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DE2213809A1 - Dibenzoxazepin-N-carbonsäurehydrazide und deren Derivate - Google Patents

Dibenzoxazepin-N-carbonsäurehydrazide und deren Derivate

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Publication number
DE2213809A1
DE2213809A1 DE19722213809 DE2213809A DE2213809A1 DE 2213809 A1 DE2213809 A1 DE 2213809A1 DE 19722213809 DE19722213809 DE 19722213809 DE 2213809 A DE2213809 A DE 2213809A DE 2213809 A1 DE2213809 A1 DE 2213809A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
carbonyl
chloro
hydrazine
dihydrodibenz
oxazepine
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
DE19722213809
Other languages
English (en)
Inventor
Richard August Glencoe 111. Mueller (V.St.A.)
Original Assignee
G.D. Searle & Co., Skokie, 111. (V. St. A.)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by G.D. Searle & Co., Skokie, 111. (V. St. A.) filed Critical G.D. Searle & Co., Skokie, 111. (V. St. A.)
Publication of DE2213809A1 publication Critical patent/DE2213809A1/de
Ceased legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D267/00Heterocyclic compounds containing rings of more than six members having one nitrogen atom and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D267/02Seven-membered rings
    • C07D267/08Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4
    • C07D267/12Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4 condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D267/16Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4 condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with two six-membered rings
    • C07D267/20[b, f]-condensed
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D267/00Heterocyclic compounds containing rings of more than six members having one nitrogen atom and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
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    • C07D267/16Seven-membered rings having the hetero atoms in positions 1 and 4 condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with two six-membered rings
    • C07D267/18[b, e]-condensed

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

RECHTSANWÄLTE
DR. JUR. DiPL-CHEM. WALTER BEIL
ALFRED ΗΟίΡΡΕΝ*":!*
DR. JUR. O/L-CVivM 1J-J. WOLFP
DR. JbK. H.-.M3 C-.-.:. üul 623 FRAMiCfUUT AM MAIN-HOCHST
2-1.-März. 1972
Unsere «r. 17 752
G-.jj. Dearie & Co.
ukokie, 111., V.üt.A.
uibenzpxazepin-i-.-carbonsäurenydrazide xmd deren derivate.
vorliegende Erfindung betrifft lüerivate von !Oibenzoxazepiϊl-l·4-car'boiίsä^^renydraziQen, insbesondere Verbindungen aer allgemeinen i'orrnel - ■" -
C-KH-NH-R
Il
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sad
- Z —
----- y*t>t -» J 1 · L·
in der Y und Y1 v.-asserstoff, nalogen, die, l-.etnyl- oder ±'rifluormethylgruppe und -. einen iioheren Alkanoyl-, halogensubstituierten niedrigen Alkanoyl-, carboxysubstituierten niedrigen -Il kanoyl-, 3-Carboxyacryloyl-, einen phenoxysubstituier ten niedrigen Alkanojri-, einen halogenpuenoxysubstituierten niedrigen Alicanoyl-, einen niedrigen Alkyl sulfonyl- oder den CX-'üolu.olsuli'onjrlrest darstellen.
!-ie oben erwähnten, höheren Alkanoylx^este weisen 7 "ois 12 Koxilenstofi'atome auf. aIs Beispiele seien, der heptanoyl-, Octanoyl- und jjecanoylrest und die entsprechenden verzweigten Isomeren genannt, j-ie niedrigen Alkanoylreste weisen bis zu 6 Kohlenstoii'atome auf, als Beispiele seien der .-cetyl-, Jtropionj?"!-, J3utyryl-, tentanoyl- und hexanoylrest und deren verzweir/tkettige Isomere erwännt. Meörige .-s-licylreste gemäß obiger definition weisen 1 bis 6 Kohlenstoffatome auf, als Beispiele seien der Letiiyl-, Äthyl-, tropyl- und lyutylrest und deren verzweigte Isomere genannt. Als Halogene korimen Chlor, .o'luoi·, brom und Jod inirage.
