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DE2518871A1 - Sicherheitsdokumente - Google Patents

Sicherheitsdokumente

Info

Publication number
DE2518871A1
DE2518871A1 DE19752518871 DE2518871A DE2518871A1 DE 2518871 A1 DE2518871 A1 DE 2518871A1 DE 19752518871 DE19752518871 DE 19752518871 DE 2518871 A DE2518871 A DE 2518871A DE 2518871 A1 DE2518871 A1 DE 2518871A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
substance
acid
color
security document
alkyl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19752518871
Other languages
English (en)
Inventor
Arthur Philip Conway
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Portals Ltd
Original Assignee
Portals Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Portals Ltd filed Critical Portals Ltd
Publication of DE2518871A1 publication Critical patent/DE2518871A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • GPHYSICS
    • G09EDUCATION; CRYPTOGRAPHY; DISPLAY; ADVERTISING; SEALS
    • G09FDISPLAYING; ADVERTISING; SIGNS; LABELS OR NAME-PLATES; SEALS
    • G09F3/00Labels, tag tickets, or similar identification or indication means; Seals; Postage or like stamps
    • G09F3/02Forms or constructions
    • G09F3/0291Labels or tickets undergoing a change under particular conditions, e.g. heat, radiation, passage of time
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B41PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
    • B41MPRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
    • B41M3/00Printing processes to produce particular kinds of printed work, e.g. patterns
    • B41M3/14Security printing
    • B41M3/142Security printing using chemical colour-formers or chemical reactions, e.g. leuco-dye/acid, photochromes
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B42BOOKBINDING; ALBUMS; FILES; SPECIAL PRINTED MATTER
    • B42DBOOKS; BOOK COVERS; LOOSE LEAVES; PRINTED MATTER CHARACTERISED BY IDENTIFICATION OR SECURITY FEATURES; PRINTED MATTER OF SPECIAL FORMAT OR STYLE NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; DEVICES FOR USE THEREWITH AND NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; MOVABLE-STRIP WRITING OR READING APPARATUS
    • B42D25/00Information-bearing cards or sheet-like structures characterised by identification or security features; Manufacture thereof
    • B42D25/20Information-bearing cards or sheet-like structures characterised by identification or security features; Manufacture thereof characterised by a particular use or purpose
    • B42D25/29Securities; Bank notes

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  • Business, Economics & Management (AREA)
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  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Theoretical Computer Science (AREA)
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  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Investigating Or Analyzing Non-Biological Materials By The Use Of Chemical Means (AREA)
  • Inks, Pencil-Leads, Or Crayons (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft Sicherheitsdokumente und ein Verfahren, um die Authentizität eines Sicherheitsdokuments zu überprüfen.
Sicherheitsdokumente enthalten seit vielen Jahren Sicherheitseinrichtungen wie Wasserzeichen und Sicherheitsfäden. Es wurden bereits Fäden, ζ. B. aus Seide oder Nylon, oder kleine Bruchstücke oder Plättchen mit unterschiedlichen Färbungen in Papier für Sicherheitszwecke eingegeben. Unsichtbare oder sichtbare Bruchstücke solcher Materialien wurden eingebaut, wovon einige sichtbar erscheinen, wenn sie mit Ultraviolettlicht betrachtet werden. Andere Methoden zur Überprüfung von Sicherheitsdokumenten beruhen auf Maschinen, welche die Dokumente mittels optischer oder magnetischer Einrichtungen überprüfen.
Solche Methoden sind, worauf besonders hinzuweisen ist, passive Untersuchungen, welche die Inspektion des Sicherheitsdokumentes durch eine Person oder eine Maschine umfassen. Die Erfindung betrifft ein Sicherheitsdokument, in welchem eine Sicherheitseinrichtung vorgesehen ist, und zwar durch die Anweeenheit von
Kcmfen:D«uti=h»BankAG, 509846/Q987 München MO «0-807
Substanzen, die bei einer Farbbildungsreaktion teilnehmen können, in und/oder auf dem Dokument.
Farbbildner sind seit mehreren Jahren bei druckempfindlichen Übertragungskopiersätzen verwendet worden, die ein Übertragungsblatt und ein adsorbierendes Blatt umfassen. Das Übertragungsblatt besitzt auf einer Oberfläche hiervon, die in Kontakt mit dem adsorbierenden Blatt ist, einen Überzug. Der Überzug enthält eine Lösung des Farbbildners, welche in dem Überzug oder der Beschichtung durch aufreißbare Mikrokapseln oder einen aufreißbaren, festen Film zurückgehalten wird. Das adsorbierende Blatt trägt auf seiner Oberfläche eine hiermit zusammen reagierende Substanz, die bei einer Farbbildungsreaktion mit dem Farbbildner teilnehmen kann. Bei der Anwendung von lokalisiertem Druck auf das Übertragungsblatt erfolgt ein Aufreißen der Mikrokapseln oder des Filmes und eine Lösung des Farbbildners wird freigesetzt und reagiert mit der hiermit zusammen reagierenden Substanz des adsorbierenden Blattes, mit welchem es sich in Eontakt befindet. Ein dem angelegten Druck entsprechendes Bild wird auf dem adsorbierenden Blatt als Ergebnis der Farbbildungsreaktion erzeugt. Solche druckempfindlichen Übertragungskopiersätze sind in den US-Patentschriften 3 488 20? und 3 244- 728 beschrieben.
Farbbildner sind ebenfalls zur Anwendung in Schreibmascliinenbändern bekannt, z. B. wie dies in der GB-Pat ent schrift 664 4-56 beschrieben ist. Das Band, welches im allgemeinen weiß ist, trägt eine nicht verdampfbare, inerte Flüssigkeit, welche den Farbbildner enthält. Bei der Verwendung in einer Schreibmaschine mit einem Papier, das eine hiermit susasimen reagierende Substanz auf seiner Oberfläche trägt, reagiert der Farbbildner mit der hiermit zusammen reagierenden Substanz und es erfolgt eine Farbänderung. Das Band kann eine Anzahl von in. Längsrichtung verlaufenden Streifen oder Banden aufweisen, wotoe. jede eine
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_ 3 —
farbreaktionsfähige Substanz enthält, die bei der Übertragung von dem Band auf die Oberfläche eines Papiers, das eine Substanz aufweist, die mit den farbreaktionsfähigen Substanzen reagiert, eine unterscheidende Färbung, die für diesen Streifen oder diese Bande charakteristisch ist, annimmt.
Ein Vorteil der Erfindung liegt darin, daß Farbbildungsreaktionen in Sicherheitsdokumenten verwendet werden, wodurch eine Methode zur Überprüfung der Authentizität von Sicherheitsdokumenten in einem aktiven Test möglich ist.
Gemäß der# Erfindung wird ein Sicherheitsdokument geschaffen, das eine Unterlage, bzw. einen Träger, eine erste Substanz, welche in die Unterlage bzw. den Träger eingebaut oder auf die Unterlage bzw. den Träger aufgebracht ist, wobei diese erste Substanz zur Teilnahme bei einer Farbbildungsreaktion in der
und
Lage ist,/eine zweite Substanz, welche auf die Unterlage bzw. den Träger aufgebracht ist, wobei diese zweite Substanz zur Teilnahme in einer verschiedenen Farbbildungsreaktion in der
umfaßt, ..
Lage ist,/wodurch bei der Durchführung der Überprüfung des Sicherheitsdokumentes durch Aufbringen von einem Reagens oder von Reagentien auf das Sicherheitsdokument diese erste Substanz und diese zweite Substanz ihre Farbe durch Farbbildungsreaktionen verändern.
Der Ausdruck "Sicherheitsdokumente", wie er in der Beschreibung verwendet wird, soll z. B. begebbare Wertpapiere, die bei Vorlage zu irgendeinem Zeitpunkt ihrer Gültigkeit in Bargeld umgewandelt werden können, z. B. von Schecks, Reiseschecks, Postanweisungen, Lotteriescheinen, Handelsschecks, Inhaberobligationen und ähnliche Finanzdokumente; Dokumente, welche dem Inhaber wertmäßige Rechte überlassen, z. B. Pässe, Zulassungstickets, Fahrscheine, umfassen. Ebenfalls soll dieser Ausdruck Banknoten einschließen.
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Die Unterlage bzw. der Träger, welche/r in erfindungsgemäßen Si eherne it sdokument en verwendet wird, kann aus Papier und/oder Karton bestehen, die aus natürlichen oder synthetischen Materialien hergestellt sind. Ebenfalls kann die Unterlage bzw. der Träger ein kontinuierliches Blatt aus Kunststoffmaterial sein, welches gegebenenfalls z. B. einen hierauf aufgeklebten Papierstreifen besitzt.
Die erste Substanz kann einen oder mehrere Farbbildner umfassen, und sie kann ebenfalls in jedem Jail eine oder mehrere gefärbte Substanzen, z. B. ein Pigment oder einen Farbstoff enthalten, der die Farbe bei der Überprüfung des Dokumentes nicht verändert. Solche gefärbten Substanzen können eingegeben werden, um einen großen Bereich von Farbänderungen zu ermöglichen.
