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DE2321075A1 - Verfahren zur herstellung von aminoverbindungen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von aminoverbindungen

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Publication number
DE2321075A1
DE2321075A1 DE2321075A DE2321075A DE2321075A1 DE 2321075 A1 DE2321075 A1 DE 2321075A1 DE 2321075 A DE2321075 A DE 2321075A DE 2321075 A DE2321075 A DE 2321075A DE 2321075 A1 DE2321075 A1 DE 2321075A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
general formula
compounds
compound
viii
radical
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE2321075A
Other languages
English (en)
Inventor
Rupert Schneider
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sandoz AG
Original Assignee
Sandoz AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Sandoz AG filed Critical Sandoz AG
Publication of DE2321075A1 publication Critical patent/DE2321075A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/06Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by halogen atoms or nitro radicals
    • C07D295/067Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by halogen atoms or nitro radicals with the ring nitrogen atoms and the substituents attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C211/00Compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton
    • C07C211/01Compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton having amino groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C211/20Compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton having amino groups bound to acyclic carbon atoms of an acyclic unsaturated carbon skeleton
    • C07C211/24Compounds containing amino groups bound to a carbon skeleton having amino groups bound to acyclic carbon atoms of an acyclic unsaturated carbon skeleton the carbon skeleton being further substituted by halogen atoms or by nitro or nitroso groups

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Compounds Containing Sulfur Atoms (AREA)

