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DE2651195C3 - Verfahren zur Gewinnung von grobkristallinem reinem Ammonsulfat - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung von grobkristallinem reinem Ammonsulfat

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Publication number
DE2651195C3
DE2651195C3 DE19762651195 DE2651195A DE2651195C3 DE 2651195 C3 DE2651195 C3 DE 2651195C3 DE 19762651195 DE19762651195 DE 19762651195 DE 2651195 A DE2651195 A DE 2651195A DE 2651195 C3 DE2651195 C3 DE 2651195C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
ammonium sulfate
neutralization
ammonium
mother liquor
temperature
Prior art date
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Expired
Application number
DE19762651195
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English (en)
Other versions
DE2651195A1 (de
DE2651195B2 (de
Inventor
Uwe Ing.(Grad.) 6841 Rosengarten Brand
Klaus Dipl.-Chem. Dr. 6711 Beindersheim Kartte
Gerard van Edegem Wauwe
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Publication date
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Priority to US05/844,647 priority patent/US4138472A/en
Priority to BE182304A priority patent/BE860427A/xx
Priority to JP13314277A priority patent/JPS5360900A/ja
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Publication of DE2651195B2 publication Critical patent/DE2651195B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2651195C3 publication Critical patent/DE2651195C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C1/00Ammonia; Compounds thereof
    • C01C1/24Sulfates of ammonium
    • C01C1/248Preventing coalescing or controlling form or size of the crystals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01CAMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C1/00Ammonia; Compounds thereof
    • C01C1/24Sulfates of ammonium
    • C01C1/242Preparation from ammonia and sulfuric acid or sulfur trioxide

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Gewinnung von grobkristallinem reinem Ammonsulfat aus Reaktionsgemischen, die durch Beckmann'sche Umlagerung von Cyclohexanonoxim mit Schwefelsäure oder Oleum erhalten worden sind durch Neutralisation mit Ammoniak bei erhöhter Temperatur unter Zusatz von zurückgeführter Ammonsulfatmutterlauge, wobei die Konzentration so gewählt wird, daß während der Neutralisation kein festes Ammonsulfat ausfällt, Abtrennen des Rohlactam von der Ammonsulfatlösung, Kristallisation von Ammonsulfat durch Eindampfen der Ammonsulfatlösung unter vermindertem Druck, Abtrennen des kristallisierten Ammonsulfats und Rückführen der Mutterlauge in die Neutralisationsstufe.
Aus der DE-PS 11 94 863 ist ein Verfahren bekannt, bei dem man Reaktionsgemische, die durch Beckmann'sche Umlagerung von Cyclohexanonoxim mit Schwefelsäure oder Oleum erhalten worden sind, mit Ammoniak bei einer Temperatur von 30 bis 7O0C neutralisiert und die abgetrennte Ammonsulfatlösung unter Abkühlung auf 30cC im Vakuum eindampft, wobei Ammonsulfat auskristallisiert. Das so erzeugte Ammonsulfat entspricht noch nicht den technischen Bedürfnissen hinsichtlich seiner Korngröße. Darüber hinaus hat das gewonnene Ammonsulfat noch eine Restfeuchte, die über den gewünschten Wert hinausgeht Schließlich enthält das so erzeugte Ammonsulfat noch ca. 0,5 Gewichtsprozent Caprolactam, das insofern unerwünscht ist als dadurch die Caprolactamausbeute erniedrigt wird. Aus der DE-OS 25 34 075 ist zwar bereits ein Verfahren bekannt, bei dem man die Neutralisation von Reaktionsgemischen aus der Beckmann'schen Umlagerung bei Temperaturen von 105° C
ίο und bei Drücken von 2 bis 5 bar ausführt, anschließend nach Abtrennen des Rohlactams in einer kombinierten zweiten Neutralisations- und Kristallisationsstufe unter Dampfgewinnung festes Ammonsulfat abscheidet Im Hinblick darauf, daß in der Kristallisationsstufe dieses Verfahrens Caprolactam zusammen mit festem Ammonsulfat gegenwärtig ist, erscheint ein solches Verfahren zur Verminderung des Caprolactamgehalts im Ammonsulfat als nicht geeignet
Es wurde nun gefunden, daß man grobkristallines reines Ammonsulfat aus Reaktionsgemischen, die durch Beckmann'sche Umlagerung von Cyclohexanonoxim mit Schwefelsäure oder Oleum erhalten worden sind, durch Neutralisation mit Ammoniak bei erhöhter Temperatur unter Zusatz von zurückgeführter Ammonsulfatmutterlauge, wobei die Konzentration so gewählt wird, daß während der Neutralisation kein festes Ammonsulfat ausfällt, Abtrennen des Rohlactams von der Ammonsulfatlösung, Kristallisation von Ammonsulfat durch Eindampfen der Ammonsulfatlösung unter verm-ndertem Druck, Abtrennen des Kristallisats und Rückführen der Muiterlauge in die Neutralisationsstufe, vorteilhafter als bisher gewinnt, wenn man die Neutralisation bei Temperaturen von 80 bis 115° C unter autogenem Druck durchführt und die erhaltene Ammonsulfatlösung unter einem Druck von 200 bis 600 Torr unr! Abkühlen bis auf eine Temperatur von 72 bis 101 °C eindampft.