Die erste Substanz kann vollständig in eine Papierunterläge eingebracht werden, indem die Unterlage durch eine Lösung oder Dispersion dieser Substanz durchgeführt wird, z. B. mittels einer Schlichtepresse. Alternativ kann die Substanz auf die Gesamtfläche oder nur einen Teil von einer oder beiden Oberflächen der Unterlage aufgedruckt werden. Andere Beschichtungsverfahren können angewandt werden, z. B. das Verfahren unter Verwendung des an sich bekannten Aufkalandrierens oder durch Beschichten mittels Rakel oder Luftrakel.
Die erste Substanz kann ebenfalls zum Zeitpunkt der Herstellung der Unterlage eingegeben werden, z. B. durch Zugabe zu einer Papierausgangsmasse während der Herstellung einer Papierunterlage.
Die gefärbten Substanzen können getrennt zum Zeitpunkt der Herstellung der Unterlage eingegeben werden, und der Farbbildner oder die Farbbildner können in bzw. auf die Unterlage, wie zuvor
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■beschrieben, eingebaut oder aufgetragen werden. Alternativ können der Farbbildner oder die Farbbildner während der Herstellung der Unterlage eingebaut werden, und die gefärbten Substanzen können in bzw. auf die Unterlage, wie zuvor beschrieben, eingegeben oder aufgebracht werden.
Im allgemeinen können die Inhaltsstoffe der ersten Substanz getrennt oder in beliebiger Kombination während der Herstellung der Unterlage zugesetzt oder in die Unterlage eingebracht oder auf die Unterlage aufgebracht werden, wie zuvor beschrieben.
Es sei darauf hingewiesen, daß das Papier oder eine sonstige Unterlage keine Inhaltsstoffe, welche irgendeine erforderliche Farbbildungsreaktion stören würde, und auch keine irgendwie gearteten Inhaltsstoffe, welche die erforderliche Farbänderung, welche bei der Überprüfung des Dokumentes stattfinden soll, stören würde, enthalten sollen.
Das Sicherheitsdokument kann ein Band oder mehrere Bänder der ersten Substanz in die Unterlage eingebracht oder auf die Oberfläche der Unterlage aufgebracht aufweisen. Die zweite Substanz kann auf die Unterlage auf die Oberseite der ersten Substanz aufgetragen werden. Eine oder mehrere Beschichtungen oder Druckaufträge der zweiten Substanz können angebracht werden. Die zweite Substanz kann irgendwelche Bestandteile oder Kombinationen von Bestandteilen wie die erste Substanz, wie zuvor beschrieben, enthalten. Es können eine oder mehrere zweite Substanzen auf die Unterlage aufgebracht sein. Die Beschichtungen oder die Druckaufträge der ersten bzw. zweiten Substanz können in unterschiedlichen Anordnungen erfolgen.
Wenigstens zwei Substanzen, die ihre Farbe ändern, werden gemäß der Erfindung angewandt, und es kann erforderlich sein, mehr
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als ein Reagens getrennt aufzubringen, um die bei der Überprüfung erforderlichen Änderungen hervorzurufen. In einigen Fällen bewirkt ein Reagens zwei oder mehr Farbänderungen, und ■ ebenfalls bewirkt ein Auftrag eines Gemisches von Reagentien in anderen Fällen den gewünschten Effekt.
Es wird bevorzugt, daß das Reagens oder die Reagentien farblos ist/sind, und es wird weiterhin bevorzugt, daß ein äußerlich aufgetragenes, farbloses Reagens eingesetzt wird, um alle Farbänderungen auf und/oder in dem Dokument zu aktivieren.
Das farblose Reagens oder die farblosen Reagentien kann/können auf das Sicherheitsdokument durch irgendwelche geeigneten Mittel aufgebracht werden. Besondere Beispiele solcher Mittel zum Inkontaktbringen des Reagens bzw. der Reagentien mit dem Sicherheitsdokument sind ein Stempel und ein Stempelkissen, ein Filzstift, eine Walzeneinrichtung, durch welche das Sicherheitsdokument durchgeschickt wird, eine Walze oder eine Bürste zum direkten Auftrag des Reagens auf das Dokument oder ein Stempel mit Druckfarbenversorgung, ζ. Β. ein Stempel, der einen Vorratsbehälter für das Reagens und eine Kapillarleitung zur Zuführung des Reagens von dem Vorratsbehälter zu der Arbeitsfläche des Stempels umfaßt.
Ein erfindungsgemäßes Sicherheitsdokument besitzt -die Eigenschaft, daß es überprüft und bestätigt werden kann, d. h. daß seine Authentizität untersucht wird, wenn das Dokument präsentiert wird, d. h. der Inhaber die durch das Dokument gegebenen Vorteile sich zu Nutzen machen will, indem lediglich der einfache Auftrag des erforderlichen Reagens oder der erforderlichen Reagentien durchgeführt wird, um die erforderliche .Farbänderung oder die erforderlichen Farbänderungen hervorzurufen..
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Das Sicherheitsdokument gemäß der Erfindung weist den Vorteil auf, daß es für einen potentiellen Fälscher sehr schwierig ist, die Art der ersten und der zweiten Substanz, welche in und/oder auf dem Sicherheitsdokument vorliegen, festzustellen, und ebenfalls festzustellen, welches Reagens oder welche Eeagentien erforderlich sind, um die erforderlichen Farbänderungen hervorzurufen.
Die Erfindung kann zusätzlich zu oder in Kombination mit anderen Sicherheitsmerkmalen ausgenutzt werden, welche in der Unterlage eingebaut und/oder welche auf die Unterlage aufgebracht sind. In der Unterlage sind solche Sicherheitsmerkmale z. B. Wasserzeichen, Sicherheitsfäden, Fäden, Plättchen und dergleichen. Auf der Unterlage umfassen solche Sicherheitsmerkmale die Druckauslegung, z. B. Regenbögenfärbung und Druckfarbentypen, ζ. Β. unechte Druckfarben.
Die Erfindung umfaßt ebenfalls ein Verfahren zur Überprüfung und Bestätigung eines Sicherheitsdokumentes der zuvor beschriebenen Art, wobei dieses Verfahren den Auftrag des erforderlichen Reagens oder der erforderlichen Reagentien auf das Sicherheitsdokument umfaßt, um die gewünschte Farbänderung oder die gewünschten Farbänderungen hervorzurufen.
Auf dem Gebiet der Farbstoffchemie sind zahlreiche Substanzen dem Fachmann an sich bekannt, welche die Eigenschaft der Farbänderung besitzen, wenn sie mit einem Reagens in Kontakt gebracht werden, z. B. Disazofarbstoffe. Die Substanz kann ursprünglich farblos sein, üblicherweise tritt jedoch eine Änderung von einer Farbe zu einer anderen während der Farbbildungsreaktion mit einem geeigneten Reagens auf. Es sei darauf hingewiesen, daß die Substanzen, welche bei den Farbbildungsreaktionen teilnehmen, auf einer Oberfläche des Substrates vorhanden sein müssen, so daß ein von dem im ursprünglichen
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Dokument vorliegenden Bild verschieden gefärbtes Bild erhalten wird, wenn die En df ärbungen entwickelt werden, wobei der Farbunterschied wenigstens zwei Farbänderungen umfaßt.
In der britischen Patentanmeldung 2928/75 von Ciba-Geigy-AG ist eine Zusammensetzung zum Einbau in eine Papiermasse oder für die vollständige oder teilweise Beschichtung von Papier beschrieben, wobei die Zusammensetzung eine Dispersion eines Farbbildners in einem Gemisch von Wasser und einem mit Wasser mischbaren, organischen Lösungsmittel für den Farbbildner umfaßt.
Die britische Patentanmeldung 18199/74- von Ciba-Geigy AG betrifft eine Druckfarbe, welche einen neutralen oder praktisch neutralen Farbstoffträger, eine nicht-flüchtige, flüssige, organische Base und einen Farbbildner umfaßt. Die Druckfarbe wird zum Drucken auf ausgewählte Bereiche einer Unterlage verwendet und wenn sie mit einer Säure in Kontakt gebracht wird, ändert der Druck seine Farbe als Folge der Aktivierung des Farbbildners.
Die in den britischen Patentanmeldungen 2928/75 und 18199/74-beschriebenen Farbbildner sind bei der vorliegenden Erfindung als Bestandteile der ersten und der zweiten Substanzen, welche in die Unterlage des Sicherheitsdokumentes eingebaut oder hierauf aufgetragen werden, geeignet.
Das organische Lösungsmittel für die Zusammensetzung zum Einbringen in eine Masse aus Papier, wie zuvor beschrieben, sollte ein Lösungsmittel sein, welches den ausgewählten Farbbildner auflöst und mit Wasser mischbar ist. Geeignete Lösungsmittel umfassen Ketone, z. B. Aceton, Alkoxyäthanole, z. B. Methoxyäthanol und 1thoxyäthanol, Dimethylformamid und Dimethylsulfoxid.
