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DE1771874A1 - Verfahren zur Herstellung von metallkeramischem Kernbrennstoff - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von metallkeramischem Kernbrennstoff

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Publication number
DE1771874A1
DE1771874A1 DE19681771874 DE1771874A DE1771874A1 DE 1771874 A1 DE1771874 A1 DE 1771874A1 DE 19681771874 DE19681771874 DE 19681771874 DE 1771874 A DE1771874 A DE 1771874A DE 1771874 A1 DE1771874 A1 DE 1771874A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
particles
uop
columbium
metal
coated
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19681771874
Other languages
English (en)
Inventor
Nathan Fuhrman
Emanuel Gordon
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
US Atomic Energy Commission (AEC)
Original Assignee
US Atomic Energy Commission (AEC)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by US Atomic Energy Commission (AEC) filed Critical US Atomic Energy Commission (AEC)
Publication of DE1771874A1 publication Critical patent/DE1771874A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • G21C3/64Ceramic dispersion fuel, e.g. cermet
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
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    • Y10T428/00Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/29Coated or structually defined flake, particle, cell, strand, strand portion, rod, filament, macroscopic fiber or mass thereof
    • Y10T428/2982Particulate matter [e.g., sphere, flake, etc.]
    • Y10T428/2991Coated
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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  • Plasma & Fusion (AREA)
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Description

Verfahren zur Herstellung von metallkeramischem kernbrennstoff
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer als kernbrennstoff geeigneten metallkeramik aus Urandioxyd und Coiumbium besonders großer Dichte.
Bei der Planung schneller kernreaktoren hat sich ein Bedürfnis nach einem kernbrennstoff hoher Urandichte in Form einer Metallkeramik (Cermet) herausgestellt. Wach bisherigen Vorschlägen sollen dichte, kugelförmige, mit dlumbium überzogene ÜÖp Teilchen isostatisch heiß gepreßt werden. Das Verfahren ist jedoch umständlich, teuer und nicht durchweg erfolgreich. Es ist auch bereits versucht worden, nach eimacheren und wirtschaftlicheren pulvermetallurgischen Verfahren vorzugehen uiia bei hoher Temperatur, etwa 1700 zu sintexm. Die gewünschte Verdichtung blieb jedoch aus. i^s ist somit bisher nicht möglifli gewesen, Metallkeramik aus UOp und Coiumbium mit einem 60 oder 6ar 70 io übersteigenden Anteil der UOo Phase herzustellen. Die jjösung dieses Problems hat sich die vorliegende Erfindung zur Aufgabe gestellt.
Sie eriolgt auf dex* Grundlage des Veriahrens, nach dem kugelförmige UOp Teilchen mit wachs und anschließend mit Columbiumpulver überzogen, unter isostatischem Druck von mindestens 2ö00 kg/cm^ verdichtet, durch Erhitzen auf 9üO° in träger Atmosphäre entwachst und schließlich bei einer Temperatur von 21üO - 23OO gesintert werden. Erfindungsgemäß wird nun überraschenderweise eine Metallkeramik mit einem 70 Vol.%> über-
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steigenden-Anteil der UOp Phase dadurch erzielt, daß als Ausgangsiuaterial kugelförmige UO^ Teilchen mit einer theoretischen Dicht e von 55 - 74 % und einem Durchmesser von 80 - 250 /U, sowie Columbiumteilchen im Anteil von 19»5 33,5 Gew.70, bezogen aui den UOo Anteil und mit einer unter 10 /U liegenden Teilchengröße verwendet werden. Zum Vergleich zeigt die Figur 1 eine ulikrophotographie einer nach dem gleichen Verfahren hergestellten UOp - Columbium Metall- ^ keramik, bei dem Jedoch im Gegensatz zum erfindungsfeemäßen Vorschlag IKu Teilchen mit einer theoretiscnen Dichte von V3 β als Ausgangsmaterial verwendet wurden. Die dunklen Stellen beweisen die zanlreichen Hohlräume, die bei Verwendung von zu dichten UOp Teilchen entstehen, während diese in der Figur 2, die ein Beispiel der Erfindung darstellt, fehlen. Es ist überraschend, daß bei Verwendung besonders dichter UO^ Teilchen, d.h. mit einer etwa 74 70 der theoretischen übersteigenden Dichte das gewünschte Ergebnis einer besonders dichten Metallkeramik gerade ausbleibt, zumal da andererseits UOp Teilchen mit einer Dichte unter 55 # zu brüchig zur Verarbeitung sind.
Nach bevorzugter Ausgestaltung der Erfindung werden UOp Teilchen mit einer Dichte von 60 - 70 % der theoretischen verwendet.
Diese UOp Teilchen können in an sich bekannter und daher nicht näher beschriebener Weise hergestellt werden. Bevorzugt wird ein Größenbereich von 100 - 150 /U.
Das Wachs dient als Haftmittel für die aufzubringenden Oolumbiumteilchen. Die verwendete Wachsmenge ist nicht kritisch, da das Wachs alsbaia wieder entfernt wird. I.d.H. genügen 0,15 - 3 70 der UOp Menge, je nach der lorösitat der ÜO? Teilchen.
Die Aufbringung enolgt z.B. durch Lösen in Benzol u. dergl.
und Mischen der UOp Teilchen mit der Lösung, sowie nachfolgende Verdampfung des Benzol oder anderen Lösungsmittels.
Die wachsüberzogenen kugeliörmigen Teilhhen werden z.B. im Taumelmischer mit Columbium in an sich bekannter, als "sticky ball method of coating" bekannter Weise überzogen.
209809/13 2 Λ BAD ORIGINAL
Die Menge des Goluiobiumüberzugs liegt zwischen 19»5 - 3315 Gew.$> bezogen auf das Gesamtgewicht des UOo» entsprechend einem Blasenanteil des UO2 von 80 bzw. 70 v/o. Die mit Columbium überzogenen Teilchen können nunmehr zu einem metallkeraischen Brennelement geformt werden, z.B. vermittels
2 eines isostati eschen Drucks von über 2800 kg/cm . Dadurch werden unter Ausschaltung von Hohlräumen feste, grüne Iresslinge erhalten, die zur ibrzielung aes -lundprodukts großer Dichte beitragen.
Die Verwendung von Wachs als Bindemittel erfotgt eine l/värmebehandlung vor dem Sintern zwecks Austreibung des wachsüberzugs.
Die Erhitzung erfolgt zweckmäßig in träger Atmosphäre, z.B.
Ar^on oder im Vakuum bei einer unter 900° liegenden Temperatur, bis der gesamte Wachsgehalt entfernt ist.
Die entwachsten tresilinge werden nunmehr bei einer Temperatur von etwa 2100 - 2500 in träger Atmosphäre, z.B. Helium, gesintert. Bevorzugt wird eine Sinterungstemperatur von
An Hand des folgenden Beispiels, das nicht beschränken soll, sei die .crxindung weiter erläutert.
BMSirIaL
3b,4-1 g poröse, kugeliormige UOo Teilchen mit einer Größe von 1u5 - 147 /U und einer theoretischen Dichte von 67 %
/ 4t
wurden mit einer Lösung von 1,03 g Ijrai'fin in 7 *&1 Benzol gemischt Das Benzol wurde verdampft und die„Wachs überzogenen U0? Teilchen vermittels eines Siebes mit einer Maschenweite von ϋ,ίίί? mm (bO mesh) von ülumpen befreit.
Die wachsüberzogenen, kugelförmigen Teilchen wurden dann mit 706 g (7»0fc> g) Columbiumteilchen mit einem Durchmesser von weniger als 10 /U im Taumelmischer durchmischt, bis praktisch das geeamte Golumbiumpulver einen bleic.hmässigen Überzug auf den ÜO2 Teilchen bildete.
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Die mit Columbium überzogenen Teilchen wurden sodann zu zylindrischen Presslingen mit einem Durchmesser von 12,55 mm
unter einem Druck von etwa 280 kg/cm vorgeformt und anschließend in einer Gummiform unter einem isostatischen
ρ
Druck von 4200 kg/cm zu zylindrischen Blöcken mit einem Durchmesser von 11,28 mm, einer Länge von 6,35 cm und einem Gewicht von 44,2 g isostatisch gepreßt.
Die verdichteten, grünen Formstücke wurden anschließend durch Erhitzen aul 500 im Vakuum entwachst, und nach Entfernen des gesamten Wachses bei 2200° in einer Helium- ψ atmosphäre 6 Stunden lang gesintert.
Die gesinterten, hochverdichteten, zylindrischen Stücke besaßen einen Durchmesser von 9»98 mm, eine Länge von 5,b9 cm, ein Gewicht von 43,3 g und eine theoretische Dichte von 91,3 °/o.
Die Figur 2 zeigt eine Mikrophotographie der nach diesem Beispiel hergestellten Metallkeramik.
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BAD ORIGINAL

