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DE2033755C3 - Verfahren zur Herstellung von Pentafluormonojodäthan - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Pentafluormonojodäthan

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DE2033755C3
DE2033755C3 DE2033755A DE2033755A DE2033755C3 DE 2033755 C3 DE2033755 C3 DE 2033755C3 DE 2033755 A DE2033755 A DE 2033755A DE 2033755 A DE2033755 A DE 2033755A DE 2033755 C3 DE2033755 C3 DE 2033755C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
iodine
reaction
tetrafluoroethylene
catalysts
pentafluoromonoiodoethane
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DE2033755A
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English (en)
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DE2033755B2 (de
DE2033755A1 (de
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Karl-Heinz Dr. 3000 Hannover Hellberg
Joachim Dr. 3000 Hannover Massonne
Werner Dr. 3001 Anderten Rudolph
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Kali Chemie AG
Original Assignee
Kali Chemie AG
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Publication date
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Priority to NL7107160A priority patent/NL7107160A/xx
Priority to FR7123765A priority patent/FR2098227B1/fr
Priority to US00165850A priority patent/US3821321A/en
Priority to BE769723A priority patent/BE769723A/xx
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C17/00Preparation of halogenated hydrocarbons
    • C07C17/013Preparation of halogenated hydrocarbons by addition of halogens
    • C07C17/04Preparation of halogenated hydrocarbons by addition of halogens to unsaturated halogenated hydrocarbons

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Nebenprodukte entstehen, so daß eine Reinigung des Maße abgeführt, daß im Autoklav eine Temperatur
Reaktionsproduktes nicht erforderlich ist. im Bereich zwischen 70 und 800C aufrechterhalten
Als besonders vorteilhaft für das erfindungsgemäße wurde. Insgesamt wurden 5701 eines etwa 92volum-
Verfahren hat sich erwiesen, wenn zu Beginn der Um- prozentigen Tetrafluoräthylens hineingegeben; dabei
Setzung ein gegenüber den Reaktanden inertes Lösungs- 5 stellte sich bei 800C ein maximaler Druck von 34 atü
mittel im Reaktionsgefäß vorliegt Bei Verwendung ein. (Der hohe Druck war bedingt durch die S % Inert-
eines derartigen Lösungsmittels läßt sich die Reak- gasanteile im Tetrafiuoräthylen.) Nach Erkalten des
tionstemperatur besser beherrschen. Weiterhin zeichnet Autoklavs auf 15°C stellte sich ein Druck von 20 atü
sich die Reaktion in flüssiger Phase durch größere ein. Das .Reaktionsprodukt wurde anschließend über
Reaktionsgeschwindigkeit und homogeneren Reak- io einen Natronkalkturm und einen Calciumchlorid-
tionsablauf aus. Als Lösungsmittel können beispiels- Trockentunn abgeblasen und in einem Kondensator
weise perfluorierte Kohlenwasserstoffe dienen. Zweck- bei —50° C verflüssigt. Die dabei nicht kondensier-
mäßigerweise wird Pentafluormonojodäthan als Lö- baren Anteile wurden nach Passieren des Konden-
sungsmittel herangezogen, da s'ch in diesem Falle sators aufgefangen und analysiert. Sie bestanden in
eine spätere Abtrennung des Lösungsmittels erübrigt. 15 der Hauptsache aus den Bestandteilen des Intertgas-
Das erfindungsgemäße Verfahren läßt sich einfach anteiles des Tetrafluoräthylens.
durchführen, iod, Jodpentafluorid und der Katalysator Die Ausbeute an Perfluormonojodäthan, bezogen
werden in einem Druckgefäß aus Stahl, das zur Ver- auf das vorgegebene Jodpentafluorid, betrug 95,6%,
minderung der Korrosion mit einer Nickellegierung der Umsatz des Tetrafluoräthylens war nahezu quanti-
ausgekleidet sein kann und das mit einem Rührer ao tativ. Es wurde ein farbloses Pentafluormonojodäthan
und Tauchrohr versehen ist, vorgelegt. Das Tetra- erhalten, dessen Reinheit 99% betrug. Daß die Aus-
fluoräthylen wird kontinuierlich zugegeben. Das Ge- beute, bezogen auf Jodpentafluorid, nicht quantitativ
faß hat zur Abführung der Reaktionswärme eine Kühl- war, Jag daran, daß ein Teil des Jodpentafluorids mit
vorrichtung. Auf Grund der stark exothermen Reak- dem Katalysator unter Bildung von Titanfluoriden
tion hängt die Geschwindigkeit der Zugabe des Tetra- as reagiert hatte. Dieser Verlust ist jedoch nur einmalig,
fluoräthylens hauptsächlich davon ab, in welchem da der einmal eingesetzte Katalysato» immer wieder
Maße die Reaktionswärme aus dem Reaktionssystem verwendbar ist.