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Vorzugsweise handelt es sich jedoch um ein nicht-entflammbares Lösungsmittel oder um Lösungsmittel mit einen relativ hohen Flammpunkt, das vorzugsweise nicht-toxisch ist. Weiterhin wird die Verwendung eines Lösungsmittels mit einem ziemlich niedrigen Siedepunkt bevorzugt, z. B. eines Lösungsmittels mit einem Siedepunkt unterhalb von 150 0C.
Die Menge von Farbbildner in der Dispersion variiert in Abhängigkeit von dem besonderen, verwendeten Farbbildner und von dem gewünschten Effekt, d. h. je nachdem ob eine dunkle Färbung gewünscht■wird oder nicht. Im allgemeinen kann die verwendete Menge von 0,001 bis 2 Gew.-%, vorzugsweise von 0,01 bis 1 Gew.-% und besonders bevorzugt von 0,1 bis 0,5 Gew.-%, z. B. 0,2 Gew.-%, betragen.
Das Papier kann in irgendeiner geeigneten Weise beschichtet werden, z. B. in einer Schlichtepresse, durch Walzenauftrag (Aufkalandrieren), durch Beschichtung mittels Luftrakel, durch Beschichtung mittels Eakel, durch Bürstenauftrag oder durch Aufdrucken.
Wenn die Dispersion zur Behandlung von Papierstoff in einer Mahlvorrichtung^ verwendet wird, ist es vorteilhaft, die Lösung von Farbbildner in organischem Lösungsmittel direkt in die Mahleinrichtung, welche bereits eine nennenswerte Wassermenge enthält, unter Bildung der Dispersion in situ einzugeben.
Das verwendete Papier muß entweder neutral oder alkalisch geschlichtet bzw. gestrichen sein, um eine vorzeitige Reaktion des Farbbildners mit dem Papier zu verhindern. Der pH-Wert des verwendeten Papiers sollte nicht unterhalb von 6,5 liegen, und dies kann z. B. durch Streichen mit Aluminiumsulfat, durch eine Harzschlichte und Natriumaluminat zur Herstellung einer
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neutralen Schlichte oder mit einem Ketendimeren zur Herstellung eines alkalisch gestrichenen Papiers erreicht werden.
Wenn das behandelte Papier mit einer den Farbbildner aktivierenden Substanz behandelt wird, und aktivierende Substanzen können gemäß der Erfindung als Reagens oder als Eeagentien verwendet werden, welche an der Farbbildungsreaktion mit den geeigneten Bestandteilen der ersten und der zweiten Substanz in und/oder auf der Unterlage des Sicherheitsdokumentes teilnehmen, wird eine Farbänderung hervorgerufen.
Geeignete aktivierende Substanzen oder Eeagentien sind organische Säuren wie Maleinsäure, Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Glutarsäure, Adipinsäure, Tricarballylsäure, Diglykolsäure, Milchsäure, Äpfelsäure, Weinsäure, Zitronensäure, Pyrophosphonsäure, Benzolsulfonsäure, Naphthalin-2-sulfonsäure, 1-Phenol-4-sulfonsäure, Polymaleinsäure, Co- und Terpolymerisate von Maleinsäure mit Äthylacrylat und Vinylacetat, Hydroxyäthandipho sphonsäur e, Methylamino-N, N-dime thy 1 enpho sphonsäure und die unter den Warenbezeichnungen Dequest 2000 und Dequest 2010 bekannten Substanzen.
Wenn der Farbbildner eine Triazenverbindung der Formel II ist, muß er ebenfalls mit einer Δζο-Kupplungskomponente in Kontakt gebracht werden, welche in Mischung mit der aktivierenden Substanz vorliegen kann.
Solche organischen Säuren werden im allgemeinen in einem schwach flüchtigen, hochsiedenden Lösungsmittel mit einem Siedepunkt von wenigstens 150 0C und vorzugsweise wenigstens 300 C aufgelöst. Geeignete Lösungsmittel umfassen z. B.: partiell hydriertes Terphenyl, flüssiges Paraffin, Trikresylphosphat, Di-n-butylphthalat, Dioctylphthalat, Trichlorbenzol, Glyzerin, Nitrobenzol, Trichloräthy!phosphat oder wasserunlösliche
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Kohlenwasserstofföle, Alkylphthaloylbutylglykolate wie Propyl-, Pentyl-, Hexyl- oder vorzugsweise Butyl-phthaloylbutylglykolat, Diäthylenglykol, Triäthylenglykol oder Polyäthylenglykole mit einem Molekulargewicht von 200 bis 600, z. B. 400, oder Mischungen hiervon.
Die Menge von organischer Säure in dem Lösungsmittel ist vorzugsweise so, daß eine gesättigte Lösung erhalten wird. Geringere Mengen können verwendet werden, sind jedoch weniger zufriedenstellend. Die erhaltene Lösung von organischer Säure kann Wasser enthalten, wenn die vorhandene Wassermenge sehr klein sein kann.
Die Dispersion kann ebenfalls einen Farbstoff oder ein Pigment jeder gewünschten Farbe enthalten. Wenn die Dispersion verwendet wird, um das Papier in einer Mahleinrichtung zu imprägnieren, kann der verwendete Farbstoff ein in Wasser löslicher Substantivfarbstoff oder eine Dispersion eines wasserunlöslichen Farbstoffes oder Pigmentes sein. Wenn die Dispersion verwendet wird, um Papier nach einer der angegebenen Arbeitsweisen zu beschichten, kann der Farbstoff ein beliebiger wasserlöslicher Farbstoff oder eine Dispersion eines wasserunlöslichen Farbstoffes oder Pigmentes eein.
Geeignete Farbstoffträger für die in der britischen Patentanmeldung 18199/74 beschriebenen Druckfarben sind solche, die einen pH-Wert von etwa 7 besitzen. Falls der pH-Wert nicht exakt 7 beträgt, liegt er vorzugsweise eher geringfügig oberhalb als unterhalb von 7· Beispiele solcher Träger sind Nitrocellulose, Zinkresinat, Vinylacrylpolyamid und Alkydharze, Äthylcellulose, Standöle und harzmodifizierte Standöle. Die flüssige, organische Base kann ein Amin oder ein Alkanolamin sein, z. B. Triäthanolamin oder Diäthanolamin. Die Farbe kann andere konventionelle Bestandteile wie einen Alkohol, z. B.
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Äthanol, Propanol oder insbesondere mit Methylalkohol vergällter Alkohol, in Mengen bis zur Menge des Farbträgers, vorzugsweise bis hinauf zu 80 Gew.-% des Farbträgers enthalten, wenn eine flüssige Farbe gewünscht wird, z. B. eine Tiefdruck- oder IFl exo druckf arb e.
Wenn die Druckfarbe auf eine Papierunterlage oder dergleichen aufgedruckt wird, wird der Farbbildner durch die organische Base daran gehindert, eine Färbung zu erzeugen, und eine Färbung wird nur erzeugt, wenn der Druck auf dem Papier mit einer aktivierenden Substanz, welche der organischen Base entgegenwirkt, behandelt wird.
Geeignete, aktivierende Substanzen sind die zuvor beschriebenen, organischen Säuren.
Die Menge an Farbbildner in der Druckfarbe variiert in Abhängigkeit von dem verwendeten, besonderen Farbbildner und von dem gewünschten Effekt, d. h. je nachdem ob eine dunkle Färbung gewünscht wird oder nicht. Im allgemeinen kann die verwendete
/ew — %
, vorzugsweise von 0,01 bis 5 Gew.-% und
besonders bevorzugt von 0,1 bis 1 Gew.-%, z. B. 0,5 Gew.-% betragen.
Die Menge an organischer Base in der Druckfarbe kann in einem großen Bereich variieren, jedoch sollte sie ausreichen, um sicherzustellen, daß keine Reaktion zwischen dem Farbbildner und der Unterlage, auf welcher die Druckfarbe aufgedruckt wird, auftritt. Die Menge kann bis zu 40 Gew.-% betragen, obwohl Mengen bis zu 10 % auf den meisten Unterlagen ausreichen. Die verwendete Menge beträgt vorzugsweise von 0,2 bis 6 %, und besonders bevorzugt von 0,2 bis 2 %.
In der britischen Patentanmeldung 18200/74 der Ciba-Geigy AG ist ein bilderzeugendes System beschrieben, das ein mit einer
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Lösung eines Farbbildners in einem schwach flüchtigen, hochsiedenden Lösungsmittel und einer den Farbbildner entaktivierenden Substanz, vorzugsweise einer flüchtigen, organischen Base imprägniertes Trägermaterial umfaßt, sowie ein Substrat, das hierin eingebaut oder wenigstens eine Oberfläche besitzt, welche wenigstens teilweise mit einer einen Farbbildner aktivierenden Substanz oder einem solchen System und einer reaktivierenden Substanz beschichtet ist, welche der entaktivierenden Substanz entgegenwirkt.
