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DE1618977C - Nitroostratnene und Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

Nitroostratnene und Verfahren zu deren Herstellung

Info

Publication number
DE1618977C
DE1618977C DE19671618977 DE1618977A DE1618977C DE 1618977 C DE1618977 C DE 1618977C DE 19671618977 DE19671618977 DE 19671618977 DE 1618977 A DE1618977 A DE 1618977A DE 1618977 C DE1618977 C DE 1618977C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
nitro
methoxy
diol
estratriene
carbon atoms
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19671618977
Other languages
English (en)
Inventor
Alberto Patelh Bianca Sciaky Roberto Mailand Consonni (Italien)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Pfizer Italia SRL
Original Assignee
Farmaceutici Italia SpA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Farmaceutici Italia SpA filed Critical Farmaceutici Italia SpA
Application granted granted Critical
Publication of DE1618977C publication Critical patent/DE1618977C/de
Expired legal-status Critical Current

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Description

RO
- R"
worin R ein Wasserstoffatom, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen cycloaliphatischen Rest mit 5 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen aliphatischen oder cycloaliphatischen Acylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen, R' ein Wasserstoffatom, einen Mono- oder Dicarbonsäure- oder cycloaliphatischen Acylrest mit 1 bis Iu " hlenstoffatomen und R" ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet und OR' und R" zusammen 0 sein können, dadurch gekennzeich-
20
worin R Wasserstoff, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen cycloaliphatischen Rest mit 5 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen aliphatischen oder cycloaliphatischen Acylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen, R' Wasserstoff, einen Mono- oder Dicarbonsäure- oder cycloaliphatischen Acylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen und R" Wasserstoff oder einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet und, OR' und R" zusammen 0 sein können.
2. Verfahren zur Herstellung von Nitroöstra^ trienen der allgemeinen Formel
worin R, R' und R" die oben angegebene Bedeutung haben, mit einem geeigneten Nitriermittel bei einer Temperatur von -400C bis Raumtemperatur umgesetzt und darauf das Nitrosteroid abgetrennt wird.
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf neue Nitroöstratriene und ein Verfahren zu deren Herstellung. Diese 9a-Hydroxy-ll/*-nitro-l,3,5(10)-östratriene entsprechen der allgemeinen Formel
OR'
Ο,Ν
RO
worin R ein Wasserstoffatom, einen gegebenenfalls substituierten Alkylrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen Cycloalkylrest mit 5 bis 6 Kohlenstoffatomen, einen aliphatischen oder cycloaliphatischen Acylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen, R' ein Wasserstoffatom, einen Mono- oder Dicarbonsäure- oder cycloaliphatischen Acylrest mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen und R" ein Wasserstoffatom oder einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeutet und OR' und R" zusammen 0 bedeuten können. Die Verbindungen nach der Erfindung können durch ein Verfahren hergestellt werden, das auf Steroide angewendet werden, kann, die in ihrem Molekül den Ring A aufweisen, der aromatisch und durch eine aktivierte Gruppe substituiert ist, und darüber hinaus eine Doppelbindung in Stellung 9( 11).
Das erfindungsgemäße Verfahren besteht darin, daß eine Verbindung der allgemeinen Formel
OR'
RO
