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DE1620438C - Diazabicyclo eckige Klammer auf 4,4, 0 eckige Klammer zu Decanverbindungen und ein Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

Diazabicyclo eckige Klammer auf 4,4, 0 eckige Klammer zu Decanverbindungen und ein Verfahren zu ihrer Herstellung

Info

Publication number
DE1620438C
DE1620438C DE1620438C DE 1620438 C DE1620438 C DE 1620438C DE 1620438 C DE1620438 C DE 1620438C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
diazabicyclo
decane
denotes
group
square bracket
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Gilbert Sceaux Canevan Roger La Hay les Roses Douarec Jean Claude le Dr Suresnes Regmer, (Frankreich)
Original Assignee
Science Union et Cie , Societe Fran caise de Recherche Medicale, Suresnes (Frankreich)
Publication date

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Description

Die Erfindung betrifft neue Diazabicyclo[4,4,0]-decanderivate der allgemeinen Formel
kannter Weise eine Verbindung der allgemeinen Formel
N-(CH2),,-C-Ar
Z — (CH2),,- C — Ar
II
Toxizität DL50 DA50 1) Therapeutischer
Index
Beispiel mg/kg Maus
(i. p.) DL50
7,4 · ΙΟ"8 DA50
1 150 1,4 · ΙΟ"6 2· 109
la 150 1,8 · 10"« 1,07 · 1O8
Ib 225 1,4 ■ 10"« . 1,25 · ΙΟ8
lc 175 1,4 · 10"« ' 1,25 · 103
ld 125 1,5 · 10"« 9· 1Ö7
2 150 3·10~7 1O3
2a 170 1,4 · 10-« ' 5,7 · 108
2b 125 3· 10"7 9· 107
2c 140 7 · 10"7 4,7 · 108
2d 125 1,8 · ΙΟ"« 1,8 · 108
2e 225 10~6 1,25 · 108
2f 100 1,8 · 10-« 103
2g 225 1,25 · 108
Vergleich:
Papa 1,8 · 10-«
verin · HCl 150 8,3 · 107
IO
worin R1 ein Wasserstoffatom oder einen Hydroxyrest, R2 ein Wasserstoffatom, einen Phenyl- oder Cyclohexylrest und Ar einen Phenylrest bedeutet, der gegebenenfalls durch ein Chlor- oder Fluoratom, einen Trifluormethyl- oder Methylrest, einen oder zwei Methoxyreste oder eine Methylendioxygruppe substituiert sein kann, und η eine Zahl von 0 bis 2 ist, ihre Salze mit organischen Säuren oder Mineralsäuren sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen besitzen interessante pharmakologische und therapeutische Eigenschaften, insbesondere spasmolytische-muskulotrope Eigenschaften, wobei sie auf Intestinal- und Bronchialspasmen wirken, sowie adrenolytische, anticholinergische, Antihistamin- und Antiserotonin-Eigenschaften.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen sind insbesondere hinsichtlich ihrer spasmolytischen Wirksamkeit anerkannt guten und bewährten, in gleicher Richtung wirksamen Handelsprodukten überlegen, wie die in der nachstehenden Tabelle aufgeführten Versuchsergebnisse zeigen, welche erfindungsgemäße Verbindungen mit dem bekannten Papaverinhydrochlorid vergleichen. .
40 worin Z ein Chlor- oder Bromatom oder einen Benzol- oder p-Toluolsulfonsäurerest darstellt, mit Diazabicyclo[4,4,0]decan der Formel
NH
45
50
55
60
') Bestimmt nach der Methode von Magnus am isolierten Rattenduodenum als antagonistische Wirkung gegen die von Bariumchlorid hervorgerufenen Spasmen. Die Ergebnisse sind als aktive Konzentration ausgedrückt.
Die Herstellung der Verbindungen der allgemeinen Formel I erfolgt dadurch, daß man in an sich belli
kondensiert.
Das Verfahren wird am günstigsten so durchgeführt, daß eine Verbindung der allgemeinen Formel II mit Diazabicyclo[4,4,0]decan in Lösung in einem aromatischen Kohlenwasserstoff mit hohem Siedepunkt, wie Toluol oder Xylol, oder auch in einem unter den aliphatischen Amiden gewählten polaren Lösungsmittel, wie Dimethylformamid oder Dimethylacetamid, umgesetzt wird. Vorteilhaft arbeitet man bei einer Temperatur zwischen 110 und 1400C in Gegenwart eines Akzeptors für die gebildete Halogenwasserstoffsäure oder Arylsulfonsäure. Letzterer ist z. B. ein Alkali- oder Erdalkalisalz der Kohlensäure, z. B. Natrium- oder Kaliumbicarbonat oder -carbonat oder Calciumcarbonat, oder eine tertiäre organische Base, wie Dimethylanilin, Pyridin oder Triäthylamin. Ebenso kann ein Überschuß an Diazabicyclo[4,4,0]decan eingesetzt werden. Letztere Variante wird vorteilhaft angewendet, wenn in der zukondensierenden Verbindung der allgemeinen Formel II Z einen der genannten Arylsulfonsäureester darstellt; sie kann aber genausogut auch dann angewandt werden, wenn Z ein Chlor- oder Bromatom darstellt. Das überschüssige eingesetzte Diazabicyclo-[4,4,0]decan dient auch als Lösungsmittel.