Die reaktivierende Substanz kann eine organische Säure, wie sie zuvor beschrieben wurde sein.
Die erste und die zweite Substanz, die an den Farbbildungsreaktionen gemäß der Erfindung teilnehmen können, können als Bestandteile die in den oben genannten Patentanmeldungen und auf dem Fachgebiet bekannten Farbbildner umfassen.
Die erste und die zweite Substanz oder die Farbbildner können vom Lactontyp, vom Spyropyrantyp oder verwandte Verbindungen , vom Leucotyp oder vom metallkomplexbxldenden Typ sein, vorzugsweise sind es jedoch Azoverbindungen der folgenden allgemeinen Formel I:
(I)
n-1
2-n
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worin IL, R? und R, jeweils Wasserstoff, ein Halogenatom, einen Alkyl-, Alkoxy-, Aryloxy-, Alkoxycarbonyl-, Dialkylaminocarbonyl-, Acylamino-, Acyl(alkyl)aminorest, den Rest -SOp-N^-^1
in welchem Y^ und Yp jeweils einen Alkyl- oder Arylrest bedeuten oder in welchem Ty, und Y~ zusammen eine Alkylengruppe bilden, darstellen, X^ Wasserstoff oder ein Alkylrest ist, X~ ein Alkyl-, Cyanoalkyl- oder Arylmethylenrest ist oder X. und Xp zusammen eine Alkylengruppe bilden, X-, ein Alkyl- oder Arylrest ist und η = 1 oder 2 und vorzugsweise 1 bedeutet, oder es sind Verbindungen der allgemeinen Formel II:
(II)
n-1
worin Z-, Z~ und Z7, jeweils ein Wasserstoffatom, einen Alkyl-, substituierten Alkyl-, Alkoxy-, Halogen-, Nitro-, Acylamino-, Aminoacyl- oder Alkoxycarbonylrest bedeuten, Ax. und Ap jeweils einen Alkyl- oder Phenylrest darstellen oder A^ und Ap zusammen mit dem Stickstoffatom, an welches sie gebunden sind, ein heterocyclisch.es Ringsystem bilden, und η = 1 oder 2 ist.
Verschiedene Farbänderungen sind unter Verwendung unterschiedlicher Farbstoffe, Pigmente und Farbbildner möglich. Einige der zahlreichen möglichen Farbänderungen sind die folgenden:
Blau
Dies kann durch die Verwendung eines gelben Farbbildners erreicht werden, der seine Farbe in Blau bei der Aktivierung ändert, entweder alleine oder mit einem gelben Farbstoff. Alternativ kann ein farbloser Farbbildner, der beim Aktivieren blau wird, zusammen mit einem gelben Farbstoff eingesetzt werden.
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Gelb —^ Rot
Hier gilt dasselbe wie zuvor im Zusammenhang mit der Änderung Gelb —^ Blau ausgeführt, mit der Ausnahme, daß Farbbildner, die beim Aktivieren rot werden, eingesetzt werden.
garblos — > Blau
Es wird ein farbloser Farbbildner verwendet, der beim Aktivieren blau wird.
Farblos — > Rot
Es wird ein farbloser Farbbildner verwendet, der beim Aktivieren rot .wird.
Blau —> Rot
Es kann ein blauer Farbstoff plus einem farblosen Farbbildner
verwendet werden, der beim Aktivieren rot wird.
Rot —> Blau
Es kann ein roter Farbstoff plus einem gelben oder farblosen Farbbildner verwendet werden, der beim Aktivieren blau wird.
Grün — ^- Blau
Es kann ein grüner Farbstoff plus einem gelben oder farblosen Farbbildner verwendet werden, der beim Aktivieren blau wird.
arün —> Rot
Es kann ein grüner Farbstoff plus einem gelben oder einem farblosen Farbbildner verwendet werden, der beim Aktivieren rot wird, oder ein blauer Farbstoff plus einem gelben Farbbildner, der beim Aktivieren rot wird.
Gelb —>· Grün
Es kann ein gelber Farbstoff plus einem farblosen Farbbildner
verwendet werden, der beim Aktivieren grün wird.
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Blau - Grün
Es kann ein blauer Farbstoff .plus einem farblosen Farbbildner
verwendet werden, der beim Aktivieren grün wird.
Eot ■■■■■ Grün
Es kann ein roter Farbstoff plus einem farblosen Farbbildner
verwendet werden, der beim Aktivieren grün wird.
Farbig oder Farblos —> Schwarz
Es kann ein Farbstoff plus einem Gemisch von Farbbildnern verwendet werden, welche beim Aktivieren Farben bilden, die zusammen mit dem Farbstoff die Farbe Schwarz ergeben.
Es sei darauf hingewiesen, daß bei Anwesenheit eines Farbstoffes und/oder eines Pigmentes die Endfarbe aus dem Additionseffekt der Farbe des Farbstoffes und/oder Pigmentes und der durch den aktivierten Farbbildner gebildeten Farbe entsteht.
Wenn die Farbbildner Azoverbindungen der Formel I sind, handelt es sich vorzugsweise um solche der allgemeinen Formel III:
c J 2-n
worin R,,, Rc und R^ jeweils Wasserstoff, einen niederen Alkyl-, niederen Alkoxy-, Halogenphenoxy-, Phenoxy-, niederen Alkoxycarbonyl-, niederen Dialkylaminocarbonyl-, Acetylamino-, Halogen-, Acetyl(niederen-alkyl)aminorest, den Rest -SO2-: worin Y7, und Yy, jeweils einen niederen Alkyl- oder Phenylrest
S09846/0987
bedeuten oder worin Ϊ, und Y^ zusammen eine Alkylengruppe mit 4 oder 5 Kohlenstoffatomen darstellen, sind, und wobei
höchstens zwei der Rest R,
S1- und
Wasserstoff sind,
Wasserstoff oder ein niederer Alkylrest ist, Xr ein niederer Alkyl-, niederer Cyanoalkyl- oder der Benzylrest ist, oder X^ und Xc- zusammen eine Akylengruppe mit 4 oder 5 Kohlenstoffatomen bilden, Xg ein niederer Alkyl- oder der Phenylrest ist und η = 1 oder 2 bedeutet.
Von speziellem Interesse sind Azoverbindungen der Formel IV:
-N=N
(IV)
worin Rr7, Rg und Rg jeweils ein Wasser stoff atom, den Methyl-, Methoxy-, Phenoxy-, Dichlorphenoxy-., Methoxycarbonyl-, Dimethylaminocarbonyl-, Acetylamino-, Chlor-, Acetyl(methyl)aminorest,
/Y
den Rest -SOo-NCxy5 > worin Y^ und Y^ jeweils einen Methyl-,
/ 6
Äthyl- oder Phenylrest bedeuten, oder worin Y,- und Y^ zusammen eine Pentylengruppe bilden, sind, wobei höchstens zwei der Reste Rr7, Rg und Rq Wasserstoff sind, Xr7 die Methyl oder Äthylrest ist, Xg der Methyl-, 2-Cyanoäthyl- oder Benzylrest ist, Xq der Methyl- oder Äthylrest ist und η = Λ oder 2 bedeutet.
Vorteilhafte Ergebnisse werden mit Farbbildner der folgenden Formel V erhalten:
N=N
(V)
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worin Rr,, Hg, Rq, Xn und.Xq die zuvor angegebenen Bedeutungen besitzen, und sehr vorteilhafte Farbbildner weisen die allgemeine Formel VI auf:
(VI)
R11 V
R11
=/ Xx
1
worin R^10, ~^aa ηη^- ^p jeweils ein Wasserstoff atom, den Methoxy-, Methoxycarbonyl-, Chlor-, Diäthylaminosulfonyl- oder Acetylaminorest bedeuten und wobei höchstens zwei der Reste Rx|05 ^-aa un<3· Rip Wasserstoff sind, und Xr7 und Xg die oben angegebenen Bedeutungen besitzen.
Der Ausdruck "niederer Alkylrest" oder "niederer Alkoxyrest" bei den Definitionen der Reste der Farbbildner bedeutet Reste mit 1 bis 5 und insbesondere 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, z. B. Hethyl, Äthyl, Propyl, Butyl, Benzyl oder Amyl.
Wenn einer oder mehrere der Reste R Acylgruppen enthält, kann der Acylrest z. B. von aliphatischen Monocarbonsäuren mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen, z. B. Essigsäure, abstammen.
Wenn eine oder mehrere der Reste R Halogen ist, handelt es sich um Jod, Brom, jedoch vorzugsweise um Chlor.
Wenn Y^ und Y2 oder Y^ und Y^ zusammen eine Alkylengruppe bilden, können sie zusammen mit dem Stickstoffatom einen heterocyclischen Ring bilden, z. B. den Piperidin- oder Pyrrolidin ring.
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Arylreste bei irgendeiner der Definitionen der Farbbildner bedeuten insbesondere den Naphthalin-, Diphenyl- und vorzugsweise den Benzolrest.