l>ie erfindungsgemäßen Verbindungen v/erden nexv-estellt, indem man ein nydrazid mit einem bäurederivat umsetzt. Insbesondere vii'o. ein nydrazid der i'ormei ^'-χί~ή.-ϊ*.Ά~ nit einem ö;.ux'ederivat der i'orrael ^-X urngesetzt, v/orin L eine iiydroxyi.-jruppe, ein i-xalO£:enatom oder den „lest -O-(niedrig--ilkyl) oder O
u-C-Z
darstellen, worin Z (iiiedrig-Alicyl)-ü- bedeutet oder eine Ver-r bindung su Q daz^stellt untei· Lilduni- einer cyclischen Verbindung. Q und υ1 stellen einsitj niedrigen Älkylsulfonyl-, (X -iioluolsulfonjrl-, halogensubstittxierten niedrigen ülkanoyl-, CcM'boxysubstituierten niedrigen kli-zanoyl-, warbox^/acryloyl-, pnenoxysubstituierten niedx'igen Alkanoyl-, c-lo pjienoxysuustituierten niedrigen Alkanoyl-rest odei- einen ϊ,ϊ1-substituierten
,47oxazep;±n-1o-c---rbonylrest dar,
BAD ORIGINAL 2 0 9 8 U 27 1 2 0 9
worin Y und Y1 ö.ie obige Bedeutung haben, y und Q1 sind so aufeinander abgestimmt, daß mindestens einer dieser aeste, jedoch nicht mehr als einer, eine L-ibenzoxazepingruppe aufweist, wenn Q einen Sulfonyirest besitzt, kann X nur ilalogen sein. -.<enn ü. eine L-ibenzoxazepingi-uppe umfaßt, kann X nur halogen oder ein -ü-(niedrig-Alkylrest) sein.
.uas bevorzugte Ausgangsmaterial zur rierstellung dei' erfindunt;sgemäßen Verbindungen ist ein hydrazid der" i'ormel
worin 1 und i% axe obige Bedeutung besitzen, ".dieses wird mit einem, bäurehalogenid der Formel (^-Halogen umgesetzt, v/orin das na.logen vorzugsweise aus Chlor besteht, während Q die obige !Bedeutung besitzt. Die Reaktion v/ird Vorzugsweise in Gegenwart einer anorganischen Base durchgeführt, z.B. in Gegenwart von Natrium- oder Kaliumblcarbonat, oder in G-egenwart eines tertiären Amins, i^ine ähnliehe umsetzung findet statt bei Verwendung des bäurederivats der Pormel O .
Q-U-C-S, d.h. eines Anhydrids. Z ist vorzugsweise ein niedriger Aikyloxyrest, so daß in obiger Verbindung ein gemischtes Amiydrid vorliegt, dieses v/ird zweeicmäßig in situ durch umsetzung einer üäure tJOH mit einem Chlorameisen-
—ester
säure, s._o. Oiiloraraeisensäureäthylester, gebildet. Z kann '
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IAL
auch direkt an Q gebunden sein, wobei man eine cyclische Verbindung, d.h. ein cyclisches Anhydrid erhält.. Beispiele solcher Anhydride sind Maleinsäureanhydrid, Bernsteinsäureanhydrid und Glutarsäureanhydrid.
Das oben erwähnte bevorzugte Ausgangsmaterial kann auch mit einer Verbindung der Formel Q-U-(niedrig-Alkyl) umgesetzt werden, d.h. mit einem Ester, der als niedrige Alkylreste bevorzugt Methyl- oder Äthylgruppen aufweist. Die Ausgangsmaterialien werden in einem inerten Lösungsmittel erhitzt, wobei man das gewünschte Hydrazin erhält. Während vorstehend nur die niedrigen Alkylester erwähnt wex'den, können tatsächlich auch andere aktive iüster eingesetzt werden.
Schließlich kann das bevorzugte Ausgangsmaterial auch mit einem Säurederivat der Formel Q-üH umgesetzt v/erden. Die Reaktion erfolgt in einem inerten Lösungsmittel in Gegenwart eines das Reaktionswasser bindenden Mttels wie Mcyclohexylcarbodiimid oder 1-Cyclohexyl-?-(2-morpholinoäthyl)-carbo· diimid. Auch kann man das Hydrazid mit der Carbonsäure umsetzen unter Bildung des Hydrazoniumsalzes, das später beim Erhitzen Wasser abgibt und das gewünschte disubstituierte Hydrazin liefert.
Ferner kann ein Säurederivat der Formel
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. ' - 5 - -. - . " ■.■■-■ ■■■■
mit einem Hydrazin der i'orrael Q-KH-HHg i entsprechend den oben geschilderten Eeaktionenumgesetzt werden.
Schließlich istesmöglich, eine Verbindung derFormel
mit einem Ί,Y'-substituierten 1o/11-Dihydrodiberi!5/-b,i>^1 ,^J-oxazepin zu den gev/ünschten irodukteji umzusetzen *
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind wegen ihrer pharmakologischen Bigenschaften interessant ■,: Insbesondere stellen sie Antagonisten des Prostaglandins, 5-Hydröxytreptamins und Acetylchoiins dar, Sie sind außerdem nützlich als topische lint Zündungshemmer, Mittel, gegen Durchfall und Mittel zur Verminderung der Salgsekretiön. Die Verbindungen besitzen minimale unerwünschte Hebenwirkungen auf das Zentralnervensystem.
