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DE1769440C3 - Kleben von nichtporösen Werkstoffen mit poljfunktionellen aromatischen Cyansäureestern - Google Patents

Kleben von nichtporösen Werkstoffen mit poljfunktionellen aromatischen Cyansäureestern

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Publication number
DE1769440C3
DE1769440C3 DE19681769440 DE1769440A DE1769440C3 DE 1769440 C3 DE1769440 C3 DE 1769440C3 DE 19681769440 DE19681769440 DE 19681769440 DE 1769440 A DE1769440 A DE 1769440A DE 1769440 C3 DE1769440 C3 DE 1769440C3
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DE
Germany
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acid esters
cyanic acid
bonds
adhesives
adhesive
Prior art date
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DE19681769440
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DE1769440A1 (de
DE1769440B2 (de
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Eugen 5090 Leverkusen Bock
Manfred Dr. 4019 Hitdorf Dollhausen
Ernst Dr. Grigat
Heinz Dr. Schultheis
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Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G73/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule, not provided for in groups C08G12/00 - C08G71/00
    • C08G73/06Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain of the macromolecule
    • C08G73/0622Polycondensates containing six-membered rings, not condensed with other rings, with nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C08G73/0638Polycondensates containing six-membered rings, not condensed with other rings, with nitrogen atoms as the only ring hetero atoms with at least three nitrogen atoms in the ring
    • C08G73/065Preparatory processes
    • C08G73/0655Preparatory processes from polycyanurates
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09JADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
    • C09J5/00Adhesive processes in general; Adhesive processes not provided for elsewhere, e.g. relating to primers
    • C09J5/06Adhesive processes in general; Adhesive processes not provided for elsewhere, e.g. relating to primers involving heating of the applied adhesive

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)

Description

dunsten der gegebenenfalls in der Klebschicht vorhandenen Lösungsmittel werden die Klebflächen unter innigen Kontakt in der erforderlichen Lage Fixiert und die Klebung zur Härtung eine ausreichende Zeit auf Temperaturen bis 250° C erhitzt Eine Variante des Klebeverfahrens kann darin bestehen, daß das pulverförmige Klebemittel auf bereits erhitzte Klebeflächen gebracht wird.
Bei dem in jedem Falle zur Aushärtung der Klebung erforderlichen Erhitzen kann bei Verwendung monomerer, niedrigschmelzender Cyansäureester das Klebemittel unter Umständen gelegentlich aus, der Klebfuge austreten, und es können als Folge Fehlklebungen resultieren. Mit Vorteil werden daher oft Cyansäureester-Vorpolymerisate verwendet Aus 4,4'-Dicyanatodiphenyl-dimethyl-methan lassen sich z.B. derartige Vorpolymerisate, die bei 20° C hochviskoses oder gar fest sein können, durch einfaches, mehrstündiges Erhitzen auf 50 bis J 50° C herstellen. Die so erhaltenen Vorpolymerisate sied noch löslich und können wie die erfindungsgemäß verwendeten Cyansäureester selbst gelöst z- B. in Aceton, auf die zu verbindenden Flächen aufgebracht werden.
Den erfindungsgemäß zu verwendenden Cyansäureestern bzw. ihren Vorpolymerisaten, die auch allein, wie schon ausgeführt mit besonderem Verteil eingesetzt werden, können zur Modifizierung andere Produkte, z. B. Füllstoffe wie Quarz-, Schiefer-, Asbestmehl oder Korundpulver, Metallpulver oder auch Plastifiziermittel, zugegebenen werden. Durch gegebenenfalls zugefügte Katalysatoren könnet weiterhin die erforderlichen Härtetemperaturen gesenkt bzw. .-"'-e Härtezeiten verkürzt werden.