Diese Farbbildner können nach konventionellen, an sich bekannten Methoden hergestellt werden, z. B. durch Diazotieren eines substituierten Anilins und seine Kupplung an ein N-substituiertes Anilin.
Spezifische Beispiele von Verbindungen der allgemeinen Formel I, welche bei der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden können, sind in der folgenden Tabelle 1 gegeben, worin η in der Formel I «■ Λ bedeutet, sowie in der Tabelle II, in welcher η in der Formel I « 2 ist.
5098^8/0987
Tabelle I
Nr.
1 2
5 6 7 8
9 10 11 12 13 14 15 16
17 18
Substituenten in der Formel I
-H 2-CH -H -H 2-OCH -H 2-OCH 2-OCH -H -H -H
2-CH
2-OCH3 2-0C6H5
-H
-H
3-CH3
-H
-H
-H
-H
-H
3-Cl
-H
3-Cl
-H
-H
4-0CH-
-H
-H
-H
R-
4-CH,C0NH 3
-H
-H
4-CH3
-H
4-OCH3
4-OCH3
5-OCH3
-H
4-Cl
4-CH, 3 4-Cl
5-Cl 5-Cl 5-Cl
-H
-H 4-CH,
-CH, -CH-
-CH3
-CH3
-CH3
-CH3
-CH,
3
-CH,
-CH-, 3
-CH, 3
-CH, 3
-CH, 3
-CH, 3
-CH, 3
-CH,
-CH, -CH-
CH
-CH, -CH-3
-CH3 -CH:
-CH, -CH-
3 :
-CH3 -CH-
-CH, -CH-
-CH-, 3
-CH,
Absorptionsmaximum "λ max. in nm
freie Base protoniert
411 401 406 404 413 404 412 425 416 415 413 414 418 420 43Ο 418
417 420
550
506
520
528/542
540
556
578
560
510
519 510 5Ο6 506 574 518 518
518 514
Farbe des
protonierten
Farbstoffes+
violett
orange
rot
rot
violett
violett
blaugrau
grau
orange
orange
orange
orange
orange
grüngrau
orange
orange
1X3
cn
kirschrot^? orange -—3
R1 Substituenten in der Formel Tabelle I X1 I (Fortsetzung) Absorptionsmaximum
λ max. in nm
protoniert Farbe des
protonierten
"FT οTiT-i o + nf f οα "^*
Nr. -H E2 E3 -CHx
3
freie Base 517/535 TdXUbvUXlCo
-H 3-SO2-N(CH5 -CHx
3
X2 419 542 orange
19 -H 3-CH3 4-0CHx
3
-CH, -CH5 408 520 braun
20 -H -H 4-n( 5
COCHx
3
-CH, -CHx
3
418 516 orange
21 -H -H 4_C0-Nv 5
CH3
-CHx
3
-CH3 421 556 orange 1
ro
22 -H -H 4 N/H
3
-CH3 -CHx
3
405 522/538 1
violett
23 -H 3-CH3 -H -CH3 -CH2CH2CN 356 534 rot
24 2-OCH3 -H 4-CH3 • -CH3 -CH2CH2CN 396 542 braun
25' 2-OCH3 -H -H -CH3 -CH2CH2CN 400 566 braun
26 -H -H 5-OCH3 -CH, -CH2CH2CN 416 513/534 grau K5
27 -H 3-Cl -H -CH3 -CH2CH2CN 406 523/541 orange ^
28 -H -H 4-Cl -CH, -CH2CH2CN 404 523/540 orange OO
29 3-ci 4-CHx
3
-CH2CH2CN 404 OO
orange ^j
30 -CH2CH2CN
cn ο co <x>
Substituenten R1 R2 Tabelle I (Fortsetzung) X2 Ab sorpt ionsmaximum
"N. max. in nm
524/543 Farbe des
protonierten
Farbstoffes +
Nr. -H 3-CH3 in der Formel I -OH2OgH5 freie Base protonieri 527/542 braun-orange
2-COOCH3 -H R3 X1 ■— ^^ S
-CH2C6H5
400 500 rot
31 2-CHx 3-Cl -H -C2H5 -CH3 418 526 orange
32 -H -H -C2H5 -CH3 413 555 orange
33 -H -H -H -CH3 -CH2CH2CN 416 574 braun
34 2-OCHx
3
4-0CHx "
3
5--C-C5H11 -CH3 -CH2CH2CN 398 522 braungrün
35 2-0CHx
3
-H 4-OCH3 -CH3 -CHx
3
412 ro
violett w
36 5-Cl -CHx .
3
427
37 _5-so0-nC2J
c. O2H
) Die hier angegebene Farbe bezieht sich auf die
Protonierung in einer Lösung aus 95 %iger Essigsäure
Tabelle II
«η ο co OO
co OO
Nr. Substituenten in der Formel I X3 Absorptionsmaximum
"λ· max. in nm
540 Farbe des
protonier-
S1 B2 E3 -C2H5 freie Base protoniert ten Farb
stoffes
101 -H 3-SC2-O 4-CHx -C2H5 violett
102 /**l TT
X ν Xl *y
-H 3-SOp-Nx01J-5
3
4-CHx
3
-C2H5 violett
103 2-CHx -H
3
4-Cl 466 violett
ro ν>ι
K5 cn
GO OO
Wenn der Farbbildner eine Verbindung der oben angegebenen, allgemeinen Formel II ist, sind die Alkyl- und Alkoxyreste in den Definitionen von Z., Zp, Z,, A^ und A2 üblicherweise niedere Alkyl- oder niedere Alkoxyreste, wobei gilt, daß sie nicht mehr als 4 Kohlenstoffatome enthalten, z. B. η-Butyl, n-Butoxy, n-Propyl, Isopropyl, Äthyl, Äthoxy, Methyl oder Methoxy. Die Substituenten für Alkyl in Z^, Z^ oder Z^ sind z. B. Halogen, Hydroxy oder niederes Alkoxy.
Der Ausdruck "Halogen" kann Jod bedeuten, vorzugsweise bedeutet er jedoch Brom oder Chlor. Der Ausdruck "Acylamino" bedeutet vorzugsweise einen Rest eines aliphatischen oder aromatischen SuIfon- oder insbesondere Carbonsäureamides, wobei der Amidstickstoff durch niederes Alkyl substituiert sein kann. Besonders bevorzugt sind Reste eines Alkancarbonsäureamides, wobei der Amidstickstoff wahlweise durch Methyl substituiert ist, z. B. ein Ameisensäureamid-, Essigsäureamid- oder Propionsäureamidrest oder Reste eines Benzolcarbonsäureamides, z. B. von Benzoesäureamid.
Der Ausdruck "Aminoacyl" steht im allgemeinen für ein Amin, das mit einer -CO- oder -SOp-Gruppe substituiert ist. Der Aminrest kann hierbei von einem primären oder sekundären, aliphatischen oder einem heterocyclischen Amin stammen. Bevorzugte Triazene entsprechen der folgenden allgemeinen Formel VII:
7 17 17 ■
(VII) J n-1
S09846/Q987
ClT? —
worin Z^, Z1- und Zg jeweils Wasserstoff, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Alkoxyrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Halogen, Nitro, -N(-Xx.)-CO-X0 oder -G-Nf 3
7 |- ^J A
oder COOX7. bedeuten, wobei Xx. und X~ jeweils Wasserstoff, 4-einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder den Phenylrest bedeuten, X7. einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet, G = -CO- oder -SOp- ist, A7^, A^,, Ai und A^ jeweils Alkyl mit 1 bis 4- Kohlenstoffatomen oder Phenyl bedeuten oder A7. und A^, bzw. Ai und A\ zusammen mit dem Stickstoffatom, an welches sie gebunden sind, ein heterocyclisches Ringsystem mit einem oder zwei Ringen bilden, wobei jeder Ring 5 bis 7 Ringglieder aufweist und η = 1 oder 2 ist.
Von speziellem Interesse sind Triazene der folgenden Formel VIII:
(VIII)
n-1
worin Z1-, und Zg jeweils ein Wasserstoff atom, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, einen Alkoxyrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder Halogen bedeuten, und Zg, A7., A^ und η die zuvor angegebene Bedeutung besitzen.
