DE1571445B2

DE1571445B2 - Verfahren zur Herstellung von Press hngen mit Kernbrennstoffteilchen

Info

Publication number: DE1571445B2
Application number: DE1571445A
Authority: DE
Inventors: David Norman Poole Lamb; Geoffrey Brain Weymouth Redding
Original assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Current assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Priority date: 1964-10-30
Filing date: 1965-10-20
Publication date: 1973-09-20
Also published as: DE1571445C3; DE1571445A1; GB1081447A; SE316247B; US3344211A; AT263959B; BE671420A; NL6514057A; CH430896A

Description

rial, dessen pulverförmige Körnchen mit einem harzigen Bindemittel behaftet sind, wie folgt zubereitet:

Ein Posten aus 2000 kg gebranntem Petrolkoks wurde zerkleinert und gesiebt, so daß er eine unter 251 μΐη liegende Teilchengröße aufwies. Darauf wurde der zerkleinerte Petrolkoks pulverisiert und der unter 50 μΐη Körnchengröße liegende Teil bei 2600° C graphitiert, während der grobkörnige Teil nachgemahlen wurde.

Die graphitierten Körnchen bildeten eine Ausbeute von 1500 kg und wurden mit einem in einem Lösungsmittel gelösten Phenolformaldehydharz vermischt. Nach halbstündigem Mischen wurde das Material nach dem Auftrocknen des Lösungsmittels aus der Mischanlage entnommen. Dann wurde das Produkt zu Krümeln zerkleinert und aus dieser Masse die Teilchen mit einer Korngröße unter 76 μΐη ausgesiebt. Die Endausbeute des die Grundsubstanz bzw. Einbettungsmasse bildenden Materials betrug 1100 kg bei einer Abfülldichte von 1,16 g/cm³. Dieses Material wurde in nachstehend beschriebener Weise zum Formen von Preßlingen verwendet.

Ein Posten aus vorher mit pyrolytischem Kohlenstoff als spaltprodukthemmende Schicht überzogenen Kernbrennstoffteilchen wurde in eine Drehtrommel eingebracht, die so angeordnet war, daß sie um eine zur Waagerechten in einem kleinen Winkel geneigte Achse umlief, und die ein offenes Ende zum Einbringen der zu bearbeitenden Materialien hatte. Die Trommel wurde um ihre Achse mit einer Drehzahl von 30 U/min angetrieben.

Über der Trommel wurde ein Graphitkörnchenvorrat aus dem die Einbettungsmasse bildenden Material und ein Vorrat aus das Bindemittel lösendem denaturiertem Alkohol angebracht.

Speise- oder Zuführungsleitungen wurden so angeordnet, daß eine Verbindung zwischen dem Körnchen- sowie dem Lösungsmittelvorrat und dem Inneren der Trommel hergestellt wurde, wobei die Leitungen in der Trommel an einander benachbarten Stellen endeten, so daß die Körnchen und das Lösungsmittel bei ihrem Austreten aus den Zuführleitungen und vor ihrem Auftreffen auf die Trommelinnenfläche miteinander in Berührung kamen. Eine Lösungsmitteleinspritzmenge von 10 cm³/h erwies sich als angemessen, während die Graphitkörnchen in einer Menge von 600 g/h durch eine Öffnung mit einem Durchmesser von 2 mm eingebracht wurden.

Bei der Berührung der Graphitkörner mit dem Lösungsmittel erweichte der Harzbestandteil der Graphitkörner, so daß die Körner dazu neigten, an der Oberfläche der sich umwälzenden Kernbrennstoffteilchen haften und kleben zu bleiben, die auf Grund des Schneeballeffektes in ihrer Größe zunahmen. So wurde auf jedes Kerabrennstoffteilchen ein äußerer Überzug aufgebracht, der infolge der Wälzbewegung der Teilchen Kugelform aufweist. Durch richtiges Einstellen der Graphit- und Lösungsmittelzufuhr

ίο wurde zwischen der Teilchencharge eine im wesentlichen gleichmäßige Graphitverteilung erzielt, die zu einem im wesentlichen gleichmäßigen Überzug auf jedem Teilchen führte.