Die entzündungshemmende "irkung der erfindungsgemäßen Verbindungen wurde wie folgt bestimmt: Mn phlogistischer Träger wird aus 4 Seilen Pyridin, 1 Teil destilliertem Wasser, 2 Teilen Jjiäthyläther und 1o Teilen 2$iger GrotonÖl-lösung in iither hergestellt. Die Testverbindung wird in diesem Träger mit einer Konzentration von 4oo /Ug/ml gelöst. Analog wird Hydrocortison als Standard in dem Träger mit einer Konzentration von 8oo/Ug/ml gelöst. Die Lösungen werden topisch auf das rechte Ohr von jeweils to Ratten appliziert (unreife bprague-Dawley-Katten, Körpergewicht etwa 45-55 g), das unbehandelte linke Ohr dient zum Vergleich. Mit einer Spritze wird o,1 ml auf das rechte Uhr verteilt, und zwar die Hälfte dieser Menge auf die Rückseite, die andere Hälfte auf die Innenseite des Cnrs. Anschließend wird mit der Spitze der Spritze 5x auf der Oberfläche des
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Ohrs hin mad hergerieben. 6 Stunden nach der Behandlung werden die Ohren abgetrennt und einzeln gewogen, um das Ausmaß der Inhibierung einer plibgistischen Wirkung zu be- ' stimmen. Durch das so getestete 1-üctanoyl-2-(8-ehlor-1o,11-dihydrodibenz/~*b,f7/~*1,47oxazepin-to~carbonyl)--hydrazin wurde eine Entzündung verhindert, diese Verbindung ist somit brauchbar als topischer EntZündungshemmer.
Die Wirkung deij erfindungsgemäßen Verbindungen auf die Inhibierung der Talgsekretion wurae wie folgt demonstriert: Zu einer sterilen, o,9/iigen Kochsalzlösung wurde "Polyisorbate 8o" zugegeben zwecks Herstellung eines Trägers, der 1Js Polysorbate 8o und o,9p Natriumchlorid enthielt. Zu 65 ml dieses Trägers wurden 2,6 'feile 1-0etanoyl-2-(8"-chlor-io, 11-dihydrodibenz£*"b, f_7£~1,47oxazepin-1 ö^arbonyl)-hydrazi» zugesetzt, d.h., daß o,2 ml der lösung 8 mg des wirkstoffs enthielten. Diese Lösung wurde kurz mit einem Ultraschallmischer behandelt. Es wurde mit zwei Gruppen von jeweils 12 männlichen intakten Charles River-Katten gearbeitet. Der ersten Gruppe wurde täglich die "irkstofflösung intraperitoneal in einer Dosis von 2o mg 'festverbindung pro kg Körpergewicht injiziert, während die zweite Gruppe nur den Träger, jedoch ohne Testverbindung, in der dem Körpergewicht entsprechenden Menge/erhielt. Am Tag 15 nach der Verabreichung wurden beide Gruppen mit Wasser und Natriumlaurylsulfat abgeseift, mit einem Eöiuigetrocknet und wieder in die Käfige gesetzt. Am Tag 16 wurden die hatten beider Gruppen nochmals mit Wasser und Natriumlaurylsulfat shampooniert und getrocknet. Mit hilfe einer Haarschneidemaschine v/urde etwa 1 g Haar von der linken Planke jeder statte nach diesem zweiten Shampoonieren entfernt, dann wurden die riaarproben in tarierte Behälter eingefüllt. Am Tag 24, nach, der 'lötung der Tiere, wurde ein zweiter iiaarschwaden von der rechten Planke abgeschnitten, diese Proben wurden ebenfalls in
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tarierte .oecher gegeben. Das Gewicht jeder Haarprobe wurde . auf o,1 ug genau bestimmt, dann wurden die Proben.(Kalorimetrisch auf ihren Sebumgehalt analysiert. Die bei den behandelten Tieren beobachtete Sebummenge vmräe dann mit der bei den unbehandelten Tieren resultierenden Menge verglichen, um' festzustellen, ob die Sebum-Sekretion inhibiert worden war. · Beim oben beschriebenen Test wurde festgestellt, daß i-Octanoyl-Z-CS-chlor-io, 11-dihydrodibenz/~b,f7/~1,4_7°xazepin-1o-carbonyl)-hydrazin eine merkliche Verminderung der Sebumsskretion verursachte. ν
In den folgenden Beispielen wurde mit Gewichtsteilen gearbeitet, falls keine anderen Angaben gemacht werden. Die kernmagnetischen xtesonanzSpektren wurden mit einem 60 Mega-Hertz-Instrument aufgenommen unter Verwendung von Tetramethylsilan als innerem Standard, die Vierte, sind in Hertz (Perioden pro Sekunde) angegeben. Die Ultraviolett-Absorptionsmaxima sind in !Millimicron (m u), die Infrarot-Absorptionsmaxima in Iiicron (/u) wiedergegeben, ,
Beispiel 1
Zu einer Lösung von o,5 Teilen e-Ghlor-lOjH-dihydrodibenz-/~b,f7/~1 ,^oxazepin-io-carbonsäurehydi'azid und 19,6 Teilen Acetonitril werden 0,30 Teile Natriumbicarbonat und dann 0,56 Teile Üctanoylchlorid zugesetzt. Die Lösung wird 48 Std. bei Raumtemperatur gerührt, dann wird das Lösungsmittel bei vermindertem Druck entfernt, und das resultierende Ul wird durch Verx'eiben mit Cyclohexan kristallisiert. Beim Umkristallisieren des Peststoffs aus Cyclohexan erhält man das 1-üctanoyl-2-(8-chlor-1o, 11-dihydrodibenz/~"b,f_7/"~1,47°xazepin-iocarbonyl)-hydrazin vom Schmelzpunkt 127-129°C.
