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DE2154095C3 - Ammoniumpolyphosphat, Phosphoniumbromid-Kombinationen als Feuerhemmende Mittel für Propylenpolymere - Google Patents

Ammoniumpolyphosphat, Phosphoniumbromid-Kombinationen als Feuerhemmende Mittel für Propylenpolymere

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DE2154095C3
DE2154095C3 DE2154095A DE2154095A DE2154095C3 DE 2154095 C3 DE2154095 C3 DE 2154095C3 DE 2154095 A DE2154095 A DE 2154095A DE 2154095 A DE2154095 A DE 2154095A DE 2154095 C3 DE2154095 C3 DE 2154095C3
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DE
Germany
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dito
phosphonium bromide
cyanoethyl
ammonium polyphosphate
radical
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DE2154095A
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DE2154095A1 (de
DE2154095B2 (de
Inventor
Christos Piscataway N.J. Savides
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Wyeth Holdings LLC
Original Assignee
American Cyanamid Co
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Publication date
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Publication of DE2154095B2 publication Critical patent/DE2154095B2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
    • C08K3/32Phosphorus-containing compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/49Phosphorus-containing compounds
    • C08K5/50Phosphorus bound to carbon only

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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Fireproofing Substances (AREA)

Description

Mit dem neuen synergistischen Gemisch aus Phosphoniumbromid und Ammoniumpolyphosphat wird im Vergleich zu bekannten Zusätzen eine höhere Flammwidrigkeit erzielt, und außerdem wird dieses bessere Ergebnis im allgemeinen mit niedrigeren Konzentrationen erhalten, als sie bisher bei bekannten Zusätzen für erforderlich gehalten wurden. Die Ergebnisse, die mit den oben beschriebenen neuen feuerhemmenden Kombinationen erzielt werden, sind überraschend und deshalb unerwartet, weil die Gemische ein höheres Maß •an Flammwidrigkeit ergeben, als aufgrund der Ergebnisse bei Verwendung der einzelnen Komponenten zu erwarten wäre, d. h, es liegt eine synergistische Wirkung vor.
Die erste wesentliche Komponente der neuen feuerhemmenden Mittel ist eine Verbindung der allgemeinen Formel I oder Formel II. Diese Verbindungen sowie Verfahren zu ihrer Herstellung sind bekannt, beispielsweise aus der US-PS 3005 013 und den oben genannten Veröffentlichungen.
Der zweite wesentliche Bestandteil der neuen feuerhemmenden Mittel ist ein Ammoniumpolyphosphat Diese Verbindungen sind ebenfalls bekannt, beispielsweise aus den US-PS 34 23 343 und 35 13 114. Diese Ammoniumpolyphosphate sind im allgemeinen praktisch wasserunlöslich und weisen eine Vielzahl von P—O — P-Bindungen auf. Sie lassen sich durch folgende allgemeine Formel darstellen:
-m) + 2(N H4
(m)
worin π eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von mehr als 10 ist, m/n zwischen etwa 0,7 und etwa 1,1 liegt und der Höchstwert von m gleich η+2 ist. Diese Stoffe haben geradkettige oder verzweigte Struktur, wobei fast der gesamte darin enthaltene Stickstoff als Ammoniakstickstoff vorliegt. Der Zahlenmittelwert von η bei Bestimmung durch Endgruppentitration nach Säurebildung beträgt etwa 20 bis 400, während bei Anwendung der Lichtstreuungsmethode der Gewichtsmittelwert von η über etwa 500, vorzugsweise etwa 500 bis 100 000 und insbesondere 1000 bis 30 000, beträgt.
Die Ammoniumpolyphosphate weisen verschiedene kristalline Formen auf, kommen aber auch im nicht-kristallinen oder amorphen Zustand vor.
Die erfindungsgemäße Kombination aus Phosphoniumbromid und Ammoniumpolyphosphat ist als feuerhemmendes Mittel vorteilhaft, wenn es in Propylenpolymere in feuerhemmenden Mengen, d. h. wenigstens etwa 5 Gewichtsprozent und vorzugsweise etwa 5 bis 25 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht des Polymeren, eingebracht wird. Das Verhältnis von Phosphoniumbromid zuu Ammoniumpolyphosphat soll etwa 2 :1 bis etwa 1 :2 betragen.