worin R, R' und R" die oben angegebene Bedeutung besitzen, die in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Diisopropyläther, Dioxan, Diäthyläther, Äthylacetat und Nitromethan, gelöst ist, mit einem Nitriermitiel, wie rauchender Salpetersäure und Stickstofldioxyd, bei einer Temperatur von -40° C bis Raumtemperatur in einer wasserfreien Atmosphäre zur Umsetzung gebracht wird. Sie wird mit einem geeigneten organischen Lösungsmittel, wie Äthylacetat, Diäthyiäther und Benzol, extrahiert, die Extrakte werden durch Zusatz von Natriumbicarbonat neutralisiert, und sodann wird das Nitrohydroxysteroid durch Kristallisation oder Chromatographie abgetrennt.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen zeigen eine in!cressante östrogene, antigonadotrope und antiovulatorische Aktivität und sind insbesondere dann wirksam, wenn sie oral verabreicht werden.
Die östrogene Aktivität wurde an weiblichen Ratten, die wenigstens 10 Tage vor der Behandlung oophorektomisiert worden waren und eine Diöstrusabscheidung zeigten, geprüft. Die Verbindung wurde in einer einzigen Dosis entweder subkutan oder oral verabreicht Die vaginalen Abscheidungen wurden während der folgenden 2 Tage kontrolliert und gemäß Allen und D ο i s y klassifiziert.
Die minimale wirksame Dosis (MED) stellt die Menge der Verbindung, dar, die notwendig ist, um in ' zwei von drei Tieren einen Proöstrus oder in einem von zwei Tieren einen östrus herbeizuführen.
Die antiovulatorische Aktivität wurde bei weiblichen Ratten geprüft, die einen regelmäßigen östruszyklus hatten, der wenigstens an fünfzehn aufeinanderfolgenden Tagen kontrolliert wurde. Die Verbindung wurde subkutan oder oral einmal täglich an fünf aufeinanderfolgenden Tagen, beginnend mit dem letzten Metöstrus, verabreicht. Der linke und der rechte Eierstock wurden am 4. bzw. 5. Tag entfernt. Die Eileiter wurden getrennt und nach Anwesenheit von Eiern untersucht.
Die effektive Dosis50 stellt die Menge der Verbindung dar. die notwendig ist, um die Ovulation bei 50% der behandelten Tiere zu verhindern.
Die antigonadotrope Aktivität wurde an parabiotischen Ratten (kastrierte Männchen — gesunde Weibchen) geprüft. Die Verbindung wurde subkutan oder oral während zehn aufeinanderfolgenden Tagen den Männchen verabreicht.
Die effektive Dosis50 stellt die Menge der Verbindung dar, die notwendig ist, um eine 50%ige Hemmung des Eierstockgewichtes beim Weibchen der unbehandelten Kontrolltiere herbeizuführen.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen werden in drei Gruppen geteilt gemäß ihrer chemischen Struktur und ihrer pharmakologischen Wirksamkeiten im Vergleich mit der Wirksamkeit von östradiol, östron und 17a-Äthinyl-östradiol. Diese Resultate sind in der Tabelle angegeben.
Verbindung
l,3,5(lO)-östratrien-3,170-diol (östradiol)
1 l/f-Nitro-l,3,5( 10)-östratrien-3,9o,l 7/Mriol
3-Methoxy-l l/*-nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a,17/?-diol
3-Methoxy-ll/^nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a,17/?-dio!-I7-acetat
l,3,5(10)-östratrien-3-oI-17-on (östron)
1 l/?-Nitro-l,3,5(10)-östratrien-3,9a-diol-17-on
3-Methoxy-l l/?-nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a-ol-17-on
3-Acetoxy-ll/3-nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a-ol-17-on
(±)-3-Methoxy-ll/?-nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a-ol-17-on.... 3-Cyclopentoxy-ll/?-nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a-ol-17-on östrogene
Aktivität
MED iig/Ticr
subkutan oral
0,1
30
0,1
3
10
30
30 1 1
10 1 3
10 3 1
Antiovulatorische yTier Antigonadotrope oral
Aktivität oral Aktivität 5
ED,,, μ8 >30 ED50 μg 0,7
subkutan >30 subkutan 0,3
3 3 0,01 1
10 5 0,6 15
1 > 100 0,3 0,4
5 4 0,4 1,6
10 9 0,05 1
6 6 0,4 4
20 60 2,1
7 30 2
50 5
40
Aus der Tabelle ist ersichtlich, daß 3-Methoxy-1 l/i - nitro - 1,2,5(10) - östratrien - 9r/,17/i - diol und 3 - Methoxy - 11,; - nitro - 1,3,5(10) - östratrien-9«, 17/*/-diol - 17-acetat eine östrogene Aktivität besitzen, die fast dreißigmal höher ist als jene der Standardverbindung l,3,5(10)-östratrien-3,17/f-diol. Die antiovulatorische Aktivität dieser beiden Verbindungen ist, wenn sie subkutan verabreicht werden, ähnlich der der Standard verbindung, 'während sie wenigstens, sechs- bis zehnmal höher ist, wenn sie oral verabreicht werden.
