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DE2206020A1 - Flammhemmende Zusammensetzungen - Google Patents

Flammhemmende Zusammensetzungen

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Publication number
DE2206020A1
DE2206020A1 DE19722206020 DE2206020A DE2206020A1 DE 2206020 A1 DE2206020 A1 DE 2206020A1 DE 19722206020 DE19722206020 DE 19722206020 DE 2206020 A DE2206020 A DE 2206020A DE 2206020 A1 DE2206020 A1 DE 2206020A1
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DE
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fire retardant
weight
adduct
composition
Prior art date
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Application number
DE19722206020
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English (en)
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DE2206020B2 (de
DE2206020C3 (de
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Jack Freehod N.J. Newcombe (V.StA.)
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Ethyl Corp
Original Assignee
Cities Service Co New York NY VSta
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Publication date
Application filed by Cities Service Co New York NY VSta filed Critical Cities Service Co New York NY VSta
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Publication of DE2206020B2 publication Critical patent/DE2206020B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2206020C3 publication Critical patent/DE2206020C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/02Halogenated hydrocarbons

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Paper (AREA)
  • Fireproofing Substances (AREA)
  • Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)

Description

10. Februar 1972 R/Fi Anmelderin: Cities Service Company
60 Wall Street
New York, New York
USA
A 14 079
- Flammhemmende Zusammensetzungen
Gegenstand der Erfindung sind entflammbare organische Materialien, wie synthetische Polymere, die durch Einbringen eines feuerhemmenden Mittels mit der Struktur eines Diels-Aider Addukts aus einem Cyclopentadienylpolyhalogenxd und einem ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Bromid feuerhemmend gemacht werden. Die flammhemmende Zusammensetzung kann auch synergistische Mittel, Stabilisatoren und Ausblühinhibitoren enthalten.
Die Erfindung betrifft Zusammensetzungen aus normalerweise entflammbaren organischen Materialien und feuerhemmenden Mitteln. Insbesondere betrifft die Erfindung flammhemmende Zusammensetzungen aus einem organischen Material, wie z.B. einem festen synthetischen Polymer, und einem feuerhemmenden Mittel mit
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A 14 079 - 2 -
der Struktur eines Diels-Alder-Addukts eines Cyclopentadienylpolyhalogenid, wie z„B<, Hexachlorcyclopentadien, und eines ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Bromids, wie etwa Dibromcycloocteno
In den letzten Jahren wurde man sich mehr und mehr bewußt, daß es notwendig ist, normalerweise entflammbare organische Materialien weniger brennbar zu macheno Man erkannte, daß dieses Bedürfnis besonders akut für die Herstellung von feuerhemmenden oder flammbeständigen festen synthetischen Polymeren war, besonders wenn diese Polymere im Bauwesen oder für Einrichtungsgegenstände oder Kleidung verwendet werden sollten. Die bisherigen Versuche, die Brennbarkeit solcher Zusammensetzungen durch Einbringen von Zusätzen zu verringern, brachten zwar mehr oder weniger Erfolg hinsichtlich der Erzielung eines annehmbaren Flammbeständigkeitsgrads, mit diesem .Erfolg ging jedoch immer eine Verschlechterung von mindestens einer gewünschten Eigenschaft des Polymers einher. Dies ist normalerweise auf die hohe Belastung mit Zusätzen zurückzuführen, die notwendig ist, um einen angemessenen Grad an Feuerhemmung zu erzielen, ist aber auch oft das Ergebnis von Faktoren wie Wanderungseigenschaften oder hohe Flüchtigkeit des Zusatzes oder Instabilität des Zusatzes bei herkömmlichen Kunststoff-Formungstemperaturen. Typische herkömmliche Zusätze sind in den US-Patenten 3 093 599, 3 385 819, 3 403 036 und 3 456 022 beschrieben. In den folgenden Ausführungen haben die Ausdrücke flammhemmend, feuerhemmend und flammbeständig die allgemein übliche Bedeutung der Verzögerung der Feuer- oder Flammeinwirkung oder der Beständigkeit gegen diese.
Es wurde nun gefunden, daß Verbindungen mit der Struktur eines Diels-Alder-Addukts eines Cyclopentadienylpolyhalogenids und eines ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Bro-
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mids außerordentlich wirksame-feuerhemmende Mittel für normalerweise entflammbare organische Materialien sind«. Diese feuerhemmenden Mittel, die färb- und geruchlos sind und hohe Siedepunkte haben, sind in überraschend geringen Konzentrationen in organischen Zusammensetzungen wirksam und sind relativ unempfindlich gegen äußere Einflüsse, denen solche Zusammensetzungen normalerweise ausgesetzt sindo
Die obenerwähnten feuerhemmenden Mittel, die sich für die Aufnahme in Zusammensetzungen der Erfindung eignen, wurden durch verschiedene Verfahren hergestellt, darunter auch durch die sinstufige Bildung eines Diels-Alder-Addukts aus Polyhalocyclopentadien und ungesättigtem aliphatischen oder cycloaliphatischen Bromid. Ausbeute und Produktreinheit sind jedoch im allgemeinen etwas besser, wenn ein Zweistufen-Verfahren zur Anwendung kommt, bei dem das Dienpolyhalocyclopentadien zunächst mit einem unbromierten mehrfach ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Dienophil zur Herstellung eines Addukts mit mindestens einer restlichen äthylenischen Doppelbindung im Dienophil-Anteil des Adduktmoleküls umgesetzt wird und das Brom dann durch zusätzliche Bromierung oder Hydrobromierung von wenigstens einem Teil dieser restlichen Doppelbindungen eingeführt wird. Wenn es auch nicht wesentlich ist, daß der Dienophil-Anteil des Moleküls nach der Einführung von Brom frei von äthylenischen Doppelbindungen ist, so ist es doch im allgemeinen bevorzugt, da sich hierdurch normalerweise ein Produkt mit einem etwas höheren Schmelzpunkt und größerer Feuerhemmung ergibt.
Das Polyhalocyclopentadien, das zur Herstellung dieser bromierten Addukte verwendet werden kann, muß wenigstens zwei - erwünscht wären wenigstens vier - Halogenatome enthalten. Be-
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zeichnend für solche Verbindungen ist die Formel:
in der X Halogen, vorzugsweise Chlor oder Brom, und Q Halogen, Wasserstoff, Hydrocarbyl oder Hydrocarbyloxy ist„ Geeignete PoIyhalocyclopentadiene sind unter anderem Hexachlorcyclopentadien, Hexabromcyclopentadien, 5,5-Dimethoxytetrachlorcyclopentadien, 5,5-Difluortetrachlorcyclopentadien, 5,5-Dibromtetrachlorcyclopentadien , 5,5-Diäthoxytetrachlorcyclopentadien und 5,5-Dihydrotetrachlorcyclopentadien. Da die Gegenwart von zwei oder mehr Chloratomen am Polyhalocyclopentadien-Molekül oft die Dispergierbarkeit des bromierten Addukte in vielen organischen Polymeren, in denen es Aufnahme findet, zu erhöhen scheint, ist die Verwendung solcher Polychlorcyclopentadiene besonders bevorzugt·
Die mehrfach ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Verbindungen, die als Dienophil bei der Herstellung von bromierten Diels-Alder-Addukten nach dem oben erörterten bevorzugten Verfahren verwendet werden können, enthalten ca· vier bis ca. 20 oder mehr Kohlenstoffatome und wenigstens zwei äthylenische Doppelbindungen (oder wenigstens eine acetylenische Bindung) · Geeignete Dienophile sind beispielsweise Butadien; Isopren; Hexadien-1,4; Octatrien-1,3-7; 3-Methylheptatrien-l,4,6; Decadien-1,9; Decatrien-1,4,9; l-Phenyldecatrien-1,4,9; Divinylbenzol; flüssiges Polybutadien, Cyclopentadien; Bicycloheptadien; 4-Vinylcyclohexen; Cyclooctadien-1,3; Cyclooctatetraen; Divinylcyclohexan; Dicyclopentadien; Cyclodecadien-1,5; Trivinylcyclohexan; Cyclododecatrien-1,5,9; Trivinylcyclohexan; Bis(cyclo-
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hexenyDäthylen; Trimethylcyclododecatrien-ljSjS; und Cyclohexadecatetraen-1,5,9,13.