Vorteilhafte Ergebnisse werden mit Farbbildnern der folgenden allgemeinen Formel IX erhalten:
509846/0987
Z9Z1OZ11
N=N-N
n-1
(IX)
worin Zq ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen, einen Alkoxyrest mit 1 oder 2 Kohlenstoff- « atomen, einen Halogenrest, den Nitrorest, -N(-X,.), -CO-Xn-, -G-N\. oder -COOXg bedeutet, X^, ein Wasserstoff atom, einen Alkylrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen oder den Phenylrest "bedeutet, X1- einen Alkylrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen, Xg einen Alkylrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen oder den Phenylrest, Z^0 und Zy.y. jeweils ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit
1 oder 2 Kohlenstoffatomen, einen Alkoxyrest mit 1 oder 2 Kohlenstoffatomen oder einen Halogenrest "bedeuten, G:-CO- oder -SO^- darstellt, A,-, Ag, AA und kl jeweils einen Alkylrest mit 1 oder
2 Kohlenstoffatomen oder den Phenylrest darstellen oder A,- und Ag "bzw. An und AJ- zusammen mit dem Stickstoffatom, an welche sie gebunden sind, ein heterocyclisches Ringsystem mit einem oder zwei Eingen, das Kohlenstoff, Stickstoff und höchstens einem Sauerstoff als Ringglieder enthält, bilden, wobei jeder Ring 5 bis 7 Ringglieder aufweist und das Ringsystem höchstens 10 Ringglieder enthält.
Sehr vorteilhafte Farbbildner sind Triazene der folgenden allgemeinen Formel X:
N=N-N
n-1 509846/0987
worin Z^2 Wasserstoff, den Methyl-, Methoxy-, Chlor- oder Nitrorest oder einen der folgenden Reste darstellt:
-NC-X9)-CO-Xo, -SOp-N( ' , -SOp-N , -SOp-N > ",
L8
-K f
-SO2-N J , -CO-N(CH5)2 oder -COOCH5,
Z^, Wasserstoff, Methyl, Methoxy oder Chlor ist, Zx.^ Wasserstoff oder Methoxy ist,
AA Methyl, Äthyl oder Phenyl ist,
AA Methyl, Äthyl oder Wasserstoff ist,
A7 Methyl, Äthyl oder Phenyl ist,
Ag Methyl oder Äthyl ist, oder
A7 und Ag zusammen mit dem Stickstoffatom, an welches sie gebunden sind, folgende Reste darstellen:
-O
X1-, Wasserstoff oder Methyl ist,
Xg Methyl oder Phenyl ist, und
η * 1 oder 2 bedeutet.
.'Diese Farbbildner sind als solche an sich bekannt, oder sie können nach konventionellen, auf dem Fachgebiet an sich bekannten Methoden hergestellt werden. Eine allgemeine Methode ist z. B. folgende:
Das primäre, aromatische Amin wird in Salzsäure und Wasser aufgelöst, dann wird die Lösung auf O 0C mit Eis abgekühlt. Unterhalb der Oberfläche wird Natriumnitrit mit solcher Geschwindigkeit zugesetzt, daß ein schwacher Überschuß von salpetriger Säure immer
S09846/0987
vorhanden ist. Wenn die Diazotisierung abgeschlossen ist, wird das Reaktionsgemisch zu einer Lösung oder Suspension des sekundären Amins und von Natriumhydrogencarbonat in Wasser bei 10 C hinzugegeben. Das Reaktionsgemisch wird gerührt und sich auf Zimmertemperatur erwärmen gelassen. Das Rühren wird fortgeführt, bis keine Diazoniumverbindung nachgewiesen werden kann. Das Produkt ist aus der Lösung ausgefallen und wird abfiltriert oder in ein organisches Lösungsmittel extrahiert, mit Wasser gewaschen und im Vakuum bei einer Temperatur unterhalb von 50 0C getrocknet.
Diese Farbbildner als solche sind farblos und können farbige Abbildungen erzeugen, wenn sie mit einer typischen Azo-Kupplungssubstanz und der organischen Säure in Kontakt gebracht wird.
Geeignete Farbbilder der Formel II sind z. B.:
509846/0987
Tabelle III
Nr. Symbole in der Formel (II) Z1 m Z2 - h η Stellung
-N=N...
- .... - ■ • ·
• mm «··
A- Ap O • ·
6.1 3-SO2K(CH3) 2 3-SOpN(C2)Ir)^ 4-CIl3 I I -CH3 -CH3 ' O.
6.?. . • · . - -CH3 -CH3
t».3 a α α
6.A O ■ O
6; 5. ·■
ο- · r O
6.6 O0 · O.
6.7 ~Cli3 -CH3 -CIl3 -ClL.
6.8 /
6.9
j 6.10' O i
! 6. Ii ο .-
I 6.12 O3
6.13
.6.14 .
6.15 ·
6.16
6.17
6.18
6.19
6.20.
5098A6/0987
ORIGINAL INSPECTED
Tabelle III (Fortsetzung)
Nr. Symbole in der Formel (II) Z1 CHV Z2 C t Z3 η Stellun
-N=N
O ~CH, -cn, α
■ 6 5 H I I 1 ö
6.21
6.22
·· 3-SO2-JiC2 ^ O O
6.23 O0
6-, 24
6.25
2 fc> f 1 O ■
6.26
6.27
6.28
6.29 -CpH,
6.30 α ·
6.31- ο
6.32
6.33
6.34
6.35
6.36
509846/0987 OR!G!NAL SHSPECTED
Ta'oelle III (Fortsetzung)
Nr. Symbole in CO-CIl
4-KC1.
Z2 H H der Formel (II) I
i
5-Cl η Stellung
-N»H...
A1 A2 ■0
4-NH-CO-O6H1. * 2-CH3 2-OCJl3 Z5 ι H I I O
6.37 2-COOCH, H ?.-OCH3 5-OCFf3
1 ·
H
O
6.38 2-0CH,
6-39
6.40
4-Cl H H . CJ
6.41 5-OCH3
6.« 4-OCH3
6.43
6.44 /,-SO^(C2H5)
6.45
6.46 fm Uz-Hl-
6.47 3-S0r!'O
6.48
6.49
6.50
6.51-
6.52
509846/0987
ORIGINAL INSPECTED
Tabelle III (Portsetzung)
Nr. 53 S 4-Cl Symbole in der Z2 Z3 Formel (II) Stellung
-N=N...
-CH3 A2 ^CH3
54 /1-OCH3 2-CH3 I
6. 55 5-OCH3 2-OCH3
6. 56 5-Cl
6. 57 2-Cl
6. 5S 2-CH3 -CH3
6. 59 /,-SO2-N H -CH0
6. 60 5-EO2-N c2iy2. -C2H5
6. 61 -H C3 -C2H5
6. 62 5-SO2-N (c2,y2 cz>
6. 63 4-S0?-N
6. 64
65
5-SO^-h (C2Iy2
6. 66 5-SO2-4 O
6.
6.
-CH3
6
η
I
2
509846/0987
Wenn eine Triazenverbindung der Formel II als Farbbildner verwendet wird, ist die Azo-Kupplungskomponente vorzugsweise ein Naphthalin, Benzol, Fyrazolon oder Chinolin oder insbesondere ein Naphthol oder ein Naphthylamin.
Unter den Naphtholen sind die der folgenden allgemeinen Formel XI von besonderem Interesse:
CONH
CXI)
n-1
worin M * -NH-, -S- oder -0- ist, Q^, und Q~ jeweils ein Wasserstoff atom, ein Nitrorest, ein Halogenrest, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen oder einen Alkoxyrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten, und m und r jeweils 1 oder 2 sind.
Naphthylamine, die sehr vorteilhaft sind, entsprechen der folgenden allgemeinen Formel XII:
(XII)
worin Q-, und Q^ jeweils ein Wasserstoffatom, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, den Benzylrest oder Phenylrest bedeuten, oder falls Q^, Q2, und das Stickstoffatom, an welches sie gebunden sind, zusammen ein heterocyelisch.es Ringsystem mit einem oder zwei Ringen bilden, wobei dieser aus Kohlenstoff, Stickstoff oder höchstens einem Sauerstoff als Ringglieder besteht
509846/0987
und jeder Ring 5 bis 7 Ringglieder und das Ringsystem höchstens 10 Ringglieder besitzt, und worin Qc- Wasserstoff oder eine Sulfonsäuregruppe ist.
Alle Azo-Kuppler, welche im Rahmen der Erfindung geeigneterweise verwendet werden können, sind an sich bekannte Kuppler, die zur Herstellung von Azo-Farbstoffen verwendet werden, und sie sind daher als solche bekannt und werden nach an sich bekannten Methoden hergestellt.
Die folgenden Naphthole der Formel XI sind z. B.- als Kupplungskomponenten sehr geeignet.
Tabelle IV
Nr. Stellung
von -OH
Symbole in Formel M (XI) Q1 Q2
8.1 2 Stellung
von -CONH-
m _ n H H
8.2 2 3 1 - 1 4-Cl H
8.3 2 3 1 - 1 4-Cl 2-CH3
8.4 2 3 1 - 1 H 2-OCH3
8.5 2 3 1 - 1 H 2-CH,
8.6 2 3 1 - 1 3-NO2 H
8.7 2 3 1 - 1 5-OCH3 2-OCH,
8.8 2 3 1 - 1 4-OCH3 H
8.9 2 3 1 - 1 4-OCH3 3-Cl
8.10 2 3 1 - 1 5-ci 2-CH^
8.11 2 3 1 - 1 4-CH3 H
8.12 3 3 1 NH 1 4-Cl H
8.13
8.14
2
2
4 2 0 1 5-OCH3
H
2-OCH3
H
3
3
2
1
1
2
509846/0987
Naphthylamine der Formel XII sind z. B. folgende Verbindungen:
NH
HOxS NH 5
(9.1)
(9.2)
Weitere geeignete Azo-Kuppler entsprechen den folgenden Formeln:
CH.,
(10,1)
(10.2)
(10.3)
(10/4) .
