keine Homopoiymerisatxon durch radikalische Polymerisation erfährt.
Beispiel 7
In dem in Beispiel 1 eingesetzten Autoklaven wurden 16,8 g -TFMEA, 10,4 g Styrol, 150 ml Wasser und 0,10 g Ammoniumperfluoroctanat vermischt und der Polymerisationsreaktion bei 60°C während 24 h unter fortwährendem Rühren unterzogen. Das Reaktionsprodukt lag in Form einer Aufschlämmung vor. Die festen Bestandteile der Aufschlämmung wurden durch Filtration abgetrennt, mit Methanol gewaschen und getrocknet, wobei ein Polymeres in Form von feinen Teilchen erhalten wurde. Die Polymerausbeute betrug 78 %. Dieses Polymere war ein Copolymeres von oC-TFMEA mit Styrol, wobei durch Elementaranalyse gefunden wurde, daß es aus 48 mol-% a*-TFMEA und 52 mol-% Styrol bestand.
Beispiel 8
In dem in Beispiel 1 verwendeten Autoklaven wurden 29,0 g Hexafluorisopropyl-öf-trifluormethylacrylat, 10,4 g Styrol, 120 ml Benzol und 0,16 g Azobisisobutyronitril vermischt und der Polymerisationsreaktion bei 60°C während 24 h unter fortwährendem Rühren unterworfen. Die erhaltene Lösung wurde in ein großes Volumen von Methanol zur Ausfällung des bei der Reaktion gebildeten Polymeren eingegossen. Das Polymere wurde mit Methanol gewaschen und getrocknet. Die Polymerausbeute betrug 42 %.
Dieses Polymere war ein Copolymeres von Hexafluorisopropyl- * trifluormethylacrylat mit Styrol, wobei durch Elementaranalyse gefunden wurde, daß es aus 50 mol-% des aC -Trifluormethylacrylates und aus 50 mol-% Styrol bestand.
Beispiel 9
Anstelle des in Beispiel 8 verwendeten e^-Trifluormethylacrylates wurden 22,2 g 2,2,2-Trifluorethyl-*f-trifluormethylacrylat eingesetzt. Im übrigen wurde das Polymerisationsverfahren und der Reinigungsprozeß identisch wie in Beispiel 8 durchgeführt. Die Ausbeute des erhaltenen Copolymeren betrug 49 %.
Durch Elementaranalyse wurde gefunden, daß dieses Copolymere aus 46 mol-% 2,2,2-Trifluorethyl- Λί-trifluormethylacrylat und 54 mol-% Styrol bestand.
Beispiel 10
Anstelle des in Beispiel 9 eingesetzten Styrols wurden
10.7 g p-Methylstyrol verwendet. Im übrigen wurde das Polymerisationsverfahren und der Reinigungsprozeß des Beispiels 9 identisch wiederholt. Die Ausbeute an erhaltenem Copolymeren betrug 53 %.
Durch Elementaranalyse wurde gefunden, daß dieses Copolymere aus 47 mol-% 2,2,2-Trifluorethyl-<*-trifluormethylacrylat und 53 mol-% p-Methylstyrol bestand.
Beispiel 11
Anstelle des in Beispiel 9 verwendeten Styrols wurden
11.8 g Divinylbenzol eingesetzt. Im übrigen wurde das Polymerisationsverfahren und der Reinigungsprozeß des Beispiels 9 identisch wiederholt. Die Ausbeute an erhaltenem Copolymeren in Form von feinen Teilchen betrug 68 %.
Durch Elementaranalyse wurde gefunden, daß dieses Copolymere aus 65 mol-% 2,2,2-Trifluorethyl- <tf-trifluormethylacrylat und 35 mol-% Divinylbenzol bestand.
