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DE1670599C3 - Verfahren zur Herstellung von 7-a-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl- 3-cephem-4carbonsäure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 7-a-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl- 3-cephem-4carbonsäure

Info

Publication number
DE1670599C3
DE1670599C3 DE19661670599 DE1670599A DE1670599C3 DE 1670599 C3 DE1670599 C3 DE 1670599C3 DE 19661670599 DE19661670599 DE 19661670599 DE 1670599 A DE1670599 A DE 1670599A DE 1670599 C3 DE1670599 C3 DE 1670599C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acid
pyridinomethyl
cephem
carboxylic acid
thienylacetamido
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19661670599
Other languages
English (en)
Inventor
Billy Spencer John Lawrence Indianapolis Higgins jun Harvey M Danville Ind Gnnnell (VStA)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Eli Lilly and Co
Original Assignee
Eli Lilly and Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Eli Lilly and Co filed Critical Eli Lilly and Co
Application granted granted Critical
Publication of DE1670599C3 publication Critical patent/DE1670599C3/de
Expired legal-status Critical Current

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Description

Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von T-a-ThienylacetamidoO-pyridinomethyI-3-cephem-4-carbonsäure durch Umsetzen von 7-(i-Thienylacetamidocephalospansäure mit Pyridin in einem wäßrigen Medium, in Gegenwart von Thiocyandlionen. Thieny,acetamjdo . 3 . pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäure hat die Formel
CH2-CO-NH-CH-CH CH2
Bei dem bisher bekannten Verfahren zur Herstellung von 7-u-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäuire wird eine 7-a-Thienylacetamidocephalosporansä.ure in einem wäßrigen Medium in Gegenwart von Kaliumthiocyanat mit überschüssigem Pyridin bei einem pH-Wert von 6 bis 7 vermischt und das Gemisch innerhalb von etwa 4 bis 8 Stunden bei etwa 50 bis 75° C umgesetzt. Nach der BE-PS 6 52 148 (Beispiel 10) wird bei pH 6 und einer Temperatur von 6O0C 1 Mol Cefalothin mit 2,15 Mol Kaliumthiocyanat umgesetzt und das Reaktionsmedium nach beendeter Umsetzung mit einem flüssigen organischen Anionenaustauscher gewaschen, um offenbar Thiocyanationen zu entfernen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zur Herstellung von 7-u-Thienylacetamido-S-pyridinomethyl-S-cephem^-carbonsäure durch Umsetzen von 7-u-Thienylacetamidocephalosporansäure mit Pyridin in einem wäßrigen Medium in Gegenwart von Thiocyanationen zur Verfügung zu stellen.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß man die Umsetzung mit mindestens 2 Mol eines wasserlöslichen Thiocanatsalzes pro Mol 7-«- Thienylacetamidocephalosporansäure durchführt, nach der Umsetzung das Reaktionsgemisch mit verdünnter Säure ansäuert, das ausgefallene Hydrothiocyanatsalz der 7 -«- Thienylacetamido - 3 - pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäure abtrennt, in an sich bekannter Weise das Hydrothiocyanatsalz in einem wäßrigen Medium mit einer Base behandelt und 7-«-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäure isoliert. Bei dem Verfahren der hrfindung wird die Umsetzung beschleunigt, eine Stabilisierung der Reaktionsteilnehmer und der Verfahrensprodukte erzielt und das gewünschte VerfahrensDrodukt in besserer Ausbeute erhalten.
C CO2"
Nach einer Ausgestaltung des Verfahrens der Erfindung liegen die Thiocyanationen zweckmäßigerweise in Form von Kaliumthiocyanat vor. Es kommen
aber auch andere Thiocyanatverbindungen m Betncht die zweckmäßigerweise wasserlöslich sind, wie z'b Pyridinthiocyanat, Triäthylaminthiocyanal, Natriumthiocyanat, Lithiumthiocyanat, Strontiumthiocyanat und Ammoniumthiocyanat. Die Thio-
cyanationen liegen vorzugsweise in einem Molverhältnis von 2: 1 bis 10: 1 vor. Größere Mengen beeinträchtigen nicht die Umsetzung oder das erhaltene Verfahrensprodukt, können jedoch das Isoherungsverfahren schwieriger machen.
Wenn der pH-Wert des erhaltenen Reaktions-