Zu den Propylenpolymeren, die durch die neue Kombination flammwidrig gemacht werden, gehören
bo Homopolymere von Propylen und Copolymere aus Propylen und Olefincomonomeren mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen, zum Beispiel Äthylen, Butylen, Isobutylen usw. Diese Copolymeren enthalten 50 bis 90 Gewichtsprozent Propylen.
to Die neuen feuerhemmenden Kombinationen können den verschiedenen Propylenpolymeren als solche oder in Form der einzelnen Bestandteile nach jeder bekannten Methode zugesetzt werden. Die Bestandteile
des feuerhemmenden Mittels können dem Polymer mit anderen Worten als solche oder in Kombination durch (1) Vermischen des Polymeren und der Komponenten, beispielsweise auf einem Doppelwalzenmischwerk, in einem Banbury-Mischer usw, (2) gleichzeitiges Formpressen der Komponenten und des Polymeren, (3) Extrudieren des Polymeren und der Komponenen oder (4) bloßes Vermischen aller Stoffe miteinander in Pulverform oder flüssiger Form und anschließende Formgebung zu dem schließlich gewünschten Produkt zugesetzt werden. Die Komponenten der feuerhemmenden Kombination oder die Kombination selbst können ferner während der Erzeugung des Polymeren zugesetzt werden, d. h. während der Monomerpolymerisation, sofern der Katalysator sowie andere Bedingungen und andere Bestandteile des Polymerisationssystems dagegen inert sind.
Im Rahmen der Erfindung können in die hierin beschriebenen flammwidrigen Propylenpolymermassen außerdem solche Stoffe wie Weichmacher, Farbstoffe, Pigmente, Wärem- und Lichtstabilisatoren, Antioxydantien, antistatische Mittel, photochrome Stoffe und dergleichen eingebracht werden.
Durch die folgenden Beispiele wird die Erfindung näher erläutert Alle Teile und Prozentsätze beziehen sich auf das Gewicht, wenn nichts anderes angegeben ist In den Beispielen werden die Zusätze in den angegebenen Konzentrationen entweder (1) mit dem Propylenpolymer trocken vermischt, bei 216° C extrudiert und zu Pellets zerkleinert und dann durch Spritzgießen bei 204 bis 232° C zu Barren mit 12,7 χ 1,27 χ 0,63 cm geformt oder (2) mit dem Propylenpolymer trocken vermischt und durch die Mündung
ίο eines Schmelzindexapparates (in ASTM-D-1238-65 T beschrieben) bei 2500C zu einem 12,7 bis 17,8 cm langen zylindrischen Strangpreßling extrudiert Die Entflammbarkeit der Spritzgußbarren wird nach ASTM-D-635 oder dem Underwriters-Laboratory-Test-UL-94 gemessen, während zur Messung der Strangpreßzylinder eine modifizierte Ausführung der Prüfmethode ASTM-D-635 angewandt wird, wie sie in den obengenannten Patentschriften beschrieben ist
Das verwendete Ammoniumpolyphosphat war ein Handelsprodukt mit einem Phosphorgehalt von 32 Gewichtsprozent und einem Molverhältnis von Ammoniakstickstoff zu Phosphor von 0,92. Die Ergebnisse zeigt die folgende Tabelle I:
Tabelle I 2-Cyanäthyl R1 % % Am- 7.5 Propylen Angewandter Bewertung der
Beispiel - monium- polymer Brennbarkeits Brennbarkeit
'hosphoniumbromid 2-Cyanäthyl PoIy- test
"ormel R 2-Cyanäthyl _ 10 phosphat
- - _ Polypropylen ASTM-D-635 frei brennend
1 dito - 5 20 dito dito dito
2 [I - 2-Cyanäthyl 5 5 dito dito selbstlöschend
3 - Phenyl - dito ASTM-D-635 frei brennend
4 [I dito dito 2,5 modifiziert
[ Phenyl - - 2,5 dito dito selbstlöschend
5 dito - 10 20 dito dito frei brennend
6 Phenyl - 5 - dito dito dito
7 - dito Methyl 10 5 dito dito selbstlöschend
8 [I 2-Cyanäthyl dito 5 - dito dito frei brennend
9 II dito 2-Cyanäthyl 10 5 dito dito selbstlöschend
10 dito dito 5 - dito dito frei brennend
11 dito Benzyl 10 5 dito dito selbstlöschend
12 Phenyl dito 5 - dito dito frei brennend
13 dito p-Brombenzyl 10 5 dito dito selbstlöschend
14 Phenyl dito 5 - dito dito frei brennend
15 dito Butyl 15 5 dito dito selbstlöschend
16 Phenyl dito 7,5 - dito dito frei brennend
17 dito Benzyl 10 7,5 dito dito selbstlöschend
18 2-Cyanäthyl dito 5 - dito dito dito
19 dito o-Brombenzyl 10 5 dito dito dito
20 2-Cyanäthy! dito 5 - dito dito frei brennend
21 dito Methyl 10 5 dito dito selbstlöschend
22 dito 5 - dito dito frei brennend
23 Butyl 15 5 dito dito selbstlöschend
24 dito 7.5 - dito dito frei brennend
25 dito dito selbstlöschend
26
Fortsetzung
Beispiel Phosphoniumbromid
