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DE2263881A1 - Verfahren zur herstellung von carvon - Google Patents

Verfahren zur herstellung von carvon

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Publication number
DE2263881A1
DE2263881A1 DE19722263881 DE2263881A DE2263881A1 DE 2263881 A1 DE2263881 A1 DE 2263881A1 DE 19722263881 DE19722263881 DE 19722263881 DE 2263881 A DE2263881 A DE 2263881A DE 2263881 A1 DE2263881 A1 DE 2263881A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
pinene
carvone
hydroxy
acid
carvotanacetone
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19722263881
Other languages
English (en)
Inventor
Lucien Dr Billet
Michel Dr Costantini
Michel Jouffret
Guy Lartigau
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Rhone Poulenc SA
Original Assignee
Rhone Poulenc SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Rhone Poulenc SA filed Critical Rhone Poulenc SA
Publication of DE2263881A1 publication Critical patent/DE2263881A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/587Unsaturated compounds containing a keto groups being part of a ring
    • C07C49/647Unsaturated compounds containing a keto groups being part of a ring having unsaturation outside the ring
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/27Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by oxidation
    • C07C45/28Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by oxidation of CHx-moieties
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/61Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups
    • C07C45/65Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by splitting-off hydrogen atoms or functional groups; by hydrogenolysis of functional groups
    • C07C45/66Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by reactions not involving the formation of >C = O groups by splitting-off hydrogen atoms or functional groups; by hydrogenolysis of functional groups by dehydration