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Nach der obigen Vorschrift wurden unter Ersatz des üctanoyl-
/durch
Chlorids das entsprechende Säurechlorid und gegebenenfalls des Natriumcarbonats durch Kaliumcarbonat folgende Verbindungen hergestellt:
1 -Heptanoyl-2- (8-chlor-1 ο, 11 -dihydrodibenz/~~b, f7/*~1 ,£7oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, F. ca. 131-1320C.
1-Deeanoyl-2-(8-chlor-1o, 11-dihydrodibenz/~"b,f7/~1 ,£7oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, F. ca. 112-114 C.
1-(5-Chlorpentanoyl)-2-(8-chlor-1o,11-dihydrodibenz/"b,f7/""i,i7-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, F, ca. 148-149°C
1-(4-Chlorbutanoyl)-2-(8-chlor-1O,11-dihydrodibenz^b, f7/~1,£/-oxazepin-lo-carbonyl)-hydrazin, F. ca, 154-1560C.
1-(6-Chlorhexanoyl)-2-(8-chlor-1o,11-üihydrodibenz/"b,f7/~1,i7-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, NFiH-Peaks in verdünnter Lösung in Deuterochloroform und deuteriertem V/asser bei ca. 8o, 13o (breites Triplett), 17o (breites !Triplett), 3oo und 45o Hertz. Me kombinierte Integration der Peaks bei 8o, 13o und 17o Hertz ist die für 1o Protonen erwartete.
1-(5-Brompentanoyl)-2-(8-chlor-1o,11-dihydrodibenz/""b,f7/"i ,£7-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, F. ca. 157-159°C·
Beispiel 2
Unter wiederholung des Verfahrens von Beispiel 1, jedoch mit Ersatz des Natriumbicarbonate durch Triäthylamin und des Üctanoylchlorids durch das entsprechende Säurechlorid wurden folgende Verbindungen hergestellt:
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1-Phenoxyaeetyl-2-(8-chlor-1o, 11-dihydrodibenz/^b,f7/"~1 »4,7-oxazepin-1o-earbonyl)-hydrazin, F. ca. 157-158 G (Zers.). .
1 -(3-Phenoxypropionyl)-2-(8-ehlor-1ο, 1 1-dihydrodibenz/~~b, f7-/~"1 ,47°xazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, "NMH-Peaks in verdünnter Lösung in Deuterochloroform und deuteriertem Wasser bei ca." 15o, 24o,: Joo und 45o Hertz. Die Integrierung der Kurve bei etwa 45o Hertz entspricht der Erwartung für 12 Protonen. ■
1-(4-öhlorphenoxyacetyl)-2-(8-ChIOr-Io, 11-dihydrodibenZj/fb, f7-,4_7oxazepin-1o-earbonyl)-hydrazin, F. ca. 138-159°C.
1-/"3-(4-Chlorphenoxy)-propionyl7-2-(8-chlor-1 ο,11-dihydrodibenz/~b,f72f"i ,^oxazepin-io-carbonyl)-hydrazin, ip-öl-Peaks in verdünnter Lösung in Deuterochloroform und deuteriertem Wasser bei ca. 15o, 24o, 3oo und 45o Hertz.· Die Integrierung der Kurve bei etwa 45o Hertz entspricht der Erwartung für Protonen.