Description

SANDOZ A.G. Case 130-3712
Basel / Schweiz
Patentanwälte
Dipl.-lng. P. VVirtH
Dr. V. S^hmiäfl-Kov/arzilc
Dipl. hf.* Cv- Dr-r.ruF-nbsrg
Dr. P. W=;k J!, L>r. D. Gudel
'6 Frankfurt/M., Gr. Eschenheimer Str. 38
Verfahren zur Herstellung von 'Aminoverbindungen
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Aminoverbindungen der allgemeinen Formel I
^N-CH2-CH-CH2Cl I
Rf Cl
worin R, und R2, die gleich oder verschieden sein können, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten cder unter Einbeziehung des Stickstoffatoras einen heterocyclischen Rest bilden können bzw. der davon abgeleiteten Säureadditionssalze/ die als Zwischenprodukte zur Herstellung wertvoller Schädlingsbekämpfungsmittel, insbesondere Insektizide, geeignet sind.
Die Erfindung richtet sich insbesondere auf ein Verfahren zur Herstellung der Verbindung der allgemeinen Formel I, worin R und R2 für Methyl stehen bzw. der davon abgeleiteten Salze.
309846/1191
2 - 130-3712
Die Verbindungen der allgemeinen Formel I sind bekannt, sie liessen sich aber bisher nicht auf einem vergleichsweise einfachen und wirtschaftlich interessanten Weg darstellen. Von erheblichem wirtschaftlichen Interesse ist die Herstellung der Verbindung der allgemeinen Formel I, worin R1 und R3 für Methyl stehen und der davon abgeleiteten Säureadditionssalze.
Ein besonderer Vorteil des erfindungsgemässen Verfahrens liegt u.a. darin, dass es gestattet, Verbindungen der allgemeinen Formel J mit grosser Variationsmöglichkeit für die Reste R, und R2 herzustellen. Hervorzuheben ist ferner die besondere Reinheit der nach dem erfindungsgemässen Verfahren hergestellten Verbindungen der allgemeinen Formel I bzw. ihrer Salze, die es in vielen Fällen gestattet, die so erhaltenen Verbindungen ohne anschliessende Reinigungsschritte unmittelbar weiter umzusetzen.
Aus den Verbindungen der allgemeinen Formel I lassen sich beispielsweise durch Umsetzung mit Verbindungen der allgemeinen Formel II
MSY II .
worin Y einen Rest R3SO3 oder einen Rest SO3M bedeutet, worin R- für einen Alkyl oder Arylrest steht und M ein Alkalimetall bedeutet, die Verbindungen der allgemeinen Formel III bzw. deren Säureadditionssalze herstellen
R, , SY
III
VC
TJ QV
R2 bY
309846/1 191
- 3 - 130-3712
worin R1, R2 und Y die oben bezeichneten Bedeutungen besitzen, die sich sehr gut zur Schädlingsbekämpfung eignen.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel I sind ferner als Zwischenprodukte für Ringschlussreaktionen, beispielsweise durch Umsetzung mit den Verbindungen der allgemeinen Formel IV
MeS
\ C=N-C=N Tt.
/ IV
CH3S _
worin Me ein Kation, vorzugsweise Kalium bedeutet zu den Verbindungen der allgemeinen Formel V
worin R- und R2 die oben bezeichneten Bedeutungen besitzen verwendet worden.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel V besitzen eben-, falls ausgezeichnete insektizide Eigenschaften.
Es wurde nun gefunden, dass sich die Verbindungen der allgemeinen Formel I in ausgezeichneten Ausbeuten herstellen lassen durch Umsetzung von Epichlorhydrin mit einem Ämin der allgemeinen Formel VI .
VI R2X
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130-3712
worin R, und R2 die oben bezeichneten Bedeutungen besitzen und vorzugsweise ohne die gebildete Verbindung der allgemeinen Formel VII
1^N-CH0-CH-CH-Cl '· VII
R2 OH
worin R, und R- die oben bezeichnete Bedeutung besitzen zu isolieren, anschliessende Umsetzung mit einer chloridübertragenden Verbindung der allgemeinen Formel VIII
viii
worin Y für einen Rest -SO-/ -COCO-, -CO-.oder .-POCl-.vor-.zugsweise für -SO- steht und gegebenenfalls Ueberführung in das gewünschte Salz.
Ein unerwarteter Vorteil des erfindungsgemässen Verfahrens liegt u.a. darin, dass die Stufe der Verbindung der allgemeinen Formel VII beispielsweise in dem Falle/ wenn. R-^ und R„ für Methyl stehen, welche erfahrungsgemäss Anlass zu unerwünschten Sekundärreaktionen gibt, durch direkte Umsetzung mit der.Verbindung der allgemeinen Formel VIII, vorzugsweise mit Thionylchlorid unter Bildung des Hydrochloride eines Esters, beispielsweise des Chlorsulfinsäureesters der Verbindung der allgemeinen Formel VII stabilisiert werden kann.
Die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel I kann wie folgt durchgeführt werden.
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- 5 - 130-3712
Zu Epichlorhydrin, das in einem geeigneten inerten Lösungsmittel, wie beispielsweise Acetonitril oder Chloroform gelöst sein kann öder gegebenenfalls ohne Verwendung eines Lösungsmittels gibt man vorzugsweise unter Rühren und Kühlung auf unterhalb 35° das Amin der allgemeinen Formel VI innerhalb einer gewissen Zeit, beispielsweise einer Stunde zu und rührt anschliessend noch während eines gewissen Zeitraums, beispielsweise 4 Stunden und gegebenenfalls bei leichter Kühlung auf 25 - 30°. Anschliessend nimmt man gegebenenfalls in einem geeigneten inerten Lösungsmittel wie beispielsweise Acetonitril oder Chloroform auf und gibt vorzugsweise unter Kühlung auf 20 - 25° und unter Rühren die Verbindung der allgemeinen Formel IV, vorzugsweise Thionylchlorid zu, wobei gegebenenfalls gegen Ende der Zugabe das Hydrochlorid des gebildeten Esters der Verbindung der allgemeinen Formel VII ausfallen kann, das durch Erwärmen beispielsweise auf 75° über einen gewissen Zeitraum, zum Beispiel 2 1/2 Stunden zum Hydrochlorid der Verbindung der allgemeinen Formel I zerlegt wird. Die Aufarbeitung erfolgt in der üblichen Weise.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel I in der Form ihrer Hydrochloride bzw. anderer Säureadditionssalze sind kristalline Verbindungen, die in einzelnen Fällen sehr hygroskopisch sind, so dass sich die Schmelzpunkte nicht einwandfrei bestimmen lassen. Auch aus hygroskopischen Salzen der Verbindungen der allgemeinen Formel I lassen sich die erwarteten pestizid v/irksamen Verbindungen in einwandfreier Weise herstellen. Die Verbindungen der allgemeinen Formel VI sind bekannt.
In den nachfolgenden Beispielen,die. die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden.
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- 6 - 13O-3712
Beispiel 1; Herstellung_des_lx22Dichlor-3-diineth^lamino-
In 185 g (2,0 Mol) Epichlorhydrin gelöst in 500 ml Acetonitril leitet man unter kräftigem Rühren und Kühlung mit Eis-.wasser 90 g (2 Mol) gasförmiges Dimethylamih gerade so rasch ein, dass kein Dimethylamin entweicht und die Reaktionstemperatur zwischen 20 und 25° liegt. Nach dem Einleiten rührt man noch zwei Stunden unter leichter Kühlung bei 20 - 25° und tropft anschliessend unter Kühlung mit Eiswasser auf 20 - 25° 298 g (2,5 Mol) Thionylchlorid zu. Gegen Ende der Zugabe fallen grössere Mengen eines kristallinen Niederschlages (Hydrochlprid des Chlorsulfinsäureesters) aus. Nachdem das gesamte Thionylchlorid zugetropft worden ist, erwärmt man den ausgefallenen Kristallbrei ohne zu Isolieren unter Rühren auf 75°.Mitdem Erwärmen wird die Konsistenz ,zunehmend dünnflüssiger bis zur vollständigen Lösung der kristallinen Anteile, wobei SO^ freigesetzt wird. Man hält das Reaktionsgeraisch noch 2 1/2 Stunden bei 75° und kühlt dann auf etwa 15° ab. Man saugt das . ausgefallene 1,2-Dichlor-3-dimethylamino~propan-hydrochlorid ab und wäscht zweimal mit 75 ml eines Gemisches aus Benzol/Acetonitril (1:1) nach. Nach dem Trocknen im . Vakuum bei 50° ist das Produkt analysenrein. Farblose Kristalle vom Schmp. 168°.
Analyse: C5H11Cl N-HCl . Molgewicht: 192,5
her. C 31,2 % H 6,2 % Cl 55,4 % N 7,3 %
gef. 31,4 % 6,4 % 55,3 % 7,4 %
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- 7 - 130-3712
Beispiel 2;
Zu 92,5 g (1,0 Mol) Epichlorhydrin werden unter kräftigem Rühren und Kühlung mit Eiswasser 87 g (1,0 Mol) Morpholin bei 25 - 30° innerhalb einer Stunde zugetropft. Nach dem Zutropfen wird unter zeitweiser leichter Kühlung weitere 4 Stunden bei 25 - 30° gerührt. Anschliessend nimmt man in 4OO ml Acetonitril auf und lässt unter Kühlen mit Eiswasser 150 g (1,26 Mol) Thionylchlorid bei 20 - 25° zutropfen. Gegen Ende des Zutropfens fallen grössere Mengen eines Niederschlages aus. Nachdem das gesamte Thionylchlorid zugetropft ist, erwärmt man den Ansatz unter Rühren auf 75°, wobei SO2 entweicht und die Kristallmasse in Losung geht. Man hält das Reaktionsgemisch noch 2 1/2 Stunden bei 75° und kühlt dann auf Raumtemperatur ab. Aus dem Reaktionsgemisch wird das Lösungsmittel zusammen mit überschüssigem Thionylchlorid bei 50°' im Vakuum entfernt. Der feste Rückstand wird mit 3OO ial Isopropylalkohol bei 50° gelöst und anschliessend eine Stunde im Eisbad gekühlt, wobei das l,2-Dichlor-3-N-morpholino-propan-hydrochlorid auskristallisiert. Man saugt ab und wäscht mit 50 ml Isopropylalkohol nach. Nach dem Trocknen bei 50° ist das Produkt analysenrein. Farblose Kristalle vom Schmp. 138 - 139°.
Analyse: C7H13 Cl2N O'HCl ,0 % Cl 45 M< jlgev ?i ch
ber. C 35, 8 % H 6 ,1 % 45 ,4 % N 6 ,0
gef. 35, 5 % 6 ,2 % 6 /0
30984671 191
- 8 - 130-3712
Analog Beispiel 2 können auch die folgenden Verbindungen der allgemeinen Formel I hergestellt werden
Beispiel 3: iz^
Farblose Kristalle vom Schmp. 178° Analyses CgH15Cl2N*HCl . Molgewicht: 232,5
ber. C 41,3 % H 6,9 % Cl 45,8 % N 6,0 % gef. 41,4 % 7,1 % 45,5 % 6,0 %
Beispiel 4;
Die Substanz ist sehr hygroskopisch. Schmp. und Analysenwerte können daher nicht verlässlich bestimmt werden.
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Claims (2)