4,4'-Dicyanato-diphenyl-dimethyi-mel} \n wird auf geschmolzen und 48 Stunden auf 120° C erhitzt Dabei bildet sich aus der zunächst dünnflüssigen Schmelze ein in der Hitze hochviskoses Vorpolymerisat das beim Abkühlen zu einem spröden Harz erstarrt Dieses Harz wurde, 60gew.-%ig in Aceton gelöst als Klebmittel verwendet
Aus den zu klebenden Materialien Bondur (Al-Cu-MgO-Legierung, Materialstärke 1,0 mm), Stahl (Materialstärke 0,15 mm), Kupfer (Materialstärke 1,0 mm) und einem aus 4,4'-Dicyanato-diphenyl-dimethyl-methan hergestellten, mit Glasgewebe verstärktem Kunststoff (Materialstärke 4,0 mm), der in der nachfolgenden Tabelle als Kunststoff, hochtemperaturbeständig, bezeichnet ist wurden für die Herstellung von Prüfkörpern 9 cm lange und 2 cm breite Streifen geschnitten. Die Metalle wurden zunächst mit Trichloräthylen sorgfältig entfettet Stahl, Kupfer und Kunststoff wurden anschließend gründlich mit Schmirgel der Körnung 100 gerauht Die Al-Cu-Mg-Legierung wurde nach dem Pickling-Verfahren mit einer Lösung aus 27,5 Gewichtsteilen konzentrierter Schwefelsäure, 7,5 Gewichtsteilen Natriumdichromat und 65,0 Gewichtsteilen destilliertem Wasser 20 Minuten bei 70° C gebeizt dann gründlich mit destilliertem Wasser abgespült und anschließend bei 70° C getrocknet
Das oben beschriebene Klebemittel wurde mit einem Pinsel aufgetragen und die Klebaufstriche 1 Stunde zum Abdunsten des darin enthaltenen Acetons offen gelagert Die 1 cm2 einfach überlappten Klebungen wurden unter einem Druck von 1 kp/cm21 Stunde auf 250° C erhitzt und dann 1 Tag bei 20° C gelagert
Sodann wurden die Klebungen 3 Stunden auf die in der nachstehenden Tabelle angegebenen Temperaturen erhitzt und ihre Scherfestigkeit sofort im Scherversuch bei einer Spindelvorschubgeschwindigkeit von 20 mm/min ermittelt Dabei ergaben sich folgende Resultate:
Material Prüf Scher
temperatur festigkeit
AI-Cu-Mg-Legierung - 6O0C 171 kp/cm2
Al-Cu-Mg-Legierung + 200C 205 kp/cm2
Al-Cu-Mg-Legierung +200°C 220 kp/cm2
Al-Cu-Mg-Legierung +2500C 215 kp/cm2
Al-Cu-Mg-Legierung +3000C 280 kp/cm2
Stahl - 6O0C 155 kp/cm2
Stahl + 20°C 180 kp/cm2
Stahl +3500C 230 kp/cm2
Kupfer - 6O0C 167 kp/cm2
Kupfer + 20cC 162 kp/cm2
Kupfer + 1500C 174 kp/cm2
Kunststoff, - 6O0C 250 kp/cm2
hochtemperaturbeständig
Kunststoff, + 200C 240 kp/cm2
hochtemperaturbeständig
Kunststoff, +200 C 245 kp/cm2
hochtemperaturbeständig
Kunststoff, +250 C 240 kp/cm2
hochtemperaturbeständig
Die Elastizität der Klebschicht wurde im Torsionsschwingversuch nach DlN 53 445 ermittelt.
Temperatur Schuhmodul
-lOOC + 20C + 100C +20OX +250 C
1 · 10"l0 dyn/cm2 1 · IO~10 dyn/cm2 9 · 10"9 dyn/cm2 8 · 10"9 dyn/cm2 7 ■ 10"9 dyn/cm2
Die erfindungsgemäß verwendeten Klebemittel können allgemein zum Kleben von Werkstoff nicht poröser Natur, u. a. von Materialien, Glas, Porzellan, keramischen Materialien, Glimmer, hochwärmebeständigen Kunststoffen, Verwendung finden.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verwendung von polyfunktionellen aromatischen Cyansäureestern oder daraus durch thermische Behandlung hergestellten Vorpolymerisaten zum Kleben von nicht porösen Werkstoffen.