46-
- Leerseite

Claims (13)

EUROPEAN PATENT ATTORNEYS MANITZ, FlNSTERWALD & ROTERMUNd35 1 86 1 7 Central Glass Company, Limited No. 5253, Oaza Okiube, Ube City, Yamaguchi Prefecture Japan DEUTSCHE PATENTANWÄLTE DR. GERHART MANITZ · DiPL-PHYS. MANFRED FINSTERWALD · DIPL-ING, DIPL.-W1RTSCH.-ING. HANNS-JÖRG ROTERMUND · DIPL-PHYS. DR. HELIANE HEYN · DIPL-CHEM. WERNER GRÄMKOW · DIPL-ING. (1939-1982) BRITISH CHARTERED PATENT AGENT JAMES G. MORGAN ■ B. se. (PHYS.), d.m.s. ZUGELASSENEVERTRETER BEIM EUROPÄISCHEN PATENTAMT REPRESENTATIVES BEFORE THE EUROPEAN PATENT OFFICE MANDATAIRES AGREES PRES L1OFFICE EUROPEEN DES BREVETS 8000 MÜNCHEN 22 · ROBERT-KOCH-STRASSE 1 TELEFON (089) 224211 · TELEX 529672 PATMF TELEFAX (089) 297575 (Gr. Il+ III) TELEGRAMME INDUSTRIEPATENT MÜNCHEN München, den 23. Mai 1985 P/Sv-C 3954 Copolymeres von Fluormethacrylat mit Styrol oder dessen Derivaten und Verfahren zu seiner Herstellung Patentansprüche
1.) Copolymeres aus einem ersten Monomeren der allgemeinen Formel (1) mit einem zweiten Monomeren der allgemeinen Formel (2) :
(1) CH2=C
worin R einen Alkylrest oder einen Fluor enthaltenden Alkyl· rest bedeutet:
(2) CH-=CH
2 !
C6H4X
ΜΛΝΙΓ<; FINSTEHWALD HtVN MORGAN ■ 80ÜÜ MÜNCHEN 22 - ROBERT-KOCH-STRASSE 1 · TEL- (0 89) 22 4211 ■ TELEX 529672 PATMF · FAX (089) 297575 HANNS-JÖRG ROTERMUND · 7000 STUTTGART 50 (BAD CANNSTATT) · SEELBERGSTR. 23/25 · TEL. (0711) 567261
BAYER VOLKSBANKEN AG · MÜNCHEN · BLZ 700 90000 ■ KONTO 7270 · POSTSCHECK: MÜNCHEN 77062-805 O4Vi=H vprcim<;r&nk - MiINCHFN - Rl 7 7nn?07 7n· KONTO S78351 ■ BAYFR HYPO- U. WECHSELBANK · MÜNCHEN· BLZ 700?0ΠΠ1 · KONTO 6 880119980
worin X ein Wasserstoffatom, einen Aikyirest, einen Fluor enthaltenden Aikyirest, ein Halogenatom, einen Vinylrest, einen Hydroxylrest, einen Formylrest, einen Isocyanorest, einen Carbonylrest, einen Carbamoylrest oder einen Aminorest bedeutet.
2. Copolymeres nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß R in der allgemeinen Formel (1) ein Fluor enthaltender Aikyirest der allgemeinen Formel (3) ist;.
ncir
^R1
worin η eine ganze Zahl von 0 bis 5, R^ ein Polyfluoralkylrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen und R1 ein Wasserstoffatom, ein Aikyirest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder der Rest Rf sind.