Die aliphatischen oder cycloaliphatischen Dien-, Trien- und Tetraen-Kohlenwasserstoffe mit 5 bis 16 C-Atomen stellen eine bevorzugte Gruppe solcher Verbindungen dar. Die Gegenwart.aromatischer ungesättigter Gruppen tut der Nützlichkeit dieser Dienophile keinen Abbruch. Offensichtlich können viele dieser Dienophile zwei oder mehr isomerische ungesättigte Addukte bilden« Sie sind alle, allein oder kombiniert, geeignet für die Bromierung und Verwendung als feuerhemmendes Mittel in den erfindungsgemäßen Zusammensetzungen.
Die hier beschriebenen feuerhemmenden Mittel können verwendet werden, um die Entflammbarkeit eines jeden normalerweise entflammbaren oder synthetischen organischen Materials, einschließlich Baumwolle, Wolle, Seide, Papier, Naturkautschuk, Holz und Farbe, herabzusetzen, und sind besonders wirksam in Zusammensetzungen aus festen synthetischen Polymeren. Solche Polymere sind beispielsweise die Homopolymere und Copolymere mit hohem Molekulargewicht aus ungesättigten aliphatischen und aromatischen Kohlenwasserstoffen,wie etwa Äthylen, Propylen und Styrol; Acrylpolymere, wie etwa Polyacrylnitril und Poly(me-
■ν
thylmethacrylat); Alkydharze; Cellulosederivate, wie etwa Celluloseacetat und Methylcellulose; Epoxyharze; Furanharze; Isocyanatharze, wie etwa die Polyurethane; Melaminharze; Polyamidpolymere, wie Nylon-6 und Nylon-66; Polyesterharze; Vinylharze, wie Polyvinylacetat und Polyvinylchlorid; Resorcinharze; Kautschuksorten, wie Polyisopren, Polybutadien, Butadienacrylnitril-Kautschuk, Butadien-Styrol-Kautschuk, Butylkautschuk und Neopren-Kautschuk; ABS-Harze; und Mischungen aus solchen festen Polymeren. Die Erfindung ist anwendbar auf normalerweise entflammbare organische Materialien, sie ist jedoch
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insbesondere anwendbar auf die polyolefinischen thermoplastischen Materialien, insbesondere Polyäthylen und Polypropylen, die in Folien, Fasern und dergleichen verwendet werden·
Solche normalerweise entflammbaren organischen Materialien werden wunschenswerterweise innig mit dem feuerhemmenden Mittel aus bromiertem Addukt gemischte Dies kann auf jede geeignete Weise erfolgen; z„B. lassen sich zufriedenstellende Ergebnisse mit einem festen Polymer durch Verwendung eines Extruders, einer Zweiwalzenmühle oder eines Banbury-Mischers erzielen» Gegebenenfalls kann man der erhaltenen Zusammensetzung zu diesem Zeitpunkt erwünschte Füller, Pigmente, Weichmacher, Antioxidantien oder andere Zusätze wie Stabilisatoren, Synergisten und Ausblüh-Inhibitoren, die später noch näher erläutert werden, zugeben.
Es kann zwar jede wirksame Menge an feuerhemmendem Mittel aus bromiertem Addukt zur Herabsetzung der Entflammbarkeit verwendet werden, es ist jedoch im allgemeinen wünschenswert, daß sie ca. 1 bis ca. 25, vorzugsweise ca· 4 bis ca. 20 Gewichtsprozent der Mischung aus Addukt und normalerweise entflammbarem organischem Material ausmacht. Es ist selten vorteilhaft, größere Adduktmengen zu verwenden, außer bei der Herstellung von Konzentraten, in denen das Addukt 50 oder mehr Gewichtsprozent der Zusammensetzung ausmachen kann.
Es ist oft wünschenswert, ein synergistisches Mittel in die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen aufzunehmen, insbesondere wenn der normalerweise entflammbare organische Bestandteil ein festes synthetisches Polymer, wie die Polymere der ungesättigten Kohlenwasserstoffe, Äthylen, Propylen und Styrol, ist. Verbindungen aus Antimon, Arsen oder Wismuth sind gut geeignete synergistische Mittel für halogenierte feuerhemmende Mittel.
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Antimontrioxid ist hochwirksam und wird normalerweise für diesen Zweck verwendete Wenn ein synergistisches Mittel aus einer Metallverbindung in die Zusammensetzung gegeben wird, so erzielt es normalerweise seine höchste Wirkung, wenn das Gewichtsverhältnis von Addukt zu synergistischem Mittel ca. 1 bis ca. 4,5 beträgt„ Diese synergistischen Mittel sind zwar wirksame Hilfen bei der Herabsetzung der Entflammbarkeit solcher Polymere, sie beeinträchtigen jedoch, wenn sie in großen Konzentrationen vorhanden sind, andere physikalische Eigenschaften des Polymers.
Ua eine geringere Menge an synergistischem Mittel notwendig ist, um die bestmöglichste Feuerhemmung bei einem bromierten Diels-Alder-Addukt zu erzielen, wenn dieses von einem einzigen Cyclopentadienylpolyhalogenid-Molekül abgeleitet ist als wenn das Addukt von zwei oder mehr solcher Moleküle abgeleitet ist, hat jenes vor diesem starken Vorrang. Eine hochwirksame Gruppe eines solchen l:l-Addukts kann durch die Formel dargestellt werden:
in der X Chlor oder Brom, Q Halogen, Wasserstoff, Hydrocarbyl oder Hydrocarbyloxy, Z eine zweiwertige Hydrocarbylpolybromidgruppe mit ca. 5 bis ca. 16 Kohlenstoffatomen und ca. 2 bis ca. 6 Bromatomen ist und die Wertigkeiten an benachbarten Kohlenstoffatomen sind und die Bromatome Substituenten an aliphatischen oder cycloaliphatischen Kohlenstoffatomen sind.
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Eine besonders bevorzugte Gruppe solcher 1 : 1 Addukte ist die, in der Z eine gesättigte Polybroracycloalkylengruppe, insbesondere eine monocyclische Cg- bis C.„-Struktur mit 2 bis 4 Bromatomen isto Unter diesen hervorragend wegen ihrer Wirksamkeit und »ihren erwünschten Eigenschaften in Kombination mit festen Polymeren ungesättigter Kohlenwasserstoffe, insbesondere Polypropylen, sind die feuerhemmenden Mittel mit der Struktur eines 1 : 1 Die Is-Alder-Addukts aus Cyclopentadienylpolychlorid und Dibromcycloocten·
Wegen der außerordentlichen feuerhemmenden Wirksamkeit der erfindungsgemäßen bromierten. Addukte, sowohl allein als auch in Verbindung mit einem synergistischen Mittel, können sie in weit geringeren Konzentrationen als bisher bekannte feuerhemmende Materialien äquivalenter Stabilität verwendet werden. Dadurch daß akzeptable Brennbarkeitsgrade bei unerwartet niedrigen Belastungen mit einem solchen bromierten Addukt und synergistischem Mittel (mit seiner ihm innewohnenden Weißkraft und Opazität) in festen Polymeren erreicht werden können, wird die Herstellung von Polymerzusammensetzungen mit annehmbarer Feuerfestigkeit, die weitgehend die erwünschten physikalischen Eigenschaften des reinen Polymers behalten, möglich. Hierdurch wird auch das Färben solcher Zusammensetzungen leichter,und die Herstellung von Konzentraten wird praktikabel.
