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DE2460730A1 - Nickel-zink-alkali-akkumulator - Google Patents

Nickel-zink-alkali-akkumulator

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Publication number
DE2460730A1
DE2460730A1 DE19742460730 DE2460730A DE2460730A1 DE 2460730 A1 DE2460730 A1 DE 2460730A1 DE 19742460730 DE19742460730 DE 19742460730 DE 2460730 A DE2460730 A DE 2460730A DE 2460730 A1 DE2460730 A1 DE 2460730A1
Authority
DE
Germany
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electrode
positive
electrolyte
negative electrode
zinc
Prior art date
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Granted
Application number
DE19742460730
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English (en)
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DE2460730C3 (de
DE2460730B2 (de
Inventor
Yutaka Ikeda
Tsukasa Ohhira
Satoshi Sekido
Takao Yokoyama
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Panasonic Holdings Corp
Original Assignee
Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Matsushita Electric Industrial Co Ltd filed Critical Matsushita Electric Industrial Co Ltd
Priority to DE742460730A priority Critical patent/DE2460730C3/de
Publication of DE2460730A1 publication Critical patent/DE2460730A1/de
Publication of DE2460730B2 publication Critical patent/DE2460730B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2460730C3 publication Critical patent/DE2460730C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00Secondary cells; Manufacture thereof
    • H01M10/34Gastight accumulators
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage using batteries

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  • Secondary Cells (AREA)
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Description

  • Nickel-Z ink-Alkali-Akkumulator Zusammenfassung der Offenbarung Alkali-Akkusulator mit einer positiven Nickelelektrode, einer negativen Linkelektrode, einem die negative Elektrode umgebenden Trennelement aus - von innen nach außen - nichtgewebter, auf der negativen Elektrode aufliegender Zellulose, einer semipermeablen Membran aus Zellulose sowie einer in Beruhrung mit der positiven Elektrode stehenden mikroporösen Xunststoffolie, einem Slektrolyten in Form einer wäßrigen KOH-#ösung, die auf der positiven und der negativen Elektrode und im Trennelement gehalten wird und mengenmäßig so eingestellt ist, daß kein freier Elektrolyt anderswo als in den drei oben erwähnten Elementen vorliegt, und mit einem iieakt ionskaealysator für die Gasphase, der sich im Raum des Akkumulators befindet, um die Reaktion zwischen dem am Ende der Ladung entwickelten Oxid und Wasserstoff zu fördern.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen Nickel-Zink-Alkali-Akkumulator, bei dem Nickeloxid als aktives Material der positiven Elektrode und Zink als aktives Material der negativen Elektrode benutzt sind. Insbesondere betrifft sie einen billig herzustellenden Akkumulator mit langer Lebensdauer, der infolge der Einstellung ("control") der enge des alkalischen Elektrolyten und eines verbesserten Trenngliedes eine nur geringe Zink-Dendritenbildung aufweist.
  • Zink hat im Vergleich zu anderen Metallen, die als aktive Materialien für die negative Elektrode in Akkumulatoren eingesetzt werden, ein geringes Atomgewicht, verursacht nur wenig Verschmutzung, ist billig und elektrochemisch basisch und hat eine hohe Wasserstoffüberspannung. Folglich ist es als Elektrodenmaterial für hohe Leistungsdichte, hohe Ausgangsleistung, niedrige Selbstentladung, geringe Verschmutzung und niedrigen Preis geeignet. 8 ist jedoch darin nachteilig, daß infolge des im elektrolyt gelösten Ladungsproduktes das wiederholte Laden und »tladen zu Verformungen der Elektrode und schließlich Kurzschlüssen infolge des achsen dendritischer Kristalle führt.
  • Folglich hat eine aus Zink hergestellte Elektrode eine nur geringe Lebensdauer.