Beispiel 3
Das Verfahren von Beispiel wird wiederholt, wobei man Natriumcarbonat als Base verwendet und das üctanoylchlorid durch das jeweilige Sulfurylchlorid ersetzt. Dabei wurden folgende Verbindungen erhalten:
1-(n-Sutylsulfonyl)-2-(8-chlor-1o,11-dihydrodibenz/~b,f7/'"i,47-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, ¥. ca. 148-15o°0.
1 -Hethylsulf onyl-2-(8-chlor-1 ο, 11 -dihydrodibenz/"" b, £J£~\ ,47-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, NMi-Peal:s in verdünnter Lösung in Deuterochloroform und deuteriertem-Wasser bei ca. 19o, 3oo und 45ο Hertz.
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- 1ο -
1 - (ο< -Toluol sulfonyl) -2- (8-chlor-1 ο, 11 -dihydrodibenz/~b, fJ- £~Λ ,^oxazepin-io-carbonylj-hydrazin, F. ca. 218-22o°C.
Beispiel 4
Las Verfahren von Beispiel 1 wurde v/iederholt, wobei jedoch das 8-chlorsubstituierte Ausgangsmaterial durch das entsprechende JJibenzoxazepin-io-carbonsäurehydrazid ersetzt wurde. .uabei wurden folgende Produkte erhalten:
1-üctanoyl-2-(8-trifluormethyl-1 o, 11-dihydrodibenz/"""bf f7/ 1 »4_7-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, F. ca. 97-1oo°C.
1 -üctanoyl-2- (1 ο, 11 -dihydrodibenz/""l), f7/~"i, 47°xa-zepin-1 ocarbonyl)-hydrazin, HKR-Peaks in Deutero-dimethylsulfoxid "bei ca. 5o (breites Triplett), 8o, 15o (Triplett), 3oo und 45o Hertz.Die Integration der 45o Hertz-Legion weist auf die Anwesenheit von 8 Protonen hin.
1-0ctanoyl-2-(8-brom-1o, 11-dihydrodibenz^"~b,f72T"i ,4_7°xazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, IR-Absorptionsmaxima in KBr bei etwa 3»o, 5,9, 6,1 und 18,ο Micron.
1-0ctanoyl-2-(8-m"ethyl-1o, 11-dihydrodibenz/~b,f7/~1,47oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, HhR-Peaks in verdünnter Lösung in Ueuterochlorof orm und deuteriertem V/asser bei" ca. 5o (breites Triplett), 8o, 12o (Triplett), 14o, 3oo und 45o Hertz.
1-0ctanoyl-2-(2-raethyl-1o, 11-dihydrodibenz£~"b,f7/"~1,4_7oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, M-iü-Peaks in !Deuterochloroformlösung und deuteriertem v/asser bei ca. 5o (breites Triplett), So, 13o (Triplett), 14o, 3oo und 45o Hertz. Die itegion bei 14o Hertz ^ibt Hinweis auf ein 3-Protonen-Singulett, die Breite bei halber Höhe (V/. /p) beträgt etwa 2,5 Hertz.
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■ ·■" H " ■ ' : r > 2213aO3
•Auf analoge Weise wurde das 1-(5-0hlorpentanoyl)-2-(8-trifluorräethyl-iG,11-dihydroaibenz/~b,fJ7^~"i ,4_7oxazepin-1 o-carbonyl .)-hydrazin, F. ca. 121,5-123,5°C erhalten
Beispiel 5
Zu 1 Teil 8-Ghlor-1o,11-dihydrodibenz/"b,f7iZ"1»i7oxazepin-1ocarbonsäurehydrazid, in 5o Volumenteilen eines 1:1-Benzol-Methylenchlorid-Gemischs gelöst, wurden auf einmal o,34 Seile kaleinsäureanhydrid zugesetzt. Das Gemisch wurde bei iiaumtemperatur 24 Stirnden gerührt, dann wurde das Lösungsmittel abgedunstet, wobei ein Ol zurüclcblieb. Dieses vmrde zunächst aus Benzol/Äthylacetat und dann aus einem Gemisch aus Äthylacetat, Cyclohexan und Äthanol kristallisiert, wobei.man das 1 - ( 3-Carboxyacryloyl) -2- (8-chlor-1 ο, 11 -dihydrodibenz/~b, f_7- £~ 1,47oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin vom Schmelzpunkt etwa 171-1720C. erhielt.
Bei Viiederholung des obigen Verfahrens unter Verwendung von Glutarsäureanhydrid und Bernsteinsäureanhydrid anstelle des Maleinsäureanhydrid wurden folgende Verbindungen erhalten:
1 - ( 4-Carboxybutyryl) -2- (8-chlor-i ο, 11 -dihydrodibenz/~"b, f7/~1 il7-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, F* ca. 173-1760G (Zers*) und •l-.(3-Carboxypropionyl)-2-(8-chlor-1o, 11-dihydrodibenz/""b,f7-Z"1,47oxazepin-1o-cai'bonyl)-hydrazinf F. ca. 177-179°C -(-Zers.).