Die so erhaltenen neuen Diazabicyclo[4,4,0]decanderivate der allgemeinen Formel I, die schwache Basen darstellen, können in die Salze mit organischen Säuren oder Mineralsäuren übergeführt werden. Diese Salze können durch Einwirkung der neuen Basen auf die Säuren in geeigneten Lösungsmitteln, wie Wasser oder den mit Wasser mischbaren Alkoholen, erhalten werden. Unter den zur Herstellung der Salze verwendeten Saufen lassen sich in der Reihe der Mineralsäuren aufführen: Salzsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefelsäure oder Phosphorsäure; in der organischen Reihe: Essigsäure, Propionsäure, Maleinsäure, Fumarsäure, Weinsäure, Citronensäure, Oxalsäure, Benzoesäure und Methansulfonsäure. Gegebenenfalls können die neuen Verbindungen durch physikalische Methoden, wie Destillation, Kristallisation oder Chromatographie, oder durch chemische Methoden, wie Bildung der oben definierten Salze, Kristallisation derselben und Zersetzung durch alkalische Mittel, gereinigt werden.
Die folgenden Beispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren weiter erläutern. Die angegebenen Schmelzpunkte wurden auf dem Kofler-Block unter dem Mikroskop bestimmt.
Beispiel 1
4-(3',4'-Methylendioxybenzyl)-1,4-diazabicyclo [4,4,0]decan
Eine Lösung von 6 g 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]decan und 7,7 g 3,4-Methylendioxybenzylchlorid in 400 ml Xylol wurde 10 Stunden in Gegenwart von 1,24 g trockenem Kaliumcarbonat auf 135° C erhitzt. Nach Beendigung der Umsetzung wird das Salz abfiltriert und die Xylollösung mehrfach mit 10%iger Salzaäure extrahiert. Die vereinigten sauren Lösungen werden mit Äther gewaschen und danach mit 10%iger Natronlauge alkalisch gestellt. Die freigesetzte ölige Base wird mit Äther extrahiert. Nach Trocknen über trockenem Kaliumcarbonat wird das Lösungsmittel bei vermindertem Druck abgedampft, und man erhält 10 g der rohen, öligen Base.
Nach Auflösen in wasserfreiem Äthanol und Zusatz einer Lösung von trockenem Chlorwasserstoff in Äther erhält man 7,6 g weiße Kristalle des Dichlorhydrats; F. 239 bis 241° C. Die Ausbeute beträgt 52,6%.
Nach dem oben angegebenen Verfahren wurden folgende Verbindungen hergestellt:
a) 4 - (3',4'- Methylendioxyphenäthyl) - 1,4 - diazabicyclo[4,4,0]decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]decan und 3,4-Methylendioxyphenäthylchlorid in einer Ausbeute von 32,4%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 210 bis 214° C unter Zersetzung.
b) 4 - (3',4'- Dimethoxybenzyl) - 1,4 - diazabicyclo-[4,4,0]decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo-[4,4,0]decan und 3,4-Dimethoxybenzylchlorid in einer Ausbeute von 74,1%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 152 bis 154° C.
c) 4 - [2',2'-Diphenyl - T- hydroxyäthyl - (Γ)] l,4-diazabicyclo[4,4,0]decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]decan und 2',2'-Diphenyl-2'-hydroxyäthylchlorid in einer Ausbeute von 47%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 210° C.
d) 4-(«-Cyclohexylbenzyl)-l,4-diazabicyclo[4,4,0]-decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]-decan und a-Cyclohexylbenzylchlorid in einer Ausbeute von 15,2%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 239 bis 240° C.
B e i s ρ i e 1 2
4-Phenäthyl-l,4-diazabicyclo[4,4,0]decan
CH, -CH7-N
Nach vorstehendem Verfahren wurden folgende Verbindungen hergestellt:
a) 4 - Benzhydryl - 1,4 - diazabicyclo [4,4,0] decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]decan und Benzhydrylbromid in einer Ausbeute von 62,9%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 195 bis 21O0C unter Zersetzung.
b) 4-[3',3'-Diphenylpropyl-(l)]- 1,4-diazabicyclo-[4,4,0]decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo-[4,4,0]decan und 3,3-Diphenylpropylbromid in einer Ausbeute von 78,5%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 200 bis 207° C unter Zersetzung.
c) 4 - (p-Chlorbenzhydryl) -1,4 - diazabicyclo[4,4,0]-decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]-decan und p-Chlorbenzhydrylbromid in einer Ausbeute von 31,2%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 168 bis 171° C.
d) 4-(p-Fluorbenzhydryl)- l,4-diazabicyclo[4,4,0]-decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]-decan und p-Fluorbenzhydrylbromid in einer Ausbeute von 46,8%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 190 bis 220° C unter Zersetzung.
e) 4-(p-Methylbenzhydryl)-1,4-diazabicyclo[4,4,0]-decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]-decan und p-Methylbenzhydrylbromid in einer Ausbeute von 50,4%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 227 bis 230° C.
0 4 - (m-Trifluormethylbenzhydryl) - 1,4 - diazabicyclo[4,4,0]decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]decan und m-Trifluormethylbenzhydrylbromid in einer Ausbeute von 27,9%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 204 bis 230° C unter Zersetzung.
g) 4 - (p-Methoxybenzhydryl) - 1,4 - diazabicyclo-[4,4,0]decan unter Verwendung von 1,4-Diazabicyclo-[4,4,0]decan und p-Methoxybenzhydrylbromid in einer Ausbeute von 59,4%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 168 bis 173° C.