Das neue Verfahren hat den Vorteil, daß das erhaltene Ammonsulfat in größeren Kristallen als bisher anfällt. Darüber hinaus enthält das erzeugte Ammonsulfat weniger Restfeuchte, was die weitere Verarbeitung erleichtert. Ein wesentlicher Vorteil ist es, daß das so erzeugte Ammonsulfat weniger Caprolactam enthält, wodurch die Ausbeute an Wertprodukten erhöht wird.
Schließlich fallen die bei der Kristallisation anfallenden Brüden in einer Form an, daß sie unter Ausnutzung der darin enthaltenen Energie weiterverwendet werden können.
Man geht von Reaktionsgemischen aus, die durch Beckmann'sche Umlagerung von Cyclohexanonoxim mit Schwefelsäure oder Oleum erhalten wurden. Typische Gemische enthalten 40 bis 50 Gew.-% Caprolactam und 50 bis 60 Gew.-% Schwefelsäure. Zur Neutralisation verwendet man Ammoniak gasförmig oder in wäßriger Lösung zusammen mit Ammonsulfatmutterlauge, die bei der Kristallisation anfällt. Die Vereinigung von Ammoniak und Ammonsulfatlösung kann vor der Neutralisationszone, aber auch unmittelbar in der Neutralisationszone erfolgen. Die Neutralisation wird unter intensiver Mischung vorgenommen, z. B. in einem Mischrohr. Man kann auch andere Mischvorrichtungen, z. B. Rührbehälter mit einem Turbomischer verwenden. In der Neutralisationszone hält man vorteilhaft einen pH-Wert von 3 bis 6, insbesondere von
b5 4,5 bis 5.0 ein.
Ein wesentliches Merkmal der Erfindung ist es, daß die Neutralisation bei einer Temperatur von 80 bis 115° C durchgeführt wird. Der Druck entspricht dem
autogenen Druck, der der jeweiligen Neutralisationstemperatur, und der Zusammensetzung des Reaktionsgemisches entspricht
Es ist darauf zu achten, daß während der Neutralisation kein festes Ammonsulfat ausfällt Die Konzentration der verwendeten Ammonsulfatmutterlauge wird deshalb höchstens so groß gewählt, daß sich nach der Neutralisation eine nahezu gesättigte Lösung bildet Wenn man bei der Neutralisation eine Temperaturerhöhung von 10 bis 400C vorsieht, so wird etwa die 5- bis 50fache Menge an Mutterlauge, bezogen auf das Umlagerungsgemisch, verwendet Für das Verhältnis Mutterlauge zu Verdünnungswasser ergibt sich daraus etwa ein Verhältnis von 5 bis 65 :1.
Das Neutraiisationsgemisch wird anschließend in eine Trennzone geleitet, wo die beiden flüssigen Phasen, das Rohlactam und die wäßrige Ammonsulfatlösung, getrennt werden. Diese Trennung kann beispielsweise nach Scheidung in zwei Schichten durch einfaches Abziehen oder unter Verwendung von Separatoren erfolgen. Es versteht sich, daß der autogene Druck aufrechterhalten wird.