  • Man hat versucht, diese Nachteile zu vermeiden, aber die Vorteile beizubehalten. Zunächst hat man versucht, das Dendritenwachstum durch Zusätze zu den Elektroden und/oder dem Elektrolyten, durch Bewegen des Elektrolyten, durch Laden mit Stromimpulsen oder metastabilen Spannungen, die Verwendung anderer Elektrolyten als KOH - bspw. Aminbäder - und dergl. und die Verformung der Elektrode durch Bewegen des Elektrolyten, durch Waagerechtsstellen der Elektrode, durch Unlöslichmachen des Entladungsproduktes usw. zu verhindern.
  • die später beschrieben wird, liegt das Wachstum der dendritischen Kristalle vermutlich an der Tatsache, daß das Zinkation in der Lösung sich auf dem vorstehenden Teil ablagert, wenn es der Elektrodenoberfläche nicht rechtzeitig zugeführt wird. Da der Zusatz die unmittelbare Ursache nicht beseitigt, läßt sich von seiner Anwendung ein Verhindern des Bendritenwachstums auch nicht erwarten. Das Bewegen des Elektrolyten oder Waagerecht -stellen der Elektrode ist nachteilig, da hierzu Vorrichtungen benötigt werden, die kompliziert oder nicht tragbar sind. Beim Laden ist der einsatz von komplizierten und teuren Ladegeräten unvermeidlich. Setzt man einen Aminbadgelektrolyten ein oder macht das Entladungsprodukt unlöslich, verschlechtert man die SntladungseigenschaSten.
  • viie oben beschrieben, ist es schwierig, die Anzahl der Lade-Entlade-Zyklen einer negativen Zinkelektrode in der Alkalilösung zu erhöhen.
  • Nach der vorliegenden Erfindung erhält man eine Verbesserung der Lade-Entlade-Zyklenzahl, indem man die Menge des Elektrolyten so einstellt, daß kein freier Elektrolyt vorliegt, und das Trennelement verbessert. Im Fall von Nickel-Zink-Alkaliakkumulatoren war die Lebensdauer beschränkt infolge der Verschlechterung der negativen Zinkelektrode, wohingegen die Eigenschaften der positiven Nickelelektrode ausgezeichnet waren. Die Lebensdauer von Nickel-Zink-Alkaliakkumulatoren läßt sich also erhöhen, wenn man die Lebensdauer der negativen Elektrode verbessert.
  • Es ist ia Ziel der vorliegenden Erfindung, einen Nickel-Zink-Alkaliakkumulator anzugeben, der tragbar und billig zu erstellen ist und eine lange Lebensdauer aufweist. Dieses Ziel wird durch einen Alkali-Akkiirnulator mit Nickeloxid als positiver Elektrode und Zink als negativer Elektrode erreicht, bei dem man den Elektrolyten an der positiven und der negativen Elektrode und im Trennelement hält und keinen freien Elektrolyten außerhalb dieser Glieder zuläßt, so daß das Zinkation, das sich beim Entladen auslöst, in der Nähe der negativen Elektrode verbleibt und man den inneren Kurzschluß durch das Trennelement hindurch infolge dendritischer Zinkkristalle beim Laden vermeidet.
  • Andere und weitere Ziele, merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich im Einzelnen aus der folgenden Beschreibung und den beigefügten Zeichnungen.
  • Yig, 1 zeigt den Aufbau eines Akkumulators nach der vorliegenden Erfindung; Fig. 2 zeigt das Trennelement im Akkumulator nach der vorliegenden Erfindung; Fig. 3 ist eine Zusammenbauskizze für den Akkumulator nach der vorliegenden Erfindung; Fig. 4 ist eine Zusammenbauskizze für die Hilfselektrode nach der vorliegenden Erfindung; Fig. 5 ist ein Diagramm der Kapazität als Funktion der Zyklenzahl mit der Zusammensetzung des Trennelements als Parameter; Fig. 6 ist ein Diagramm, das die wirkung der Einstellung der Flüssigkeitsmenge auf die Zyklenzahl zeigt; Fig. 7 zeigt den Effekt des gasförmigen Reaktionskatylysators; Fig. 8 zeigt den Effekt eines gasförmigen Reaktionskatalysators und der Verwendung einer Hilfselektrode.
