DE3028006A1

DE3028006A1 - Verfahren zum einschluss fluessiger radioaktiver abfaelle

Info

Publication number: DE3028006A1
Application number: DE19803028006
Authority: DE
Inventors: Martin Dipl.-Chem. 6457 Maintal Kadner; Hartmut Dipl.-Phys. 6450 Hanau Kroll; Günther Dipl.-Chem. Dr. 6458 Rodenbach Luthardt; Josef Ing.(grad.) 6457 Maintal Reus; Hans Dipl.-Ing. 6369 Schöneck Wewer
Original assignee: Nukem GmbH
Current assignee: Nukem GmbH
Priority date: 1980-07-24
Filing date: 1980-07-24
Publication date: 1982-02-18
Also published as: DE3028006C2

Description

Verfahren zum Einschluß flüssiger radioaktiver Abfälle
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum sicheren Einschluß von flüssigen radioaktiven Abfällen, insbesondere von tritiumhaltigem Wasser, in Behälter zur Zwischen- oder Endlagerung.
Die in dem Bereich der Kerntechnik oder durch wissenschaftliche Anwendung von radioaktiven Substanzen anfallenden wässrigen Abfallflüssigkeiten müssen von der Biosphäre sicher getrennt werden. Insbesondere müssen tritiumhaltige Abwässer sorgfältig gesichert werden. Solche Wässer sind nur schwierig zu beseitigen.
Bisher sind tritiumhaltige Abwässer meistens an die Vorfluter abgegeben worden oder durch teilweises Verdampfen in die Atmosphäre gelangt. Entsprechend den verschärften gesetzlichen Bestimmungen sind hier Jedoch sehr enge Grenzen gesetzt.
Die ebenfalls diskutierte Verpressung solcher Abwässer in tiefe geologische Formationen setzt die Existenz geeigneter Strukturen » möglichst am Ort des Anfalls vor allem großer Abwassermengen -woraus. Diese Voraussetzungen sind jedoch nur selten gegeben.
Auch ist vorgeschlagen worden, radioaktive Abwässer durch Binden an Sorelzement zu fixieren (DE-OS 28 42 475). Diese Zemente erweisen sich aber als instabil gegen Wasser und Salzlösungen, z. B. Carnallitlauge, so daß sie keine sichere Barriere im Störfall darstellen.
Aus dem gleichen Grund hat sich auch die Aufbewahrung von flüssigen radioaktiven Abfällen über längere Zeiträume in Tanks nicht bewährt.
Es ist weiter vorgeschlagen worden, radioaktive Abwässer durch Granulieren bzw. Pelletisieren an eine saugfähige körnige Substanz zu binden und nachfolgend mit einem Polymerisat zu überziehen, um den Wasseraustritt zu vermeiden(DE-OS 28 19 086).
Langfristig stellt aber auch ein Kunststoffüberzug keine ausreichende Barriere für den Wasserdampf dar. Nachteilig ist ferner, daß nur relativ geringe Abwassermengen pro Volumeneinheit gebunden werden.
Ein gegenüber den obengenannten Verfahrensweisen relativ sicherer Einschluß speziell von Tritium wird erreicht durch chemische Fixierung von Tritium im Molekülverband polymerer Kohlenwasserstoffe (BNWL-B-430 vom 15.05.75) über die Reaktion von tritiiertem Wasser mit Calciumcarbid unter Bildung von Azetylen und dessen Polymerisationsprodukten. Dieser Weg ist Jedoch verfahrenstechnisch aufwendig und läuft zudem über explosionsgefährliche Zwischenstufen. Dieselben Nachteile gelten für eine Synthese von Polymeren über die Erzeugung von elementarem Wasserstoff bzw. Tritium etwa durch Elektrolyse von tritiiertem Wasser.
Ein Verfahren zur chemischen Fixierung von tritiiertem Wasser durch Umsetzung mit Diisocyanat anstelle von Äthylenglycol unter Bildung von Polymeren auf Polyurethanbasis wäre denkbar. Allerdings wäre hier die Tritiumaufnahme begrenzt, da sich das Äthylenglycol nicht beliebig durch Wasser ersetzen läßt.
Eine Bindung von Tritium an Ionenaustauscher führt zu geringen Beladungen und ist reversibel, so daß ein Austausch von HTO mit umgebenden Wasser nicht ausgeschlossen werden kann.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum sicheren Einschluß von flüssigen radioaktiven Abfällen, insbesondere von tritiumhaltigem Wasser, in Behälter zu schaffen, das die Voraussetzung zur Lagerung huber längere Zeiträume schafft, den gestiegenen Sicherheits- und Umweltaspekten Rechnung trägt und dabei relativ große Abfallmengen pro Lagereinheit ermöglicht.
Die Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß als Behälter kugelförmige Container verwendet werden, die in hexagonal dichtester Packung in ein Lagergefäß eingebracht werden.
Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ist es möglich. radioaktive Flüssigkeiten, vornehmlich tritiumhaltige Wässer und Lösungen, die radioaktive Substanzen enthalten, welche durch Zerfall eine gasförmige Komponente abgeben, durch deren Ausbreitung und nachfolgenden weiteren Zerfall eine Ausbreitung von Radioaktivität ermöglicht würde, wie z. B.
thoriumhaltige Lösungen, wo durch Entweichen des kurzlebigen Radon 220 (Thoron) und dessen Zerfall energiereiche Folgeprodukte gebildet werden, auch radioaktive organische Flüssigkeiten mit einem Dampfdruck > 1 mbar in die auch wegen ihrer Formstabilität günstigen kugelförmigen Container einzubringen.