Das Wälzen und die Graphiteinbringung wurden etwa vier Stunden unterhalten und dann abgebrochen, wobei in dieser Zeit durch die Menge von 500 g Kernbrennstoffteilchen etwa 2500 g Graphitkörnchen aufgenommen wurden. Darauf wurden die Kernbrennstoffteilchen aus der Trommel entnommen

ao und in einen Ofen eingebracht, in welchem sie zum Verdampfen jeglichen Lösungsmittelrückstandes eine halbe Stunde lang im Vakuum bis auf 50° C erwärmt wurden.

Die Kernbrennstoffteilchen, mit denen sich nach ihrer Entnahme aus der Drehtrommel, ohne ihr Zerbröckeln oder Zerfallen befürchten zu müssen, bequem hantieren ließ, wurden in passende Posten oder Teilmengen zum Formen von Preßlingen aufgeteilt.
Dies erfolgte durch Abwiegen der vorher als zum Füllen einer elektrisch beheizbaren Form als geeignet ermittelten Menge. Darauf wurde die richtige Menge in die Form eingebracht, worauf die Form geschlossen und in eine Presse gegeben wurde. Die Füllung der Form wurde dann unter gleichzeitigem Erhitzen bis auf 800° C einem Druck von 70,3 kg/cm² ausgesetzt. Bei der vorgenannten Temperatur fand die Polymerisation des Phenolformaldehyd-Bindemittels statt, wobei sich der Außenüberzug um jedes Kernbrennstoffteilchen herum so verformte, daß alle Hohlräume zwischen den einzelnen Teilchen oder zwischen den Teilchen und der Innenfläche der Form ausgefüllt wurden. Darauf wurde der Preßling aus der Form entnommen.

Durch Befolgen der vorstehend beschriebenen Maßnahmen sind nicht nur die richtigen anteiligen Mengen an Grundsubstanz und Kernbrennstoffteilchen in dem Preßling, sondern außerdem die richtige Menge sowie richtige Verteilung des Bindemittels gewährleistet.

Claims

1 2 lings verstopfen, so daß auch bei diesem Verfahren Patentansprüche: das gewünschte Verhältnis von Kernbrennstoffteil chen zu Kohlenstoff nicht genau sicherzustellen ist.

1. Verfahren zur Herstellung von Preßlingen, Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das indem in eine Grundsubstanz aus pulverförmi- 5 kohlenstoffhaltige Material für die Grundsubstanz gem, kohlenstoffhaltigem Material unter Zusatz des Preßlings und die Kembrennstoffteilchen so zueines Bindemittels Kembrennstoffteilchen einge- sammenzubringen, daß die mit Grundsubstanz versebettet werden und sodann die Mischung geformt henen Kembrennstoffteilchen ohne Zusatz von wei- und erhitzt wird, dadurch gekennzeich- teren Füllstoffen oder von Einbettungsmaterial zu net, daß das kohlenstoffhaltige Material vor der io einwandfreien Preßlingen geformt werden können.
Mischung mit den Kembrennstoffteilchen mit Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gedem Bindemittel behandelt und mit einem fluch- löst, daß das kohlenstoffhaltige Material vor der Mitigen Lösungsmittel für das Bindemittel in Beruh- schung mit dem Kembrennstoffteilchen mit dem Binrung gebracht wird und daß die Mischung durch demittel behandelt und mit einem flüchtigen Lö-Wälzung in einer Drehtrommel vorgenommen 15 sungsmittel für das Bindemittel in Berührung gewird, wodurch die Kembrennstoffteilchen mit bracht wird und daß die Mischung durch Wälzung in dem kohlenstoffhaltigen Material beschichtet einer Drehtrommel vorgenommen wird, wodurch die werden. . Kernbrennstoffteilchen mit dem kohlenstoffhaltigen

2. Verfahren nach Anspruch!, dadurch ge- Material beschichtet werden.

kennzeichnet, daß die Kembrennstoffteilchen vor 20 Das mit dem Bindemittel behandelte kohlenstoff der Vermischung mit dem kohlenstoffhaltigen haltige Material wird mit dem flüchtigigen Lösungs-Material mit mindestens einer Schicht aus Pyro- mittel z. B. in Berührung gebracht, während es in die kohlenstoff versehen werden. Drehtrommel eingebracht wird, in der die Kern-

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch brennstoffteilchen gewälzt werden. Mit dem erfingekennzeichnet, daß die mit dem kohlenstoffhal- 25 dungsgemäßen Verfahren wird erreicht, daß die tigen Material beschichteten Kernbrennstoffteil- Kembrennstoffteilchen in der Drehtrommel mittels chen vor dem Pressen unter Vakuum erwärmt eines Schneeballeffektes, d. h. durch Anbacken des werden. erweichten kohlenstoffhaltigen Materials an den

