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DE1494300A1 - Verfahren zur Herstellung von elastomeren chlorsulfonierten Polyaethylenen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von elastomeren chlorsulfonierten Polyaethylenen

Info

Publication number
DE1494300A1
DE1494300A1 DE19621494300 DE1494300A DE1494300A1 DE 1494300 A1 DE1494300 A1 DE 1494300A1 DE 19621494300 DE19621494300 DE 19621494300 DE 1494300 A DE1494300 A DE 1494300A DE 1494300 A1 DE1494300 A1 DE 1494300A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
nitroso
hardening
acid
curing
nitro
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19621494300
Other languages
English (en)
Inventor
Maynard John Thomas
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
EIDP Inc
Original Assignee
EI Du Pont de Nemours and Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by EI Du Pont de Nemours and Co filed Critical EI Du Pont de Nemours and Co
Publication of DE1494300A1 publication Critical patent/DE1494300A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G17/00Refining of hydrocarbon oils in the absence of hydrogen, with acids, acid-forming compounds or acid-containing liquids, e.g. acid sludge
    • C10G17/09Refining of hydrocarbon oils in the absence of hydrogen, with acids, acid-forming compounds or acid-containing liquids, e.g. acid sludge with acid salts
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C309/00Sulfonic acids; Halides, esters, or anhydrides thereof
    • C07C309/01Sulfonic acids
    • C07C309/62Sulfonated fats, oils or waxes of undetermined constitution
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/0008Organic ingredients according to more than one of the "one dot" groups of C08K5/01 - C08K5/59
    • C08K5/0025Crosslinking or vulcanising agents; including accelerators

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
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  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Dipi.-Ing. Egon Prinz
Dr. Gertrad Hauser ffiinchen-Pasing, den 19, NCV. 1962
giifrtei Leiser
Paten'an volte
MQnchcn-PüSing Bo(isnG.8Stro3e3a ·
Telefon S 02 27 Postscheckfcso. MOiichM 117071
Dr. Expl.
E» I. DU PONT DE NEMOURS AND COMPANY Wilmington 98, Delaware / USA
Unaer Zelohen: P 1587 Verfahren zur Herstellung von elastomeren, chlorsulfonier-
ten Polyäthylenen.
Die Erfindung betrifft die Härtung ohlorsulfonierter Polyäthylene .
Chlor und Schwefel innerhalb bestimmter Bereiche enthaltende, ohloraulfonierte Polyäthylene, auf der Basis von Polyäthylenen mit einem bestimmten Molekulargewichtsbereich, stellen eine wichtige Gruppe ron Elastomeren dar. Bei richtiger Aushärtung besitzen sie eine gute Festigkeit und andere günstige physikalische Eigenschaften und sind ausserordentlioh beständig gegen einen chemischen Angriff, einsohliesslich gegen einen oxydativen Abbau während ihrer Anwesenheit Im !Freien und wenn sie mit Ozon in der Nähe
elektrischer
909803/1CU 2
elektrischer Einrichtungen in Berührung kommenj auch werden sie durch Wasser und organische Lösungsmittel nicht gequollen. Die übliche Methode zur Härtung (beschrieben in den USA-Patentschriften 2 416 060 und 2 416 061) besteht darin, dass man sie mit einem Oxyd, einem Hydroxyd oder einem Salz einer schwachen Säure bestimmter mehrwertiger Metalle, einer Carbonsäure, z.B. CoHophoniumsäure, und einem Beschleuniger für die Sohwefelvulkanisation von Kautschuk mischt und'dann unter Bedingungen, wie sie für die Vulkanisation von Kautschuk angewendet werden, erhitzt. Obwohl man dabei befriedigende Hesuitete erzielt, besitzt dieses Härtungesystem doch bestimmte Nachteile. So werden grosse Mengen der Metallverbindungen, nämlioh bis zu 60 Jl, benötigt, woduroh die Kosten der Zusammensetzung erhöht und die Mengen der zuzugebenden anderen Bestandteile besohränkt werden; auch können die so gehärteten Produkt· nur für bestimmte Zwecke Verwendung finden· Ferner werden die Kosten weiter durch die erforderlichen* Verhältnismassig grossen Mengen (oft 2 #) der Beschleuniger erhöht. Diese Beschleuniger, die fast immer Sohwefel enthalten und ' beim Erhitzen Sohwefel oder Sohwefelwaseeretoff abspalten, sind für einige unerwünschte Nebenwirkungen verantwortlich, i.B. für-die Verbindung γόη schwarzem Bleieulf id, wenn Bleiverbindungen zugegen sind oder die Aushärtung in einer Bleipreesform erfolgt* ebenso entsteht Kupferiulfid, wenn die -
909 8 03/1042 HlTHfT-IT-
Zusammensetzung in Berührung mit einer Kupferoberfläche, wie dies z.B. bei der Herstellung von Isolationen auf Kupferdraht der Fall ist, vulkanisiert wird. Diese letztere Erscheinung ist oft unerwünscht, da das Kupfersulfid zwischen dem Draht und dem aufgebrachten Überzug eine enge Verbindung bewirkt, so dass dieser Überzug an den elektrischen Anschlussstellen nur schwer entfernt werden kann.