Diese stabilen kugelförmigen Container werden in ein Lagergefäß so eingebracht, daß sich eine dichte hexagonale Anordnung ergibt. Dies ist möglich, wenn der Außendurchmesser der kugelförmigen Container maximal 1/3 des nutzbaren Innendurchmessers des Lagerbehälters beträgt. Diese Anordnung ermöglicht eine maximale Volumennutzung innerhalb des Lagergefäßes, wobei es besonders vorteilhaft ist) den Zwischenraum zwischen dem Lagergefäß und den befüllten Containern zur Fixierung bzw. zur Verbesserung der mechanischen Stabilität mit einem sich verfestigenden Material auszufüllen, beispielsweise mit Zement oder Bitumen. Es entsteht somit ein Mehrbarrierensystem aus dem kugelförmigen CDntainment, dem verfestigten Material im Zwischenraum und der Wand des Lagerfasses, für das in besonderen Fällen auch ein Abschirmbehälter verwendet werden kann.
Die Raumausnutzung läßt sich durch den Einsatz von Containern mit verschiedenem Kugeldurchmesser oder von Kugelform-ähnlichen Containern, die z. B. in die Zwischenräume größerer Kugelcontainer positioniert werden, optimieren.
Die kugelförmigen Container bestehen aus wasser- und wasserdampfundurchlässigen Materialien, wie z. B. aus rostfreiem Stahl, Aluminium oder stoßfestem Glas. Die Einfüllöffnungen der Container können verschlossen werden durch Verlöten, Verschweißen, Verschrauben oder auch durch Zuschmelzen, Abquetschen bzw. Flachwalzen von Zuführungsleitungen. Es ist ferner möglich, bei einer kleinen Befüllöffnung, beispielsweise im Bereich von 3 bis10 mm, diese fallweise unverschlossen zu lassen oder mit einem Gewinde zu versehen, in das ein Schraubenverschluß eingesetzt wird. Diese Verschlußart ist besonders für den Einschluß von Flüssigkeiten geeignet, bei denen durch Radiolyse ein unzulässig hoher Druckanstieg zu erwarten ist.
Die kugelförmigen Container werden normalerweise außerhalb des Lagergefäßes mit dem flüssigen radioaktiven Abfall befüllt, verschlossen und anschließend in hexagonal dichtester Kugelpackung in das Lagergefäß eingebracht.
Es ist jedoch besonders günstig, die kugelförmigen Container mit jeweils nach oben orientierter EinfU öffnung in hexagonal dichtester Packung in das Lagergefäß einzubringen, anschließend die kugelförmigen Container durch Eingeben des flüssigen radioaktiven Abfalls in das Lagergefäß zu befüllen und danach den im Zwischenraum zwischen dem Lagergefäß und den befüllten kugelförmigen Containern vorhandene überschüssige Abfall durch Pumpen oder Ablassen abzuziehen. Besonders vorteilhaft ist es auch, wenn das Lagergefäß und die kugelförmigen Container vor dem Eingeben des flüssigen radioaktiven Abfalls evakuiert werden.
Eine weitere besonders günstige Abwandlung des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, die kugelförmigen Container vor der Aufnahme des flüssigen Abfalls mit einem saugfähigem Material zu füllen, welches den Abfall einsaugt und fixiert. Als saugfähiges Material sind z. B.
organische bzw. anorganische Fasern und Blähton geeignet.
Die Adhäsionskräfte bzw. die Kapillarkräfte stellen quasi eine zusätzliche Schutzbarriere im Gesamtsystem dar.
Auch hat es sich als besonders vorteilhaft herausgestellt, wenn die Befüllung der flüssigen radioaktiven Abfälle über eine Hauptversorgungsleitung erfolgt, die mit Nebenleitungen an die kugelförmigen Container angeschlossen ist Hauptversorgungs- und Nebenleitungen können zusammen mit den kugelförmigen Containern in das Lagergefäß eingebracht und fixiert werden. Wegen der dadurch gegebenen Entleerungsmöglichkeiten kann das aus Lagergefäß und kugelförmigen Containern bestehende Ensemble als Mehrwegverpackung verwendet werden.
Alle Verfahrens schritte sind weitgehend automatisierbar und auch problemlos fernbedienbar ohne Gefährdung des Bedienungspersonals.
Das erfindungsgemäße Verfahren verbindet den Vorteil des Mehrbarrieren-Sicherheitssystems mit dem einer größeren Sicherheit gegen das Auslaufen von radioaktiver Flüssigkeit, ferner mit dem einer guten Raumausnu-tzungs die besser ist als bei der bekannten Verfestigung mit Zement, bei der wegen der Wasserdampfabgabe aus Betonblöcken bekanntlich nur mit einem begrenzten Wasser/Zement-Verhältnis gearbeitet werden darf. So ist je nach Auslegung der kugelförmigen Container und des Lagergefäßes eine Raumausnutzung bis zu Werten um 60 % für den radioaktiven Flüssigabfall erreichbar.
Ein weiterer Vorteil ist die Formstabilität der Kugelform, wobei sich das optimale Oberflächen/Volumenverhältnis auch günstig auf Korrosions- und andere Oberflächenaspekte auswirkt.
Somit ermöglicht das erfindungsgemäße Verfahren in hervorragendem Maße die Langzeitlagerung radioaktiver flüssiger Abfälle.