(10.5)
509846/0987
KII-CO-Hiv
. ■ OH
(.10.7)
(10,6)
(d.O. η)
HII '
COC! I v J
(10.9)
Mit diesen Farbbildnern kann eine große Anzahl von verschiede- ~ nen Färbungen, die von orange bis violett reichen, hergestellt werden. Mischungen solcher Farbbildner sind geeignet, um neutrale Farbtönungen wie grau zu ergeben. Ein spezieller Vorteil der Triazene ist die Lichtechtheit der Färbungen, welche sie erzeugen.
Das mit einer Dispersion gemäß der Erfindung behandelte Papier kann unter Verwendung einer Druckfarbe bedruckt werden, wie sie in der britischen Patentanmeldung 18199/74- beschrieben ist, und falls die verwendete Druckfarbe einen Farbbildner mit einer
ßAD ORIGINAL
509846/0987
unterschiedlichen Farbänderung zu derjenigen, die bereits auf dem Papier vorhanden ist, enthält oder eine unterschiedliche Farbänderung dank der einen unterschiedlich gefärbten Farbstoff oder Pigment enthaltenden Farbe ausbildet, werden zwei Farbänderungen beobachtet, wenn das Papier mit einer Säure behandelt wird.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Beispielen näher erläutert, wobei sich alle Angaben in Teilen und Prozentsätzen auf Gewicht beziehen.
Beispiel 1
0,1 Teile des Farbbildners Nr. 32 von Tabelle I mit der folgenden allgemeinen Formel:
COOCH
wurden in 5 Teilen 2-Äthoxyäthanol aufgelöst. Diese Lösung wurde dann in 50 Teile' Wasser unter Rühren und Bildung einer Dispersion eingegossen.
Diese Dispersion wurde in eine Mahleinrichtung, die 50 Teile Papierstoff, dispergiert in 2500 Teilen Wasser enthielt, eingegeben. Ein Teil Ketendimeres wurde dann als Schlichtemittel zugesetzt, und das Papierblatt wurde dann in der üblichen Weise hergestellt. Das gelbe Papier änderte seine Farbe in rot, wenn Zitronensäure mittels eines Gummistempels von einem Stempelkissen hierauf aufgestempelt wurde.
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Beispiel 2
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wurde mit der Ausnahme wiederholt, daß die Farbbildnerlösung direkt zu der Papierstoffdispersion zugesetzt wurde. Es wurden gleiche Ergebnisse erhalten.
Beispiel JS
Die Arbeitsweise von Beispiel 1 wurde mit der Ausnahme wiederholt, daß das Wasser 5 % einer nicht-ionischen Stärke und 0,5 % eines Acryllatex enthielt. Die entstandene Dispersion besaß eine verbesserte Stabilität.
Bei der Zugabe zu Papierstoff, wie in Beispiel 1, wurden gleichartige Ergebnisse erhalten.
Beispiele 4- bis 8
Die Arbeitsweise von Beispiel 2 wurde unter Verwendung von verschiedenen Farbbildnern wiederholt. Die verwendeten Farbbildner und die erhaltenen Farbänderungen sind in der folgenden Tabelle V zusammengestellt.
Tabelle V
Farbbildner
Farbänderung des Papiers
Kristallviolettlacton
3,3-Bis-(2-methyl-1-n-octylindol-3-yl)-phthalid
2-Dib enzylamino-6-diäthylaminofluoran
2-Dibenzylaπlino-6-diäthylaminofluoran
3,3-Bis-(2-methyl-1-n-octylindol-) 3-yl)-phthalid )
gelb
farblos farblos farblos grauweiß
blau
blau rot
grün > schwarz
509846/0987
Beispiele 9 "bis 19
Eine Dispersion wurde nach der in Beispiel 1 angegebenen Arbeitsweise mit der Ausnahme hergestellt, daß ein Farbstoff in dem Wasser vorher aufgelöst wurde. Die Kombination von Farbstoffen, Farbbildnern und die auf mit den Dispersionen imprägnierten Papier hergestellten Farbänderungen sind in der folgenden Tabelle VI zusammengestellt.
Beispiele 20 bis 42
Es wurde ein wäßriges Gemisch aus 500 Teilen einer 4 %igen wäßrigen Stärke, 2,5 Teilen eines Acryllatex und 0,033 Teilen des Eatriumsalzes eines Naphthalinsulfonsäure/Formaldehyd-Kondensationsproduktes hergestellt. In einigen Fällen wurde ebenfalls ein Farbstoff zugesetzt. Zu diesem Gemisch wurde eine Lösung eines Farbbildners in 11,8 Teilen 2-Xthoxyäthanol zur Bildung einer stabilen Dispersion zugesetzt.
Die entstandene Dispersion wurde auf Papier durch Walζenbeschichtung bei 60 0C in einer Menge von 0,2 Gew.-% der Fasern in dem Papier aufgetragen.
Die Farbbildner, Farbstoffe und die erhaltenen Farbänderungen sind in der folgenden Tabelle VII zusammengestellt.
509846/0987
Tabelle VI
cn ο co οο
ο co co
sp. Farbbildner
von Bsp. in %
1 Farbstoff 4
9 1 1 0,6 % Direktgelb 4
10 6 0,5
0,1
0,5 % Direktgelb 4
11 4
1
1 0,5 % Direktgelb 4
12 5 0,5 0,2 % Direktgelb 199
13 6 1 0,5 % Direktblau 23
14 4 • 1 ' 0,4 % Direktrot 199
15 7 0,1 0,5 % Direktblau 199)
16 1 0,1 % Direktblau
17
18 19
7 6
0,5) o,5)
Säuregelb 5 )
0,5 % Direktblau 199) Säuregelb 5 )
0,5 % Direktgelb 0,5 % Direktgelb
gelb —■
gelb
gelb \
gelb —i
blau —i
orange -
blau —;
grün —I
y rot
> rot
> schwarz
> blau
> rot
—> blau
^- grün
> rot
grün
gelb
gelb
rot
grün
schwarz
Direktgelb Direktblau Direktrot Säuregelb
CI. 24890
CI. 74180
CI. 29160
ei. 47035
Tabelle VII
Bsp. Farbbildner in %
von Bsp. 0,5
20 1 0,1
21 1 0,5
22 4 0,1
cn 23 4 0,5
O
co
24 5 0,5
00 25 0,5
cn 26 6 0,5
O 27 6 0,5
co
00
28 6 0,5
29 7 o,5)
30 7 o,5)
1
31 5 1
32 6 0,5
33 1
Farbstoff
Farbänderung
0,1 % Direktblau 199) Säuregelb 5 )
0,2 % Direktgelb 4 0,07 % Direktrot 23
0,5 %.Direktblau 199
0,1 % Direktblau 199) Säuregelb 5 )
0,2 % Direktrot 23
0,1 % Direktgelb 4 0,2 % Direktgelb 4 0,6 % Direktgelb 4
gelb
rot
grün —^ rot gelb —> blau gelb —> grau-grün farblos —> blau rosa —^ blau farblos —> rot blau —^- rot
grün —> rot rot —> grün grauweiß —·> schwarz
gelb — ro
cn
gelb — 1887
gelb —
-> blau-grün
-> rot
-> rot
Tabelle VII (Fortsetzung)
Bsp. Farbbildner in %
von Bsp. 0,2
34- 1 0,5
35 4 0,5
cn 36 1
O 1
co
cn
37 5
-tr- 0,5
O) 38 7 0,5)
0,4)
O - 39 5
co 7 0,5
OO 0,5)
0,1)
-J 40 ' 7 0,1)
41 5 0,4)
6
42 1
4
Farbstoff
Farbänderung
0,05 % Direktblau 76 0,2 % Direktrot 23
0,25 % Direktblau 199) Säuregelb 5 )
0,2 % Direktblau 199) Säuregelb 5 )
0,2 % Direktgelb 4 1,5 % Direktrot 23
0,2 % Direktblau 199 0,5 % Direktgelb 4
0,5 % Direktgelb 4
grün — orange grün —
grün —
gelb — rot —i
blau — gelb —
gelb —
» rot —± blau
► blau-schwarz
► blau
*■ grün schwarz
*■ grün *- schwarz
► schwarz
Beispiel 43
Es wurde ein wäßriges Gemisch aus 500 Teilen einer 4 %igen wäßrigen Stärke, 2,5 Teilen eines Acryllatex und 0,033 Teilen des Natriumsalzes eines Naphthalinsulfonsäure/Formaldehyd-Kondensationsproduktes hergestellt. Zu diesem Gemisch wurde eine Lösung eines Färbt)ildners in 11,8 Teilen 2-Äthoxyäthanol zur Bildung einer stabilen Dispersion zugesetzt.
