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DE1571445C3 - Verfahren zur Herstellung von Presslingen mit Kernbrennstoffteilchen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Presslingen mit Kernbrennstoffteilchen

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Publication number
DE1571445C3
DE1571445C3 DE1571445A DE1571445A DE1571445C3 DE 1571445 C3 DE1571445 C3 DE 1571445C3 DE 1571445 A DE1571445 A DE 1571445A DE 1571445 A DE1571445 A DE 1571445A DE 1571445 C3 DE1571445 C3 DE 1571445C3
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DE
Germany
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nuclear fuel
fuel particles
heated
carbon
particles
Prior art date
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DE1571445A
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English (en)
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DE1571445B2 (de
DE1571445A1 (de
Inventor
David Norman Poole Lamb
Geoffrey Brain Weymouth Redding
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
European Atomic Energy Community Euratom
Original Assignee
European Atomic Energy Community Euratom
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Publication date
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Publication of DE1571445B2 publication Critical patent/DE1571445B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1571445C3 publication Critical patent/DE1571445C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • G21C3/626Coated fuel particles
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2/00Processes or devices for granulating materials, e.g. fertilisers in general; Rendering particulate materials free flowing in general, e.g. making them hydrophobic
    • B01J2/006Coating of the granules without description of the process or the device by which the granules are obtained
    • GPHYSICS
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    • G21CNUCLEAR REACTORS
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    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
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Description

rial, dessen pulverförmige Körnchen mit einem harzigen Bindemittel behaftet sind, wie folgt zubereitet:
Ein Posten aus 2000 kg gebranntem Petrolkoks wurde zerkleinert und gesiebt, so daß er eine unter 251 μητι liegende Teilchengröße aufwies. Darauf wurde der zerkleinerte Petrolkoks pulverisiert und der unter 50 [im Körnchengröße liegende Teil bei 2600° C graphitiert, während der grobkörnige Teil nachgemahlen wurde.
Die graphitierten Körnchen bildeten eine Ausbeute von 1500 kg und wurden mit einem in einem Lösungsmittel gelösten Phenolformaldehydharz vermischt. Nach halbstündigem Mischen wurde das Material nach dem Auftrocknen des Lösungsmittels aus der Mischanlage entnommen. Dann wurde das Produkt zu Krümeln zerkleinert und aus dieser Masse die Teilchen mit einer Korngröße unter 76 μηι ausgesiebt. Die Endausbeute des die Grundsubstanz bzw. Einbettungsmasse bildenden Materials betrug 1100 kg bei einer Abfülldichte von 1,16 g/cm3. Dieses Material wurde in nachstehend beschriebener Weise zum Formen von Preßlingen verwendet.
Ein Posten aus vorher mit pyrolytischem Kohlenstoff als spaltprodukthemmende Schicht überzogenen Kernbrennstoffteilchen wurde in eine Drehtrommel eingebracht, die so angeordnet war, daß sie um eine zur Waagerechten in einem kleinen Winkel geneigte Achse umlief, und die ein offenes Ende zum Einbringen der zu bearbeitenden Materialien hatte. Die Trommel wurde um ihre Achse mit einer Drehzahl von 30 U/min angetrieben.
Über der Trommel wurde ein Graphitkörnchenvorrat aus dem die Einbettungsmasse bildenden Material und ein Vorrat aus das Bindemittel lösendem denaturiertem Alkohol angebracht.
Speise- oder Zuführungsleitungen wurden so angeordnet, daß eine Verbindung zwischen dem Körnchen- sowie dem Lösungsmittelvorrat und dem Inneren der Trommel hergestellt wurde, wobei die Leitungen in der Trommel an einander benachbarten Stellen endeten, so daß die Körnchen und das Lösungsmittel bei ihrem Austreten aus den Zuführleitungen und vor ihrem Auftreffen auf die Trommelinnenfläche miteinander in Berührung kamen. Eine Lösungsmitteleinspritzmenge von 10 cnWh erwies sich als angemessen, während die Graphitkörnchen in einer Menge von 600 g/h durch eine Öffnung mit einem Durchmesser von 2 mm eingebracht wurden.
Bei der Berührung der Graphitkörner mit dem Lösungsmittel erweichte der Harzbestandteil der Graphitkörner, so daß die Körner dazu neigten, an der Oberfläche der sich umwälzenden Kernbrennstoffteilchen haften und kleben zu bleiben, die auf Grund des Schneeballeffektes in ihrer Größe zunahmen. So wurde auf jedes Kernbrennstoffteilchen ein äußerer Überzug aufgebracht, der infolge der Wälzbewegung der Teilchen Kugelform aufweist. Durch richtiges Einstellen der Graphit- und Lösungsmittelzufuhr
ίο wurde zwischen der Teilchencharge eine im wesentlichen gleichmäßige Graphitverteilung erzielt, die zu einem im wesentlichen gleichmäßigen Überzug auf jedem Teilchen führte.
Das Wälzen und die Graphiteinbringung wurden etwa vier Stunden unterhalten und dann abgebrochen,' wobei in dieser Zeit durch die Menge von 500 g Kernbrennstoffteilchen etwa 2500 g Graphitkörnchen aufgenommen wurden. Darauf wurden die Kernbrennstoffteilchen aus der Trommel entnommen und in einen Ofen eingebracht, in welchem sie zum Verdampfen jeglichen Lösungsmittelrückstandes eine halbe Stunde lang im Vakuum bis auf 50° C erwärmt wurden.
Die Kernbrennstoffteilchen, mit denen sich nach ihrer Entnahme aus der Drehtrommel, ohne ihr Zerbröckeln oder Zerfallen befürchten zu müssen, bequem hantieren ließ, wurden in passende Posten oder Teilmengen zum Formen von Preßlingen aufgeteilt.
Dies erfolgte durch Abwiegen der vorher als zum Füllen einer elektrisch beheizbaren Form als geeignet ermittelten Menge. Darauf wurde die richtige Menge in die Form eingebracht, worauf die Form geschlossen und in eine Presse gegeben wurde. Die Füllung der Form wurde dann unter gleichzeitigem Erhitzen bis auf 800° C einem Druck von 70,3 kg/cm2 ausgesetzt. Bei der vorgenannten Temperatur fand die Polymerisation des Phenolformaldehyd-Bindemittels statt, wobei sich der Außenüberzug um jedes Kernbrennstoffteilchen herum so verformte, daß alle Hohlräume zwischen den einzelnen Teilchen oder zwischen den Teilchen und der Innenfläche der Form ausgefüllt wurden. Darauf wurde der Preßling aus der Form entnommen.
Durch Befolgen der vorstehend beschriebenen Maßnahmen sind nicht nur die richtigen anteiligen Mengen an Grundsubstanz und Kernbrennstoffteilchen in dem Preßling, sondern außerdem die richtige Menge sowie richtige Verteilung des Bindemittels gewährleistet.