Es wurde nun gefunden, dass bestimmte Stickstoffverbindungen, welche sich durch die Anwesenheit mindestens einer -N0-6ruppe an einem Kohlenstoff- oder Sauerstoffatom auszeichnen, bei Verwendung in sehr kleinen Mengen auf die Härtung ohloraulfonierter Polyäthylene mittels der vorstehend erwähnten mehrwertigen Metallverbindungen und einer Carbonsäure eine äusserst günstige Wirkung ausüben. Dies« Stickstoffverbindungen sind anorganische Nitrite und organische Nitro-, Nitroso- und Oximinoverbindungen mit mindestens einer direkt an einem Kohlenstoffatom sitzenden Nitro-, Nitroso- oder Oximinogruppe. Da die zu verwendende Menge der Stickstoffverbindung sehr klein ist, wird sie zweokmässig in Form einer Mischung mit einer verhältnismässig grossen Menge der übrigen Vulkanisationshilfsmittel und/oder inerten Füllstoffe in die elastomere Zusammensetzung eingebracht.
Sie 909803/1042
Die Erfindung umfasst somit Vulkanisationshilfsmittel, vorzugsweise in Form eines feinen Pulvers, die aus 0,2 bis 10 Gew.# mindestens eines nicht-flüchtigen, anorganischen Nitrits oder einer organischen Nitro-, Nitroso- oder Oximinoverbindung mit mindestens einer, direkt an einem Kohlenstoffatom sitzenden Nitro-, Nitroso- oder Oximinogruppe bestehen, wobei der Best der Zusammensetzung aus mindestens einer festen aliphatischen oder oyeloaliphatisohen Iminocarbonsäure mit einem Molekulargewicht über 200, vorzugsweise in einer Menge zwischen 20 und 60 Gew.^, mit oder ohne einen inerten, feinzerteilten Füllstoff für das ohlorsulfonierte Polyäthylen, vorzugsweise in einer Menge zwischen 30 und 70 Gew.$,. besteht.
Die Erfindung umfasst ferner das Verfahren zur Aushärtung elastomerer, chlosulfonierter Polyäthylene in Anwesenheit von (A) mindestens einem Oxyd, Hydroxyd oder einem mehrwertigen Metallsalz einer sohwaohen Säure und (B) mindestens einer aliphatischen oder cyoloaliphatieohen Monooarbonsäure mit einem Molekulargewicht über 200 und etwa 0,005 bis 0,5 i> (bezogen auf das Gewicht des chlorsulfoniert en Polyäthylens) mindestens einer der vorstehend definierten nicht-flüchtigen stickstoffhaltigen Verbindungen. Eine oder mehrere solche Verbindungen können getrennt zugegeben werdeni vorzugsweise gibt man sie jedoch in der
vorstehend
Λ Λ Q O Λ Λ / 4 Λ / λ . . ,-,
vorstehend beschriebenen Form als Komponente einer Vulkanisationshilfsmittelzusammensetzung zu. Die Härtungstemperatur liegt zweokmässig zwischen 123 und 1750C.
Bas erfindungsgemässe Verfahren eignet sioh besonders dann, wenn zur Härtung des ohlorsulfonierten Polyäthylens Magnesium- oder Bleiverbindungen verwendet werden.