3. Copolymeres nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das erste Monomere aus der Gruppe ausgewählt ist, welche besteht aus: Methyl-oC-trifiuormethyiacrylat, Ethyl-<*■-trifiuormethyiacrylat, n-Propyl-4i-trifiuormethylacryiat, Isopropyl- U- -trifiuormethyiacrylat , tert. -Butyl- cc -trifiuormethyiacrylat, Isobutyl- oi-trifiuormethyiacrylat, 2-Ethylhexyl-«-trifiuormethyiacrylat, Hydroxyethy1-a -trifiuormethyiacrylat, Glycidyl- ei-trifiuormethyiacrylat, 2,2,2-Trifluorethyl-<-trifiuormethyiacrylat , 1H,1H-Heptafluorbutyl-ot-trifiuormethyiacrylat , 1H, 1H17H-Dodecaf luorheptyl- el -trifiuormethyiacrylat, 1H,1H-Pentadecafluoroctyl- <* -trifiuormethyiacrylat, Hexafluorisopropyl- ^-trifiuormethyiacrylat und Heptafluorisopropyl-^-trifiuormethyiacrylat.
4. Copolymeres nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das zweite Monomere aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Styrol, Divinylbenzol und Methylstyrol besteht.
5. Copolymeree nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Molverhältnis des ersten Monomeren zu dem zweiten Monomeren in den Copolymeren im Bereich von 3:7 bis 6:4 liegt.
6. Verfahren zur Herstellung eines Fluor enthaltenden Copolymeren, dadurch gekennzeichnet, daß es die Stufe der Copolymerisation eines ersten Monomeren der allgemeinen Formel (1) und eines zweiten Monomeren der allgemeinen Formel (2) in Anwesenheit eines radikalischen Polymerisationsinitiators umfaßt:
(1) CH2=C
COOR
worin R einen Alkylrest oder einen Fluor enthaltenden Alkylrest bedeutet:
(2) CH2=CH
C6H4X
worin X ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest, einen Fluor enthaltenden Alkylrest, ein Halogenatom, einen Vinylrest, einen Hydroxylrest, einen Formylrest, einen Isocyanorest, einen Carbonylrest, einen Carbamoylrest oder einen Aminorest bedeutet.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß ein erstes Monomeres der allgemeinen Formel (1) verwendet wird, worin R ein Fluor enthaltender Alkylrest der allgemeinen Formel (3) ist:
(3) (CH2) CH
^ η
worin η eine ganze Zahl von 0 bis 5, R^ ein Polyfluoralkylrest mit 1 bis 20 Kohlenstoffatomen und R1 ein Wasserstoff-
atom, ein Alkylrest mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder der Rest Rf sind.
8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete erste Monomere aus der folgenden Gruppe ausgewählt wird: Methyl- *-trifluormethylacrylat, Ethyl-*-trifluormethylacrylat, n-Propyl- ai-trifluormethylacrylat, Isopropyl- oL -trif luormethylacrylat, tert. -Butyl- ot -trif luormethylacrylat, Isobutyl- et-trifluormethylacrylat, 2-Ethylhexyl-fli-trifluormethylacrylat, Hydroxyethyl-·«* -trifluormethylacrylat , Glycidyl- *i-trifluormethylacrylat, 2,2,2-Trif luorethyl- ei -trif luormethylacrylat, 1H, 1 H-Heptaf luor- butyl-*t -trifluormethylacrylat, 1H,1H,7H-Dodecafluorheptyltrifluormethylacryiat, ΙΗ,ΙΗ-Pentadecafluoroctyl- <*-trifluormethylacrylat , Hexafluorisopropyl- oC-trifluormethylacrylat und Heptafluorisopropyl-ei-trifluormethylacrylat.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das verwendete zweite Monomere aus der aus Styrol, Divinylbenzol und Methylstyrol bestehenden Gruppe ausgewählt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das erste Monomere und das zweite Monomere der Copolymerisation in einem Molverhältnis im Bereich von 95:5 bis 5:95 unterzogen werden.
11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Molverhältnis im Bereich von 80:20 bis 20:80 liegt.
12. Verfahren nach Anspruch 6,·dadurch gekennzeichnet, daß das erste Monomere und das zweite Monomere bei einer Temperatur im Bereich von -30°C bis 100°C copolymerisiert werden.
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur im Bereich von O0C bis 70°C liegt.
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