    Zum Kleben nicht poröser Werkstoffe sind Klebstoffe auf sehr unterschiedlicher Polymerbasis verfügbar. Sie werden entsprechend den jeweiligen Forderungen der Praxis, z.B. hinsichtlich der Festigkeit und Beständigkeit der Klebungen, z. B. gegen Wasser, Säuren, Laugen, Salzlösungen, öle, Fette oder organische Lösungsmittel verschiedenster Art, eingesetzt
    Eine besondere Bedeutung kommt dabei der Festigkeit der Klebungen und der Elastizität der Klebschichten innerhalb eines möglichst weiten Temperaturbereiches zu, da auf zahlreichen Gebieten, z. B. in der Luftoder Raumfahrt, Klebungen nicht poröser Werkstoffe sowohl sehr hohen wie verhältnismäßig tiefen Temperaturen ausgesetzt sind. Einige der bekannten Klebstoffe, z. B. auf Polyurethanbasis, liefern Klebungen, die selbst bei tiefen Temperaturen (-50 bis -1000C) noch eine ausgezeichnete Festigkeit besitzen, deren Festigkeit aber im Temperaturbereich von 100 bis 200° C auf ein für die Praxis völlig unzureichendes Niveau absinkt Klebungen mit anderen Klebstoffen, z. B. auf Epoxidharz-Basis, zeigen wiederum eine sehr hohe Festigkeit im Temperaturbereich von 100 bis 300° C, bei tieferen Temperaturen sinkt ihre Festigkeit jedoch, vor allem schon bei verhältnismäßig geringer Schälbeanspruchung, der Klebungen in der Praxis stets ausgesetzt sind erheblich ab, insbesondere deswegen, weil sich bei diesen Temperaturen die Elastizität sehr stark verringert.
    Es wurde nun gefunden, daß man nicht poröse Werkstoffe verkleben kann, wobei die Klebungen im weiten Temperaturbereich von unter -100° C bis über +300"C eine praktisch gleichbleibende hohe Festigkeit bei ausgezeichneter, ebenfalls nahezu gleichbleibender Elastizität aufweisen, wenn man als Kleber polyfunktionelle aromatische Cyansäureester oder vorzugsweise daraus durch thermische Behandlung hergestellte Vorpolymerisate verwendet. Dabei erhitzt man die Klebung längere Zeit auf ausreichende Temperaturen. Während des Erhitzens verwandeln sich die verwendeten polyfunktionellen, aromatischen Cyansäureester in starkvernetzte, hochmolekulare Polytriazine.
    Von besonderem Vorteil ist dabei bei den bei diesem Verfahren als Klebemittel verwendeten Cyansäureestern ihre einfache Verarbeitbarkeit und ihre ausge- 5; zeichnete Lagerstabilität, insbesondere die ihrer Vorpolymerisate. Diese Cyansäureester und ihre Vorpolymerisate liefern Klebungen hoher Festigkeit und Wärmebeständigkeit ohne jedwede Zusätze durch bloßes Erhitzen auf eine ausreichende Temperatur. Damit ho entfällt die Gefahr einer im Laufe der Zeit einsetzenden Korrosion zwischen Klebschicht und Werkstoff durch saure oder basische Stoffe, wie sie zahlreichen aus dem Stand der Technik bekannten Klebstoffen zur Härtung zugesetzt werden müssen, die, insbesondere bei Metallklebungen, die Festigkeit der Klebungen erheblich herabsetzen oder gar aufheben können. Ebenfalls resultiert durch die Abwesenheit basischer oder saurer Härtesubstanzen eine sehr hohe Beständigkeit der Klebungen gegen kaltes und heißes Wasser sowie gegen Säuren und Laugen. Die im Klebmittel vorhandenen reaktionsfähigen Cyanatgruppen vermitteln häufig auch eine Haftung an Werkstoffen, z. B. hochwärmebeständigen Kunststoffen, die sich mit anderen Klebmitteln nicht erreichen läßt
    Als erfindungsgemäß zu verwendende Klebemittel lassen sich allgemein polyfunktionelle aromatische Cyansäureester verwenden, wie sie z.B. in der deutschen Patentschrift 12 20132 beschrieben sind. Bevorzugte Anwendung finden polyfunktionelle Cyansäureester von Phenol-Formaldehyd-Kondensaten des Novolak-Typs, die nach DT-AS 12 51 023 hergestellt werden können, insbesondere aber 4,4'-Dicyanato-diphenyl-alkane, wie sie in der DT-AS 1190184 beschrieben sind. Unter diesen ist wiederim das 4,4'-Dicyanato-diphenyl-dimethyl-methan besonders interessant, weil es klebtechnisch sehr vorteilhaft zu verwendende Vorpolymerisate zu bilden vermag.