abgeführt werden kann. Die Zugabe von Tetrafluor
äthylen kann gleichfalls portionsweise erfolgen. Das Beispiel 2
Ende der Umsetzung wird durch Fallen der Temperatur 30
und durch Anstieg des Druckes angezeigt. Die In dem im Beispiel 1 beschriebenen Autoklav Reaktionstemperatur kann zwischen 20 und 1000C, wurden 2032 g (8MoI) Jod und 888 g (4MoI) Jodvorzugsweise zwischen 60 und 80 C, liegen. Tempe- pentafluorid vorgelegt. Der Katalysator, der sich vom raturen unterhalb 20°C sind ungeeignet, da die vorangegangenen Versuch noch im Autoklav befand, Reaktionsgeschwindigkeit zu klein wird. Temperaturen 35 wurde wieder verwendet. Die Reaktion und die oberhalb von lOOC sind gleichfalls ungeeignet, da Aufarbeitung des Reaktionsproduktes wurde wie im eine Anzahl von Nebenproduk'en, wie 1. B. Hexa- Beispiel 1 beschrieben durchgeführt. Insgesamt wurfluoräthan und Tetrafluor-l,2-dijodäthan gebildet den 5701 eines etwa 94volumprozentigen Tetrafluorwerden. Außerdem erfolgt unter diesen Bedingungen äthylens in den Autoklav gedrückt. Die Ausbeute an eine geringe Zersetzung des gebildeten Pentafluor- 40 Pentafluormonojodäthan betrug 99,8%, bezogen auf monojodäthans. Das nach diesem Verfahren her- eingesetztes Jodpentafluorid und Jod.
gestellte Pentafluormonojodäthan kann dem Reak- Bei acht weiteren Versuchen wurde jeweils der tionssystem gasförmig oder flüssig entnommen werden. gleiche Katalysator verwendet, ohne daß ein Nach-Die Reinigung kann nach üblichem Verfahren er- lassen der Aktivität festgestellt werden konnte. Bei folgen. So kann beispielsweise das gebildete Penta- 45 allen Versuchen wurden nahezu quantitative Tetrafluormonojodäthan dem Reaktor gasförmig ent- fluoräthylen-Umsätze und Pentafluormonojodäthannommen und nach dem Passieren eines Natronkalk- ausbeuten von fast 100%, bezogen auf das eingesetzte turmes, der zur Absorption geringerer Mengen von JF6, erzielt. Zweckmäßigerweise beläßt man im Auto-HF und Jod dient, und eines Calciumchlorid- klav mindestens so viel Pentafluormonojodäthan aus Trockenturmes einem Kondensator zugeführt und ver- 50 dem vorhergehenden Versuch, daß der Katalysator flüssigt werden. Das so gewonnene Produkt ist farblos zu Beginn der Umsetzung suspendiert ist.
und hat einen Reinheitsgrad von etwa 99%. Die Ausbeuten an Pentafluormonojodäthan. bezogen auf vor- Beispiel 3
gelegtes Jodpentafluorid, Jod und umgesetztes Tetrafluoräthylen, sind nahezu quantitativ. 55 In einem 1-l-Autoklav (mit Magnet-Hubrührer),
dessen Boden mit 50 g Aluminiumtrifiuorid ausgefüllt
Beispiel 1 worden war, um ein Feststampfen des Jods zu vermeiden, wurden 508 g (2 Mol) Jod und 222 g (1 Mol)
In einem 5-1-Blattröhrautoklav wurden 2032 g Jodpentafluorid vorgelegt. Zu dem Reaktionsgemisch (8 Mol) Jod, 888 g (4 Mol) Jodpentafluorid und 60 g 60 wurde als Katalysator 22,9 g (0,14 Mol) Zirkon(IV)-(0,34 Mol) Titantetrachlorid bei Raumtemperatur zu- chlorid und 30 g (0,14 Mol) Jodpentafluorid, gelöst sammengegeben. Anschließend wurde der Autoklav in 200 g Pentafluormonojodäthan, hinzugegeben. Nachauf etwa 0°C heruntergekühlt und evakuiert. Danach folgend wurden unter Rühren 1391 eines 93volumwurde der Autoklav auf 400C geheizt und gas- prozentigen Tetrafluoräthylens eingedrückt. Die Reakförmiges Tetrafiuoräthylen kontinuierlich mit 200 bis 65 tionstemperatur wurde auf 73 bis 80°C gehalten. Nach 250 l/h über ein Tauchrohr hineingedrückt. Die auf der Beendigung der Tetrafluoräthylen-Zugabe wurde Grund der exothermen Reaktion frei werdende ein maximaler Druck von 28 atü (700C) bzw. 19 atü Reaktionswärme wurde durch Außenkühlung in dem (240C) erreicht. Die Aufarbeitung erfolgte gemäß
Beispiel 1. Bei einem Tetrafluoräthylenumsatz von 98% wurde eine Ausbeute an Pentafluorraonojodäthan von 1406 g erzielt. Dieses entsprach einer 98prozentigen Ausbeute, bezogen auf eingesetztes Jodpentafluorid und Jod.