Kembrennstoffteilchen, einen äußeren Überzug er-30 halten. Nach dem Einbringen der erforderlichen Menge des die Grundsubstanz bildenden Materials wird das Wälzen abgebrochen, und die so überzogenen bzw. beschichteten Kembrennstoffteilchen werden durch Pressen zu Preßlingen geformt und zum Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstel- 35 Abbinden des Bindemittels erhitzt. Beim Pressen und j lung von Preßlingen, indem in eine Grundsubstanz vor dem Abbinden des Bindemittels verformt sich j aus pulverförmigem, kohlenstoffhaltigem Material der Überzug aus Grundsubstanz auf den Kernbrennunter Zusatz eines Bindemittels Kernbrennstoffteil- Stoffteilchen in der Weise, daß alle Hohlräume zwichen eingebettet werden und sodann die Mischung sehen den einzelnen Kembrennstoffteilchen und zwi- j geformt und erhitzt wird. 40 sehen den Kembrennstoffteilchen und der Innen- j Es ist an sich bekannt (britische Patentschrift wand der Preßform ausgefüllt werden. I 962634), Körper aus pulverförmigem, kohlenstoff- Durch das erfindungsgemäße Verfahren werden haltigem Material herzustellen, indem dieses Mate- Preßlinge erzeugt, bei denen eine gleichmäßige Verrial mit einem Bindemittel behandelt, geformt und teilung der Kembrennstoffteilchen vorliegt sowie mit erhitzt wird. Dieses an sich bekannte Verfahren ist 45 großer Genauigkeit das gewünschte Verhältnis von auch schon zur Herstellung von Kernbrennstoffpreß- Grundsubstanz zu Kernbrennstoff eingehalten ist.
lingen, d.h. von Preßlingen, die Kernbrennstoffteil- Die bei dem Verfahren nach der Erfindung verdien enthalten, bekannt. Dabei werden die Kern- wendeten Kembrennstoffteilchen können vor ihrem brennstoffteilchen mit einem kohlenstoffhaltigen Pul- Beschichten mit dem die Grundsubstanz bildenden vermaterial und einem Bindemittel vermischt; das 50 Material mit einer oder mehreren spaltprodukthem-Gemisch wird in einer Form gepreßt und zur Po- menden Schicht aus Pyrokohlenstoff überzogen worlymerisierung des Bindemittels erhitzt. Schließlich ist den sein. Andererseits oder zusätzlich kann der geauch schon bekannt, die Hohlräume einer losen samte Preßling in eine spaltprodukthemmende Uber-Masse aus Kembrennstoffteilchen durch pyrolytische zugsschicht oder in einen solchen Behälter einge-Ablagerung von Kohlenstoff aus der Gasphase aus- 55 schlossen werden. Das die Grundsubstanz bildende zufüllen und dadurch einen Preßling herzustellen. Material ist vorzugsweise Graphit, und die Kern-Beim Mischen von dichten, schweren Kernbrenn- brennstoffteilchen können vorher mit einer spaltprostoffteilchen mit leichtem, kohlenstoffhaltigem Mate- dukthemmenden Schicht aus pyrolytischem Kohlenrial — in der Regel Graphit — und anschließendem stoff überzogene Kernbrennstoffmetallkarbide sein.
Pressen ist eine gleichmäßige Verteilung der Kern- 60 Die Kembrennstoffteilchen werden vorzugsweise brennstoffteilchen in der Grundsubstanz des Preß- zwecks Verdampfung jeglichen nach ihrer Entnahme lings nicht gewährleistet. Unterschiedliche Konzen- aus der Drehtrommel verbleibenden Lösungsmittels trationen der Kembrennstoffteilchen lassen sich we- und vor ihrem Erhitzen in der Presse unter Vakuum der innerhalb der verschiedenen Bereiche eines Preß- erwärmt.

lings noch von Preßling zu Preßling verhindern. Bei 65 Nachstehend ist ein Durchführungsbeispiel des

der pyrolytischen Ablagerung von Kohlenstoff besteht Verfahrens nach der Erfindung beschrieben,

die Gefahr, daß die äußeren Poren vor dem vollstän- Als Vorstufe des Verfahrens wurde ein Vorrat von

digen Schließen der Hohlräume im Inneren des Preß- pulverförmigem, die Grundsubstanz bildenden Mate-