Die leichte Phase enthält das wasserhaltige Rohlactam, die vorteilhaft gekühlt wird, um Nebenproduktbildung zu vermeiden. Dieses wird mit Benzol extrahiert, um eine Trennung von darin enthaltener Ammonsulfatlösung und Verunreinigungen zu erreichen und anschließend durch Destillation aufgearbeitet Eine Aufarbeitungsweise für das Rohlactam ist beispielsweise in der DE-PS 11 94 863 beschrieben.
Die in der Trennzone abgeschiedene Ammonsulfatlösung wird, zweckmäßig ohne diese abzukühlen, einem Verdampfer/Kristallisator zugeführt. Unter einem Druck von 200 bis 600 Torr wird hierbei Wasser verdampft, bis die Ammonsulfatlösung eine Temperatur von 72 bis I01°C erreicht hat. Durch Übersättigung kristallisiert hierbei Ammonsulfat aus. Es versteht sich, daß man nicht vollständig, sondern immer nur so weit eindampft, daß so viel Ammonsulfat auskristallisiert, wie bei der Neutralisation entsteht. Danach wird auch die zu verdampfende Menge Wasser bemessen. Die erhaltene Salzmaische wird einer Trennvorrichtung zugeführt, z. B. einem Filter oder einer Zentrifuge. Die erhaltene Mutterlauge wird wieder der Neutralisationsstufe zugeführt. Man kann aber auch zunächst eine Anreicherung an Feststoff herbeiführen, z. B. durch Sedimentation und nur den feststoffreichen Teil über das Filter oder die Zentrifuge leiten und die bei der Anreicherung erhaltene klare Lösung mit dem Filtrat vereinigen. Es versteht sich, daß dem Filtrat so viel Wasser zugesetzt wird, wie der verdampften Wassermenge entspricht. Vorteilhaft verwendet man hierfür das Kondensat der aus dem Verdampfer bzw. Kristaller abgezogenen Brüden. Es muß auch die Wassermenge ersetzt werden, die mit dem Lactam abgetrennt wird. Auf jeden Fall muß eine so große Menge an Wasser zugegeben werden, daß während der Neutralisation Ammonsulfat nicht ausfällt. Falls wäßrige Ammoniaklösung bei der Neutralisation verwendet wird, entfällt gegebenenfalls die Zugabe von Wasser.
Die Mindestmenge an Verdünnungswasser hängt wegen der temperaturabhängigen Löslichkeit des Ammonsulfats von der bei der Neutralisation erreichten Temperatur, sowie von der angestrebten Endkonzentration der Ammonsulfatlösung ab. Im allgemeinen sind auf ein Teil zu erwartendes Ammoniumsulfat 1 bis 1,5 Teile Verdünnungswasser ausreichend. Wenn man wäßrige Ammoniaklösung für die Neutralisation verwendet, kann man die Vermischung mit der Ammonsulfatmutterlauge vor der Neutralisationszone durchführen oder man führt die Ammonsulfatlösung unverdünnt zurück und bringt das Ammoniakwasser unmittelbar in die Neutralisationszone ein.
Die im Kristaller/Verdampfer anfallenden Brüden von ca. 1000C verwendet man vorteilhaft zum Konzentrieren von wäßriger Hydroxylammoniumsulfatlösung, die bei der Oximierung von Cyclohexanon verwendet werden soll. Beispielsweise konzentriert man solche Hydroxylammoniumsulfatlösungen von 115 bis 120 g Hydroxylamin/1 auf einen Gehalt von 140 bis 250 g Hydroxylamin/1 bei Temperaturen von 50 bis 6O0C und Drücken von 70 bis 120 Torr.
Ferner sind die anfallenden Brüden zur Eindampfung von Ammonsulfatlösungen, die bei der Herstellung von Cyclohexanonoximen durch Umsetzen von Cyclohexanon und Hydroxylammoniumsulfat unter Neutralisation mit Ammoniak anfallen, geeignet
Das nach dem Verfahren der Erfindung erhaltene Ammonsulfat wird als Mineraldünger verwendet.
Das Verfahren nach der Erfindung sei an folgenden Beispielen veranschaulicht. In den Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile. Sie verhalten sich zu den Volumenteilen wie Kilogramm zu Liter.