  • Der Aufbau des Akkumulators nach der vorliegenden Erfindung ist in den Fig. 1 - 3 gezeigt.
  • Der Akkumulator befindet sich in einem Gehäuse 9. Das Bezugszeichen 1 bezeichnet fünf positive gesinterte Nickelelektroden, das bezugszeichen 1' die Zuleitung der positiven Elektrode, und das Bezugszeichen 1" die positive Anschlußklemme. Das Bezugszeichen 2 bezeichnet die negative Elektrode aus vier negativen Zinkelektroden, die hergestellt werden, indem man Kupfernetz mit in einer wäßrigen Lösung von Polyvinylalkohol verknetetem Zinkoxidpulver beschichtet. Analog bezeichnet 2' die Zuleitung zu den negativen Elektroden und 2" die negative Anschlußklemme.
  • Der Aufbau des rennelementa wird unter Bezug auf die Fig. 2 beschrieben. Unmittelbar an der negativen Elektrode 2 befindet sich ein nichtgewebtes(" non-woven") Tuch aus Zellulose, das den Elektrolyten an der negativen Elektrode festhält. Auf diesem Tuch ist eine semipermeable Membran 4 aus Zellulose und auf dieser eine Kunststoffolie - bspw. eine mikroporöse Polyäthylen-oder Polypropylen-Folie - angeordnet. Die semipermeable Membran + 4 aus Zellulose läßt H - oder OH -Ionen durch, sperrt aber so 2-grobe Ionen wie Zinkationen (Zn(OH)4 ). Sie hat den Effekt, das Entladungspiodukt in der Nähe der negativen Elektrode 2 zu halten. Infolge ihres geringen vViderstands gegen Oxidation baut sie bei Berührung mit der positiven Elektrode jedoch rasch ab.
  • Um diesen iSachteil zu überwinden und außerdem den geringen Anteil an minkationen abzufangen, die durch die semipermeable Membran 4 hindurch dennoch zur positiven Elektrode hindurchkriechen, ist eine mikroporöse Polyäthylen- oder Polypropylenfolie, 5vorgesehen, die als Zinkationenfänger dient und sich zwischen der positiven Elektrode und der semipermeablen iEembran 4 aus Zellulose befindet. In dieser Kunstoffolie sind 5 bis 15 Gew.-/O feinteiliges G1a(OH)2-Pulver dispergiert. Eine Zelle mit diesem Aufbau hat eine Nennkapazität von 4,0 Ah.
  • Als Elektrolyt des Akkumulators werden 20 ml einer wäßrigen Lösung von 7 Mol/l KOH eingefüllt, wobei kein freier Elektrolyt vorliegt. Der Gasphasen-1#eaktionskatalysator 7 wird durch Vermischen von künstlichem Graphit und Fluorharz - jeweils als Pulver - im Gewichtsverhältnis von 4 : 1, Zugabe von 1 Gew.-djo Platin, ausformen der Mischung und Sintern bei 35000 hergestellt. Sodann befestigt man den Katalysator auf der Innenseite des Deckels 10 der Zelle, um ihn in die Gasphase einzubringen.
  • Das Bezugszeichen 8 bezeichnet das Sicherheitsventil. In dem Akkumulator mit hier beschriebenen Aufbau bewirkt das Fehlen des freien Elektrolyten, daß die negative Zinkelektrode sich nur wenig verformt und an der Oberfläche verändert. Dieser Vorgang läßt sich durch die Entladungsreaktion der negativen Zinkelektrode anhand der folgenden allgemeinen Formel erläutern: Jede über das Notwendige hinausgehende freie Elektrolytmenge bewirkt ein zunehmendes Auslösen von Zink beim Laden und dadurch eine Veränderung der Slektrode. Aus diesem Grund wird das nichtgewebte uch 6 aus Zellulose eingesetzt, um die erforderliche OH -lienge in der Nähe der negativen Elektrode festzuhalten.