Beispiel 4
In einem 1-1-Autoklav (mit Magnet-Hubrührer), der eine Bodenfüllung von 50 g Aluminiumtrifluorid hatte, worden 508 g (2 Mol) Jod und 222 g (1 Mol) Jodpentafluorid vorgelegt Dazu wurden 20 g Vanadinpentafluorid (0,14 Mol) als Katalysator, gelöst in 240 g Pentafluormonojodäthan, gegeben. Nachfolgend wurden 1401 eines 92volumprozentigen Tetrafluoräthylens in den Autoklav eingedrückt, wobei die Reaktionstemperatur auf 76 bis 82°C anstieg und bei dieser Temperatur gehalten wurde. Nach Beendigung der Reaktion betrug der Druck 26 a;ü bei 76°C. Bei einem nahezu quantitativen Umsatz von Tetrafluoräthylen betrug die Ausbeute an Pentafluormonojodäthan, bezogen auf eingesetztes Jodpentafluorid und Jod, 99,5%.
Beispiel 5
2032 g (8 Mol) Jod, 888 g (4 Mol) Jodpentafluorid, 5701 (etwa 20 Mol) Tetrafluoräthylen (etwa 92%ig) (Dosierung 200 bis 250 l/h).
Die Versuchsergebnisse sind in der folgenden Tabelle zusammengestellt.
Der Versuch des Beispiels 4 wurde wiederholt, wobei Aluminiumtrifluorid als Bodenfüllung und Vanadinpentafluorid aus dem vorhergehenden Versuch als Katalysator wieder eingesetzt wordui sind. Der Autoklav wurde mit 508 g Jod (2 Mol), 222 g Jodpentafluorid (1 Mol) und 200 g Pentafluormonojodäthan beschickt Anschließend wurden 1301 (5,2 Mol) eines 99,6volumprozefttigen Tetrafluoräthylens eingedrückt. Bei einer Reaktionstemperatur von 65 "C erreichte der Druck einen maximalen Wert von 12 atü. Nach Beendigung der Reaktion und Abkühlen auf Raumtemperatur betrug der Druck 5 atü. Die Aufarbeitung erfolgte gemäß Beispiel 1. Es wurde 41 nicht umgesetztes Tetrafluoräthylen abgeblasen. Die Ausbeute an Pentafluormonojodäthan betrug 99,9%, bezogen auf eingesetztes Jodpentafluorid und umgesetztes Tetrafluoräthylen.
Beispiele 6 bis 9
45
Die in den Beispielen 1 und 2 beschriebenen Versuche wurden wiederholt, wobei jedoch an Stelle von TiCl4 die Katalysatoren TiBr4, TiJ4, TaF8 und NbCl5 eingesetzt wurden. Zur Umsetzung kamen pro Versuch:
Katalysator Menge Ausbeute
in g C1F5J
Beispiel (%, bezogen
auf eingesetztes
JF1,, J, und
TiBr4 60 umgesetztes
TiBr4 — · C1F.)
6 TiJ4 60 95,1
6a*) TiJ4 99,8
7 TaF6 50 94,6
7a*) NbCl6 50 99,5
8 NbCIs 99,2
9 94,3
9a*) 99,1
*) Die Versuche der Beispiele 6, 7 und 9 wurden wiederholt, a, wobei der Katalysator aus dem vorhergehenden Versuch wieder eingesetzt worden ist (vgl. hierzu auch Beispiel 2).