Claims (1)

  1. Patentanspruch.
    Verfahren zur Herstellung dichter Urandioxyd - Columbium Metallkeramik zur Verwendung als Kernbrennstoff, in dem kugelförmige UOp Teilchen mit Wachs und anschließend mit Columbiumpulver überzogen, unter isostatischem Druck von mindestens 2800 kg/cm verdichtet, durch Erhitzen auf 900° in träger Atmosphäre entwachst und schließlich bei einer Temperatur von 2100 - 2300° gesintert werden, dadurch gekennzeichnet, daß als Ausgangsmaterial kugelförmige UOp Teilchen mit einer theoretischen Dichte von 55 - 7$ % und einem Durchmesser von 80 - 250 /U, sowie Columbiumteilchen im Anteil von 19 j 5 - 33 ? 5 Gew.^, bezogen auf den UOp Anteil, und mit einer unter 10 /U liegenden Teilchengröße verwendet werden.
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    Leerseite
DE19681771874 1967-07-24 1968-07-24 Verfahren zur Herstellung von metallkeramischem Kernbrennstoff Pending DE1771874A1 (de)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
US656986A US3419387A (en) 1967-07-24 1967-07-24 Process of making high loaded uo2-columbium cermets

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DE1771874A1 true DE1771874A1 (de) 1972-02-24

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DE19681771874 Pending DE1771874A1 (de) 1967-07-24 1968-07-24 Verfahren zur Herstellung von metallkeramischem Kernbrennstoff

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DE (1) DE1771874A1 (de)
ES (1) ES356431A1 (de)
FR (1) FR1580532A (de)
GB (1) GB1161648A (de)
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GB1161648A (en) 1969-08-13
ES356431A1 (es) 1970-10-16
FR1580532A (de) 1969-09-05
US3419387A (en) 1968-12-31
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