  • Andererseits ist die Oa(OH)2 enthaltende Kunststoffolie in der Lage, das Zinkation nach folgender Formel festzuhalten: Das Zinkation wird also in Form von Oalciumzinkat gebunden und OH freigesetzt. Wie aus der Formel (2) ersichtlich, ist wünscnenswerterweise die Ca(OH)2-Menge so groß wie möglich. Mehr als 16 Gew.- führten jedoch zu einem zu hohen Widerstand der Kunststoffolie und damit schlechten Zelleigenschaften. Wenn der Ca(OH)2-Anteil andererseits auf weniger als 4 Gew.-jO sinkt, erreicht man keinen zufriedenstellenden effekt mehr, da dann die Auffangfähigkeit für das Zinkation zu sehr nachläßt.
  • er Grund für die Anordnung des Flüssigkeitsaufnahmeelementes, der semipermeablen Zellulosemembran und der mikroporösen Eunststoffolie von der negativen Elektrode her beim Aufbau des Trennelements ist, daß, wie aus der Reaktion (1) ersichtlich, die negative Zinkelektrode beim entladen eine große OH -Menge braucht. Selbst bei einem Aufbau, bei dem die Flüssigkeitsmenge begrenzt ist, ist das nichtgewebte Zellulosetuch in der Nähe der negativen Elektrode angeordnet, um das OH -Ion und damit das elektrolyt festzuhalten. Weiterhin hat die semipermeable Zellulosemembran den Effekt, das sich bei der Entladung bildende Zn(OH)42- in der Nähe der negativen Elektrode zu halten. Diese semipermeable Membran hat die erwünschte Eigenschaft, kleine Ionen wie das OH -Ion durchzulassen, aber große Ionen wie das Zn(OH)42#-Ion festzuhalten; jedoch ist ihr Oxidationswiderstand schwach. Aus diesem Grund ist sie mit der Kunststoffolie abgedeckt, um eine direkte berührung mit der positiven Elektrode 1 auszuschließen.
  • Mit einem derartigen Aufbau beeinträchtigt die Beschränkung der Plüssigkeitsmenge die Zelleigenschaften nicht. Insbesondere reduziert der einsatz des nichtgewebten Zellulosetuchs und der semipermeablen membran als zweifache Trennwand die Möglichkeit eines Plattenkurzschlusses infolge des Wachstums von Zinkkristallen.
  • Eine weitere Verbesserung erhält man durch Verstärken des umgebogenen tlzeils mit Zellophanband usw. Abgesehen von der Verwendung des fl'renngliedes sind die wesentlichen Elemente das Mittel, um das beim entladen ausgelöste Zinkation in der Nähe der Kathode zu halten, indem man die ì.Ienge freien Elektrolyts in der Zelle beschränkt, sowie das Mittel, einen Innenkurzschluß zu verhindern, indem man den «fuchs von Zinkdendriten unterbindet, der sonst an dem Punkt einsetzt, wo die Diffusion des Zinkations sich am Ende des Ladevorgangs zu verlangsamen beginnt. Die Zelle kann beliebig angeordnet werden, da das Fehlen freien Elektrolyts ein entweichen des Linkations aus der Nähe der negativen Elektrode heraus verhindert. Im allgemeinen verringert sich bei offenen Zellen die Flüssigkeit bei reduziertem Elektrolyt, nicht jedoch bei der Zelle nach der vorliegenden Erfindung. Diese ist geschlossen ausgeführt, wobei die erzeugten Gase mittels des Gasphasen-Reaktionskatalysators 7 in dem die Gasphase enthaltenden Raum zu 1120 rückverwandelt werden. Diese Verringerung der Elektrolytmenge beeinträchtigt die Zelleistung nicht, da immer noch eine ausreichende Menge Elektrolyt zwischen der positiven und der negativen Elektrode vorgehalten bleibt, um eine einwandfreie Reaktion der Reaktionsoberflächen zu gewährleisten.