Vergleichsversuche 1 bis 3
Die in den Beispielen 1 und 2 beschriebenen Versuche wurden wiederholt, wobei jedoch an Stelle von TiCl4 die Katalysatoren SnF4 und SbF, eingesetzt wurden. Im Versuch 2 wurde dabei der Katalysator aus dem Versuch 1 wieder eingesetzt.
Katalysator Menge Ausbeute C1F4(CF1W
gleichs-
versuch
(g) (%, bezogen auf
umgesetztes CtFJ
22,1
SnF1 27 QF.J 15,3
1 SnF8*) 77,3 47,2
2 SbF3 20 84,2
3 61,4
Aus den Versuchsergebnissen ist zu ersehen, daß bei Verwendung von SnF8 bzw. SoF3 als Katalysatoren die Reaktion nicht nur zu dem gewünschten Produkt Pentafluormonojodäthan führt; es wird auch im beträchtlichen Umfang ein Gemisch längerkettiger Verbindungen der allgemeinen Formel C2F6(CgF4) J erhalten, wobei η überwiegend zwischen 2 und 5 lag

Claims (4)

Gefäß bei 0 bis 1200C, wobei Tetrafluoräthylen, Jod-Patentansprüche: penlafluorid und Jod im Molverhältnis von wenigstens 5:1:2 eingesetzt werden, insbesondere Antimon-
1. Verfahren zur Herstellung von Pentafluor- peniafluorid und Antimontrifluorid als Katalysatoren monojodäthan durch Umsetzung von Tetrafluor- 5 verwendet Hierbei werden zwar gute Ausbeuten er-Ithylen mit Jodpentafluorid und Jod in Gegenwart halten, ungünstig wirkt sich aber aus, daß die eineines MetaJlhalogenids als Katalysator im ge- gesetzten Katalysatoren teure und gegenüber Zerschlossenen Gefäß bei 0 bis 1200C, wobei man Setzung empfindliche Stoffe sind. In der genannten Tetrafluoräthylen, Jodpentafluorid und Jod La Auslegeschrift sind im Rahmen eines Vergleichs-Molverhältnis von wenigstens 5:1:2 einsetzt, io Versuchs zwar noch eine Re;he anderer K1 "ysatoren. dadurchgekennzeichnet, daß man die wie CaF4, CrF3-3H2O, HF, KF, C~< > s · 2 H1O, Umsetzung in Gegenwart eines Halogenide eines PbF4, CuFg, NiF8 · 5 H8O, angegeben, welche preis-Metalls der IV. oder V. Nebengruppe des Perioden- werter sind. Bei Verwendung derselben erhält man systems oder von Gemischen dieser Metallhaloge- aber Pentafluormonojodäthan in wesentlich geringeren nide zwischen 20 und 1000C durchführt »5 Ausbeuten, so daß deren Einsatz unzweckmäßig ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- Gegenstand der Erfindung ist nun ein Verfahren zeichnet, daß man den Katalysator in einer Menge zur Herstellung von Pentafluormonojodäthan durch zwischen 0,1 und 10 Gewichtsprozent, Vorzugs- Umsetzung von Tetrafluoräthylen mit Jodpentafluorid weise zwischen 2 und 5 Gewichtsprozent bezogen und Jod in Gegenwart eines Metallhalogenids als auf eingesetztes Jodpentafluorid, einsetzt. ao Katalysator im geschlossenen Gefäß bei 0 bis I20rC,
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, da- wobei Tetrafluoräthylen. Jodpentafluorid und Jod durch gekennzeichnet daß man die Umsetzung im Molverhältnis von wenigstens 5:1:2 eingesetzt zwischen 60 und 800C durchführt. werden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, da- die Umsetzung in Gegenwart eines Halogenids eines durch gekennzeichnet daß man zu Beginn der 35 Metalls der !V. oder V. Nebengruppe des Perioden-Umsetzung ein inertes Lösungsmittel, insbesondere systems oder von Gemischen dieser Metallhalogenide Pentafluormonojodäthan, vorlegt. bei Temperaturen zwischen 20 und 100 C durchgeführt wird.
