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DE2001818A1 - Verfahren zur Herstellung von 4,4'-Dithiobis - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 4,4'-Dithiobis

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Publication number
DE2001818A1
DE2001818A1 DE19702001818 DE2001818A DE2001818A1 DE 2001818 A1 DE2001818 A1 DE 2001818A1 DE 19702001818 DE19702001818 DE 19702001818 DE 2001818 A DE2001818 A DE 2001818A DE 2001818 A1 DE2001818 A1 DE 2001818A1
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DE
Germany
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reaction
butylphenol
catalyst
dithiobis
lewis acid
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DE19702001818
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DE2001818B2 (de
DE2001818C3 (de
Inventor
R J Laufer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Consolidation Coal Co
Original Assignee
Consolidation Coal Co
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Publication date
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Anti-Oxidant Or Stabilizer Compositions (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

DR. W. SCHALK· DIPL.-ING. P.WlRTH · DJPL-ING. G. DAN N EN BERG DR. V. SCH MI ED-KOWARZI K · DR. P. WEINHOLD · DR. D. GUDEL
6 FRANKFURT AM MAIN SK/Hk
O*. ISCHtNHElMm »THAIS! »9 OA IC QI)I
Consolidation Coal Company Library, Pa. 15129/USA
Verfahren zur Herstellung von 4,4'-Dithiobis-(2,6-di-t-
butylphenol)
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Sulfur!sierung von 2,6-Di-t-butylphenol mit Schwefelmonochlorid (SgCl2), wobei eine Mischung von Sulfiden, die hauptsächlich das Disulfid, 4,4'-Dithiobis-(2,6-di-t-butylphenol), enthalten, erhalten wird. Dieses Produkt ist sehr gut als Antioxydationsmittel für hochmolekulare, ungesättigte Kohlenwasserstoffpolymer!sate, wie z.B. Polybutadien, Methylkautschuk, natürlicher Kautschuk, Butylkautschuk etc., geeignet (siehe USA-Patentschrift No. 3 250 712). Das Produkt kann auch als Zwischenprodukt für die Herstellung von Mercaptophenolen verwendet werden (siehe USA-Patentschrift 3 275 694).
In dem Artikel "The Action of Sulfur Monochloride on Phenole" von Z.S.Ariyan und L.A. Wiles (J.Chem.Soc. 3876, 1962) wird allgemein ausgeführt, daß Phenole leicht mit Schwefelmonochlorid (S2Cl2) unter Bildung von Mischungen aus Mono- und Polysulfiden reagieren. Ein Katalysator wird in den Beispielen dieser Publikation nicht erwähnt und es scheint, daß einige Phenole auch ohne Katalysator leicht sulfurisiert werden. Es wurde jedoch gefunden, daß wenn man 2,6-Di-tbutylphenol und S2Cl2 bei Zimmertemperatur vermischt, praktisch kein· Reaktion eintritt« Eint Reaktion ist trst nach etwa 6 Stunden feststellbar.
009130/2019
In der kanadischen Patentschrift 739 518 ist ein Verfahren zum Sulfurisieren von Phenolen mit Schwefelchloriden, hauptsächlich SCIg und SgCl2* in Gegenwart von Schwefelwasserstoff (HgS) beschrieben. In dieser Patentschrift ist ausgeführt, daß "...die Reaktion von Schwefelmonochloriden mit Phenolen und Naphtholen keine Di-(hydroxyaryl)-disulfide ergibt, wie nach den Formeln zu erwarten wäre, sondern daß in Disproportinierungsreaktionen und unter Absetzen von Schwefel Mischungen aus Mono- und Polysulfiden erhalten werden, die überwiegend Monosulfide enthalten." (Seite 1, Zeilen H bis 19 incl.) Zur Herstellung von Polysulfiden, die nur wenig oder gar keine Monosulfide enthalten, wird in dieser Patentschrift vorgeschlagen, Phenole mit Schwefelchloriden und Schwefelwasserstoff wie folgt umzusetzen:
2 HO-^
In der Patentschrift ist ausgeführt, daß diese Reaktion "entweder in Abwesenheit eines Katalysators oder in Gegenwart katalytisch wirksamer Verbindungen durchgeführt werden kann." In Beispiel 9 dieser Patentschrift ist die Reaktion von 2,6-Ditert.-butylphenol mit SCl2 und H2S bei 0 bis 100C beschrieben.
Im Gegensatz zu diesen Literaturstellen wurde nun überraschenderweise gefunden, daß 2,6-Di-t-butylphenol leicht und in hohen Ausbeuten in 4,4'-Dithiobis-(2,6-di-t-butylphenol) überführt werden kann, wenn man 2,6-Di-t-butylphenol mit S2Cl2 (ohne H2S) in Gegenwart einer katalytisehen Menge einer Lewis-Säure umsetzt. Es werden durchweg 80 bis 90 $ Phenol umgesetzt und auch die Ausbeuten an 4,4'-Dithiobis-(2,6-di-t-butylphehol) Ton 70 bis 85 $ des umgesetzten Phenols werden gleichmäßig erhalten. 4,4'-Dithiobii-(2,6-di-t-butylphenol) hat die folgende Formelt
009830/2019
Im allgemeinen beträgt die Reaktionstemperatur etwa minus 50 bis plus 1000C, vorzugsweise minus 50 bis+30°C. Die Reaktion kann bei atmosphärischem Druck oder höheren Drücken durchgeführt werden. Vorteilhaft ist auch die Verwendung eines Lösungsmittels, obwohl die beiden Reaktionsteilnehmer auch in Abwesen- ' heit eines Lösungsmittels vollständig vermischbar sind. Geeignete Lösungsmittel sind organische Lösungsmittel, die bei der ReaktioiEtemperatur flüssig sind, es sind z.B. aliphatische oder aromatische Kohlenwasserstoffe und deren Halogenderivate, wie Hexan, Kohlenstofftetrachlorid, Toluol, Benzol, Chlorbenzol, Methanol, Diäthyläther oder Eisessig.