Beispiel 6
o,3 Teile üctansäurehydrazid vmrden in Dirnethylsulfoxyd ge-
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löst, welches ο, 2 Teile l^atriumbicarbonat enthielt. Jjann wurde das 8-ühlor-1ο, 11 -dihydrodibenz/"~b, f7/~~1,47oxazepin-1o-carbonyl)-chlorid dem Gemisch augetropft. Me Losung wurde 48 Stunden bei Raumtemperatur gerührt, dann wurde das Lösungsmittel bei vermindertem Lruck entfernt, üas zurückbleibende ül wurde mit Uyclohexan ve.erieben, wobei man einen ii'eststoff erhielt, der sodann aus Cyclohexan umkristallisiert wurde, liabei v/urde das 1-üctanoyl-2-(8-chlor-1o, 11-dihydrodibenz/~b,f7/""i ,^oxaaepin-io-carbonyl)-hydrazin gewonnen, welches mit dem gemäß Beispiel 1 erhaltenen Produkt identisch war.
Ersetzt man das ücto.nsäurehydrazid durch Heptansäurehydrazid, Decansäurehyarazid, i3-Ghlorpentansäurehydrak;id und 4-0hlorbutansäurehydrazid, so werden auf obige «eise die entsprechenden disubstituierten Hydrazine gebildet. Die auf uiesem Weg erhaltenen Produkte waren mit den nach dem Verfahren von Beispiel 1 erhaltenen Verbindungen identisch.
Beispiel 7
Zu einer Lösung von o,55 Teilen Ö-Uhlor-Io,11-dihydroaibenz- J^"i>t£j£ 1 ,^/oxazepin-io-carbonsäureinethylester wurden unter nühren o,5 'l'eile üctansäurehydrazid zugegeben, bis das iiydraijid gelöst war. .uas xteaktionsgeraisch v/urde dann bis nur beendeten Umsetzung am'iiückfluii gekocht. Anscnliekend v/urde das Lösungsmittel bei verrnindex-tem Iiruck entfernt und das resultierende ul wurde durch Verreiben mit Uyclohexan kristallisiert. Beim Umkristallisieren aus CJyclonoxan erhielt man das 1-Octanoyl-2-(8-chlor-1o, 11-aiiiydi*oaibenz^"~b,f7/"~1 ,4,7- · oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, welcnes mit dem. Produkt gemäß -Beispiel 1 identisch war.
BAD ORIGINAL 2098A27 12 0 9
■ - 13 - ·
Ersetzt man in obigem Verfahren den Metnylester durch den entsprechenden iithylester und das Hydrazid durch Heptansäurehydrazid, so erhält man das 1-Heptanoyl-2-(8-Chlor-1o,11-dihydroaibenz/~b,f7/~1,47°xazepin-1 o-carbonyl)-hydrazin. .Dieses Produkt war mit der im zweiten Absatz von Beispiel-.1 beschriebenen Verbindung identisch. ~
Beispiel 8
o,26 Seile üctansäure wurden »ί% in l'etrahydrofuran gelöst, der resultierenden Lösung wurden unter Kühlen o,2 l'eile i'riäthylamin zugegeben, dann erfolgte Zusatz von o, 19 Seilen Ohlorameisensäui'eäthylester. Me Lösung wiirde 1 stunde gerührt, dann wurden o,i?5 !'eile' o-Urilor—1"o-, 11 -dihydrodibenz/~b,f_7/f"i ,47-oxazepin-io-carbonsäurehydraKid in 'ietrahydrofuran zugesetzt, während man das ueaktionsgemisch sich auf itaumtemperatur einstellen ließ. Nach beendeter Umsetzung wurde das Tetrahydrofuran abdestilliert und der Kücks.tand wurde durch Verreiben mit OyclOfiexan kristallisiert. Beim Umkristallisieren aus Cyclohexan erhielt ma.n das 1-0ctanoyl-2-(8-chlor-1o, 11-dihydroaibonz/"b,f_7/~1,4_7oxazepin-1 o-carbonyl)-hyara2in, welches mit dem rrodukt gemäß Beispiel 1 identisch war. .