Unter diesen östronderivaten zeigen 11/i-Nitro-1,3,5(10) - östratrien - 3,9« - diol -17 - on, 3 - Methoxy-11 β - nitro - 1,3,5( 10) - östratrien - 9« - öl - 17 - on und (±) - 3 - Methoxy - 11// - nitro - 1,3,5(10) - östratrien-9«-ol-17-on eine sehr interessante Aktivität sowohl bei oraler als auch bei subkutaner Verabreichung. Es sei hervorgehoben, daß natürliche Verbindungen (östron und östradiol), die keinen Alkylrest in Stellung 17 aufweisen, keine bemerkenswerte Wirksamkeit bei oraler Verabreichung besitzen.
Die antiovulatorische Aktivität dieser Verbindun-
gen ist, wenn sie oral verabreicht werden, zwei- bis zwanzigmal höher als jene von östron. Es sollte in Betracht gezogen werden, daß 3-Acetoty-ll/i-nitro-1,3,5(10) - östratrien - 9« - öl - 17 - on bei oraler Verabreichung eine antiovulatorischv Aktivität zeigt, die wenigstens fünizehnmal höher als jene von östron ist, während seine östrogene Aktivität bei oralep^Verabreichung ähnlich der der Standardverbkiäung ist.
Die folgenden Beispiele sollen die vorliegende Erfindung näher erläutern.
Beispiel 1
3-Methoxy-ll/i-mtro-l,3,5(10)-östratrien-9a-, 17/J-diol-17-acetat
H.
Zu 1,8g 3-Methoxy-1,3,5(10),9(l 1)-östratetraen-17/i-ol-acetat, gelöst in 80 ml wasserfreiem Diäthyläther, werden bei einer Temperatur von 00C unter Rühren 12 ml rauchende Salpetersäure (Dichte 1,52) zugesetzt. Die Mischung wird während 2 Stunden gerührt, wobei die Temperatur bei 00C gehalten wird. Dann wird Eis zugesetzt und darauf dreimal mit Diäthyläther extrahiert. Die Extrakte werden mit Wasser, einer 5%igen Natriumbicarbonatlösung und dann mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen. Die Lösung wird sodann über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel nach Filtrieren destilliert. Ein Rückstand von 2,2 g wird gesammelt, der aus Diäthyläther umkristallisiert wird, wobei 1 g 3 - Methoxy - ll/< - nitro - 13,5(10) - östratrien-9a,17fi - diol -17 - acetat erhalten wird, Fp. 180 bis 182°C, [α]: ° = -49° (aus Chloroform).
35
Beispiel 2
3-n-Butoxy-11 /i-nitro-1,3,5( 1O)-östratrien-9a,17/i-diol-l 7-acetat
Das Verfahren wird, wie oben beschrieben, durchgeführt, wobei als Ausgangsmaterial 3-n-Butoxyl,3,5(10),9(ll)-östratetraen-17^ - öl - acetat verwendet wird. Durch Kristallisation aus Äthyläther wird 3 - η - Butoxy - 1 l/i - nitro - 1,3,5(10) - östratrien-9a, 17/i-diol-l7-acetat erhalten; Fp. 165 bis 167°C.
Beispiel 3
3-Methoxy-11 /f-nitro-1,3,5( 1O)-östratrien-9a-ol-17-on
Zu 1 g 3 - Methoxy - ί,3,5(10),9(11) - östratetraen-17-on, gelöst in 50 ml wasserfreiem Diätnyläther, werden bei einer Temperatur von 0° C 6 ml rauchende Salpetersäure (Dichte 1,52) zugesetzt. Die Mischung wird bei 00C gehalten und während 30 Minuten gerührt, dann mit Eiswasser verdünnt und sodann das Steroid mit Diäthyläther extrahiert. Die Ätherextrakte werden mit einer 5%igen Natriumbicarbonatlösung und dann mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wird aus Aceton/Petrolälher kristallisiert, wobei 3 - Methoxy - 1 \ß - nitro - 1,3,5(10) - östratrien-9«-öl-17-on erhalten wird, Fp. 218 bis 2210C; [α]?° = +32° (aus Chloroform).
eispiel4
3-Cyclopentoxy-l 1 /J-nitro-1,3,5(10)-östratrien-9a-ol-17-on
Das Verfahren wird, wie oben beschrieben, durchgeführt, wobei als Ausgangsmaterial 3-Zyklopentoxyl,3,5(10),9(ll)-östratetraen-17-on verwendet wird. Aus Aceton/Diäthyläther wird 3 - Zyklopentoxy-1 -nitro-1,3,5(10)-östratrien-9a-öl-17-on kristallisiert, das bei 218 bis 223°C schmilzt; ).max 228 und 277 m/,; ^277= 1,540; [«]?° = +27° (Chloroform).
Beispiel 5
3-Methoxy-ll/i-nitro-l,3,5(10)-östratrien-9a,17/i-diol
