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DE1768095A1 - Verfahren zur hydrolytischen Spaltung von Carbonsaeurevinylester zu Acetaldehyd und Carbonsaeure - Google Patents

Verfahren zur hydrolytischen Spaltung von Carbonsaeurevinylester zu Acetaldehyd und Carbonsaeure

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Publication number
DE1768095A1
DE1768095A1 DE19681768095 DE1768095A DE1768095A1 DE 1768095 A1 DE1768095 A1 DE 1768095A1 DE 19681768095 DE19681768095 DE 19681768095 DE 1768095 A DE1768095 A DE 1768095A DE 1768095 A1 DE1768095 A1 DE 1768095A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
vinyl
vinyl acetate
carboxylic acid
acetaldehyde
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19681768095
Other languages
English (en)
Inventor
Hans-Joachim Hardel
Alexander Dipl-Chem Ohorodnik
Kurt Dipl-Chem Dr Sennewald
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Knapsack AG
Original Assignee
Knapsack AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Knapsack AG filed Critical Knapsack AG
Priority to DE19681768095 priority Critical patent/DE1768095A1/de
Priority to US806116A priority patent/US3639472A/en
Priority to GB13326/69A priority patent/GB1199910A/en
Priority to NL6904774A priority patent/NL6904774A/xx
Priority to BE730632D priority patent/BE730632A/xx
Priority to FR6909496A priority patent/FR2005185A1/fr
Publication of DE1768095A1 publication Critical patent/DE1768095A1/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/51Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by pyrolysis, rearrangement or decomposition
    • C07C45/54Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by pyrolysis, rearrangement or decomposition of compounds containing doubly bound oxygen atoms, e.g. esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/09Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides from carboxylic acid esters or lactones