Unier den erfindungsgemäC zu verwendenden
30 Metallhalogeniden aus der IV. und V. Nebengruppe
des Periodensystems (nach Mendelejeff) eignen sich insbesondere die Halogenide des Titans, Zirkons und Vanadins. Als Metallhalogenide können die
Pentafluormonojodäthan stellt einen wertvollen Aus- Jodide, Bromide und vorzugsweise die Chloride und gangsstoff für die Gewinnung telomerer Perfluoralkyl- 35 Fluoride dor Metalle dienen. Die erforderlichen jodide höheren Molekulargewichts dar. Derartige Katalysatormengen sind gering. Sie liegen zwischen Telomere können als Zwischenprodukte für die Her- etwa 0,1 und 10 Gewichtsprozent, vorzugsweise stellung von Olephobier-, Hydrophobier- und »Soil- zwischen 2 und 5 Gewichtsprozent, bezogen auf das release«-Mittel eingesetzt werden. eingesetzte Jodpentafluorid.
Es ist bereits bekannt, daß Pentafluormonojodäthan 4° Durch Vergleichsversuche, welche im wesentlichen durch Umsetzung von Tetrafluor-l,2-dijodäthan mit unter den in der deutschen Auslegeschrift 1 292 641 an-Fluorierungsmitteln hergestellt werden kann. So wird gegebenen Bedingungen durchgeführt wurden, konnte Pentafluormonojodäthan nach der USA.-Patentschrift festgestellt werden, daß unter Verwendung der er-3 133 125 durch Reaktion von Tetrafluor-l,2-dijod- findungsgemäßen Katalysatoren etwa 20 bis 25% äthan mit HF und HgO gewonnen. Nach dem Ver- 45 höhere Ausbeuten als bei Einsatz von SbF3 erhalten fahren der deutschen Offenlegungsschrift 1 568 018 werden können. Außerdem wurde bei Verwendung wird Tetrafluordijodäthan mit SbF3Cl2 zu Pentafluor- der neuen Katalysatoren auch in großen Ansätzen monojodäthan umgesetzt. Ferner kann JF5 als keine Bildung von längerkettigen Perfluoralkyljodiden Fluorierungsmittel eingesetzt werden, wie es von beobachtet, während bei Einsatz von SbF3 größere E m e 1 e u s et. al. in J. ehem. Soc. 1949, S. 248, be- 50 Mengen dieser Verbindungen anfallen,
schrieben wird. In manchen Fällen, beispielsweise bei Verwendung
Diese Verfahren haben den Nachteil, daß ein relativ eines Magnethubrührautoklavs mit gewölbter Bodenschwierig darstellbarer und außerdem teuerer Aus- platte, ist es zweckmäßig, in den Autoklav eine Bodengangsstoff, nämlich Tetrafluor-l,2-dijodäthan, ein- füllung aus gegenüber den Reaktanden inertem, gesetzt wird. Außerdem können keine befriedigenden 55 festem Material einzubringen, um ein Feststampfen Ausbeuten an Pentafluormonojodäthan erzielt werden. des Jods während der Umsetzung zu verhindern. Für einen wirtschaftlichen Prozeß sind die angeführten Geeignete Materialien sind beispielsweise Aluminium-Verfahren daher weniger geeignet. trifluorid oder hochgeglühtes Aluminiumoxid.
Vorteilhafter hinsichtlich des Ausgangsmaterials Mit den erfindungsgemäß zu verwendenden Kataly-
sind die Verfahren, bei denen Tetrafluoräthylen ein- 60 satoren werden hohe Ausbeuten und große Reaktionsgesetzt wird. Durch Umsetzung von Tetrafluoräthylen gesclnwindigkeilen erzielt. Diese Katalysatoren, die mit Jod und Jodpentafluorid kann Pentafluormono- relativ billig und außerdem einfach zu handhaben jodäthan nur in geringen Mengen gewonnen werden. sind,, haben zudem den Vorzug, daß sie sehr stabil sind. Eine Ausbeuteverbesserung tritt aber ein, wenn die Sie können daher in einer großen Anzahl von AnUmsetzung in Gegenwart von Katalysatoren durch- 65 sätzen eingesetzt werden, ohne daß die Reaktivität geführt wird. Gemäß der deutschen Auslegeschrift nachläßt und eine Ausbeuteminderung an Pentafluor-1 292 641 werden bei der Umsetzung von Tetrafluor- monojodäthan eintritt. Das erfindungsgemäße Veräthylen mit Jodpentafluorid und Jod im geschlossenen fahren hat außerdem den Vorteil, daß praktisch keine
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