  • während der oben beschriebene Akkumulator geschlossen aufgebaut ist, ist durch Einbringen' einer Hilfselektrode erwünschtenfalls eine weitere Verlängerung der Lebensdauer erreichbar.
  • Die Fig. 4 zeigt den Aufbau eines Akkumulators mit einer derartigen Hilfselektrode. Der Innenraum des Zellgehäuses 9 ist ähnlich ausgeführt wie in den Fig. 1 - 3 gezeigt. Die Rilfselektrode 11 ist der negativen Anschlußklemme 2 über ein nichtlineares element 12 zugeordnet, so daß der von der positiven Elektrode am Jnde des madevorgangs erzeugte Sauerstoff absorbiert werden kann, um den Ladestrom der negativen Elektrode 2 zu reduzieren und damit die Dendritenbi@dung zu hemmen. Um eine v'jasserstoffbildung an der Hilfselektrode infolge der Tatsac@e, ciaß (as .iulagelrungspotential von Zink elektrochemisch niedriger ist als das Wasserstoffbildungspotential, zu verhindern, ist als nichtlineares Element 12 ein solches mit einer flachen spannung ("flat voltage") von 700 mV verwendet. Bei der Herstellung dieser Hilfselektrode mischt man K'unstgraphitpulver C"artificial graphite powder") mit 1 Gew.-0% Pt oder Kunstgraphitpulver mit Fluorharzpulver unter Zusatz von l Gew.- ## Pt oder Ag-Pulver mit :[?luorharzpulver im Verhältnis von 4 : l, und erwärmt danach auf 250 ... 30000, wonach das Silber eingemischt C"amalgamed") ist.
  • Die Fig. 5 zeigt die Wirkung eines Trenngliedaufbaus nach der vorliegenden # Erfindung, insbesondere die Ergebnisse des Lebensdauertests mit einem Nickel-Zink-Alkaliakkumulator von 4 Ah Nennkapazität. Ein Zyklus umfaßte ein Entladen durch einen konstanten ¢~iderstand von 1 Ohm und nachfolgendes 10-stündiges Laden mit 450 mA. Es wurde die Änderung der Entladungskapazität nach wiederholtem Lade-Entlade-Zyklus gemessen. In dem Diagramm stellt die Kurve A die Ergebnisse für eine Zelle mit dreischichtigem Trennelement nach der vorliegenden Erfindung dar, die Kurve B für eine Zelle ohne nichtgewebtes Zellulosetuch auf der negativen Elektrode, die Kurve C für eine Zelle ohne mikroporöse Polyäthylenfolie auf der positiven Elektrode und die Kurve D für eine Zelle mit semipermeabler Zellulosemembran.
  • Da man für das Trennelement für Zellen dieser Art bisher nur eine semipermeable Zellulosemembran verwendete oder auf der Seite der positiven Elektrode Nylontuch anordnete, erfolgt der Vergleich mit C und D und den Daten für herkömmliche Zellen.
  • Da der Gasphasen-Reaktionskatalysator in der Batterie angeordnet ist, werden der Wasserstoff und der Sauerstoff, die am Ende des Ladevorganges entstehen, wieder zu Wasser vereinigt und verhindern somit ein Erschöpfen des Flüssigkeitsvorrats. Die Testergebnisse zeigen, daß beim Fehlen des nichtgewebten Zellulosetuches die Sntlade charakteristik gering ist und beim Fehlen der mikroporösen Bolyäthylenfolie das Trennglied in Form der semipermeablen Zellulosemembran schnell abbaut und die Lebensdauer der Zelle reduziert. Dies liegt an dem Umstand, daß die semipermeable Membran, wenn sie in unmittelbare Berührung mit der positiven Elektrode gerät, ihren lliderstand gegen Oxidation verliert und abbauen kann.
  • Die Fig. 6 zeigt die wirkung der Kontrolle der Elektrolytmenge durch Einsatz eines Trennelementes mit dem in den Fig. 1 .. 3 gezeigten Aufbau auf die Lebensdauer.