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

KNAPSACK AKTrEN(JESELLSCJIAFT 1768 0 9
Knapsack bei Köln.
K .735 Aktenzeichen P 17 68 091. h - 42
Verfahren zur hydrolytischen Spaltung von Carbonsäurevinylester zu Acetaldehyd und -Carbonsäure
Es ist bekannt, daß man Carbonsäurevinylester, insbesondere Vinylacetat im sauren oder alkalischen Medium verseilen kanu. Die Verseifung von Vinylacetat zu Acetaldehyd und Essigsäure hatte aber bisher keine technische Bedeutung, da Acetaldehyd und Essigsäure nach anderen wirtschaftlicheren' Verfahren hergestellt werden können. Dieser Sachverhalt hat keine grundlegende Änderung er fahren. * Im Zusammenhang mit der Entwicklung eines Verfahrens zur Herstellung von Vinylacetat durch Umsetzung von Äthylen mit Sauerstoff und Essigsäure hat die Verseifung von Vinylacetat überraschenderweise doch eine besondere technische Bedeutung gewonnen. Es hat sich nämlich gezeigt, daß man unter bestimmten Bedingungen Äthylen nicht nur mit Essigsäure, sondern auch mit Acetaldehyd zu Vinylacetat umwandeln kann. Diese Möglichkeit bietet nun einen Weg, Vinylacetat auf der Basis eines einzigen Ausgangsstoffes, nämlich des Äthylens, herzustellen. Die Vorteile dieser Möglichkeit sind besonders einleuchtend, wenn es darum geht, Vinylacetat an einem Standort herzustellen, wo nur Äthylen zur Verfügung sieht.
Im allgemeinen wird hierbei so verfahren, daß die für die Gewinnung von Vinylacetat erforderliche Menge Bissigsäure einmalig eingesetzt wird. Das erhaltene Vinylacetat wird hydrolytisch gespalten und mil der dabei erhaltenen Menge Essigsäure und Acetaldehyd gewinnt trum bei der Umsetzung mit Äthylen und Sauerstoff die doppelte Menge Vinylacetat.
10 9 8 A 07 1 7 6 2 BAD
Man kann also durch Verseilung eines Teiles des Vinyl acetates zu Acetaldehyd und Essigsaure und Rückführung der beiden Spaltprodukte allein durch Zugabe von Äthylen und Sauerstoff Vinylacetat gewinnen. Dieses Verfahren ist aber nur unter der Voraussetzung anwendbar, daß die Verseifung von Vinylacetat nicht nur mit guten Umsätzen, sondern auch ohne Nebenproduktbildung verläuft.
Verfahrensbedingt fällt das zu verseifende Vinylacetat in wäßrig-essigsaurer· Lösung in Konzentrationen von etwa 1 "}■ bis ΊΟ Gewichts/?" an. Mit den bekannten Methoden war es bisher aber nicht möglich, Vinylacetat in flüssiger Phase unter Bedingungen zu verseilen, die eine sinnvolle Anwendung des Verfahrens zur Herstellung von Vinylacetat, ausgehend allein von Äthylen und Sauerstoff, gewährleistet hätten.
Wie wir überraschenderweise gefunden haben, kann man die Verseifung von Vinylacetat in flüssiger Phase mit sehr guten Umsätzen und Ausbeuten durchführen, wenn man als Katalysator ein Gemisch einer organischen SuI fön- oder Phosphonsäure mit ihrem Quecksi1bersalz verwendet. Verseifungsversuche, die mit rein-organischen Säuren (z.H. Essigsäure, Oxalsäure, Trichloressigsäure) oder mit Mineralsäuren und den entsprechenden Quecksilbersalzen durchgeführt wurden, gaben unter denselben Reaktionsbediugungen wesentlich schlechtere Umsätze und Ausbeuten. So wurden beispielsweise bei Verwendung von Hg-phosphat und Phosphorsäure als katalysator doppelt so lange Reaktionszeiten bzw. nur halb so große Umsätze wie bei der erfindungsgeniäßen Arbeitsweise benötigt. Bei Verwendung von Schwefelsäure und Ilg-sulfat wurden noch schlechtere Ergebnisse erzielt.
Außer Vinylacetat kann man der erfiudungsgemäßen hydrolytischen Spaltung auch andere Carbonsäurevinylester· unterwerfen, deren Carboxy 1 a t.-Komponente ~2 bis L'O, vorzugsweise 2 -
109840/1762
BAD ORIGINAL
!i C-Atome enthält. Beispielsweise kann man eri'lnduiiirsgern ii U auch Vinylpropionat, -butyral, -isobutyrat, -isovaleral oder -beuzoat hydrolysieren, wobei neben Acetaldehyd Essigsäure, Propionsäure, Buttersäure, Isobuttersäure, Isovaleriänsäure oder Benzoesäure an Ia11 en.
Itu einzelnen betrifft die Erfindung nunmehr ein Verfahren zur hydro 1 yt i.scheu Spaltung, von ('arbonsäurevinyl-estern zu Acetaldehyd und Carbonsäure, we I flies dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Umsetzung in "tier I 1 iissigphase hei 10 I) i s 120* C in Gegenwart einer o-rärani sehen -Su I fön- oder Phosph.onsüiire und deren <(Uiecks i 1 bersa 1 /, als Katalysator durchführt. Als SuI· fousäure kann mau p-Toluo1sulfonsäure oder B-euzolsul fonsäure, als Phosphonsäure Aikylphosphonsäuren mit 1 bis 20 C-Atomen im Alkylrest, Alkenyl- oder Arylphosphonsäuriui, insbesondere die Äthyl- oder Vinyl phosphonsäure einsetzen. Es empfiehlt sich, die Umsetzung in (iegenwart von mindestens 0,1 Mol SuI Jon- oder Phosphonsäure und mindestens 0,01 Mol sul lon- bzw. phosphonsäuren! Quecksilber je Mol Carbonsäurevinylester durchzuführen. Auch sollte man die rmsetzunü in ■ liojrenwart von 0,01 bis 0,2 (Iewichts^., bezogen auf den eingesetzten- Carbonsäurevinylester, eines Polymerisationsverhinderers, wie Phenothiazin, Hydrochinon, PyrogalIo1, p-tert.-Butylbrenzcatechin, durchrühren. Als Carbonsätirevinylest er kann man Vinylacetat in Form eines Essigsäure und Wasser enthaltenden Rohgemisches mit 1 "j bis -Ί0 (iewichts^ Vinylacetat einsetzen.
Die nachstehenden Beispiele dienen dei· näheren Erläuterung' des eriindungsgemäßen Vertahrens.
Beispiel 1
In einem Rundkolben von 210 ml liihal t wurden zu H)O g Essigsäure 1Oi p-Toluo 1 sul lonsäure (etwa 0,1 Mol) und 1 (> g
9 8 4 0/ 1762 BADORiGfNAL
(θ,03 Mol) Ilg-p-Toiuo 1 sul fonat zugegeben. Das Gemisch wurde auf 118 C erwärmt und stündlich wurden 180 g eines vinylacetathaltigen Rohgemisehes der ungefähren Zusammensetzung: 7- GewichtS^ Essigsäure, 22 Gewichts% Vinylacetat, C) Uewichts/k Wassor zugegeben. Der Blasenstand wurde durch Abdestil1ieren von Acetaldehyd und Essigsäur«; konstant gehalten. Von dem eingesetzten Vinylacetat wurden 83 bis 90 /c zu Acetaldehyd und Essigsäure gespalten, der Rest blieb unverändert.
Unter" analogen Reakt ionsbedingungen wurden bei Einsatz von äquimolaren Mengen Benzolsulionsäure und Ilg-Benzo 1 sul f'onat die gleichen Ergebnisse erhalten.
Beispiel 2
In einem Rundkolben von 230 ml Inhalt wurden zu 100 g Essigsäure 32 g Äthylphosphonsäure (etva 0,3 MoJ) und 12,3 g (o,O3 Mol) Hg-Äthylphosphonat zugegeben. Das Gemisch wurde auf 118 V- erwärmt und stündlieh wurden 180 g eines vinylacetathaltigen Rohgemisches der ungefähren Zusammensetzung: 72 Gewichts/c Essigsäure, 22 Gewichts^ Vinylacetat, 6 Gewichts^'o Wasser zugegeben. Der Blasenstand wurde durch Abfc destillieren von Acetaldehyd und Essigsäure konstant gehalten. Von dem eingesetzten Vinyl ace tat wurden 90 bis 92 % zu Acetaldehyd und Essigsäure gespalten, der Rest blieb unverändert.
Unter analogen Reaktionsbedingungen wurden bei Einsatz von äquimolaren Mengen Vinylphosphonsäure und Jlg-Vinylphosphon-at die gleichen Ergebnisse erhalten.
Beispiel 3
In einer aus der Zeichnung ersieht 1 iclien Versuchsapparatur
1 09840./ 1 762
BAD ORIGINAL
wurden aus einem Vorratsgefaß (l) stündlich 180 g vinylacetathal tiges Rohgemisch (etwa 72 Gewiehts% Essigsäure, 22 Gewichts^ Vinylacetat und 6 Gewichts^ Wasser), wie es bei der Vinylacetatherstellung aus Äthylen, Essigsaure und Sauerstoff anfällt, einer Des tillationshlase (2) zugeführt. In der Destillationsblase wurden einmalig ein Gemisch von 30 g p-Toluolsullonsäiire (etwa 0,1 Mol) und 22 g (θ, Oh Mol) Hg-p-Toluolsulfonat als Katalysator sowie 1,3 g Phenothiazin als Polymerisat ioiisverhiiulerer eingesetzt. Die Blaseutemperalur wurde wie im Beispiel
1 auf etwra 118 C gehalten,- wobei die gebi ldote. Essigsäure über die auf 111 C bis 114 C gehaltene Kolonne (3) nach Kondensation im Kühler (3) (l; C) in der VorLaae (()) anfiel. Die Trennung von Acetaldehyd und Essigsäure erfolgte in der Kolonne (-Ί) und im Kühler (o) (20 C). Der reine Acetaldehyd fiel 'nach Kondensation in den Kühlern .(7) (+13°C) und (8) (-13°C) in der Vorlage (K)) an.
In der beschriebenen Apparatur wurden in längeren Betriebsperioden etwa 33 kg vinylaeetathaltiges Rollgemisch durehiresetzt. Der Umsatz des Vinylacetats lag "bei 86 bis 93 Die Ausbeute an Acetaldehyd, bezogen auf umgesetztes Vinylacetat, betrug 97 bis 99 % der· Theorie, während die Essigsäureausbeute nahezu quantitativ war1.
-b-
BADORIGiNAL
10 98 A OV 1-76 2 .