' genrschs auf etwa 2 eingestellt wird, wird das Hydro-
cyanatadditionssalz der 7-«-Thienylacetamido-3-py-
ridinomethyl - 3 - cephem - 4 - carbonsäuren ausgefällt.
Diese Hydrocyanatadditionssalze sind neue Verbindungen.
Ein wäßriges Medium des Additionssalzes wird auf einen pH-Wert von etwa 6 eingestellt und die 7-,ί-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäure aus dem wäßrigen Medium isoliert.
Zu diesem Einstellen des pH-Werts kann eine übliche
Base oder ein Anionenaustauschharz, wie z. B. ein
Anionenaustauschharz mit sekundären Aminogruppen
in der basischen Form verwendet werden.
Im spezielleren kann das Hydrothiocynatadditions-
salz in einem wäßrigen Medium mit einer Base in Gegenwart von Lösungsmitteln, wie Acetonitril, Dimethylacetamid, Dimethylformamid, Aceton, Methanol, Äthylacetat, Chloroform oder Benzol in tjerunrung gebiacm vvuuui, um u·«- i-u-uumij««*!
amido - 3 - pyridinomethyl - 3 - cephem - 4 - carbonsäure in Form eines inneren Salzes freizusetzen. Bei diesem Isolierungsverfahren geeignete Basen sind: Anionenaustauschharze in der basischen Form, organische
Basen, «ic Triälh>?umin. Pyridin ikUm inilin und anorganische Reisen, wie Natnumlndrovid .vier kaliumhydiv.wd. Bovor.'ugt werde» AnuMieulust.iuscrurzc in der basischen Form
Das Additionssalz kann mit der kleinstmöghchen Menge Wasser benetzt und mil einem wasserunlöslichen Anionenaustausehharz mit sekundären Aminogruppen (in der basischen Form) in einem mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel in Berührung gebracht werden. Diese Harze haben eine hohe Kapazitä1 für die Aufnahme von Thiocvanaiionen. wodurch der größte Teil der störenden Anionen entfernt wird Als eine letzte Behandlung kann der Anionenauslauschcr nochmals, und /war jetzt in der Aeeiaifonu. verwendet werden, um jede noch verbliebene Spur von Thiocyanat gegen Acetat aus/utauschen. Man erhält auf diese Weise die 7-tl-Thien\laceiamido-3-p>ridinomethyl-3-eephem-4-carbonsäure frei von sämtlichen Substanzen, die bei der Kristallisation stören wurden. Die Ausbeute ist bei diesem Verfahren doppelt so hoch wie bei dem besten der bekannten Verfahren,
Gemäß einer Ausführungsform des ertindungsgemäßen Verfahrens wird ein Gemisch aus Kaliumthiocyanat, Pyridin und dem Natrhimsalz der 7-u-Thienylacetamidocephalospornsüure in wäßriger Lösung bei einem pH-Wert von etwa 3 bis 8.5, vorzugsweise von 6 bis 7, bei einer erhöhten Temperatur von etwa 40 bis 100 C. vorzugsweise von etwa 50 bis 75 C. umgesetzt, wobei der pH-Wert in bequemer Weise mit Hilfe von 85%iger Orthophosphorsäure eingestellt werden kann. Unter den bevorzugten Bedingungen reicht eine Unisetzungszeit von etwa 4 bis 8 Stunden aus. Bei niedrigeren Temperaturen sind längere Reaktionszeiten erforderlich, während höhere Temperaturen eine Zersetzung des Produktes verursachen können. Die 7-(i-Thienvlacetamidoccphalosporansäure sollte in Form eines wasserlöslichen Salzes verwendet werden, wie z. B. in Form des Natrium-, Kalium- oder Ammoniumsalze». Das Pyridin muß in mindestens äquimolarem Mengenverhältnis und sollte vorzugsweise in einem Überschuß von 10 bis 100% oder mehr (wie z. B. in einem Überschuß von etwa 30%) verwendet werdein, um eine maximale Umwandlung des Ausgangsmaterials zu erzielen. Das überschüssige Pyridin kann leicht zur erneuten Verwendung zurückgenommen werden.
Das erhaltene Reaktionsgemisch läßt sich in bequemer Weise aufarbeiten, indem es mit mehreren Volumina Wasser verdünnt und das wäßrige Reaktionsgemisch mit einem inerten, mit Wasser nicht mischbaren organischen Lösungsmittel, wie z. B. Chloroform, gewaschen wird, um unumgesetztes Pyridin zu entfernen. Spuren von Chloroform werden in bequemer Weise aus dem gewaschenen wäßrigen Reaktionsgemisch entfernt, indem im Vakuum eingeengt wird. Das wäßrige Gemisch wird gerührt, auf etwa 00C abgekühlt und mit verdünnter wäßriger Säure angesäuert, wodurch eine Abscheidung des 7 -«- Thien ylacetamido - 3 - pyridinomethy 1 - 3 - cephem-4-carbonsäurehydrothiocyanats und eine Abtrennung der Verbindung in Form des Thiocyanatsalzes von dem überschüssigen Thiocyanat, unumgesetzten Ausgangsimaierialkn. unerwünschten Nebenprodukten und anderen Verunreinigungen bewirkt wird.