  • (a) bezeichnet die Werte für eine Zelle, in die eine ausreichende Menge einer wäßrigen Lösung KOH-Lösung (7 Mol/l) eingeführt wird, um die Elektrode in der Zelle vollständig zu bedecken; es lagen mehr als 2,2 ml/Ah aktiven Materials auf der negativen Elektrode vor.
  • (b) bezeichnet die Werte für die Zelle mit 20 ml Füllflüssigkeit pro Amperestunde des aktiven Materials der negativen Elektrode, was ein nicht zu großes und nicht zu kleines Ergebnis ist.
  • (c) stellt die werte für die Zelle mit 1,6 ml Einfüllflüssigkeit pro Ampere stunde des aktiven Materials der negativen Elektrode dar. Der Lade-Entlade-Test wurde unter den gleichen Bedingungen wie für die Fig. 5 durchgeführt.
  • Die erhaltenen Werte zeigen, daß beim Absinken der Flüssigkeitsmenge unter 1,6 ml die Entladekapazität abnimmt, sich aber die Lebensdauer erhöht. Dies beruht auf dem Umstand, daß die ausgelöste Zinkmenge gering ist, so daß nicht nur eine Oberflächenverformung der Elektrode, sondern auch ein Kurzschluß infolge der Dendritenbildung beim Laden verhindert werden. Derartige Zellen haben jedoch eine zu kleine Kapazität, um praktisch verwertbar zu sein. Ist die Elektrolytmenge groß, ist die Kapazität in den anfänglichen Zyklen ebenfalls groß. Es treten jedoch eine Verformung der negativen elektroden und Dendriten beim Laden auf, was die Wahrscheinlichkeit eines Kurzschlusses erhöht. ser Xert von 2 ml nach (b) stellte sich als am geeignetstem heraus, wobei, wie sich bei Untersuchungen herausstellte, der bereich von 1,7 ... 2,1 ml ausreicht. Innerhalb dieses Bereiches ließ sich eine ausreichende Entladekapazität bei hoher Lebensdauer aufrechterhalten. Was den Konzentrationsbereich eines Elektrolyts aus einer wäßrigen KOH-Lösung von mehr als 5 ol/l bis 7 Mol/l anbetrifft, wo die elektrische Leitfähigkeit hoch ist, läßt sich fast der gleiche Effekt erhalten. Bei Konzentrationen von weniger als 4 Mol/l nehmen die absolute Menge von OH und die elektrische Leitfähigkeit des Elektrolyten ab. Konzentrationen von mehr als 8 Mol/l sind unerwünscht, da in diesem Bereich die Leitfähigkeit niedrig und die Viskosität hoch sind.
  • Im folgenden wird die ufirkung des Gasphasen-Reaktionskatalysators beschrieben: Ein Leistungsfähigkeitsvergleich wurde zwischen einer #elle des in den Fig. 1 - 3 gezeigten Aufbaus, bei der die enge des aus einer wäßrigen KOH-Lösung von 7 Mol/l auf 2,0 ml pro Amperestunde des aktiven Materials der negativen Elektrode eingestellt und ein vorerwähnter Gasphasen-Reaktionskatalysator eingesetzt wurde, und einer weiteren Zelle ohne den Katalysator angestellt. Das Ergebnis ist in der Fig. 7 gezeigt. Die Versuchsbedingungen waren die gleichen wie dr die Fig. 5. In dem Diagramm bezeichnet die Kurve (a) die Werte für die Zelle mit dem Gasphasen-Reaktionskatalysator, die Kurve (b) die Eigenschaften der Zelle ohne den Katalysator. (b) zeigt, daß mit zunehmender Zykladenzahl eine erhebliche Flüssigkeitserschöpfung stattfindet, als deren Folge der Innenwiderstand der Zelle zunimmt und die Reaktionslösung verarmt, was seinerseits zu einer erheblichen Kapazitätsabnahme führt. Dsr Gasphasen-Reaktionskatalysator kann zwar die Flüssigkeitserschöpfung nicht vollständig verhindern, bewirkt aber eine bemerkenswerte Verlängerung der Lebensdauer.