Weitere Vorteile und Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung von Ausführungsformen in Verbindung mit den Ansprüchen·
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BEISPIEL 1
In einen mit einem Rührer, einem Thermometer und einem Rückflußkühler versehenen Kolben wurden 259,6g (2,4 Mol) Cyclooctadien-1,5 und 81,8g (0,3 Mol) Hexachlorcyclopentadien gegebene Die Mischung wurde in 20 Minuten auf 140°C erwärmt und zwei Stunden lang unter Rühren auf dieser Temperatur gehaltene Die Mischung wurde dann bei reduziertem Druck (100mm) destilliert, um das nicht umgesetzte Cyclooctadien zu entfernen ο Kurz vor Beendigung der Destillation, als die Gefäßtemperatur bei 1000C lag, wurde der Druck auf 50mm herabgesetzt und dann auf 25mm, während die Gefäßtemperatur gleichzeitig auf 160°C erhöht wurde* Die Vakuumdestillation wurde unter diesen Bedingungen acht Stunden lang fortgesetzt, um im wesentlichen alle flüchtigen Bestandteile zu entfernen.,
Das flüchtigere 1 : 1 Addukt wurde dann von der Mischung aus 1 : 1 und 2 : 1 Addukten durch Vermindern des Drucks auf ca. 0,5mm Hg0 abgetrennt» Das 1 : 1 Addukt wurde bei einer Überkopf temperatur von 138 bis 155°C entfernt.
In einen mit einem Thermometer, einem Rührer und zwei Tropftrichtern versehenen Kolben wurden 100ml t-Butylalkohol gegeben. Eine Heptanlösung (133 ml), die 72,2g (0,2 Mol) des 1:1 Addukte aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien enthielt, wurde gleichzeitig mit 32,8g (0,205 Mol) Brom in einem Zeitraum von einer halben Stunde zugegeben<> Die Zugaberaten wurden reguliert, so daß während der Reaktion ein Bromüberschuß, bemerkbar an der ständig vorhandenen charakteristischen rotbraunen Farbe, gewahrt wurde. Die Reaktionstemperatur wurde auf 25°C gehalten. Nach Abschluß der Reaktion wurde noch eine Viertelstunde weitergerührt, gefolgt von der Zugabe von 2,0g Natriumkarbonat, um überschüssiges Brom zu neu-
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A 14 079 - 10 -
tralisieren. Nach weiterem halbstündigem Rühren wurde die Mischung filtriert und der erhaltene Filterkuchen mit drei getrennten 150 ml-Portionen Wasser und drei getrennten 50 ml-Portionen Isopropylalkohol gewaschen. Der Kuchen wurde bei 50°C vakuumgetrocknet und ergab 80,7g (74,6% Ausbeute) bromiertes Addukt mit einem Schmelzbereich von 190 bis l93°Ce Umkristallisierung aus Chloroform ergab ein Produkt (5,6-Dibrom-1,10,11,12,13,13-hexachlortricyclo[8,2,1,02'9J tridecll-en> mit einem Schmelzbereich von 201 bis 2O3°C.
BEISPIELE 2 bis 4
Zwei Gewichtsteile des in Beispiel 1 hergestellten dibromierten 1:1 Addukts aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien-1,5 wurden mit einem Gewichtsteil Antimontrioxid zur Herstellung einer flammhemmenden Mischung, die Mischung A genannt wurde, trocken vermischt. Eine Vergleichsmischung B wurde ebenfalls aus zwei Gewichtsteilen des 2:1—Addukts aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien-1,5 und einem Gewichtsteil Antimontrioxid hergestellt» Ausreichende Mengen dieser Mischungen wurden dann getrennt auf einer Zweiwalzenmühle mit Polypropylen-Ausgangsmaterial vermischt, um Zusammensetzungen mit Sauerstoff-Indizes (ASTM-Methode D-2863) von 26,5 zu schaffen· In Tabelle I aufgeführte Testerqebnisse zeigen, daß erfindungsgemäße Zusammensetzungen, erläutert durch Beispiel 3, die erwünschten physikalischen Eigenschaften des normalerweise brennbaren Ausgangsmaterials in einem außerordentlichen Ausmaß erhaltene Sie zeigen auch die außerordentliche Wirksamkeit des feuerhemmenden Mittels aus brom!ertem Addukt bei solchen Zusammensetzungen.
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Testverfahren
Tabelle X Eigenschaft
Beispiel 2 Beispiel 3
O
CO
00
CO
ASTM D 2863 ASTM D 635
Versuch 94 des Anmelders (Underwriters' Labs
ASTM D 570 ASTM D 648
ASTM D 792 ASTM D 1238
94)
ASTM D 955
ASTM D 638 ASTM D 368 ASTM D 790 ASTM D 265
GeWo% flammhemmende Mischung A Gewo% flammhemmende Mischung B Farbe
Sauerstoff-Index
Entflammbarkeit (Sek.) - ASTM no mesh
Glimmzeit (Sek.)
Entflammbarkeit UL, 1/4"
UL, 1/8»·
Wasseraufnähme, 24 Std., % Biegetemperatur -66psi, 0C (0F.)
Ofenalterung, 500 Std«./80°C % Gewichtsverlust
Spezifische Dichte bei 23°C
Fließgeschwindigkeit bei 23O°C, 216Og, g/10 Min.
Preßzyklusdauer, Sek· bei ca. 22O°C 425OF)
(psi)
Formschrumpfung in/in
Oberfläche
Zugfestigkeit, kg/cm
Bruchdehnung, %
Biegemodul 10 psi
Izod-Schlagfestigkeit, Kerbe bei 23°C
ft-lb/in.
undurchsichtigweiß
26,5
kein Brennen
(3-6)
SE-2
0,02
121(250)
0,17
1.20
7,5
O
durchscheinend-weiß
26,5
kein Brennen (O)
SE-O
SE-2
0,02 96(205)
0,30 0,95
5,1
55 25
0,01-0,02 0,02
matt Hochglanz
239,1 (3400) 309,1 (4400)
25 200
290 170
0,5
ο rs) ο
Tabelle I (Fortsetzung)
Tes tverfahren
ASTM D 2863 D 570
ASTM D 635 D
D
D
648
792
1238
Versuch 94 <jes
Anmelders (Under
writers· Labs 94)
D 955
ASTM D 638
209835/ ASTM
ASTM
ASTM
D 368
im ASTM D 790
ASTM D 265
ASTM
ASTM
ASTM
Eigenschaft
Gew.% flammhemmende Mischung A
Gewo% flammhemmende Mischung B
Farbe
Sauerstoff-Index
Entflammbarkeit (Sek.) - ASTM no mesh
Glimmzeit (Sek.)
Entflammbarkeit UL, 1/4»
Entflammbarkeit UL, 1/8"
Wasseraufnahme, 24 Std., %
Biegetemperatur -66psi, 0C (0F0)
Ofenalterung, 500 Std./80°C,% Gewichtsverlust
Spezifische Dichte bei 23°C
Fließgeschwindigkeit bei 23O°C, 216Og, g/10 Min.
Preßzyklusdauer, Sek. bei ca. 22O°C (425°F.)
Formschrumpfung in/in«
Oberfläche
Zugfestigkeit, kg/cm (psi)
Bruchdehnung, %
Biegemodul 10 psi
Izod-Schlagfestigkeit, Kerbe bei 23°C, ft-lb/in.
Beispiel 4
0
durchscheinend weiß
18,0
Brennen
Brennen
0,01
110(230)
0,27
0,90-0,91
3,5
0,01-0,02
Hochglanz
352 (5000)
200
180
0,4
ro
ro ο
CD
ο ro O
BEISPIELE 5 und 6
In jedem der Beispiele 5 und 6 wurde Polypropylen-Ausgangsmaterial auf einer Zweiwalzenmühle mit dem angegebenen feuerhemmenden Mittel und Antimontrioxid gemischt· Für Vergleichszwecke wurde das Addukt nach Beispiel 1 zum Vergleich mit einem herkömmlichen feuerhemmenden Mittel verwendet. Die Menge an feuerhemmendem Zusatz wurde so reguliert, daß sich 1,5 Gewichtsprozent Brom in der Mischung ergaben. Das Gewichtsverhältnis von feuerhemmendem Mittel zu Sb3O3 war in jedem Fall 2,0. Es wurden Versuchsbarren durch Spritzguß bei ca. 220 C. (425°F.) hergestellt. Das Aussehen dieser Barren wurde vermerkt und Sauerstoff-Indizes nach dem ASTM-Verfahren 2863 gemessen. Die Ergebnisse sind unten in Tabelle II gezeigt und legen die größere Wirksamkeit des feuerhemmenden Mittels der Erfindung dar.