  1. - 9 - 130-3712
    Patentansprüche:
    Verfahren zur Herstellung von Amino-Verbindungen der allgemeinen Formel I
    ^N-CH0-CH-CH0Cl
    V Cl
    worin R. und R , die gleich oder verschieden sein können, einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten oder unter Einbeziehung des Stickstoffatoms einen heterocyclischen Rest bilden können bzw. der davon abgeleiteten Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man Epichlorhydrin mit einem Amin der allgemeinen Formel VI
    ^ VI
    R2
    worin R, und R„ die oben bezeichneten Bedeutungen besitzen und vorzugsweise ohne die gebildete Verbindung der allgemeinen Formel VII
    Rl
    ^N-CH0-CH-CH0Cl VII
    R2 OH
    309846/1191
    - 10 - 130-3712
    v/orin R, und R„ die oben bezeichnete Bedeutung besitzen, zu isolieren, anschliessend mit einer chloridübertragenden Verbindung der allgemeinen Formel VIII
    Cl-Y-Cl VIII
    worin Y für einen Rest -SO-, -COCO-, -CO- oder -POClsteht, umsetzt und gegebenenfalls in das gewünschte Salz überführt.
  2. 2. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel I gemäss Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die-Umsetzung mit der Verbindung der allgemeinen Formel VIII in Acetonitril oder Chloroform als Lösungsmittel durchgeführt wird....
    3, Verfahren zur Herstellung der Verbindungen der all'- > gemeinen Formel I gemäss Patentanspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass Y in der Verbindung der allgemeinen Formel VIII -SO- bedeutet.
    für SANDOZ AG
    309846/1 191
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CH (1) CH568958A5 (de)
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