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DE2355575C3 - Verfahren zur Herstellung polymerer Phosphornitridoxide - Google Patents

Verfahren zur Herstellung polymerer Phosphornitridoxide

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Publication number
DE2355575C3
DE2355575C3 DE19732355575 DE2355575A DE2355575C3 DE 2355575 C3 DE2355575 C3 DE 2355575C3 DE 19732355575 DE19732355575 DE 19732355575 DE 2355575 A DE2355575 A DE 2355575A DE 2355575 C3 DE2355575 C3 DE 2355575C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
urea
preparation
stage
phosphorus nitride
melamine
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19732355575
Other languages
English (en)
Other versions
DE2355575A1 (de
DE2355575B2 (de
Inventor
Klaus Dipl.-Chem. Dr. 6900 Heidelberg Sommer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BK Giulini Chemie GmbH
Original Assignee
Benckiser Knapsack GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Benckiser Knapsack GmbH filed Critical Benckiser Knapsack GmbH
Priority to DE19732355575 priority Critical patent/DE2355575C3/de
Priority to NL7404557A priority patent/NL7404557A/xx
Priority to IT5020174A priority patent/IT1015906B/it
Priority to GB1513874A priority patent/GB1461615A/en
Priority to FR7412274A priority patent/FR2224511B1/fr
Publication of DE2355575A1 publication Critical patent/DE2355575A1/de
Publication of DE2355575B2 publication Critical patent/DE2355575B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2355575C3 publication Critical patent/DE2355575C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/32Phosphorus-containing compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/082Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
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    • C01B21/087Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more hydrogen atoms
    • C01B21/092Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more hydrogen atoms containing also one or more metal atoms
    • C01B21/0923Metal imides or amides

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  • Polyamides (AREA)