Tabelle II
Beispiel Feuerhemmendes Aussehen des . Sauerstoff-Mittel Testbarrens Index
bromiertes Ad- durchschei- 26,5 dukt nach Bei- nend weiß spiel 1
1,2,5,6-Tetra- durchschei- 24,5 bromcyclooctan nend, gelbbraune Ausschwitzung auf der Oberfläche
BEISPIELE 7 bis 14
In Tabelle III ist gezeigt, wie sich die Zugabe von verschiedenen Mengen an Antimontrioxid zu Mischungen aus Polypropylen
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A 14 079 - 14 -
und dem dibromierten 1:1—Addukt aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien-1,5 (nach Beispiel 1) auf den Sauerstoff-Index auswirkte Wenn nicht anders vermerkt, hatte das bromierte Addukt einen Anteil von 4,5 Gewichtsprozent an der gesamten Zusammensetzung. Die Zugabe von Antimontrioxid zum Ausgangsmaterial ohne bromiertes Addukt hatte keine besondere Wirkung auf den Sauerstoff-Index»
Tabelle III Sauerstoff-Index
Beispiel Gewichtsverhältnis
bromiertes Addukt/
Sb2O3
18,0
7 (nur Ausgangsmate
rial)
25,6
8 1,0 26,3
9 1,5 26,3
10 2,0 26,3
11 3,0 26,3
12 4,0 25,7
13 4,5 21,0
14 (kein Sb3O3) 21
BEISPIELE 15 bis
Unter Verwendung eines Gewichtsverhältnisses von 2 Teilen des bromierten Monoaddukts aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien (nach Beispiel 1) und einem Teil Sb2O3 als flammhemmende Mischung wurden verschieden große Mengen in Gewichts· prozent dieser Mischung Polypropylen zugegeben, und die erhaltenen Zusammensetzungen wurden geformt und dem ASTM-Test D-2863 (Sauerstoff-Index) unterworfen. Die in Tabelle IV angegebenen Ergebnisse zeigen die Wirksamkeit von extrem niedrigen Konzentrationen dieser Mischung.
209835/11U
A 14 079 - 15 - 22060
Tabelle IV
Beispiel % Flammhemmende Mischung O_-Index
15 1,5 22,0
16 4,5 24,8
17 5,2 25,5
18 6,0 26,0
19 7,5 26,5
20 13,5 26,5
21 (nur Ausgangsmaterial) 18,0
BEISPIELE 22 und 23
Ein Polystyrol hoher Schlagfestigkeit (mit 5 Gewichtsprozent Polybutadien) und ein ABS-Harz (24 Gewichtsprozent Acrylnitril, 20 Gewichtsprozent Butadien, 56 Gewichtsprozent Styrol) wurden anstelle des im Verfahren nach Beispiel 19 verwendeten Polypropylen (Verwendung von 7,5 Gewichtsprozent einer Mischung mit einem Gewichtsverhältnis 2/1 aus bromiertem Addukt nach Beispiel 1 und SbpO^) verwendet» Die Konzentration des flammhemmenden Mittels wurde später zum Vergleich verdoppelt. Die Sauerstoff-Index-Werte für diese verschiedenen Mischungen sind unten angegeben o
Harz Flammhemmendes Mittel Sauerstoff-Index
in Zusammensetzung (Gewo%)
Schlagfestes 7,5 22,4
Polystyrol 15,0 25,9
ABS Ίφ .-·'"' 25,2
15,0 30,5
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A 14 079 - 16 -
BEISPIELE 24 bis 28
In jedem der folgenden Beispiele wurde Polypropylen-Ausgangsmaterial auf einer Zweiwalzenmühle mit dem angegebenen bromierten Addukt und Antimontrioxid gemischt. Die Menge an bromiertem Addukt wurde so eingestellt, daß sich 3 Gewichtsprozent Brom in der Mischung ergaben. Das Gewichtsverhältnis von bromiertem Addukt zu Antimontrioxid betrug in jedem Fall 2,0. Die Sauerstoff-Indizes wurden nach der ASTM-Methode 2863 an spritzgegossenen Testbarren, zum Vergleich mit dem Polypropylen-Ausgangsmaterial, das einen Sauerstoff-Index von 18,0 hatte, gemessen und sind in Tabelle V gezeigt.
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Λ 14 079
Tabelle V
Beisoiel
Bromiertes Addukt
Sauerstoff-Index
24
P^Br . ] H2
H H
H2 H2
26.8
25
H? H Br
26.8
26
Cl
Cl
Cl
H2
Cl
OU3(CHBr) CH CHBrCH Br
25.2
27
,Br
Cl Π H2 H2
26.2
28
T
\
H H
-/\
H H2 H
CIf \ ' H vcBr
Cl Cl
/\
\ Br
H
' Cl
Cl H
25.5
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BEISPIEL 29
Polyäthylen geringer Dichte mit einem Sauerstoff-Index von 17,9 wurde· Jrn einem Extruder mit einer flammhemmenden Mischung aus 2 Gewichtsteilen des bromierten Addukts nach Beispiel 1 und einem Gewichtsteil SbpCU vermischt zur Bildung einer Zusammensetzung, die 3,75 Gewichtsprozent der flammhemmenden Mischung enthielt» Der Sauerstoff-Index der geformten Proben der Zusammensetzung betrug 21,5» Das Verdoppeln und Verdreifachen der Konzentration der flammhemmenden Mischung ergab jeweils Sauerstoff-Indizes von 23,4 und 24,5.
Im Falle von Polypropylen lassen sich erwünschte nicht brennbare Zusammensetzungen herstellen, die wenigstens ca. 85 Gewichtsprozent Propylen, ein synergistisches Mittel aus einer Metallverbindung und nicht mehr als ca<> 2 bis ca. 10 Gewichtsprozent eines halogenhaltigen feuerhemmenden Mittels enthalten» Im allgemeinen werden vorzugsweise nicht brennbare Zusammensetzungen hergestellt, die ca« 85 bis ca« 97,5 Gewichtsprozent Polypropylen, ca. 2 bis ca. 10 Gewichtsprozent eines halogenhaltigen feuerhemmenden Mittels und eine solche Menge an synergistischem Mittel aus einer Metallverbindung enthalten, daß sich ein Gewichtsverhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel im Bereich von ca. 2 bis ca. 4 ergibt.
Im Falle von Polyäthylen ist es bevorzugt, daß das Verhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel bei 0,75 bis 1,3 liegt. Will man besonders wirksame Ergebnisse mit Polyäthylen erzielen, sollte man mit einem O,9-bis 1,l—Verhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel, mit Antimontrioxid als bevorzugtem Synergisten, arbeiten»
Die folgenden Beispiele erläutern im besonderen diese Ausführungsform der Erfindung.
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BEISPIELE 30 bis 35
Ein Polyäthylen geringer Dichte (D. = 0,924 und Schmelzindex = 28), ein Harz, das normalerweise für Verformungszwecke verwendet wird, wurde in verschieden großen Mengen mit einem synergistischen Mittel aus Antimontrioxid und einem dibromierten Diels-Alder-1:1-Addukt aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien kombinierte Es wurden Teststücke preßgeformt und in Übereinstimmung mit dem ASTM-D-2863-Verfahren (Sauerstoff-Index-Test) geprüfte Zusammensetzung, Sauer stoff-Index-Testergebnis und Verhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel sind in Tabelle VI für die verschiedenen Versuchsproben gezeigt.
Tabelle VI
UNTERSCHIEDLICHER SAUERSTOFF-INDEX ALS FUNKTION DES VERHÄLTNISSES VON FEUERHEMMENDEM MITTEL ZU SYNERGISTISCHEM MITTEL
Beispiel 30
Polyäthylen(g) 40
Diels-Alder 1:1 Addukt (g)
Antimontrioxid
Cg)
Sauerstoff-Index 17,8 24,8 25,5 27,1 25,8 22,9
Verhältnis
Addukt/Synergist. 0,5:1 0,75:1 1:1 1,3:1 2:1
Mittel
Ein optimaler Sauerstoff-Index ist bei einem l:l-Verhältnis zu erkennen, höhere und geringere Verhältnisse ergeben geringere Index-Werte.