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    1) Verfahren zur hydrolytischen Spaltung von Carbousäurevinylestern zu Acc (a ldchvd und Carbonsäure, dadurch gekenn· zeichne t, daß man die Umsetzung in der lliissiiiplia.se bei "SO his 120 (.' in Gegenwart einer > < runni sehen SuMOn- oder Phosphonsäure und deren i^iiccks i 1 hersaJ /. als katalysator durch rührt.
    2) Verfahren nach Anspruch 1, dad inch a.eke im/, ei (hue t , daß man als SuI fousaure p- fo 1 im 1 su 1 fonsiiure oder Menzolsulfonsäiire einsetzt.
    ~)) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn/e i dme ί, daß man als Phosphonsäuren A 1 ky 1 phosphonsäuren m i 1 1 bis 20 C-Atomen im Alkylrest, Alkenyl- oder Aryl phosphonsäuren einsetzt.
    h) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß man Äthyl- oder Vinylphosphonsäure einsetzt.
    "3) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 'i, dadurch gekennze ic line t, daß man die I'msetzutiir in Gegenwart von mindestens 0,1 Mol SuMOn- oder' Phosphonsaitre und mindestens 0,01 Mol sill Jim- bzw. phosphonsäuren) Quecksilber je Mol Carbonsäurevinylester durchführt.
    (>) Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch irekennze i dme t , daß man die Umsetzuni! in Gegenwart von 0,01 bis 0,2 Gewichts'«, bezogen auf den eingesetzten Ca rhon.säii rev i ny I es t er, eines Polymerisationsverh inde rers , wie Pheno t h i a ζ i ii, Ilvdroch i non , l'v roga M ο 1 , ρ-t e r t.-Muty1brenζca t cdi in, du rch fuhr t.
    1 098A0/ 1 762 ' ieii3 Ur.1 BADORlGfNAL ^ fV:0'
    7)■Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekütmzelehnet, daß man als Carbonsäurevinylester Vinylacetat in Form eines Essigsäure und Wasser enthaltenden RühKemischt's mit 13 bis Gewichts^ Vinylacetat einsetzt.
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DE19681768095 1968-03-30 1968-03-30 Verfahren zur hydrolytischen Spaltung von Carbonsaeurevinylester zu Acetaldehyd und Carbonsaeure Pending DE1768095A1 (de)

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