Claims (7)

Patentansprüche:
1. Diazabicyclo^AOJdecanverbindungen
allgemeinen Formel
55
Eine Lösung von 10 g 1,4-Diazabicyclo[4,4,0]decan und 13,3 g Phenäthylbromid in 400 ml N,N-Dimethylacetamid wird 14 Stunden in Gegenwart von 20 g trockenem Kaliumcarbonat auf 130° C erhitzt. Nach Beendigung der Reaktion wird das Salz abfiltriert und das Lösungsmittel bei vermindertem Druck verdampft. Der Rückstand wird in überschüssiger 10%iger Salzsäure gelöst, und die erhaltene Lösung wird wie im Beispiel 1 angegeben behandelt. Die Ausbeute beträgt 44,4%. Das entsprechende Dichlorhydrat schmilzt bei 210 bis 212°C unter Zersetzung.
(CH2)„-C-Ar I
worin R1 ein Wasserstoffatom oder eine Hydroxygruppe, R2 ein Wasserstoffatom, einen Phenyl- oder Cyclohexylrest und Ar einen Phenylrest bedeutet, der gegebenenfalls durch ein Chloroder Fluoratom, einen Trifluormethyl- oder Methylrest, eine oder zwei Methoxygruppen oder eine Methylendioxygruppe substituiert sein kann, und η eine Zahl von 0 bis 2 ist, sowie ihre Salze mit organischen Säuren oder Mineralsäuren.
2. 4 - (3',4' - Methylendioxybenzyl) -1,4 - diazabicyclo [4,4,0] decan.
3. 4 - (3',4' - Dimethoxybenzyl) - 1,4 - diazabicyclo [4,4,0]decan.
4. 4-Benzhydryl- l,4-diazabicyclo[4,4,0]decan.
5. 4 - (p-Chlorbenzhydryl) - 1,4 - diazabicyclo-[4,4,0]decan.
6. 4 - (p-Fluorbenzhydryl) - 1,4 - diazabicyclo-[4,4,0] decan.
7. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
man in an sich bekannter Weise eine Verbindung der allgemeinen Formel
Z-(CH2)n-C-Ar R,
worin Z ein Chlor- oder Bromatom oder einen Benzol- oder p-Toluolsulfonsäurerest darstellt, mit Diazabicyclo[4,4,0]decan der Formel
NH
kondensiert.

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