Forme! R
% Am Propylen- Angewandter Bewertung der
monium- polymer Brennbarkeits- Brennbarkeit
Poly- test
phosphat
ÄthyJen- dito frei brennend
Propylen-
Copolymer
(20/80)
7,5 dito dito selbstlöschend
15 dito dito frei brennend
27 ί 2-Cyanäthyl 2-Cyanäthyl 15
dito
dito
7,5
Zusätzlich zu diesen überlegenen Ergebnissen, die mit der eine synergistische Wirkung ergebende Kombination aus Phosphoniumbromid und Ammoniumpolyphosphat erzielt werden, wurde gefunden, daß diese besonderen Kombinationen noch dr durch weiter verbessert werden können, daß in das Propylenpolymer verschiedene Oxide und/oder Carbonate eingebracht werden. Der Zusatz dieser Oxide usw. ergibt dann, wenn die Kombination Propylenpolymeren zugesetzt wird, Produkte, die nicht nur flammwidrig, sondern auch nichttropfend gemacht sind. Mit »nichttropfend« ist gemeint, daß das Material, wenn das Propylenpolymer verbrannt wird, nicht als brennende oder geschmolzene Masse abtropft Diese Eigenschaft wird in zunehmendem Maße von Kunststoffen verlangt, welche für verschiedene Zwecke, wie sie oben genannt wurden, verwendet werden sollen.
Die Oxide oder Carbonate werden dem Propylenpolymer in einer Menge von etwa 0,25 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gewicht des Polymeren, zugesetzt Die Art und Weise, in der das Oxid oder Carbonat zugesetzt wird, ist nicht wesentlich, und es kann dem Polymer vor, zusammen mit oder nach der Phosphoniumbromid-Ammoniumpolyphosphat-Kombination zugesetzt werden. Mengen von mehr als etwa 5% sind im allgemeinen unvorteilhaft, da sie offenbar dazu führen, daß das Propylenpolymer leichter brennt und sich so verhält, als ob kein feuerhemmendes Mittel vorhanden wäre.
Es wurde gefunden, daß Alkalicarbonate, zum Beispiel Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat usw, Erdalkalioxide, zum Beispiel Bariumoxid, Magnesiumoxid usw, Erdalkalicarbonate, zum Beispiel Magnesiumcarbonat Calciumcarbonat usw. Oxide von Metallen der Gruppe IVb, zum Beispiel Siliciumdioxid, Stannioxid usw. Titandioxid, Zinkoxid, Aluminiumoxid, Antimonoxid und dergleichen verwendet werden können. Während einige Verbindungen in niederen Konzentrationen, zum Beispiel etwa 0,25%, nicht aber bei etwa 5,0% wirksam sind, sind andere nur bei der höheren Konzentration wirksam. In allen Fällen wird jedoch das Tropfen durch die Oxide oder Carbonate in synergistischem Zusammenwirken mit der feuerhemmenden Kombination bei einer Konzentration innerhalb des angegebenen Bereichs verhindert
Die folgenden Beispiele zeigen deutlich die besondere Wirkung, die durch Verwendung des Oxids oder Carbonats in Verbindung mit den feuerhemmenden Kombinationen der Beispiele 1 bis 29 erzielt wird. Die angewandten Testmethoden, prozentualen Mengen, die Art der Einführung usw, entspricht den obengenannten. Die Ergebnisse zeigt die folgende Tabelle II:
Tabelle II Polymer mit Oxid oder Carbonat % Angewandter Bewertung der
Beispiel feuerhemmendem Brennbarkeitstest Brennbarkeit
Phosphoniumbromid-
Ammoniumpoly-
phosphatzusatz
von Beispiel
3 Zinkoxid 1,0 UL-94 selbstlöschend,
30 (10% jeder nicht-tropfend
Komponente)
dito Bariumoxid 1,0 UL-94 dito
31 dito Stannioxid 5,0 UL-94 dito
32 dito Aluminiumoxid 5,0 UL-94 dito
33 dito Natriumcarbonat 1,0 UL-94 dito
34 dito Magnesiumcarbonat 1,0 UL-94 dito
35 dito Magnesiumoxid 1,0 UL-94 dito
36 dito Siliciumdioxid 0,25 UL-94 dito
37 dito Siliciumdioxid 0,5 UL-94 dito
38 dito Siliciumdioxid 1,0 UL-94 dito
39 dito Siliciumdioxid 2,0 UL-94 dito
40 dito Titandioxid 2.0 UL-94 dito
41
Fortsetzung
Beispiel Polymer mit
feuerhemmendem
Phosphoniumbromid-Annioniumpolyp h phat/.usatz
von Beispiel
Oxid oder Carbonat
43
44
45
46
47
48
49
50
51
52
53
(10% jeder
Komponente)
8
\2
12
14
16
20
22
24
26
Antimonoxid 5,0
Siliciumdioxid 1,5
Titandioxid 2,5
Zinkoxid 1,5
Stannioxid 4,5
Magnesiumcarbonat 1,0
Siliciumdioxid 0.75
Aluminiumoxid 4,0
Magnesiumoxid 2,5
Antimonoxid 3,0
Stannioxid 3.0
Siliciumdioxid i.O
Angewandter Bewertung der Brennbarkeitstest Brennbarkeit
UL-94
UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94 UL-94
selbstlöschend, nicht-tropfend
dito dito dito dito dito dito dito dito dito dito dito