Beispiel 9
ο,26 'l'eile üctansäure und o,42 'i'eile .uicycloliexylcarbodiiiiiid vmrden in i'etcahy el ro furan gelöst und bei itaumtemperatur" gerührt, .uann wurden o,55 'l'eile b-ünlor-'-'o, 11-uihydrodibenz-1 /~"b, f7/~l, 4_7oxü-2epin-1 o-car bonsäurenyura^id zugetropft, wobei
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gerührt wurde, bis die Umsetzung beendet war. Das substituierte Harnstoff-Nebenprodukt wurde abfiltriert und das Lösungsmittel wurde durch Destillation aus dem i'iltrat entfernt. Der Uückstand. wurde aus Cyclohexan kristallisiert, dabei erhielt man
das 1-Octanoyl-2-(8-chlor-1o,11-ciihydrodibenz2l""b,f7/.~1,47-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, welches mit dem irodukt gemäß Beispiel 1 identisch war.
Beispiel 1o
Zu einer Lösung von ο,ί>5 'l'eilen b-Ühlor-1o,11-aihyax'odibenz^ b,f_7- £~\ ,^oxazepin-io-carbonsäurehydrazid in Dimetnylforriiamid wurden o,5 'i'eile ^taryloctanoat züge tropft, die Lösung wurde unter führen erv/ärmt, bis die Umsetzung beendet war. Dann wurde das dimethylformamid bei vermindertem x>i'uck abdestiiliert und der xiückstand wurde aurch Verreiben mit Oyclohexan kristallisiert, beim Umkristallisieren aus üyclbhexan erhielt man das 1-(jctanoyl-2:-(o-chlor-1o, 11-dihyärodibenz£~"b,f7/"""i ,4,7-oxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin, i^elches mit dem Produkt gemäß beispiel 1 identisch war.
Beispiel 11
Zu o,55 Teilen b-Ohlor-1o,11-dihydrodibenz/_ b,f_7/ 1 ,Aj pin-io-carbont'.äurehydrazid vmrden unter l».uhren o,26 'L'eile uctansäure züge eben, dann v/urde die Lösung gerührt, bis die Umsetzung beendet war. Das iiydrazoniumcax'boxylet, welches kristallisierte, wurde aus der Lösung abfiltriert und in einen Kolben überfühx't, der mit einem Glasrohr entspi-eenend ausgestattet war, so daß das System mit stickstoff durchspült werden
BAD ORIGiNAL 209842/1209
konnte, uas jiyurazoniurncarboxylat wurde dann unter Stickstoff auf 1oo bis 25o G eiiiitzt, bis die iteaktion. beendet war. Der Kückötanä wurde aus Gyclohexan kristallisiert, wobei man das T-uctanoyl-ü-Cb-chlor-lo, 1 1-dihydrodibenz/~b,f7/~"i ,4_7-Qxazepin-1o-carbonyl)-hydrazin erhielt, welches mit dem "i-rodukt gemäß -beispiel 1 identisch war. '
Beispiel 12
o,3 Teile üetansäurehydrazid wurden in hethylenchlorid gelöst, die Lüsung v/ui-de auf 0 G abgeküalt und dann mit 0,4 teilen lriathylamin vei'setzt. Dann-wurden o,1ö Teile 'Hiosgen in i· ethylenchlorid zu^etropft, bis kein v/eiterer balznieder-r , erfol;-;te. Sodann wurden auf eininal unter xaihren o,44 · b-Cnlor-1o, 11-diiiydrodibenz/~b,f7/~1,47-°xazepin zugegeben, dann liefe uan die Lösung sich auf Raumtemperatur emvärmen. 3is zur beendeten Keaktion wurde noch gerührt, üodann wui'den die balze abfiltriert, das x'iltrat wurde bei verminderten Druck ein uengt und das Produkt wurde durch Verreiben mit Gycloaexan kristallisiert. Beim Umkristallisieren aus Uycloiioxan erhielt man das 1-Octanoyl-2-(&-chlor-1o, 11-dihydruüibeiiz/~b,f7Z~1,47oxazepin-1 o-carbonyl)-hydrazin, welches mit dem !--.-oaukt ge^äß Beispiel 1 identisch war.
. 2098427 1209

Claims (5)

  1. P a t e si t a η s ρ r ü e h e
    1 »I ¥®Thlm.üwig®n der allgemeinen ü'orinel
    in deir Ϊ und Y4 u-asserstoff, Halogen, 1-ietlijl oder i'rifluormethyl und ^t einen iiöheren Alkanoyl-, lialogensubstituierten niedrigen Alkanoyl-, -carboxysubstltuierten niedrigen Alkanoyl-, 3-yai-boxyacrylOyl-, piienoxysubstituierten niedrigen Alkanoyl-, clilorplienoxysubBtitüierten niedrigen Alkanoyl-, niedrigen /ilkylsuli'onyl- odex"1 Oi-'J-'oliAolsuliOnylrest darstellen.
  2. 2. 1-Octanoyl~2-(b-cj)lor~1o, 11-Qihyaroüibenz£~b,i7iT~1 »1.7-oxazepin-1o-carbonyl)-nydrazin.