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description

EHOEE-POULENC S.A., Paris/Frankreich
Verfahren zur Herstellung von Carvon
Die vorliegende Erfindung "betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Garvon,ausgehend von oc-Pinen.
Das Carvon, das als Aroma und als Parfüm verwendet wird, kommt in verschiedenen natürlichen ätherischen ölen vor, wobei es jedoch aus wirtschaftlichen Gründen bevorzugt ist, es industriell ausgehend von leicht zugänglichen und billigen Verbindungen, wie oc-Pinen, herzustellen. In der Literatur ist die Herstellung von verschiedenen Zwischenverbindungen zwischen dem cx-Pinen und dem Carvon, wie des Oxyds des oc-Pinens, des Sobrerols und des 8-Hydroxy-carvotanacetons und die Überführung der einen in die anderen gut beschrieben. Dennoch,sei es aufgrund der Anzahl der Stufen, die deren Kombination umfaßt, sei es aufgrund der Natur der eingesetzten Reaktanten, beispielsweise der Verwendung von Chromsäure zur Oxydation des Sobrerols in 8-Hydroxy-carvotan-
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aceton, gestattet es die Aneinanderkettung dieser verschiedenen Stufen nicht,zu einem industriellen Verfahren zur Überführung von oc-Pinen in das Carvon zu gelangen. Es ist daher besonders wesentlich, ein einfaches Verfahren zur Herstellung von Carvon ausgehend von a-Pinen, zur Verfugung zu. stellen, bei dem nur eine begrenzte Anzahl an Stufen und nicht sehr kostspielige Reaktanten zum Einsatz gelangen.
Erfindungsgemäß wurde nun ein einfaches und ökonomisches Verfahren, zur Herstellung des Carvons, ausgehend von a-Pinen, gefunden, das darin besteht, daß man 8-Hydroxy-carvotanaceton herstellt und dieses anschließend auf an sich bekannte Weise in Carvon überführt,und das dadurch gekennzeichnet ist, daß man das 8-Hydroxy-carvotanaceton direkt durch Oxydation von a-Pinen mit Perameisensäure, die in einer Menge von zumindest 1,5 Mol je Mol a-Pinen verwendet wird, herstellt.
Die Oxydation von a-Pinen in 8-Hydroxy-carvotanaceton durch Perameisensäure kann in Gegenwart oder in Abwesenheit eines unter den Reaktionsbedingungen inerten Lösungsmittels durchgeführt werden. Man kann Ameisensäure, die aliphatischen Äther (Dimethyläther, Diäthyläther), einen halogenierten Kohlenwasserstoff (Chloroform, 1,2-Dichloräthan, Chlorbenzol), einen cycloaliphatischen Kohlenwasserstoff (Cyclohexan) oder einen aromatischen Kohlenwasserstoff (Benzol, Toluol) verwenden.
Die Perameisensäure kann als solche in zuvor gebildetem Zustand in Form einer Lösung in Ameisensäure verwendet werden, oder "in situ" durch Umsetzung von Wasserstoffperoxyd mit Ameisensäure nach bekannten Methoden hergestellt werden. Für das molare Verhältnis von Perameisensäure zu a-Pinen gibt es keine obere kritische Grenze. Im allgemeinen ist es nicht erforderlich, mehr als 2,5 Mole Persäure je Mol Kohlenwasserstoff einzusetzen. Man
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arbeitet vorzugsweise mit 1,8 bis 2,2 Mol Persäure je Mol a-Pinen.
Die Temperatur der Oxydationsphase kann zwischen 0 und 700C, und vorzugsweise zwischen 10 und 400C variieren. Diese Phase wird auf einfache Weise, entweder durch Einbringen von Persäure ( oder von Wasserstoffperoxyd und Ameisensäure) in gegebenenfalls in Lösung vorliegendes oc-Pinen oder durch Einbringen von a-Pinen in Persäure hergestellt.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auf racemisches a-Pinen oder auf dessen optische Isomeren angewendet werden.
Die überführung von 8-Hydroxy-carvotanaceton in Carvon kann nach üblichen Methoden durchgeführt werden. So kann man das Hydroxyketon in Gegenwart einer starken Mineralsäure, wie der Schwefel- oder Phosphorsäure oder einer Sulfonsäure (Benzol- und Toluol-Sulfonsäuren) oder in Gegenwart von Oxalsäure dehydratisieren. Man kann auch das 8-Hydroxy-carvotanaceton mittels einer niedrigen aliphatischen Säure (beispielsweise Essigsäure) verestern und dann die hergestellten Ester pyrolisieren (siehe . hierzu US-Patentschrift 2 796 428).
Unabhängig von der Art des in Betracht gezogenen Verfahrens, „ kann das 8-Hydroxy-carvotanaceton zuvor vom Oxydationsmilieu des oc-Pinens abgetrennt werden, oder auch in diesem Reaktionsmilieu behandelt werden. Ein wegen seiner Einfachheit der Durchführung bevorzugtes Verfahren besteht darin, eine starke Säure zu dem Oxydationsmilieu des oc-Pinens hinzuzufügen und die Dehydratation des 8-Hydroxy-carvotanacetons durch Erwärmen (beispielsweise zwischen 40 und 2000C), wobei das Carvonnach Maßgabe seiner Bildung destilliert, durchzuführen.
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Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung.
Beispiel 1
Man beschickt einen 200 cm Dreihalskolben, der mit einem Thermometer, einem Tropftrichter, einer Rührvorrichtung und einem Kühlungssystem versehen ist, mit 1000cnr wasserfreiem Äther und 1010 g einer Perameisensäurelösung in wasserfreier Ameisensäure, die durch zweistündige Umsetzung bei Raumtemperatur von 920 g wasserfreier Ameisensäure mit 98,5 g 69 Gew.-%igem Wasserstoffperoxyd (diese Lösung enthält 1,71 Mol Perameisensäure) erhalten wurde. Man beläßt den Kolbeninhalt bei 200C,während man unter Rühren während 25 Minuten 115 »5 g (0,85 Mol) a-Pinen ([a]yj= -460C) hinzufügt. Nach drei Stunden verbleiben unter diesen Bedingungen weniger als 10 % des. anfänglichen wirksamen Sauerstoffs.
Man vertreibt den Äther und die Ameisensäure durch Destillation im Vakuum unter Wasserbadtemperatur. Man gewinnt einen Rückstand, der 283 g wiegt, und in dem kein a-Pinen mehr verblieben ist (Umwandlungsgrad 100%), und der 25,8 g 8-Hydroxy-carvotanaceton enthält, welches durch Gasflüssigkeitschromatographie bestimmt wurde, entsprechend einer Ausbeute in bezug auf eingesetztes a-Pinen von 18 %. Das 2,4-D.initrophenylhydrazon einer Probe des 8-Hydroxy-carvotanacetons, das durch Destillation .isoliert wurde, schmilzt bei 199°C (gemessen auf dem Kofier-Block)*
Man fügt 0,6 Gew.-% p-Toluolsulfonsäure zur Gesamtmenge des Rückstandes hinzu und unterwirft diesen einer Destillation unter einem Druck von 10 bis 20 mm Quecksilber. Man erhält so 227 g einer Fraktion, die zwischen 30 und 158°C destilliert, und in der man durch Gasflüssigkeitschromatographie die folgenden Komponenten bestimmt:
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7,4- Gew.-% Carvon
6,3 % Carvacrol
1.8 Gew.-% e-Hydroxy-carvotanaceton
3.9 Gew.-% Pinol und
2,4- Gew.-% oc-Camphol-aldehyd.
Das erhaltene Destillat wird darauf einer erneuten Destillation im Vakuum von 10 bis 20 mm unterworfen und anschließend rektifiziert. Man erhält auf diese Weise 16,5 g Carvon, das die folgenden Eigenschaften aufweist:
= 101,5 - 102°C;
njp = 1,496}
[oüD = -64°;
Schmelzpunkt des 2,4—Dinitrophenylhydrazons: 1890C.
Die Ausbeute an Carvon in bezug auf eingesetztes a-Pinen beträgt
Beispiel 2
■z
Man beschickt einen 1000 cm Kolben, der wie in Beispiel 1 ausgerüstet ist, mit 54·,4- g α-Einen. (0,4-0 Mol), und fügt dann nach Abkühlen des Kolbeninhalts auf 100C fortschreitend während 80 Minuten 435 g einer Lösung von Perameisensäure, die wie in Beispiel 1 hergestellt wurde (entsprechend o,8 Mol Persäure), hinzu. Die Temperatur steigt auf 700C an und wird dann auf 200C zurückgeführt. Man beläßt zwei Stunden unter diesen Bedingungen. Es verbleiben dann nur noch 2 % an aktivem Sauerstoff in dem Kolben. Man vertreibt den größeren Teil der Ameisensäure durch Destillation unter Vakuum. Man bestimmt 12,1 g 8-Hydroxy-carvotanaceton in dem Rückstand (Ausbeute 18 % in bezug auf eingesetztes a-Pinen). Der Rückstand wird darauf wie in Beispiel 1
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behandelt. Die Ausbeute an isoliertem Carvon beträgt 13 % in bezug auf eingesetztes ot-Pinen.
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Claims (3)

Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung von Carvon,ausgehend von a-Pinen, bei dem man 8-Hydroxy-carvotanaceton herstellt und dieses anschließend in an sich bekannter Weise in Carvon überführt, dadurch gekennzeichnet, daß man das 8-Hydroxy-carvotanaceton durch Oxydation von oc-Pinen mit Perameisensäure, die in einer Menge von zumindest 1,5 Mol Qe Mol oc-Pinen verwendet wird, oxydiert.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxydation des a-Pinensin einem Lösungsmittel der Gruppe, bestehend aus Ameisensäure, den Äthern, den cycloaliphatischen Kohlenwasserstoffen und den aliphatischen oder halogenierten aromatischen Kohlenwasserstoffen durchführt.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Temperatur der Oxydationsphase des α-Pinens zwischen O und 700C hält.
4·., Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man*8-Hydroxy-carvotanaceton durch Erwärmen in Gegenwart einer starken Mineralsäure oder einer Sulfonsäure zum Carvon dehydratisiert, wobei das Carvon nach Maßgabe seiner Bildung aus dem Eeaktionsmilieu entfernt wird.
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DE19722263881 1971-12-28 1972-12-28 Verfahren zur herstellung von carvon Pending DE2263881A1 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR7146988A FR2166505A5 (en) 1971-12-28 1971-12-28 Carbone from alpha-pinene - by oxidn with performic acid to hydroxy-8-carvotanacetone and dehydration

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE2263881A1 true DE2263881A1 (de) 1973-07-05

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DE19722263881 Pending DE2263881A1 (de) 1971-12-28 1972-12-28 Verfahren zur herstellung von carvon

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BE (1) BE793364A (de)
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FR (1) FR2166505A5 (de)
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NL (1) NL7217386A (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0077682A1 (de) * 1981-10-21 1983-04-27 Pfizer Limited Mikrobiologisches Verfahren zur Herstellung von 1-Carvon

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EP0077682A1 (de) * 1981-10-21 1983-04-27 Pfizer Limited Mikrobiologisches Verfahren zur Herstellung von 1-Carvon

Also Published As

Publication number Publication date
IT973066B (it) 1974-06-10
BE793364A (fr) 1973-06-27
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JPS4875546A (de) 1973-10-11
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CH546723A (fr) 1974-03-15

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