Die Identifizierung des ThiocyansÄure-Additionssulzes erfolgt auf Grund der physikalischen und ehe mischen Eigenschaften der Verbindung, wie es in dem Beispiel erläuten wird, sowie mit Hilfe der Elemeniaranahse.
tine Lösung von 200 g Nalrium-7-\-thien\laceiamidocephalosporanat. WS g Kaliumthiocyiiinat und 50 ecm Pvridin in 200 ecm Wasser wurde mit 10 ecm S5"oiger sirupöser Phosphorsäure auf pH 6,5 eingestellt und 5 Stunden unter Rühren auf 6OX erhitzt.
Das Reaktionsproduktgemisch wurde gekühlt und mit destilliertem Wasser auf 4 Liter verdünnt. Es wurde 5mal mit 200-ccm-Anieüen Chloroform gewaschen und die Chloroform-VVaschflüssigkeiten wurden verworfen. Die wäßrige Lösung wurde zur Entfernung verbliebener Spuren von Chloroform im Vakuum etwas eingeengt. Die wäßrige Lösung wurde gerührt, auf etwa OX abgekühlt und durch tropfenweise Zugabe 6-n-wäßriger Salzsäure auf pH 2 angesäuert. Das Gemisch wurde weitere 3 Stunden bei etwa OC gehalten und sodann durch einen Sinterglastrichter nitriert. Das kristalline Material wurde gut mit Wasser gewaschen und etwa 15 Stunden im Vakuum bei 40°C getrocknet. Das auf diese Weise erhaltene Produkt wog 163 g (75% der Theorie) und wurde als 7-A-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäurehydrothioeyanat identifiziert.
Analysendaten:
Berechnet ...
tiefenden
C 50.61, H 3,82, N 11.81. S 20.27, SCN- 12,3;
C 50.87. H 4.10. N 11,42. S 19.82, SCN- 12,9.
Das Hydrothiocyanatsalz zeigte .Infraroiabsorptionsspektren und kern magnetische Resonanzspek-
tren, die sich mit der erwarteten Struktur im Einklang befanden. Es hatte ein scheinbares Molekulargewicht von 488. bestimmt durch Titration in Dimethylformamid-Wasser = 2:1. und eine pKa-Wert von 3,4. Sein in Wasser bestimmtes UltravioleUabsorptionsspektrum hatte Maxima bei 236 und 255 ηΐμ mit molaren Extinktionskoeffizienten von 159(X) bzw. 14 300.
20 g 7-α-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl-3-cephem-4-carbonsäurehydrothiocyanat wurden in An-
teilen zu 10 ecm eines Gemisches aus Wasser und Acetonitril (50:50) unter Rühren gegeben. Die Auflösung war nahezu sofort vollständig. Es wurde sodann ausreichend Triäthylamin zugegeben, um das Gemisch auf etwa pH 6 einzustellen, und das etwas viskose Gemisch wurde zur Entfernung etwa vorhandener fester Verunreinigungen filtriert. Zu dem Filtrat, das ein Volumen von etwa 25 ecm hatte, wurden etwa 6 Volumina Methanol gegeben. Das auf diese Weise abgeschiedene feste Produkt wurde abfiltriert
und getrocknet. Es wog 14,7 g (86% der Theorie) und wurde als 7-*-Thienylacetamido-3-pyridinomcthyl-3-cephem-4-carbonsäure identifiziert.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellu^ von 7-n-Thicnylacetamido-.l-pyridiniimelhyl-.l-cephem^-carbonsäure durch Umsetzen von 7-u-Thienylacetamidocephalosporansäure mit Pyridin in einem wäßrigen Medium in Gegenwart von Thiocyanationen, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung mit mindestens 2 Mol eines wasserlöslichen Thiocyanatsalzes pro Mol 7-n-Thienylicetamidocephalosporansäure durchrührt, nach der Umsetzung das Reaktionsgemisch mit verdünnter wäßriger Säure ansäuert, das ausgefallene Hvdrothiocyanatsalz der 7-u-Thienylacetamido-3 -'pyridinomethyl - 3 - cephcm - 4 - carbonsäure abircnnl in an sich bekannter Weise das Hydro-Ihiocyanatsalz in einem wäßrigen Medium mit einer Base behandelt und 7-«-Thienylaeetamido-3 - pyridinomethyl - 3 - cephcm - 4 - carbonsäure isoliert.
DE19661670599 1965-03-05 1966-01-17 Verfahren zur Herstellung von 7-a-Thienylacetamido-3-pyridinomethyl- 3-cephem-4carbonsäure Expired DE1670599C3 (de)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US43755265 1965-03-05
US43755365 1965-03-05
DEE0030859 1966-01-17

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1670599C3 true DE1670599C3 (de) 1977-09-22

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