Description

In dem Patent 23 17 282 wird ein Verfahren zur Herstellung polymerer Phosphornitridoxide (PNO)n mit niedrigem Schüttgewicht durch Erhitzen einer Mischung aus konzentrierter Phosphorsäure, Pyrophosphorsäure, Phosphorpentoxid, Monoammonium-dihydrogenmonopnosphat oder Harnstoffphosphat und Harnstoff beschrieben, indem man die in einem Molverhältnis von 1:3 bis 1:6 gemischten Ausgangsstoffe in einer ersten Stufe auf 400° C bis zum Nachlassen der Gasentwicklung und in einer zweiten Stufe auf 600 bis 800° C im trockenen Luftbzw. Sauerstoffstrom erhitzt.
Zur Erzeugung äußerst voluminöser Produkte kann man der Grundmischung noch 1 bis 20% Melamin zusetzen.
In weiterer Ausbildung des Verfahrens nach dem Patent 23 17 282 wurde nun gefunden, daß man anstelle von Harnstoff Melamin oder Guanamine (2,4-Diamino-6-alkyl-l,3,5-triazine) mit 1 bis 3 C-Atomen im Alkylrest einsetzt und die Erhitzung im Einstufen-Verfahren bei Temperaturen zwischen 500 und 750° C durchführt.
Der Vorteil dieses Verfahrens liegt darin, daß zur Erzeugung gleicher Mengen Phosphornitridoxid weniger Melamin als Harnstoff erforderlich ist und dadurch auch die als Nebenprodukte bei der Reaktion entstehenden Kohlendioxid- und Ammoniak-Mengen geringer sind. Da keint allzu starke Gasentwicklung auftritt, kann die Reaktion im Gegensatz zu dem Verfahren der Hauptanmeldung in einer Verfahrensstufe durchgeführt werden, so daß man sich das Abkühlen und das Zerkleinern der erstarrten Reaktionsmasse vor dem Erhitzen in der zweiten Verfahrensstufe erspart. Man erhält auf diese Weise ein Produkt, das in seinem Schüttgewicht etwa dem Produkt entspricht, das durch Umsetzung mit Harnstoff gewonnen wurde.
Man führt die Reaktion bei Temperaturen zwischen 500 und 750° C durch, wobei es sinnvoll ist, die Mischungen von Melamin bzw. Guanamin mit der Phosphorkomponente langsam auf die Reaktionstemperatur zu bringen.
Als Phosphorverbindungen eignen sich auch hier Phosphorpentoxid, konzentrierte Phosphorsäure, Pyrophosphorsäure, Polypiiosphorsäure, Ammoniumphosphate sowie Harnstoffphosphat.
Auch Melaminphosphat sowie Guanamin-phosphate allein führen beim Erhitzen auf 600 bis 700° C in möglichst wasserfreier Atmosphäre zu Phosphornitridoxid. Die Ausbeuten dieser Umsetzung lassen sich jedoch steigern, wenn man diesen Phosphaten die oben beschriebenen Phosphorkomponenten zusetzt,
ίο da dies eine bessere Ausnutzung des Melamins bzw. Guanamins mit sich bringt.
Nachstehende Gleichungen geben annähernd den Reaktionsablauf wieder:
(NC NH2)3 + 2 H3PO4 -+ 2 PNO + 4 NH3 + 3 CO2
(NC NH2J3 + P4O10 -» 4 PNO + 2 NH3 + 3 CO2 Wegen seines inerten Verhaltens und seiner ausgezeichneten thermischen Stabilität eignet sich Phosphornitridoxid besonders zur flammhemmenden Ausrüstung von Thermoplasten, insbesondere PoIyamid, welches bei höheren Temperaturen verarbeitet wird. Zur Einarbeitung verfährt man in der Weise, daß die berechnete Menge (PNO)n dem Polyamid-Granulat zugesetzt wird und die Mischung im Extruder verarbeitet wird. Um eine Flammfestausrüstung zu erreichen, welche den Vorschriften von Underwriters entspricht, muß man 10 bis 12% Phosphornitridoxid einsetzen. Die so erhaltenen flammwidrig ausgerüsteten Polyamide entsprechen der Vorschrift SE2. Die Teststäbe (Abmessung V,6 X V2 x 5 Zoll) zeigten durchschnittliche Brennzeiten von 15,4 Sekunden. Die auf diese Weise ausgerüsteten Kunststoffmassen eignen sich zur Herstellung selbstverlöschender Gegenstände in der Elektrotechnik, im Fahrzeug- und Flugzeug- sowie Schiffsbau.
Beispiel 1
70 g Melamin und 142 g Phosphorpentoxid werden in einem Mischer durchgemischt und in einer V4A-Schale erhitzt. Die Temperaturführung wird so gestaltet, daß man während 45 Minuten allmählich auf 600° C steigert und dann 30 Minuten bei 600 bis 650° C hält. Die pulvrige Masse wird hierbei zähflüssig und bläht sich auf, wobei Ammoniak und Kohlendioxid entweichen. Nach dem Abkühlen ist das Reaktionsprodukt zu einer weißen, porösen Masse erstarrt, die leicht pulverisiert werden kann. Ausbeute an (PNO)n: 115 g.
Analyse: ber.: P: 50,81%, N: 22,97%
gef.: P: 50,1 %, N: 21,6 %.
Beispiel 2