  • Als weiteres Mittel zur Verlängerung der Lebensdauer werden der Gasphasen-Reaktionskatalysator und eine Hilfselektrode gemeinsam eingesetzt. Die Einzelheiten sind im folgenden beschrieben.
  • Der Effekt des Gasphasen-Reaktionskatalysators, am Ende des Ladevorganges aus dem entwickelten Wasserstoff- und Sauerstoffgas Wasser zu bilden, verhindert eine Erschöpfung des Flüssigkeitsinhalts, auch wenn die Zelle überladen wird. Diese Reaktion findet jedoch nur statt, wenn Sauerstoff und vthasserstoff im Verhältnis 1 : 2 erzeugt werden. vVird eines der Gase früher als das andere erzeugt, muß es unter der Wirkung des steigenden Innendrucks der Zelle aus dieser entfernt werden. Es ist also schwierig, eine geschlossene Nickel-Zink-Alkalizelle zu erreichen, wenn man sich ausschließlich auf den Gasphasen-Reaktionskatalysator verläßt. Insbesondere bildet sich auf der positiven Nickelelektrode eine geringe Sauerstoffmenge beim Laden infolge der Sauerstoffüberspannung; dies ist die wesentliche Ursache für den Anstieg des Innendrucks. Andererseits ist auf der negativen Zinkelektrode am Ende des Ladevorganges die Bildung einer geringen Wasserstoffmenge sowie ein Dendritenwuchs möglich, auch wenn die Flüssigkeitsmenge genau kontrolliert wird. Um die Bildung von Zinkkristallen zu verhindern, ist, wie bereits beschrieben, der Einsatz einer semipermeablen Zellulosemembran erforderlich. Die von dieser semipermeablen Membran umhüllte Elektrode absorbiert den erzeugten Sauerstoff nur in sehr geringem Maße. Dies läßt sich darauf zurückführen, daß die semipermeable Membran das Sauerstoffgas nur schwer durchtreten läßt. Wenn man also erreicht, daS1 Sauerstoffgas auf irgendeine Weise zu entfernen, kann man die Zelle als geschlossenes System aufbauen. Zu diesem Zweck ist nun die Hilfselektrode erforderlicho Die Hilfselektrode ist aufgebaut, wie es die Fig. 4 zeigt. Die Wirkung ihres Einsatzes wurde geprüft.
  • Die Fig. 8 zeigt die wirkung eines gemeinsamen einsatzes des Gasphasen-Reaktionskatalysators und der Hilfselektrode. In dieserin Diagramm bezeichnet die kurve "O", die der Kurve (b) der ig. 6 entspricht, die Eigenschaften einer Zelle mit nur dem #asphasen-#eaktionskatalysator und "P' die Eigenschaf-ten einer Zelle mit sowohl dem Gasphasen-Reaktionskatalysator als auch der Hilfselektrode. Beim einbau dieser Hilfselektrode in einen Akkumulator nach Fig. 4 legt man die Hilfselektrode über ein nichtlineares Element mit flacher Charakteristik("flat characteristic") bei 700 mV an die negative Anschlußklemme. Als Hilfselektrode wurden bspw. solche aus wunstgraphitpulver mit 1 Gew.-jo Pt und eine andere aus mit rt im Gewichtsverhältnis 4 : l-gemischtem Fluorharzpulver, die in Stickstoff gebrannt wurde, eingesetzt. Die Kurve "Q" stellt die mit einer emalgamierten Q'amalgamed") porösen Ag-Elektrodenplatte oder einer Elektrode aus in einem Gewichtsverhältnis von 4 : 1 vermischten Ag- und Fluorharzpulver, das geformt, dann gebrannt und 30 # mit Ag versetzt wurde, erhaltenen Werte dar. Diese Werte zeigen augenfällig, daß die Verwendung einer Hilfselektrode zusammen mit dem Gasphasen-Reaktionskatalysator für eine Senkung der Erschöpfung der Flüssigkeit wirkungsvoller ist als die alleinige Verwendung des katalysatot und eine verlängerte Lebensdauer ergibt.