Claims (3)

1 2 lings verstopfen, so daß auch bei diesem Verfahren Patentansprüche: das gewünschte Verhältnis von Kernbrennstoffteilchen zu Kohlenstoff nicht genau sicherzustellen ist.
1. Verfahren zur Herstellung von Preßlingen, Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das indem in eine Grundsubstanz aus pulverförmi- 5 kohlenstoffhaltige Material für die Grundsubstanz gern, kohlenstoffhaltigem Material unter Zusatz des Preßlings und die Kernbrennstoffteilchen so zueines Bindemittels Kern brennstoff teilchen einge- sammenzubringen, daß die mit Grundsubstanz versebettet werden und sodann die Mischung geformt henen Kernbrennstoffteilchen ohne Zusatz von wei- und erhitzt wird, dadurch gekennzeich- teren Füllstoffen oder von Einbettungsmaterial zu net, daß das kohlenstoffhaltige Material vor der io einwandfreien Preßlingen geformt werden können.
Mischung mit den Kernbrennstoffteilchen mit Diese Aufgabe wird erfindungsgema'ß dadurch gedem Bindemittel behandelt und mit einem fluch- löst, daß das kohlenstoffhaltige Material vor der Mitigen Lösungsmittel für das Bindemittel in Beruh- schung mit dem Kernbrennstoffteilchen mit dem Binrung gebracht wird und daß die Mischung durch demittel behandelt und mit einem flüchtigen Lö-Wälzung in einer Drehtrommel vorgenommen 15 sungsmittel für das Bindemittel in Berührung gewird, wodurch die Kernbrennstoffteilchen mit bracht wird und daß die Mischung durch Wälzung in dem kohlenstoffhaltigen Material beschichtet einer Drehtrommel vorgenommen wird, wodurch die werden. Kernbrennstoffteilchen mit dem kohlenstoffhaltigen
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- Material beschichtet werden.
kennzeichnet, daß die Kernbrennstoffteilchen vor 20 Das mit dem Bindemittel behandelte kohlenstoffder Vermischung mit dem kohlenstoffhaltigen' haltige Material wird mit dem flüchtigen Lösungs-Material mit mindestens einer Schicht aus Pyro- mittel z. B. in Berührung gebracht, während es in die kohlenstoff versehen werden. Drehtrommel eingebracht wird, in der die Kern-
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch brennstoffteilchen gewälzt werden. Mit dem erfingekennzeichnet, daß die mit dem kohlenstoffhal- 25 dungsgemäßen Verfahren wird erreicht, daß die tigen Material beschichteten Kernbrennstoffteil- Kernbrennstoffteilchen in der Drehtrommel mittels chen vor dem Pressen unter Vakuum erwärmt eines Schneeballeffektes, d. h. durch Anbacken des werden. erweichten kohlenstoffhaltigen Materials an den
Kernbrennstoffteilchen, einen äußeren Überzug er-30 halten. Nach dem Einbringen der erforderlichen Menge des die Grundsubstanz bildenden Materials wird das Walzen abgebrochen, und die so überzogenen bzw. beschichteten Kernbrennstoffteilchen werden durch Pressen zu Preßlingen geformt und zum
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstel- 35 Abbinden des Bindemittels erhitzt. Beim Pressen und lung von Preßlingen, indem in eine Grundsubstanz vor dem Abbinden des Bindemittels verformt sich aus pulverförmigem, kohlenstoffhaltigem Material der Überzug aus Grundsubstanz auf den Kernbrennunter Zusatz eines Bindemittels Kernbrennstoffteil- stoff teilchen in der Weise, daß alle Hohlräume zwichen eingebettet werden und sodann die Mischung sehen den einzelnen Kernbrennstoffteilchen und zwigeformt und erhitzt wird. . 4° sehen den Kernbrennstoffteilchen und der Innen-