140 g Melamin und 196 g entwässerte Phosphorsäure werden im Kneter gut durchmischt. Die zähe Masse wird dann in einem Muffelofen allmählich auf 650° C erhitzt und 45 Minuten bei dieser Temperatur gehalten. Nach Abkühlen erhält man das Phosphornitridoxid als schaumig poröse Masse geringer Dichte, die pulverisiert wird. Ausbeute: 112 g.
Analyse: P: 50,3%, N: 21,4%
Beispiel 3
115 g Melaminphosphat und 55 g Ammoniumphosphat werden zusammen fein vermählen. Die Mischung wird langsam auf 650 bis 700° C erhitzt und eine Stunde bei dieser Temperatur gehalten. Während des Erhitzens beobachtet man eine starke Entwicklung von Ammoniak und Kohlendioxid. Die schaum-
artig erstarrte Masse ergibt beim Pulverisieren ein leichtes, weißes Pulver. Ausbeute: 58 g.
Analyse: P: 50,6%, N: 22,4%.
Beispiel 4
180 g Harnstoffphosphat und 63 g Melamin werden gut durchmischt. Man erhitzt in einer offenen Schale auf 400° C, hält 20 bis 30 Minuten bei dieser Temperatur und steigert dann auf 600° C. Diese Temperatur wird 30 bis 45 Minuten bis zur Beendigung der Gasentwicklung gehalten.
Analyse: P: 50,0%, N: 21,9%.
Beispiel 5
Eine Mischung von 80 g Aceto-guanamin und 142 g Phosphorpentoxid werden in einer V4A-Schale erhitzt, wobei man die Temperatur während 45 Minuten allmählich auf 650° C steigert. Die Masse wird dabei zähflüssig, bläht sich infolge der Ammoniak- und Kohlendioxid-Entwicklung auf und nimmt eine gelbbraune Farbe an. Man hält 45 Minuten bei 650° C. Nach dem Abkühlen erhält man das Phosphomitridoxid als leicht gelb gefärbte poröse Masse.
Beispiel 6
Polyamid-6-Granulat wurde mit 5 bis 15% (Gewichtsprozent) Phosphornitridoxid, das nach den vorstehenden Beispielen gewonnen worden war, gemischt und bei 250 bis 280° C in einem Dop-
!0 pelschneckenextruder plastifiziert. Hiervon wurden im Spritzgußverfahren Prüfkörper der Größe V16 X V2 X 5 Zoll hergestellt, wie sie zur Bestimmung des Brennverhaltens nach der Underwriters-Prüfmethode verwendet werden. Folgende durchschnittliche Brennzeiten wurden ermittelt:
Gehalt an (PNO) % 5 8 10 12 15
Brennzeit (Sekunden) 24,3 21,3 15,4 14,8 12,7
Wie diese Aufstellung zeigt, liegt die Brennzeit in-.!0 nerhalb des Bereiches, der nach der angegebenen Methode 30 Sekunden nicht überschreiten darf, um als »selbstverlöschend« gekennzeichnet zu werden.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung polymerer Phosphornitridoxide (PNO), mit niedrigem Schüttgewicht durch Erhitzen einer Mischung aus konzentrierter Phosphorsäure, Pyrophosphorsäure, Phosphorpentoxid, Monoammonium-dihydrogenmonophosphat oder Harnstoffphosphat und Harnstoff, wobei man die in einem Molverhältnis von 1:3 bis 1:6 gemischten Ausgangsstoffe in einer ersten Stufe auf 400° C bis zum Nachlassen der Gasentwicklung und in einer zweiten Stufe auf 600 bis 800° C im trockenen Luft- bzw. Sauerstoffstrom erhitzt nach Patent 23 17 282, dadurch gekennzeichnet, daß man anstelle von Harnstoff Melamin oder Guanamine (2,4-Diamino-6-alkyl-l,3,5-triazine) mit 1 bis 3 C-Atomen im Alkylrest einsetzt und die Erhitzung im Einstufen-Verfahren bei Temperaturen zwischen 500 und 750° C durchführt.
DE19732355575 1973-04-06 1973-11-07 Verfahren zur Herstellung polymerer Phosphornitridoxide Expired DE2355575C3 (de)

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NL7404557A NL7404557A (nl) 1973-11-07 1974-04-03 Werkwijze voor de bereiding van polymere fos- fornitridoxyden.
IT5020174A IT1015906B (it) 1973-04-06 1974-04-05 Procedimento per la preparazione di ossidi di azoturo di fosforo polimeri
GB1513874A GB1461615A (en) 1973-04-06 1974-04-05 Preparation of polymeric phosphorous nitride oxide
FR7412274A FR2224511B1 (de) 1973-04-06 1974-04-08

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DE2355575A1 DE2355575A1 (de) 1975-05-22
DE2355575B2 DE2355575B2 (de) 1978-10-26
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DE2800467A1 (de) 1978-01-05 1979-07-12 Bayer Ag Flammfeste polyamidformmassen

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DE2355575A1 (de) 1975-05-22
NL7404557A (nl) 1975-05-12
DE2355575B2 (de) 1978-10-26

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