Claims (2)

  1. Patentanspruch:
    Flammschutzmittel für Propylenpolymere, bestehend aus einem synergistischen Gemisch aus
    (A) einem Phosphoniumbromid der Formel
    R3PR' · ΒΓ
    oder
    R3P-CH2CH2-PR3
  2. 2 ΒΓ
    worin R einen Phenyl- oder 2-Cyanäthylrest und R' einen niederen Alkyl-, 2-Cyanäthyl-, Benzyl- oder Brombenzylrest bedeutet, und
    (B) Ammoniumpolyphosphat in einem Verhältnis von (A): (B) von etwa 2 :1 bis etwa 1 :2.
    Die Herstellung feuerhemmender Harzmassen hat erhebliche technische Bedeutung, da bei Erzeugnissen wie Gießkörpern, Preßkörpern, Verbundstoffen und dergleichen verlangt wird, daß sie feuer- und flammbeständig sind und die Fähigkeit besitzen, Wärme ohne Verschlechterung auszuhalten. Zu typischen Beispielen für Anwendungen solcher Massen gehören Gießteile für stromführende elektrische Kontakte, die durch Flammen oder Funken nicht entzündet werden sollen, Bauteile wie Rohre, Wandverkleidungen, Wandplatten, Fenster usw. und Erzeugnisse wie Aschenbecher, Abfallkörbe, Fasern und dergleichen.
    Die Anwendung bestimmter Zusätze zur Verminderung der Entflammbarkeit von verschiedenen thermoplastischen Polymeren ist in der Technik wohlbekannt. Zu den für solche Zwecke gegenwärtig verwendeten Zusätzen gehören verschiedene besondere Arten von Phosphoniumbromidverbindungen. Diese Phosphorverbindungen werden im allgemeinen entweder allein (US-PS 35 30 164 und 33 22 861) oder in Kombination mit anderen Stoffen verwendet, zum Beispiel chlorierten Kohlenwasserstoffen (US-PS 34 22 047 und
    34 22 048) oder 2,3-Dicarboxy-5,8-endomethylen-5,6,7,8,9,9-hexachlor-1 ^,S^^a.S&ea-octahydronaphthalinanhydrid und dessen Estern (US-PS 35 30 089 und
    35 30 088).
    Überraschenderweise wurde nun gefunden, daß Propylenpolymere ausgezeichnete flammhemmende Eigenschaften erhalten, wenn man in solche Polmyere ein Flammschutzmittel einarbeitet, das besteht aus einem synergistischen Gemisch aus
    (A) einem Phosphoniumbromid der Formel
    R3PR' · Br"
    oder
    R3P-CH2CH2-PR3 · 2 Br
    worin R einen Phenyl- oder 2-Cyanälhylrest und R' einen niederen Alkyl-, 2-Cyanäthyl-, Benzyl- oder Brombenzylrest bedeutet, und
    ίο
    (B) Ammoniumpolyphosphat in einem Verhältnis von (A) : (B) von etwa 2 :1 bis etwa 1 :2.
DE2154095A 1970-10-29 1971-10-29 Ammoniumpolyphosphat, Phosphoniumbromid-Kombinationen als Feuerhemmende Mittel für Propylenpolymere Expired DE2154095C3 (de)

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