Erfindungsgemäß als Katalysator zu verwendende Lewis-Säuren sind z.B. Aluminiumchlorid, Eisen-III-bromid, Titantetrachlorid, Bortrifluoridätherat(BF,.OEt2), Zinkbromid, Antimonchlorid, Schwefelsäure, Salzsäure und' CF^COOH.
3 i
Als Katalysatormenge wird die geringste Menge gewählt, mit der eine anehmbar kurze Reaktionszeit bei der gewählten Temperatur und Lösungsmittelsystem erzielt wird. Im allgemeinen beträgt die Katalysatorkonzentration etwa 0,001 bis 1,0 Mol Katalysator pro Mol 2,6-Di-t-butylphenol, vorzugsweise etwa 0,01 bis 0,20 Mol Katalysator pro Mol 2,6-Di-t-butylphenol.
Das folgende Beispiel soll eine bevorzugte Aueführungsform der vorliegenden Erfindung näher erläutern.
009830/2019
Beispiel
In einen 2-Liter-Vierhalskolben (der mit Rührwerk, Thermometer, Tropftrichter und einem Anschluß zu einem Gaswäscher ausgestattet war) wurden 2,6-Di-t-butylphenol, trockenes Lösungsmittel und eine katalytische Menge Lewis-Säure gegeben. Die Mischung wurde bei der gewählten Temperatur gerührt bis die Reaktion abgeschlossen war. Dann wurde langsam Schwefelmonochlorid vom Tropftrichter zugeführt. Nach einer Anfahrzeit beginnt die Reaktion, die von einer Temperaturerhöhung und Chlorwasserstoffentwicklung begleitet wird. Die Anfahrzeit ist die Zeit bevor die Reaktion beginnt; sie hängt von der Temperatur und der Katalysatormenge ab. Sie wird bei einer Temperaturerhöhung oder einer Erhöhung der Katalysatorkonzentration kürzer. Der Temperaturanstieg hängt von der Lösungsmittelmenge und der Wärmekapazität des Systems ab. Die Zusatzrate des SpCIp wird von dem Abkühlvermögen des Reaktionsgefäßes und dem Vermögen die Reaktionstemperatur aufrechtzuerhalten bestimmt. Die Mischung wird,nachdem alles SpCIp zugefügt ist, noch eine gewisse Zeit auf Reaktionstemperatur gehalten. Das erhaltene Produkt ist eine klare, dunkle Lösung, die wie sie ist in bekannter Weise als Regenerationsmittel für Kautschuk verwendet werden kann, wenn das Lösungsmittel für eine solche Verwendung geeignet ist;oder es kann das Lösungsmittel vor einer solchen Verwendung fraktionniert abdestilliert werden.
Das erhaltene Produkt enthält hauptsächlich das Disulfid, dessen genauer Anteil durch Reduktion der Mischung mit Zink und Salzsäure bestimmt werden kann.
der
Vorzugsweise wird zuerst/gelöste Chlorwasserstoff aus dem sulfur!sierten Produkt entfernt, z.B. durch Vaschen der Lösung mit Wasser. Die Reduktion kann im gleichen Gefäß durchgeführt Werden, ohne daft das Sulfur!Bierungeprodukt in ein anderes
009830/2019
Gefäß Übergeführt werden muß. Dann wird der trockenen säurefreien Lösung des Sulfur!sierungsprodukts Zinkstaub zugefügt. Während der Behandlung mit wässriger HCl wird die Aufschlämmung gerührt. Die kräftig gerührte Mischung (die zu Beginn eine glatte graue Aufschlämmung ist) wird dann 2 Stunden lang auf 700C erhitzt.Danach sollte noch etwas nicht reagiertes Zink vorhanden ,und die ölphase farblos sein. Danach wird das Rühren eingestellt und die untere wässrige Schicht abgezogen. Die ölphase wird darauf zweimal mit heißem Wasser behandelt. Aus der Lösung werden durch fraktionierte Destillation die folgenden Produkte erhalten: 2,6-Di-t-butyl-4-mercaptophenol, I 2,6-Di-t-butyl-4-chlorphenol, 2,6-Di-t-butylphenol und nicht flüchtige Stoffe. Die so erhaltene Menge an 2,6-Di-t-butyl-4-mercaptophenol ist ein Maßstab des gemäß der folgenden Gleichung in-tier Sulfurisierungsreaktion gebildeten Disulfides
SH
Versuchsergebnisse:
Der folgenden Tabelle können die verschiedenen Data für mehrere Ansätze in Benzol entnommen werden. Der Einfachheit halber wird 2,6-Di-t-butylphenol mit "2,6-" und das Endprodukt 4,4l-Dithiobis-(2,6-di-t-butylphenol) mit »Disulfid!! bezeichnet. Der Titel "Zugabezeit" bedeutet die Zeitspanne in der O2Cl2 zugegeben wird; "Reaktionszeit" Dedeu - cMy Zeitspanne nach der Zugabe von S0Cl2 bis zum \b?. .„ui ; Rv..up--i:<ri, die durch das Aufhören der ::"!-■" ·■ . ..· :i ;=if . -., "Umwandlung von 2,6»" wird >., ■ - . ., ;;- . .;
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ist ein ?>,-gleiche^r.·.■-;
Katalysator Temp -1 Zugabe Reaktions Umwandlung Ausbeute an
Mole/Mol 2,6- 0C -1 zeit, Std. zeit, Std. v. 2,6- ^ Disulfid io
AlCl3 (0,026) -4 Ms -3 0,90 1,1 90,8 74,8
FeBr3 (0,0034) .4 « 0 0,68 0,73 88,6 80,0
TiCl4 (0,0052) -10 " -3 0,53 1,0 92,4 85,2
O(C2H5>2 (0,014) -5 " 0 1,4 1,5 80,5 78,2
ZnBr2 (0,0089) -6 " +2 0,35 2,0 89,6 84,0
SbCl3 (0,0044) -6 » -1 0,84 1,8 89,8 76,3
H2SO4 (0,01) -2 " 0 1.1 1,7 89,0 74,2
HCl (0,10) -6 " 37 2,2 1,4 87,3 72,4
CF3CO2H (0,18) -6 " 1,0 1,3 90,8 78,1
keiner 22 » * * _
Ion in 25 Stunden
i-