Einer Lösung von 480 mg 3 - Methoxyl,3,5(10),9(ll)-östratetraen-17/?-ol in 25 ml wasserfreiem Diäthyläther, die bei -5° C gehalten wird, werden unter Rühren 3 ml rauchende Salpetersäure (Dichte 1,52) zugesetzt. Die Temperatur wird bei 0 (' gehalten, die Lösung während 20 Minuten gerührt, mit Wasser und Eis verdünnt und sodann das Steroid mit Äthylacetat extrahiert. Die Extrakte werden mit einer 5"Oigen Natriumbicarbonatlösung und dann mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und zur Trockne eingedampft. 3 - Methoxy - 1 1 /i - nitro -1,3,5(10) - östratrien-9a,17/i-diol scheidet sich nicht als kristalline Verbindung ab, fällt jedoch aus Petroläther als Schaum aus, der bei Behandlung mit Essigsäureanhydrid das entsprechende 17-Acetat ergibt, das die Eigenschaften der Verbindung nach Beispiel 1 besitzt.
Beispiel 6
3-Acetoxy-11 /i-ni tro-1,3,5( 10)-östrat rien-9.j-ol-17-on
Einer Lösung von 2 g 3-Acetoxy-1,3.5(10), 9(1 l)-östratetraen-l 7-on in 100 ml wasserfreiem Diäthyläther werden bei einer Temperatur von 00C unter Rühren 15 ml rauchende Salpetersaure (Dichte 1,52) zugesetzt. Die Temperatur wird bei 0c C gehalten. Nach Zusatz der Säure wird die Reaktionsmischung weitere 30 Minuten bei 0°C gerührt, dann mit Wasser und Eis verdünnt und das Steroid mit Diäthyläther extrahiert. Die organischen Schichten werden zusammen gesammelt, mit einer 5%igen Natriumbicarbonatlösung und dann mit Wasser bis zur Neutralität gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und zur Trockene eingedampft. Der Rückstand ergibt nach Umkristallisieren aus Aceton/Diäthyläther 3 - Acetoxy - 1 l/i - nitro - 1,3,5(10) - östratrien-9«-ol-17-on, das bei 228 bis 235° C schmilzt. Nach Umkristallisieren der Verbindung aus Aceton/Diäthyläther steigt der Schmelzpunkt auf 235 bis 238' C; [α] ° = +34° (CHCl3); /&a"'OH= 268 πΐμ; f = 800. ^"„'d^L,= 273 πΐμ; f = 695.
Bei spiel 7
11 /i-Nitro-1,3,5( 10)-östratrien-3,9«-diol-17-on
Das Verfahren wird, wie oben beschrieben, durchgeführt, wobei als Ausgangsmaterial 3-Hydroxy-1,3,5( 10), 9(1 l)-östratetraen-l 7-on verwendet >vird. 11/i-Nitrol,3,5(10)-östratrien-3,9(i-diol-17-on schmilzt bei
225 bis 228°C; /&»"!°Η = 276 πΐμ; f = 2580. lkt= 283 πΐμ; f = 2250.
Beispiel 8
11 /f-Nitro-1,3,5(10)-östratrien-3,9<z-17/Mriol-3,17-diacetat
Das Verfahren wird, wie oben beschrieben, durchgeführt, wobei als Ausgangsmaterial 3,17/i-Diol-l,3, 5(10),9(l l)-östratetraen-3,17-diacetat verwendet wird. Es wird ll/J-Nitro-l,3,5(10)-östratrien-3,9a,17/i-triol-3,17-diacetat erhalten, Fp. 215 bis 218°C.
Beispiel 9
ll/i-Nitro-l,3,5(10)-östratrien-3,9a-17/i-triol
Das Verfahren wird, wie oben beschrieben, durchgerührt, wobei als Ausgangsmaterial 1,3,5(10), 9(ll)-östratetraen-3,!7rf-diol verwendet wird.
Die erhaltene Verbindung 11 /i-Nitro-1,3,5(10)-östratrien-3,9a,17/i-triol kristallisiert nicht, scheidet sich jedoch als Schaum ab, aus welchem durch Behandlung mit Essigsäureanhydrid in Pyridin bei Raumtemperatur über Nacht das entsprechende 3,17-Diacetat erhalten wird, das die Eigenschaften der Verbindung nach Beispiel 8 aufweist.
8 *
Beispiel 10
3-Methoxy-l 1 /(-nitro-1,3,5( 10)-ö stratrien-
9u,17f(-diol-17-hexanoat
5
Das Verfahren wird, wie oben beschrieben, durchgeführt, wobei jedoch als Ausgangsmaterial 3-Methoxyl,3,5(10),9(l 1) - östratetraen - 17/i - öl - hexanoat verwendet wird. Es wird 3-Methoxy-l iß-nitro-1,3, ίο 5(10) - östratrien - 9«, 17β - diol -17 - hexanoat erhalten; F. 140 bis 1450C.
Beispiel 11
(± )-3-Methoxy-11 /i-nitro-1,3,5(10)-östratrien-9a-ol-17-on
Das Verfahren wird, wie im Beispiel 3 beschrieben, durchgeführt, wobei als Ausgangsmaterial (± )-3-Methoxy - l,3,5(10),9(ll) - östratetraen - 17 - on verwende! wird. Es wird (±) - 3 - Methoxy - 11/f - nitro - 1,3 5(10)-östratrien-9a-ol-17-on erhalten, das bei 181 bis 191° C schmilzt.

Claims (1)

  1. Patentansprüche:
    1. Nitroöstratriene der allgemeinen Formel:
    1 6Ϊ8
    net, daß eine Verbindung der allgemeinen Formel
    OR'
    ORf
DE19671618977 1966-11-18 1967-11-13 Nitroostratnene und Verfahren zu deren Herstellung Expired DE1618977C (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT3007766 1966-11-18
DES0112800 1967-11-13

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1618977C true DE1618977C (de) 1973-03-01

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