  • Der Grund hierfür ist, daß die Hilfselektrode das Sauerstoffgas absorbiert, das sich während des Ladens bildet, um den Ladestrom durch das an die negative Elektrode angeschlossene nichtlineare Element zu dieser ableitet, den Strom dadurch reduziert und ein Überladen des Zinks verhindert.
  • Insbesondere ist am Ende des Ladevorgangs die Sauerstoffbildung zu bemerken. Dieser Sauerstoff wird teilweise von der Hilfselektrode absorbiert. ufährend die Wasserstoffbildung an der Kathode so weit wie möglich unterbunden ist, reagieren der überschüssige Sauerstoff und der Wasserstoff auf dem Gasphasen-Reaktionskatalysator unter Bildung von Wasser. Es wird also auf zweifache Weise ein Hemmeffekt erreicht.

Claims (5)

Patentansprüche
1. Nickel-Zink-Alkaliakkumulator mit einer positiven N@@@@@elektrode, einer negativen Zinkelektrode mit größerer KFpS tat als die positive Elektrode, einem die negative Elektrode umgebenden Trennelement, das die positive von der negativen Elektrode trennt und von innen nach außen nichtgewebte ("nor-voven") Zellulose unmittelbar auf der negativen Elektrode, eine semipermeable Membran aus Zellulose und eine mikroporöse Kunststoffolie aufweist, die in Berührung mit der positiven Elektrode steht, mit einem Elektrolyt aus einer wäßrigen KOH-Lösung, die auf der positiven und der negativen Elektrode und in dem Trennelement festgehalten wird und der Menge nach so eingestellt ("controlled") ist, daß freier Elektrolyt ausschließlich auf der positiven und der negativen Elektrode und in dem Trennelement vorliegt, und mit einem Gasphasen-Reaktionskatalysator innerhalb des Akkumulators, der die Umsetzung des am Ende des Ladevorganges sich bildenden Sauer- und Wasserstoffs fördert.
2. Akkumulator nach Anspruch 1, bei dem der Elektrolyt eine wäßrige Lösung von 5 bis 7 Mol/l KOH ist und in einer Menge von 1,7 bis 2,1 ml pro Ah des negativen aktiven Materials vorliegt.
3. Akkumulator nach Anspruch 1, bei dem die mikroporöse Kunststoffolie eine Kunstoffolie ist, die dispergiert 5 bis 15 Gew.-> eines feinteiligen Ca(OH)2-Pulvers enthält.
4. Akkumulator nach Anspruch 1, bei der der Gasphasen-Reaktionskatalysator eine idisonung aus künstlichem Graphitpulver ("artiticial graphite powder"), l Gew.-7o Platinpulver und 25 Gew.-% Fluorharzpulver ist.
5. Nickel-Zink-Alkaliakkumulator mit einer positiven Nickelelektrode, einer negativen Zinkelektrodemit größerer Napazität als die positive Elektrode, einem Trennelement, das die negative Elektrode umgibt und die positive von der negativen Elektrode trennt und von innen nach außen auf der negativen Elektrode aufliegende nichtgewebte Zellulose, eine semipermeable Membran aus Zellulose und eine mikroporöse Kunststoffolie aufweist, die in Berührung mit der positiven Elektrode steht, mit einem Elektrolyt aus einer wäßrigen Lösung von KOH, die auf der positiven und der negativen Elektrode und in dem Trennelement testgehalten und mengenmäßig so eingestellt ist, daß freier elektrolyt ausschließlich auf der positiven und der negativen Elektrode und im Trennelement vorliegt, und mit einer Hilfselektrode, die über ein nichtlineares element mit der negativen Elektrode verbunden ist.
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