Die erhaltene Dispersion wurde auf Papier durch Auftrag unter
Herstellungsbedingungen in einer Schlichtepresse bei 60 C aufgebracht. Die Menge des in der Dispersion vorhandenen Farbbildners wurde durch aufeinanderfolgende Zugaben von Farbbildnerlösung in 2-Äthoxyäthanol eingestellt, um zwischen 0,004- % und 0,04 % Farbbildner in Gewicht auf dem Papier zu erhalten.
Bei der Aktivierung des in dem Papier vorhandenen Farbbildners ergab sich eine Änderung von gelb zu rot, wobei die entstandene Intensität von der Menge des vorhandenen Farbbildners abhing.
Vorversuche wurden bei Abwesenheit des Acryllatex durchgeführt. In diesen Fällen wurde gefunden, daß die Dispersion weniger stabil war.
Beispiel 44-
Es wurde eine Druckfarbe unter Verwendung von Nitrocellulose als Grundlage für den Träger hergestellt. Der Träger wurde durch Zusammenmischen der folgenden Bestandteile hergestellt:
31 Teile Nitrocellulose 120 Teile vergällter Äthylalkohol 18 Teile 2-Äthoxyäthanol
Anschließend wurde eine Druckfarbe aus folgenden Bestandteilen angesetzt:
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0,07 Teile Farbbildner Nr. 25 von Tabelle I 5,0 Teile des Druckfarbenträgers 4,0 Teile vergällter Äthylalkohol 0,4 Teile Triäthanolamin
Nach der vollständigen Auflösung enthielt diese Druckfarbe 10 % Nitrocellulose.
Das Triäthanolamin wurde in dem vergällten Äthylalkohol vor dem Vermischen mit den anderen Bestandteilen aufgelöst.
Die Druckfarbe wurde auf die Oberfläche eines Papiers aufgedruckt, wobei keine Farbreaktion auftrat und die Druckfarbe lediglich einen gelben Druck ergab.
Beispiel 45
Es wurde eine Aktivatorlösung aus 50 Teilen Maleinsäure, 50 Teilen Wasser und 50 Teilen Glyzerin hergestellt. 7 Teile hiervon wurden dann auf ein druckfarbenfreies Stempelkissen aufgebracht, und das in Beispiel 44 hergestellte, bedruckte Papier wurde mit der Aktivatorlösung abgestempelt. Es ergab sich sofort eine intensiv rote Farbe, wenn die Aktivatorlösung mit dem Druck in Kontakt kam.
Beispiel 46
Es wurde eine Druckfarbe aus folgenden Bestandteilen hergestellt:
0,07 Teile des Farbbildners Nr. 32 von Tabelle I 5*0 Teile des Druckfarbenträgers von Beispiel 44 4,0 Teile vergällter Äthylalkohol 2,0 Teile Butylphthaloylbutylglykolat 0,4 Teile Triäthanolamin.
Die Druckfarbe wurde auf die Oberfläche eines mit Ton beschichteten Papiers wie in Beispiel 44 aufgedruckt.
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Es wurden fünf Aktivatorlösungen entsprechend der Arbeitsweise von Beispiel 45 unter Verwendung der folgenden Säuren hergestellt:
Maleinsäure Zitronensäure Äpfelsäure Weinsäure Bernsteinsäure
Beim Aufbringen auf ein druckfarbenfreies Stempelkissen und Stempeln auf das bedruckte Papier wurde sofort eine stark rote Färbung erzeugt.
Beispiel 47
Eine Druckfarbe wurde durch Auflösen des Farbbildners Nr. in Tabelle I in Leinstandöl in einer solchen Menge, um eine 1 %ige Lösung zu erhalten, aufgelöst.
Die Druckfarbe wurde auf die Oberfläche eines alkalisch gestrichenen Papiers aufgedruckt. Es wurde eine stark rote Färbung hergestellt, wenn das Papier mit der Aktivatorlösung von Beispiel 45 abgestempelt wurde.
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Claims (12)

Patentansprüche
1. Sicherheitsdokument, dadurch, g e k e η η ζ eichnet, ~~" daß es eine Unterlage, eine erste in der Unterlage eingebrächte oder auf die Unterlage aufgebrachte Substanz, wobei diese erste Substanz zur Teilnahme bei einer Farbbildungsreaktion in der Lage ist, und eine zweite auf die Unterlage aufgebrachte Substanz, wobei diese zweite Substanz zur Teilnahme bei einer unterschiedlichen Farbbildungsreaktion in der Lage ist, umfaßt, wobei bei der Durchführung der Überprüfung des Sicherheitsdokumentes durch Auftrag von wenigstens einem Eeagens auf das Sicherheitsdokument diese erste Substanz und diese zweite Substanz ihre Farbe durch
die Farbbildungsreaktionen verändern.
2. Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Substanz wenigstens einen Farbbildner und/oder wenigstens einen Farbstoff oder ein Pigment enthält.
3. Sicherheitsdokument nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Farbstoff oder das Pigment in die Unterlage getrennt von dem Farbbildner eingebracht ist.
4. Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Substanz in die Unterlage während der Herstellung der Unterlage eingebracht worden ist.
5. Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Substanz in die Unterlage vollständig eingebracht worden ist, indem die Unterlage durch eine Lösung der ersten Substanz durchgeführt worden ist.
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6. Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Substanz auf wenigstens eine Oberfläche der Unterlage aufgedruckt ist.
7· Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Substanz wenigstens einen Farbbildner und/oder wenigstens einen Farbstoff oder ein Pigment umfaßt.
8. Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Substanz auf wenigstens eine Oberfläche der Unterlage aufgedruckt ist.
9« Sicherheitsdokument nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mehr als eine zweite Substanz auf die Unterlage aufgebracht ist.
10. Sicherheitsdokument nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Substanz und die zweite Substanz einen Farbbildner umfassen oder hieraus bestehen, welcher eine Azo-Verbindung mit der folgenden allgemeinen Formel I ist:
N-N-
worin E^, IL^ und· ^x jeweils ein Wasserstoffatom, einen Halogen-. Alkyl-, Alkoxy-, Aryloxy-, Alkoxycarbonyl-, Dialkylaminocarbonyl-, Acylamino- oder Acyl(alkyl)aminorest oder den Eest
, worin Iy. und Y^ jeweils Alkyl oder Aryl bedeuten,
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oder worin T. und Y~ zusammen eine Alkylengruppe darstellen, sind, X^ ein Wasserstoffatom oder ein Alkylrest ist, X2 ein Alkyl-, Cyanoalkyl- oder Arylmethylenrest ist, oder X^ und X2 zusammen eine Alkylengruppe darstellen, H-, ein Alkyl- oder Arylrest ist und η = 1 oder 2 bedeutet, wobei es insbesondere eine Verbindung der folgenden allgemeinen Formel II ist.
N=N-N
(II)
worin Z
, und Z5. jeweils ein Wasserstoff atom, einen Alkyl-, substituierten Alkyl-, Alkoxy-, Halogen-, Nitro-, Acylamino-, Ami'noacyl- oder Alkoxy carbony Ire st darstellen,
und
jeweils einen Alkyl- oder Phenylrest darstellen oder A^. und A2 zusammen mit dem Stickstoffatom, an welches sie gebunden sind, ein heterocyclisches ßingsystem bilden, und η = 1 oder 2 bedeutet.
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11. Sicherheitsdokument nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Reagens eine organische Säure in Form von Maleinsäure, Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Glutarsäure, Adipinsäure, Tricarballylsäure, Diglykolsäure, Milchsäure, Apfelsäure, Weinsäure, Zitronensäure, Pyrophosphonsäure, Benzolsulfonsäure, Naphthalin-2-sulfonsäure, 1-Phenol-4-sulfonsäure, Polymaleinsäure, Co- und Terpolymere von Maleinsäure mit Athylacrylat und Vinylacetat, Hydroxyäthandiphosphonsäure oder Methylamino-N,N-dimethylenphosphonsäure ist, vorausgesetzt, daß wenn der Farbbildner eine Verbindung der Formel II ist, ebenfalls ein Azo-Kuppler vorhanden ist.
12. Verfahren zur Überprüfung eines Sicherheitsdokumentes, welches eine Unterlage, eine erste in die Unterlage eingebrachte oder auf die Unterlage aufgetragene Substanz, wobei diese erste Substanz zur Teilnahme in einer Farbbildungsreaktion in der Lage ist, und wenigstens eine zweite auf die Unterlage aufgebrachte Substanz, wobei die zweite Substanz zur Teilnahme in einer verschiedenen Farbbildungsreaktion in der Lage ist, umfaßt, dadurch gekennzeichnet, daß auf das Sicherheitsdokument wenigstens ein Reagens aufgebracht wird und die Farbänderung der ersten und der zweiten Substanz durch die Farbbildungsreaktionen mit dem Reagens beobachtet wird.
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