Es ist an sich bekannt (britische Patentschrift wand der Preßform ausgefüllt werden.
962 634), Körper aus pulverförmigem, kohlenstoff- Durch das erfindungsgemäße Verfahren werden
haltigem Material herzustellen, indem dieses Mate- Preßlinge erzeugt, bei denen eine gleichmäßige Ver-
rial mit einem Bindemittel behandelt, geformt und teilung der Kernbrennstoffteilchen vorliegt sowie mit
erhitzt wird. Dieses an sich bekannte Verfahren ist 45 großer Genauigkeit das gewünschte Verhältnis von
auch schon zur Herstellung von Kernbrennstoffpreß- Grundsubstanz zu Kernbrennstoff eingehalten ist.
lingen, d. h. von Preßlingen, die Kernbrennstoffteil- Die bei dem Verfahren nach der Erfindung ver-
chen enthalten, bekannt. Dabei werden die Kern- wendeten Kernbrennstoffteilchen können vor ihrem
brennstoffteilchen mit einem kohlenstoffhaltigen Pul- Beschichten mit dem die Grundsubstanz bildenden
vermaterial und einem Bindemittel vermischt; das 50 Material mit einer oder mehreren spaltprodukthem-
Gemisch wird in einer Form gepreßt und zur Po- menden Schicht aus Pyrokohlenstoff überzogen wor-
lymerisierung des Bindemittels erhitzt. Schließlich ist den sein. Andererseits oder zusätzlich kann der ge-
auch schon bekannt, die Hohlräume einer losen samte Preßling in eine spaltprodukthemmende Über-
Masse aus Kernbrennstoffteilchen durch pyrolytische zugsschicht oder in einen solchen Behälter einge-
Ablagerung von Kohlenstoff aus der Gasphase aus- 55 schlossen werden. Das die Grundsubstanz bildende
zufüllen und dadurch einen Preßling herzustellen. Material ist vorzugsweise Graphit, und die Kern-
Beim Mischen von dichten, schweren Kernbrenn- brennstoffteilchen können vorher mit einer spaltpro-
stoffteilchen mit leichtem, kohlenstoffhaltigem Mate- dukthemmenden Schicht aus pyrolytischem Kohlen-
rial — in der Regel Graphit — und anschließendem stoff überzogene Kernbrennstoffmetallkarbide eein.
Pressen ist eine gleichmäßige Verteilung der Kern- 60 Die Kernbrennstoffteilchen werden vorzugsweise
brennstoffteilchen in der Grundsubstanz des Preß- zwecks Verdampfung jeglichen nach ihrer Entnahme
lings nicht gewährleistet. Unterschiedliche Konzen- aus der Drehtrommel verbleibenden Lösungsmittels
trationen der Kernbrennstoffteilchen lassen sich we- und vor ihrem Erhitzen in der Presse unter Vakuum
der innerhalb der verschiedenen Bereiche eines Preß- erwärmt.
lings noch von Preßling zu Preßling verhindern. Bei 65 Nachstehend ist ein Durchführungsbeispiel des
der pyrolytischen Ablagerung von Kohlenstoff besteht Verfahrens nach der Erfindung beschrieben,
die Gefahr, daß die äußeren Poren vor dem vollstän- Als Vorstufe des Verfahrens wurde ein Vorrat von
digen Schließen der Hohlräume im Inneren des Preß- pulverförmigem, die Grundsubstanz bildenden Mate-
DE1571445A 1964-10-30 1965-10-20 Verfahren zur Herstellung von Presslingen mit Kernbrennstoffteilchen Expired DE1571445C3 (de)

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DE1571445B2 DE1571445B2 (de) 1973-09-20
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