31. Ii 11 34 11
34' 35,3 36 36,5 37
2 2 2 2 2
4 2,7 2 1,5 1
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Es wurde auch gefunden, daß bestimmte Phosphite eine bestimmte Klasse von synergistischen Mitteln sind, die allein oder mit den Metalloxiden mit den obenbeschriebenen feuerhemmenden Mitteln und anderen feuerhemmenden Mitteln, wie bromierte Oligomere eines konjugierten Diens, verwendet werden können, wenn die normalerweise entflammbaren Materialien Polypropylen oder ABS-Harze sind» Das in dieser Ausführungsform verwendete Phosphit kann jedes organische Phosphit sein, das der Formel PiQR)(QR1}(QR1·) entspricht, in der Q Sauerstoff oder Schwefel, R und R1 aliphatische oder cycloaliphatische Reste sind und R11 ein aliphatischer, cycloaliphatischer oder aromatischer Rest ist. Die bevorzugten Phosphite sind jedoch Trialkylphosphite und-thiophosphite, bei denen die Alkylgruppen 10 bis 20 Kohlenstoffatome enthalten und Phosphite, insbesondere Polyphosphite mit der Struktur:
— 0 P
Verwendbare Phosphite sind beispielsweise Tridecylphosphit, Trilauryltrithiophosphit, Tricetyltrithiophosphit, Tristearylphosphit, Distearylpentaerythrit-diphosphit, Diisodecyl-pentaerythrit-diphosphit, PoIyCbisphenol-A—pentaerythrit-diphosphit)und Bis-(neopentylglykol)-1,4-cyclohexandimethylenphosphit.
Die synergistischen Mittel aus Phosphit werden normalerweise in Mengen von ca· 3 bis ca. 100% Phosphit, bezogen auf das Gewicht des feuerhemmenden Mittels, verwendet. Wenn das Phosphit das einzige synergistische Mittel ist, beträgt seine Konzentration vorteilhafterweise ca. 40 bis 80 Gewichtsprozent, während eine
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Konzentration von ca» 3 bis 30 Gewichtsprozent häufig wünschenswert ist, wenn die Zusammensetzung ein weiteres synergistisches. Mittel enthält»
Wenn die Gegenwart von wenigstens einer Metallverbindung in der Zusammensetzung zulässig ist/ ist es oft wünschenswert, daß die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen ca» 20 bis 100, vorzugsweise ca. 40 bis 60 Gewichtsprozent eines herkömmlichen synergistischen Mittels aus einer Metallverbindung, bezogen auf das feuerhemmende Mittel, enthaltene
Die folgenden Beispiele erläutern diese Ausführungsform der Erfindungβ
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BEISPIELE 36 bis 45
Das thermoplastische Polymer wurde mit anderen Bestandteilen auf einer Zweiwalzenmühle vermischt. Aus der Mischung wurden für das ASTM-D-2863-Verfahren geeignete ο
Teststucke preßgeformt.
Rezept <3_6.lZ28.i2i2±ll2.l^. Mil
Polypropylen (g) 100 100 100 100 100 100 100
ABS (g) · 100 100 100
Bromiertes 1:1-Diels-Alder-Addukt
£ (g) 5,4 6,4 5,4 5,4 5,4 5,4 5,4 15,6 15,5 15,5
Sb0O, (g) 2,7 2,7 2,7 2,7 2,7 9,4 9,2 9,2 '
2 3 ^
w Distearyl-pentaery-
<" thrit-diphosphit (g) 3,20,31,1 l»3 *
-» Tristearylphosphit (g) I1I
^ Trilauryltrithio-
^ phosphit (g) "1J-1
Diisodecylpentaerythritdiphosphit (g) 1J1 1^ Sauerstoff-Index 20,7 23,8 26,2 27,8 27,8 27,8 27,8 31,4 31,7 31,7
CD CD O K) O
Bei einer weiteren Ausführungsform der Erfindung, insbesondere in einer solchen, wo das normalerweise entflammbare organische Material ein Polymer, insbesondere Polypropylen ist, wurde gefunden, daß zinnorganische Verbindungen sich gut zum Stabilisieren von Zusammensetzungen, die die obenerwähnten feuerhemmenden Mittel enthalten, gegen thermische Zersetzung und sich daraus ergebende Korrosion von mit Metall verarbeiteten Gegenständen eignen» Diese Verbindungen sind besonders nützlich, wenn die Zusammensetzung weiterverarbeitet, z.B. bei Temperaturen von 205 bis 24O°C (400 bis 475°F.) geformt werden soll» Eine bevorzugte Klasse dieser zinnorganischen Verbindungen wird durch die Formel dargestellt:
in der R. und Rp jeweils organische Gruppen mit ca. 1 bis ca. 30 Kohlenstoffatomen sind, einschließlich Alkylgruppen, wie Isopropyl oder Butyl, Alkenylgruppen, wie Vinyl oder Butenyl, Cycloalkylgruppen, wie Cyclopentyl oder Cyclooctyl und heterocyclische Gruppen, wie Furfuryl; die R^COO-Gruppe von einer organischen Carbonsäure RpCOOH abgeleitet sein kann einschließlich aliphatischen, aromatischen, cycloaliphatischen und heterocyclischen Säuren, wobei RpCOOH beispielsweise Säuren wie Essigsäure, Ölsäure, Linolsäure, Maleinsäure, Milchsäure, Benzoesäure, Cyclohexan, Carbonsäure und Brenz-Schleimsäure darstellen kann; R^ eine organische Gruppe mit 1 bis ca· 30 Kohlenstoffatomen ist, und die R^-Gruppe von Dicarbonsäuren wie etwa Bernsteinsäure, Adipinsäure, Fumarsäure, Itaconsäure, Citraconsäure und 2-Octen-l,8-dicarbonsäuren abgeleitet sein kann und R-eine organische Gruppe ist, die von einem Alkohol mit ca.l bis ca.30
Kohlen-
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Stoffatomen einschließlich ein- und mehrwertigen Alkoholen abgeleitet sein kann, wie etwa Äthyl-, Isobutyl- oder Laurylalkohol und Äthylen-, Propylen-, Diäthylen-, Neopentyl- oder Decamethylenglykolo Vorzugsweise sind R^, Rp und R^ Kydrocarbylgruppen. In^ der obigen Formel ist a+b+c * 4, wobei a = 2 oder 3 ist lind b und c beide im Bereich von O bis 2 liegen» Einige bevorzugte zinnorganische Verbindungen der obigen allgemeinen Formel sind Dibutylzinn-bisdsooctylmaleat), Dihexylzinndiacetat und Dibutylzinndilaurat»
Die zinnorganischen Verbindungen werden den flammhemmenden polymerischen Zusammensetzungen vorteilhafterweise in einer Menge von ca. 0,05 bis ca<> 5 und bevorzugt in einer Menge von ca· 0,2 bis ca» 2 Gewichtsprozent der flammhemmenden Zusammensetzung, doh» die Mischung aus normalerweise entflammbarem Polymer, feuerhemmendem Mittel und zinnorganischer Verbindung, zugegeben. Diese Zinnverbindungen können der Zusammensetzung zu geeigneter Zeit, so zeBo während des Vermischens des flammhemmenden Materials mit dem Polymer und vorzugsweise ehe die Zusammensetzung Weiterverarbeitungstemperaturen unterworfen wird, zugegeben werden. Es ist auch manchmal vorteilhaft, die zinnorganischen Verbindungen mit dem feuerhemmenden Mittel und diese Mischung dann mit dem Polymer zu vermischen. Das Gewichtsverhältnis des feuerhemmenden Mittels zur zinnorganischen Verbindung kann im Bereich von ca. 1 bis ca. 50, vorzugsweise ca. 3 bis ca» 20, liegen.
Die folgenden Beispiele erläutern diese Ausführungsformen der Erfindung.