Claims (6)

  1. Patentansprüche
    /i)/Verfahren zur Herstellung von 4,4'-Dithiobis-(2,6-di-tbutylphenol) durch Sulfurisieren von 2,6-Di-i>buty!phenol mit Schwefelmonochlorid (SoCl0), dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion von Schwefelmonochlorid und 2,6-Di-tbutylphenol in Gegenwart einer katalytisch wirksamen Menge einer Lewis-Säure durchgeführt wird*
  2. 2) Verfahren nach Anspruch 1? dadnr^Ii gei:emiiseiGiiiie'ä.f d&S die Menge an Lewis-Säure-Katalysator etwa O5. CDI Ms 1,0 Mol Katalysator, vorzugsweise etwa 0,01 bis .',£0 Mol Xataly- % sator pro Mol 2,6-Di-t-butylphenol beträft*
  3. 3) Verfahren nach Anspruch 1 imd 2} dadurch g&lc-Siiiassiclinet, daß AlCl3, FeBr3, TiCl4, BF3.OCC2H5),,, S:;Br;if SbCl3, H2SO4, HCl oder CF3COOH als Lewis-Säure verwend^i; werden.
  4. 4) Verfahren nach Anspruch 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet,
    daß die Reaktion bei einer Temperatur von ^twa »50 bis +1000C, vorzugsweise etwa »50° hxs +300C ä durchgeführt wird.
  5. 5) Verfahren anch Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, ciaß die Reaktion in Gegenwart eines organischen Lösungsmittels carchgeführt wird.
  6. 6) Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel Benzol verwendet wird.
    Der Patentanwalt
    009830/2019
DE19702001818 1969-01-21 1970-01-16 Verfahren zur Herstellung von 4,4'-Dithiobis-(2,6-di-t-butylphenol) Expired DE2001818C3 (de)

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