Beispiel 1
6,2 Teile eines schwefelsauren Umlagerungsgemisches von Cyclohexanonoxim (mit einer Zusammensetzung von 42,7 Gew.-°/o Caprolactam und 57,3 Gew.-% Schwefelsäure) sowie 1610 Volumenteilen Ammoniakgas werden getrennt stündlich in einem Kreislauf von 200 Teilen/h einer Ammoniumsulfatlösung mit einer Konzentration von 49,5 Gew.-% und einer Temperatur von 900C zugegeben. Das entstandene Neutralisationsgemisch hat einen pH-Wert von 4,5. Die Temperatur erhöht sich bei der Neutralisation auf 100° C. Der autogene Druck beträgt 1 bar. Das Neutralisationsgemisch wird in einen Trennbehälter geleitet, in dem stündlich 3,86 Teile wasserhaltiges Rohcaprolactam mit einem Gehalt von etwa 68 Gew.-°/b Caprolactam als leichte Phase und 209,5 Teile konzentrierte Ammonsul-': (lösung als schwere Phase voneinander geschieden erden. Die konzentrierte Ammonsulfatlösung wird in men Kristaller/Verdampfer geleitet und unter einem )ruck von 540 Torr stündlich 4,8 Teile Wasser verdampft Hierbei kühlt sich die Lösung auf 90°C ab, wobei Übersättigung und Kristallisation eintreten. Aus der erhaltenen Salzmaische werden in einer Zentrifuge stündlich 4,7 Teile rein weißes Ammonsulfat mit einer Korngrößenverteilung von d'1,2 abgetrennt. Das Ammonsulfat hat einen Gehalt an Caprolactam von 0,15 Ciew.-%. Das erhaltene Schleudergut hat ferner einen Wassergehalt von 0,5 Gew.-°/o. Die erhaltene Mutterlauge, stündlich 200 Teile, wird mit 4,8 Teilen Wasser verdünnt und der Neutralisationsstufe zugeführt.
Vergleichsbeispiel
Man verfährt wie im Beispiel beschrieben, führt die Neutralisation jedoch bei einer Temperatur von 50°C durch und dampft die erhaltene Lösung nach Abscheiden des Caprolactams bei einem Druck von 40 Torr bis auf eine Temperatur von 40°C ein, so erhält man nach der Zentrifuge Ammonsulfat mit einem Gehalt von 1,2 Gew.-% Wasser und 0,49 Gew.-% Caprolactam, bezogen auf wasserfreies Ammonsulfat. Ferner hat das erhaltene Ammonsulfat eine Korngrößenverteilung von d' ~ 1,0.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Gewinnung von grobkristallinem reinem Ammonsulfat aus Reaktionsgemischen, die durch Beckmann'sche Umlagerung von Cyclohexanonoxim mit Schwefelsäure oder Oleum erhalten worden sind durch Neutralisation mit Ammoniak bei erhöhter Temperatur unter Zusatz von zurückgeführter Ammonsulfatmutterlsuge, wobei die Konzentration so gewählt wird, daß während der Neutralisation kein festes Ammonsulfat ausfällt. Abtrennen des Rohcaprolactams von der Ammonsulfatlösung, Kristallisation von Ammonsulfat durch Eindampfen der Ammonsulfatlösung unter vermindertem Druck, Abtrennen des kristallisierten Ammonsulfats und Rückführen der Mutterlauge in die Neutralisationsstufe, dadurch gekennzeichnet, daß man die Neutralisation bei einer Temperatur von 80 bis 115° C unter autogenem Druck durchführt und die erhaltene Ammonsulfatlösung unter einem Druck von 200 bis 600 Torr unter Abkühlen bis auf eine Temperatur von 72 bis 1Ü1°C eindampft
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man beim Neutralisieren einen PH-Wert von 4,5 bis 5,0 einhält.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Kondensat der beim Eindampfen erhaltenen Brüden zum Verdünnen der Ammonsulfatmutterlauge verwendet.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die beim Eindampfen anfallenden Brüden zur Konzentrierung der für die Oximierung verwendeten H ydroxylammoniumsulfat-Lösung verwendet.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die beim Eindampfen erhaltenen Brüden zur Konzentrierung von Ammonsulfatlösungen verwendet, die bei der Umsetzung von Cyclohexanon und Hydroxylammoniumsulfat unter Mitverwendung von Ammoniak erhalten werden.
DE19762651195 1976-11-10 1976-11-10 Verfahren zur Gewinnung von grobkristallinem reinem Ammonsulfat Expired DE2651195C3 (de)

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