Claims

Patentansprüche 1Verfahren zum sicheren Einschluß von flüssigen radioaktiven Abfällen, insbesondere von tritiumhaltigem Wasser, in Behälter, dadurch gekennzeichnet, daß als Behälter kugelförmige Container verwendet werden, die in hexagonal dichtester Packung in ein Lagergefäß eingebracht werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die kugelförmigen, mit einer Einfüllöffnung versehenen Container mit der Einfüllöffnung nach oben in das Lagergefäß eingebracht werden, die kugelförmigen Container durch Eingeben des flüssigen radioaktiven Abfalls in das Lagergefäß befüllt werden und anschließend der im Zwischenraum zwischen dem Lagergefäß und den befüllten kugelförmigen Containern vorhandene flüssige Abfall abgezogen wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Lagergefäß und die kugelförmigen Container vor dem Eingeben des flüssigen radioaktiven Abfalls evakuiert werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der flüssige radio aktive Abfall durch saugfähiges Material, das sich in den kugelförmigen Containern befindet, aufgesaugt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Befüllen mit flüssigem radioaktivem Abfall über eine Hauptversorgungsleitung erfolgt, die mit Nebenleitungen an die kugelfömigen Container angeschlossen ist.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Zwischenraum zwischen dem Lagergefäß und den befüllten kugelförmigen Containern mit einem sich verfestigenden Material ausgefüllt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Lagergefäße Abschirmbehälter verwendet werden.