  3. 3. 1-iicptano;vl-k-(fe-chlor-1o,11-diiiydroaibenz£""b,f7/""i.,j;7 oxazeiün-1 o-carbonyl) -hyax-aain,
  4. 4. 1-(i?-^iilor-pentanoyl)-2-(8-chlor-io!t 11-dinydrodibenz-Z b,f7/~1,_47oxaaepin-1o-carbonyl)-hydrazin.
  5. 5. 1--jecanoyl-2-(b-cnlor-1o, 11-aiuyaiOdibenz/" b,i pin—1 o-carbonyl )-iiydrasin.
    . 1-(4-Cnlorbutanoyl)-2-(ö-cnlor-1o, 11-aih
    'ür: tr.L', oearle cc üo» okokie, 111., Y.St,A.
    Dr.H.J.^/olff (.■ (ichtsanvalt)
    209842/1209
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0218077A1 (de) * 1985-08-29 1987-04-15 G.D. Searle & Co. 8-Chlordibenz[b,f]-[1,4]-oxazepin-10(11H)-carbonsäure, 2-[(Phenylthio-, Phenylsulfinyl- und Phenylsulfonyl)alkanoyl]-hydrazide

Families Citing this family (17)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5378840A (en) * 1992-04-16 1995-01-03 G. D. Searle & Co. Substituted dibenzoxazepine compounds
US5182272A (en) * 1991-05-03 1993-01-26 G. D. Searle & Co. 8-substituted-dibenz[b,f][1,4]oxazepine-10(11)-carboxylic acid, substituted hydrazides, pharmaceutical compositions, and methods for treating pain
US5180720A (en) * 1991-05-03 1993-01-19 G. D. Searle & Co. 2- and 3-alkoxy or hydroxy-8-substituted-dibenz[b,f]-[1,4]oxazepine-10(11H)-carboxylic acid, substituted hydrazides and methods for treating pain
US5212169A (en) * 1991-10-31 1993-05-18 G. D. Searle & Co. Substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods for treating pain
US5449674A (en) * 1991-11-05 1995-09-12 G. D. Searle & Co. 2-,3-,5-, and/or 8-substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods for treating pain
WO1993013082A1 (en) * 1991-12-20 1993-07-08 G.D. Searle & Co. Substituted dibenzoxazepines or dibenzothiazepines and their use as prostaglandin e2 antagonists
US5304644A (en) * 1992-04-15 1994-04-19 G. D. Searle & Co. 1-,2-,3-,4-,5-,6-,7-,8- and/or 9 substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods for treating pain
US5449673A (en) * 1992-08-13 1995-09-12 G. D. Searle & Co. 10,11-dihydro-10-(3-substituted-1-oxo-2-propyl, propenyl or propynyl)dibenz[b,f][1,4] oxazepine prostaglandin antagonists
US5395932A (en) * 1993-04-30 1995-03-07 G. D. Searle & Co. 2,3-,4-,5-,6-,7-,8-,9- and/or 10-substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5354746A (en) * 1993-06-01 1994-10-11 G. D. Searle & Co. Squaric acid derivatives of substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5354747A (en) * 1993-06-16 1994-10-11 G. D. Searle & Co. 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7-, 8-, 9- and/or 10-substituted dibenzoxazepine and dibenzthiazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5461047A (en) * 1993-06-16 1995-10-24 G. D. Searle & Co. 2-,3-,4-,5-,6-,7-,8-,9- and/or 10-substituted dibenzoxazepine and dibenzthiazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5424424A (en) * 1993-10-07 1995-06-13 G. D. Searle & Co. Tartaric acid derivatives of substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5420270A (en) * 1993-10-07 1995-05-30 G. D. Searle & Co. Aryl substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5488046A (en) * 1993-11-03 1996-01-30 G. D. Searle & Co. Carbamic acid derivatives of substituted dibenzoxazepine compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5449675A (en) * 1994-06-09 1995-09-12 G. D. Searle & Co. Substituted dibenzoxazepine and dibenzthiazepine urea compounds, pharmaceutical compositions and methods of use
US5441950A (en) * 1994-06-09 1995-08-15 G. D. Searle & Co. Substituted dibenzoxazepine and dibenzthiazepine carbamate compounds, pharmaceutical compositions and methods of use

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0218077A1 (de) * 1985-08-29 1987-04-15 G.D. Searle & Co. 8-Chlordibenz[b,f]-[1,4]-oxazepin-10(11H)-carbonsäure, 2-[(Phenylthio-, Phenylsulfinyl- und Phenylsulfonyl)alkanoyl]-hydrazide

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