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BEISPIEL 46
Es wurden die Zersetzungstemperaturen von verschiedenen feuerhemmenden Mitteln bestimmt. Dann wurde die Zersetzungstemperatur einer Mischung aus IO Teilen feuerhemmendem Mittel und einem Teil zinnorganischer Verbindung (bibutylzinnbis(isooctylmaleat)} bestimmt» Die von der Zugabe der zinnorganischen Verbindung herrührende Erhöhung an thermischer Stabilität ist unten gezeigt»
Feuerhemmendes Zersetzungstemperatur Zersetzungstemperatur Mittel der Verbindung o,, der Mischung p-
Tetrabromcyclooctan 200 (393) 225 (437)
Tetrabromvinyl-
cyclohexan 230 (446) 240 (464)
Dibrom-Addulct aus Hexachlorcyclopentadien & Cyclooc tadien 200 (391) 244 (472)
BEISPIEL 47
Es wurde eine flammhemmende polymerische Zusammensetzung durch Mischen von 4,2g Hexabromcyclododecan mit 2,1g Sb9O3, 0,34g eines herkömmlichen Dibutylzinndilaurats und 93,7g Polypropylen hergestellt. Diese Zusammensetzung wurde bei ca. 22O°C (425°F.) spritzgegossen· Das spritzgegossene Produkt hatte eine weiße Farbe und zeigte keinerlei Zersetzung.
BEISPIEL 48
Es wurde eine flammhemmende Polypropylen-Zusammensetzung hergestellt durch Mischen von 4,9g des dibromierten Mono-
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addukte aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien mit 2,4g SbpO^, 0,5g eines herkömmlichen Dibutylzinn-bisiisooctylmaleat) und 92,7g Polypropylene Diese Zusammensetzung wurde bei cao 23O°C (45O0F0) spritzgegossen, und das geformte Produkt hatte eine weiße Farbe»
BEISPIEL 49
Um zu zeigen,wie die zinnorganischen Verbindungen als Korrosionsinhibitoren wirken, wurde eine Mischung aus 93 Gewichtsprozent Polypropylen, 4,7 Gewichtsprozent des bromierten 1:1 Addukts aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien-1,5 und 2,3 Gewichtsprozent SbpO- hergestellte, Ein Teil dieser unstabilisierten Mischung wurde als Kontrollprobe aufgehoben, während 0,5 Gewichtsprozent von herkömmlichem Dibutylzinndilaurat einem anderen Teil der Mischung zugegeben wurden. Vier Proben jeder Zusammensetzung (mit und ohne zinnorganischen Stabilisator) wurden zwischen getrennte Stahlplattenpaare gelegt, wie bei einem Sandwicho Jedes Sandwich wurde unter Druck in eine Formpr es as gelegte Zwei Sandwiches (ein stabilisiertes und ein nicht stabilisiertes) wurden eine halbe Stunde lang bei 2O5°C (40O0F0) geformt, zwei wurden eine halbe Stunde lang bei 232°C (4500F0) geformt, zwei wurden bei 2O5°C (4000F0) 16 1/2 Stunden lang geformt und zwei wurden bei 232°C (4500F0) 16 1/2 Stunden lang geformt.
Als die Stahlplatten von jedem Sandwich am Ende der Formungszeit geprüft wurden, zeigte sich in jedem Fall, daß die Platten, die der nicht stabilisierten Mischung ausgesetzt worden waren, nach einer halben Stunde verfärbt und nach 16 1/2 Stunden gerostet waren. Die der stabilisierten Mischung ausgesetzten Stahlplatten waren nach 16 1/2 Stunden weder verfärbt noch verrostet.
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Bei bestimmten normalerweise entflammbaren Materialien, insbesondere den thermoplastischen Polyolefinpolymeren kann es zum "Ausblühen" des feuerhemmenden Mittels kommen, deh0 das Mittel wandert möglicherweise an die Oberfläche des zu schützenden Materialso Es wurde gefunden, daß Triazine, gesättigte Fettsäuren und Metallsalze von gesättigten Fettsäuren ausgezeichnete Ausblüh-Tnhibitoren bei feuerhemmenden Mitteln mit organischem Halogen, insbesondere den obenerwähnten, sind. Deshalb können diese Materialien ebenfalls in die flammhemmende Zusammensetzung eingeführt werden,,
Jede geeignete gesättigte Fettsäure oder jedes geeignete Metall salz einer gesättigten Fettsäure kann als Ausblüh-Inhibitor verwendet werden, es sind jedoch Säuren oder Salze mit wenigstens 6 Kohlenstoffatomen im Molekül bevorzugt» Ganz besonders bevorzugt sind Säuren oder Salze mit ca» 12 bis ca. 22 Kohlenstoffatomen im Molekül» Vorteilhafte Ergebnisse lassen sich beispielsweise durch Verwendung von Stearinsäure oder Stearaten als Ausblüh-Inhibitoren erzielen« Geeignete Salze von gesättigten Fettsäuren sind unter anderem Calcium-, Zinn-, Aluminium- und Zinksalz. Zinn-II-stearat oder Aluminiumstearat sind besonders vorteilhaft zu verwenden.
Triazine haben sich auch als geeignete Ausblüh-Inhibitoren erwiesen. Entsprechende verwendbare Triazine sind unter anderem Melamin, Produkte, die sich ergeben, wenn Formaldehyd mit Melamin kondensiert wird, saure Salze von Melamin, insbesondere Melaminpyrophosphat, Substitutionsprodukte von Melamin und insbesondere solche Substxtutionsprodukte, bei denen die Wasserstoffe des Melamin durch Methylolgruppen ersetzt sind. Die Verwendung von Melamin (2,4,6-Triamino-l,3,5-triazin) als Ausblüh-Inhibitor ist besonders bevorzugt,
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andere geeignete Triazinderivate von Melamin sind z.B. Hexamethylolmelamin, Melaminpyrophosphat und Produkte, die sich aus der Kondensation von Formaldehyd mit Melamin ergeben, z.B. Formaldehyd/Melamin-Harze. Der Begriff "Triazinderivate von Melamin"soll daher Melaminderivate bedeuten, bei denen die Triazin-Ringstruktur mit 3 Kohlenstoff- und 3 Stickstoffatomen erhalten geblieben ist; und bei anderen Materialien als Melamin Derivate, bei denen Glieder oder Gruppen wenigstens einen Teil des Wasserstoffs in den Aminogruppen von Melamin ersetzt habene
Eine Menge an Ausblüh-Inhibitor im Bereich von ca. 0,1 bis ca» 5% des Gesamtgewichts der Zusammensetzung verhindert im allgemeinen ein Ausblühen, doch können größere oder kleinere Mengen,wo angezeigt, verwendet werden.
Die folgenden Beispiele erläutern diese Ausführungsform der Erfindung.
BEISPIELE 50 bis 55
Das bromierte 1:1 Diels-Alder Addukt hergestellt nach Beispiel 1 und das Hexabromid von 1,3-Bis(3-cyclohexenyl}äthylen wurden Polypropylen getrennt als feuerhemmende Mittel zugegeben, während Melamin, Stearinsäure und Stearate als Ausblüh-Inhibitoren verwendet wurden. Antimontrioxid wurde als synergistisches Mittel verwendet. Für Testzwecke wurde jede Zusammensetzung zu Barren preßgeformt. Die Menge eines jeden Zusatzes ist in Tabelle VII gezeigt. Die Zeit, bis zu der es zum Ausblühen kam oder auch nicht, ist ebenfalls in der Tabelle angegeben.
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A 14 079
Beispiel Tabelle VII
50
51
52
Gewichtsteile
53
54
Polypropylen 84,0 84,0 84,0 91,5 93,13 83,3
Bromiertes 1:1
Addulct, Bsplo 1 10,5 10,5 10,5 5,25 0 10,5
Hexabromid aus l,2-bis(3-cyclo-
hexenyDäthylen 4,15
Sb3O3 5,2 5, 2 5, 2 2 ,6 2 ,07 5,2
Aluminiumstearat o, 5
Zinkstearat o, 5
Stearinsäure 1 ,0 1 ,0
Melamin 1,0
Tage bis
Ausblühen
1
Tage nach denen sich noch kein Ausblühen gezeigt hatte
133
29
30
90
Es ist zu bemerken, daß es nach einem Tag zum Ausblühen kam, wenn kein Inhibitor verwendet wurde, während es am Ende von 29 bis 133 Tagen, je nach der verwendeten Inhibitorart- und menge noch nicht zum AusHühen gekommen war.