    Aus der DT-AS 12 51 023 ist es bekannt, polyfunktionelle aromatische Cyansäureester von Phenolen als Zwischenprodukte für die Herstellung von Klebstoffen einzusetzen. Es wird jedoch keine Aussage darüber gemacht, wie diese Cyansäureester modifiziert werden müssen, um als Klebstoff zum Kleben nicht poröser Werkstoffe geeignet zu sein. Es findet sich auch kein Hinweis darüber, daß die polyfunktionellen aromatischen Cyansäureester selbst (ohne Modifizierung) für diesen Zweck eingesetzt werden können.
    Der DT-AS 11 90 184 ist ein Verfahren zur Herstellung von hochmolekularen Polytriazinen aus polyfunktionellen Cyansäureestern mehrwertiger Phenole zu entnehmen. Diese Cyansäureester polymerisieren sehr leicht, und zwar bei Temperaturen von 0 bis 200° C. Dabei werden hochmolekulare, hochschmelzende Polytriazine gebildet, die in gebräuchlichen Lösungsmitteln unlöslich sind (vergleiche DT-AS 11 90 184, Spalte 3, Zeilen 1—9). Schon allein aufgrund des hohen Schmelzpunkts und des Löslichkeitsverhaltens sind derartige Polymerisate als Klebstoffe nicht geeignet. Ferner findet sich in dieser Schrift kein Hinweis, ob diese Polymerisate noch Klebeigenschaften besitzen.
    Demgegenüber sind erfindungsgemäß zu verwendende Vorpolymerisate in Lösungsmitteln wie Aceton, Toluol löslich, besitzen noch reaktionsfähige Cyanatgruppen und eignen sich sehr gut zum Kleben nicht poröser Werkstoffe.
    Da in der DT-AS 11 90 184 die erfincjngsgemäß zu verwendenden Vorpolymerisate nicht beschrieben sind und auch nicht angedeutet wird, ob die leicht ablaufende Polymerisation unterbrochen werden kann und lagerstabile und leicht zu handhabende Vorpolymerisate mit Klebeigenschaften erhalten werden können, muß der Gegenstand der vorliegenden Erfindung als nicht vorhersehbar und das Ergebnis als überraschend gewertet werden.
    Zur Ausführung von Klebungen können die erfindungsgemäß zu verwendenden Cyansäureester als Pulver oder auch in geeigneten Lösungsmitteln, z. B. Aceton, Methyläthylketon oder Toluol, gelöst auf die zuvor in geeigneter Weise, z. B. durch Entfetten mit organischen Lösungsmitteln, gereinigten oder, z. B. durch Rauhen oder chemisches Beizen, vorbehandelten, zu verbindenden Flächen aufgebracht werden. Dies kann, soweit das Klebemittel flüssig ist, mit Pinsel, Rakel, Spachtel oder einem anderen geeigneten Auftraggerät geschehen. Nach weitestgehendem Ab-
DE19681769440 1967-08-29 1968-05-24 Kleben von nichtporösen Werkstoffen mit poljfunktionellen aromatischen Cyansäureestern Expired DE1769440C3 (de)

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