Bei der Zubereitung von Beispiel 1 bemerkte man, daß sich
eine Mischung aus dem Mono-Addukt und Di-Addukt aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien-l,5 bildete· Früher
wurden die Addukte durch Vakuumdestillation getrennt, wobei das schwerere Di-Addukt bei einer höheren Temperatur siedete. Es wurde nun gefunden, daß das Mono-Addukt von der Mischung durch selektive Extraktion abgetrennt werden kann unter Verwendung eines Lösungsmittels wie etwa Dimethylformamid oder einer organischen Flüssigkeit mit einer Dielektrizitätskonstante von weniger als ca. 30 und Mischungen hiervon. Die Ab-
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trennung eines 1:1 Diels-Alder-Addukts aus einer Mischung mit höheren Addukten geschieht durch die Verwendung eines selektiven Lösungsmittels für das 1:1 Addukt, doh„ eines Lösungsmittels, in dem das 1:1 Addukt bestimmbar löslicher ist als das 2:1- oder höhere Addukta Um die einfache Abtrennung und Reinigung zu erleichtern, darf das selektive Lösungsmittel mit keinem der Addukte reagieren, muß von den verschiedenen Addukt-Anteilen leicht trennbar und bei Extraktionstemperatur flüssig sein· Lösungsmittel mit diesen erwünschten Eigenschaften sind Dimethylformamid und organische Flüssigkeiten mit einer Dielektrizitätskonstante von weniger als ca» 30 und vorzugsweise weniger als ca. 20. Hervorragende Ergebnisse lassen sich erzielen, wenn man organische flüssige Lösungsmittel mit Dielektrizitätskonstanten von weniger als ca» 10 verwendet.
Von den verschiedenen verwendbaren organischen Flüssigkeiten sind die folgenden illustrativ : gesättigte aliphatische und cycloaliphatische Kohlenwasserstoffe, insbesondere solche mit ca. 4 bis ca. 18 Kohlenstoffatomen, wie Hexan, Isooctan und Cyclohexan; aromatische Kohlenwasserstoffe mit ca. 6 bis ca. 14 Kohlenstoffatomen, wie Benzol, Xylol, Toluol und Diphenylmethan; Alkenole mit ca« 2 bis ca. 12 Kohlenstoffatomen, wie Äthanol und Laurylalkohol; aliphatische Monocarbonsäuren mit ca. 2 bis ca. 10 Kohlenstoffatomen, wie Essigsäure, Buttersäure und Caprylsäure; aliphatische Ester mit ca. 4 bis ca. 16 Kohlenstoffatomen, wie Äthylacetat und n-Amyl-isocaproat; halogenierte aliphatische Verbindungen mit ca. 1 bis ca, 8 Kohlenstoffatomen, wie Chloroform, 1,2-Dichlorpropan und Chlorcyclohexan; aliphatische Nitrile mit ca. 3 bis ca. 8 Kohlenstoffatomen, wie Propionitril und Isocapronsäurenitril; aliphatische Nitro-Verbindungen mit ca. 3 bis ca. 8 Kohlenstoffatomen, wie 1-Nitropropan und 1-Nitrohexan; aliphatische
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Amide mit ca. 3 bis ca. 6 Kohlenstoffatomen, wie Pröpionamid; aliphatische Ketone mit ca. 3 bis ca. 8 Kohlenstoffatomen, wie Aceton und Methylxsobutylketon; aliphatische Äther mit ca» 4 bis ca. 12 Kohlenstoffatomen, wie Äthyläther-und Amyläther; aromatische Derivate, wie Anilin, Benzylalkohol und Benzylchlorid, und Heterocyclen, wie Dioxan, Tetrahydrofuran und Pyridine Bestimmte extrahierende Lösungsmittel sind bevorzugt, weil sie nicht nur selektive Lösungsmittel für das l:l-Addukt sind, sondern auch nützlich als inerte Lösungsmittel bei einer folgenden Bromierung des abgetrennten l:l-Addukts zur Bildung von flammhemmenden Materialien,, Zu diesen bevorzugten Lösungsmitteln gehören die obenbeschriebenen aromatischen Kohlenwasserstoffe, Alkane und Alkanoleo Die obenerwähnten Lösungsmittel können einzeln oder in Mischungen von zwei oder mehr verwendet werdenο
Je nach verwendetem Lösungsmittelsystem, kann die Abtrenn-Temperatur bei ca. 00C bis ca. 1000C liegen, wobei der bevorzugte Temperaturbereich bei ca. 15 bis ca. 60°C liegt. Raumtemperatur ist normalerweise geeignet, und es wird viel bei ihr gearbeitet. Das Gewichtsverhältnis von Lösungsmittel-zu-Adduktmischung kann von ca. 1:10 bis ca. 10:1, vorteilhafterweise von ca. 1:5 bis ca. 5:1 schwanken und beträgt bevorzugt ca. 1:2 bis ca. 2:1. Die Kontaktzeit kann bei einer Minute bis fünf Stunden, vorzugsweise bei ca. 5 Minuten bis zu einer Stunde liegen.
Diese Ausführungsform der Erfindung wird durch die folgenden Beispiele erläutert.
BEISPIEL 56
Eine Mischung aus 138,9g (0,51 Mol) Hexachlorcyclopentadien und 459g (4,4 Mol) Cyclooctadien-l,5 wurde eine Stunde lang auf 140 bis 144°C erwärmt. Überschüssiges Cyclooctadien wurde
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durch Destillation bei atmosphärischem Druck(maximale Gefäßtemperatur = 200°C) entfernt, und es blieb eine rohe Adduktmischung von 191,1g Gewicht übrig. Diese Rohmischung wurde zu 300ml Heptan gegeben und bei Raumtemperatur 20 Minuten lang in sanfter Bewegung gehaltene Die Lösung aus dem Monoaddukt aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien in Heptan wurde vom unlöslichen Diaddukt durch Filtration abgetrennt, und es blieben 15,9g Diaddukt übrig» Die Heptanlösung enthielt 175,2g Monoaddukt, was eine Gesamtausbeute von 90,8% darstellt, bezogen auf Hexachlorcyclopentadieno Der Schmelzpunkt einer Probe des aus der Heptanlösung erhaltenen weißen kristallinen Monoaddukts betrug 62 bis 64°C.
Bei Wiederholung dieses Verfahrens, jedoch mit Abtrennen der Addukte durch Vakuumdestillation anstatt durch selektive Extraktion, erhielt man nur 82,5% Ausbeute an Monoaddukt mit einem Schmelzpunkt von 60 bis 63°C.
BEISPIEL 57
Eine Rohmischung der 1:1- und 2:1-Addukte aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien nach Beispiel 56 wurde mit einer 50:50-Gewichtsprozent-Mischung von dem Doppelten ihres Gewichts aus Benzol und t-Buty1alkohol gemischt und 20 Minuten lang gerührt ο Das Diaddukt war in dem Abtrenn-Lösungsmittel nicht löslich und wurde durch Filtration entfernt, und man erhielt eine Benzol-Butylalkohol-Lösung des Monoaddukts. Der Schmelzpunkt des aus dieser Lösung erhaltenen weißen pulverförmigen Produkts lag bei 62 bis 64°C.
Eine ähnliche Mischung der 1:1- und 2:1-Addukte wie oben wurde mit einer Mischung von dem Doppelten ihres Gewichts aus 60 Gewichtsprozent Benzol und 40 Gewichtsprozent Methylalkohol
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A 14 O7» - 33 -
behandelt« Obwohl Methylalkohol eine Dielektrizitätskonstante von mehr als 30 hat und allein verwendet kein geeignetes selektives Lösungsod.ttel ist, hatte die Mischung aus Benzol und Methylalkohol eine Dielektrizitätskonstante von weniger als 3O· Das 2:1-Addukt wurde entfernt, und es blieb eine Lösung des Monoaddukts in Benzol und Methylalkohol übrig.
BEISPIELE 58 bis 65
Die unten in der Tabelle aufgeführten Beispiele erläutern die Selektivität von verschiedenen Lösungsmitteln beim Abtrennen von lOOg-Proben aus 95 Gewichtsprozent Mono- und 5 Gewichtsprozent Diaddukt des Diels-Alder-Reaktionsprodukts aus Hexachlorcyclopentadien und Cyclooctadien-1,5. In jedem Fall wurden die Probe und die angegebene Menge Lösungsmittel eine halbe Stunde lang bei Raumtemperatur zusammen gerührt und dann filtriert. Die angegebene Menge an unlöslichem
Rückstand, der das Diaddukt und unterschiedliche Mengen
Monoaddukt enthält, macht die allgemeine Beziehung zwischen der Dielektrizitätskonstante des Lösungsmittels und seiner Selektivität deutlich, wie auch das anomale ¥erhalten von Dimethyl formamid·
Tabelle ¥111
Beispiel Lösungsmittel Lösungs- Rückstand
fDielektrizitäts- mittel Gewicht konstante) Gewicht Cg) Cg)
58 38 Teile n-Heptan (2) 2OO 7,9
62 Teile t-Butanol '"*
59 Methylenchlorid C9> 1OO 8,3
60 Dioxan C2) ISO 7,2
61 Äthylenglykol (38) 385 70
62 Kitropropan C23> 15Ο IQ,O
63 Methylcyanid C38> 3OO 66
64 Acetonitril (27) ISO 9,2
65 Dimethylformamid (37) ISO 7,2
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Claims (1)

  1. Ansprüche
    1. Zusammensetzung aus einem normalerweise entflammbaren organischen Material und einem feuerhemmenden Mittel mit der Struktur eines Diels-Alder-Addukts aus einem Cyclopentadienylpolyhalogenid und einem ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Bromid.
    2. Zusammensetzung, insbesondere nach Anspruch 1, aus einem normalerweise entflammbaren organischen Material und einem feuerhemmenden Mittel mit der Struktur:
    in der X Chlor oder Brom» Q Halogen, Wasserstoff, Hydrocarbyl oder Hydrocarbyioxy, Z eine zweiwertige Hydrocarbylpolybromidgruppe mit ca· 5 bis ca. 16 Kohlenstoffatomen und ca. 2 bis ca. 6 Bromatomen ist, bei der die beiden Wertigkeiten an benachbarten Kohlenstoffatomen liegen und die Bromatome Substituenten an aliphatischen oder cycloaliphatischen Kohlenstoffatomen sind·
    3. Zusammensetzung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß Z einen einzigen achtgliedrigen carbocyclischen Ring und zwei Bromatome enthält.
    4. Zusammensetzung nach Anspruch 3„ dadurch gekennzeichnet, daß das normalerweise entflammbare organische Material ein synthetisches Polymer aus einem ungesättigten Kohlenwasserstoff ist.
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    A 14 079 - 35 -
    5. Zusammensetzung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das normalerweise entflammbare organische Material Polypropylen ist.
    6. Zusammensetzung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch einen Gehalt an einem feuerhemmenden synergistischen Mittel.
    7. Zusammensetzung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das normalerweise entflammbare Material Polypropylen oder ein ABS-Harz ist und sie wenigstens ca. 1%, bezogen auf das Gewicht des feuerhemmenden Mittels, eines synergistischen Mittels aus Phosphit enthält, das der Formel PCQR)CQR1XQR") entspricht, in der Q Sauerstoff oder Schwefel ist, R und R· aliphatische oder cycloaliphatische Reste sind und R" ein aliphatischer, cycloaliphatischer oder aromatischer Rest ist.
    8. Zusammensetzung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Phosphit Distearyl-pentaerythrit-diphosphit, Diisodecylpentaerythrit-diphosphit, PolyCbisphenol-A-pentaerythrit-diphosphit) oder Bis(neopentylglykol)1,4-cyclohexandimethylenphosphit ist.
    9. Zusammensetzung nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Phosphitkonzentration ca. 40 bis 80%, bezogen auf das Gewicht des feuerhemmenden Mittels, ausmachte
    10. Zusammensetzung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das normalerweise entflammbare Material ein Äthylenpolymer ist und das Verhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel bei ca. 0,75 bis ca. 1,3 liegt.
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    A 14 079 - 36 -
    11. Zusammensetzung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel bei ca« 0,9 bis ca. 1,1 liegt und das synergistische Mittel Antimontrioxid ist„
    12. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß sie cao 85 bis ca» 97,5 Gewichtsprozent Polypropylen, ca« 2 bis ceu 10 Gewichtsprozent feuerhemmendes Mittel und eine solche Menge an synergistischem Mittel aus Antimontrioxid enthält, daß sich ein Gewichtsverhältnis von feuerhemmendem Mittel zu synergistischem Mittel von ca« 2 bis ca. 4 ergibt.
    13e Zusammensetzung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das feuerhemmende Mittel aus Verbindungen mit der Struktur von
    a) bromierten Oligomeren eines konjugierten Diens und
    b) Diels-Alder-Addukten eines Cyclopentadienylpolyhalogenids und eines ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Bromids besteht und sie noch eine zinnorganische Verbindung enthalte
    14. Zusammensetzung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die zinnorganische Verbindung die Formel hat:
    0
    ■CO-C-R2)b
    Sn'
    -(0-C-R3-C-O-R4) c 0 0
    in der R ..,Rp, R ^ und R^ jeweils eine Hydrocarbylgruppe mit ca. 1 bis car 30 Kohlenstoffatomen- a 2 bis 3 ist, b und c jeweils 0 bis 2 sind und die Summe von a, b und c 4 ist.
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    15. Zusammensetzung nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, daß das feuerhemmende Mittel in einer Menge von ca. 1 bis ca« 25 Gewichtsprozent, bezogen auf die Mischung aus feuerhemmendem Mittel und Polymer, vorhanden ist und die zinnorganische Verbindung in einer Menge von ca» 0,05 bis ca. 5 Gewichtsprozent, bezogen auf die flammhemmende polymerische Zusammensetzung, vorliegt.»
    -16.. Zusammensetzung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß sie eine Beimischung aus einem synergistischen Mittel aus Verbindungen aus Phosphor, Wismuth, Arsen oder Antimon enthält und das feuerhemmende Mittel und das synergistische1 Mittel in einem Gewichtsverhältnis von cao 1 bis ca« 5 vorliegeno
    17. Zusammensetzung aus einem thermoplastischen Polyolefinpolymer, insbesondere nach einem der vorhergehenden Ansprüche, gekennzeichnet durch eine wirksame Menge aus einem feuerhemmenden Mittel mit organischem Halogen und einen Ausblüh-Inhibitor aus Triazinen, gesättigten Fettsäuren oder Metallsalzen von gesättigten Fettsäuren.
    18. Zusammensetzung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das Polyolefin Polypropylen ist.
    19. Zusammensetzung nach Anspruch 17 oder 18, dadurch gekennzeichnet, daß der Ausblüh-Inhibitor in Mengen im Bereich von ca. 0,1 bis cao 5 Gewichtsprozent der Zusammensetzung vorhanden ist.
    20„ Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 17 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Ausblüh-Inhibitor Melamin isto
    21. Zusammensetzung nach einem der Ansprüche 17 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Ausblüh-Inhibitor Aluminiumstearat oder Zinn-II-Stearat ist.
    2 098 35/11 U
    A 14 079 - 38 -
    22. Verfahren zur Herstellung eines feuerhemmenden l:l-Diels-Alder-Addukts aus einem Cyclopentadienylpolyhalogenid-dien und einem mehrfach ungesättigten aliphatischen oder cycloaliphatischen Dienophil, dadurch gekennzeichnet, daß das l:l-Addukt aus der Reaktionsmischung mit einem selektiven Lösungsmittel, insbesondere Dimethylformamid, oder einem organischen Lösungsmittel oder Lösungsmlttelgemisch mit
    einer Dielektrizitätskonstante von weniger als cao 30 extrahiert wird β
    23. Verfahren zur Abtrennung eines Ii l-Dieis~Alder-Adduk.ts aus einem Cyclopentadienylpolychlorid und einem Cycloalkadien mit ca. 5 bis ca. 16 Kohlenstoffatomen aus einer Mischung mit dem entsprechenden 2:1-Addukt, dadurch gekennzeichnet, daß das lil-Addukt aus der Mischung mit einem selektiven Lösungsmittel mit einer Dielektrizitätskonstante von weniger als ca. 10 extrahiert wird und als selektives Lösungsmittel aromatische Kohlenwasserstoffe, Alkane, Alkanole oder Mischungen hiervon verwendet werden«,
    20983B/11U
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