Die vorstehend definierten nicht-flüchtigen, stickstoffhaltigen Verbindungen können ganz aus anorganischen, ζ«Β. Metallnitriten, bestehen oder es können aliphatisch^ oder aromatische Stickstoffverbindungen sein, in welchen mindestens eine der Nitro-, Nitroso- oder Oximinogruppen direkt an einem Kohlenstoffatom sitzt. Venn die Verbindungen selbst Säuren sind, z.B. Nitrosophenole, verwendet man zweokmässig ihr Metall- oder imineale, und zwar vorzugsweise dann, wenn die freie Säure selbst instabil ist. Der verwendete Ausdruok %ioht-flüchtig" bedeutet Verbindungen mit einem Siedepunkt unter Noraalbedingungen über 3000O.-
Die folgenden.stickstoffhaltigen Verbindungen sind von besonderem praktischem Wert: Metallnitrite, insbesondere diejenigen der Alkali- und Brdalkalimetallef organische Nitrosoverbindungen, insbesondere aromatische Verbindungen sit oder ohne andere funktionelle Gruppen, z.B. Dinitroso-
btnaol. 90180371042
benzol, nitrosophenole und Nitrosoamine, in welchen ausser der erforderlichen Nitrosogruppe an dem aromatischen Kern noch eine andere Nitrosogruppe an dem Stickstoff sitzen kann, z.B. in N-Nitroso-p-nitroso-N-methyl-anilinj organische Nitroverbindungen, insbesondere aromatische, mit oder ohne funktionelle Gruppen, z.B. Dinitrobenzol, Dinitrotoluol und Dinitrobenzoesäurej organische Oxime, z.B. Benzochinondioxim und seine Dlbenzoylderivate; sowie Nitrosate und NitroBite mit zwei Stickstoffatomen, wie sie durch Einwirkung von NO2 bzw. NpO5 auf olefinische Verbindungen erhalten werden. Je nach dem Aujsgangsmaterial und den Reaktionsbedingungen enthalten diese Nitrosate und Nitrosite Nitroso-, Nitro-, Nitrat-, Nitrit- oder Oximinogruppen.
Beispiele für in den vorstehend definierten gemieohten. Yulkanisationshilfsmitteln verwendete Säuren sind Laurinsäure, Palmitinsäure, Stearinsäure, Behensäure und die höheren Fettsäuren sowie Abietinsäure und andere natürliche CoHophoniumsäuren sowie Säuren, die aus Oolophonium durch Hydrierung, Disproportionierung und Polymerisation erhalten werden. Besonders bevorzugte Säuren sind polymerisierte OoILophonlumsäuren und hydrierte CcQLophoniumeäuren, die im Hand·! «le "Bolypale" und "Staybelite" erhältlich eind.
9 09803/1042
Bei Verwendung eines inerten Füllstoffs dient dieser als zusätzliches Verdünnungsmittel für die aktive Stickstoffverbindung und zur Verbesserung der Handhabung des Carbonsäurebestandteils, insbesondere, w«nn dieser eine CoUophoniumsäure ist, die dazu neigt, etwas klebrig zu sein. Dieser inerte Füllstoff kann einer der üblicherweise für ohlorsulfoniertes Polyäthylen verwendeten festen, anorganischen Stoffe sein, mit Ausnahme der Metalloxyde, -hydroxyde und der Salze schwacher Säuren, wie sie in den USA-Patentschriften 2 416 060 und 2 416 061 beschrieben sind, welohe mit den SuIfonsäurechloridgruppen reagieren. In Frage kommen daher Erdalkalimetallsulfate, Silikate, z.B. die Tone, gemahlener Glimmer, Talk, Asbest, und gefälltes Kalziumsilicat, Kieselsäure, Graphit und Hues. Der vorstehend verwendete Ausdruck "inert11 bedeutet einen gegenüber dem chlorsulfonierten Polyäthylen ohemisch inerten Stoff und schliesst Stoffe, wie Russ, die eine physikalische Verstärkungswirkung ausüben, nicht aus.
Die Bestandteile des gemischten Vulkanisationshilfsmittels werden zweckmäeeig entweder vor oder nach der Vermischung miteinander auf die für Kautsohukzusätze übliche G-rösse zerkleinert. Im allgemeinen sollen sie fast ganz durch ein 325 mesh Sieb hindurchgehen. Das Mahlen, die Zerkleine-p rung und das Mischen können in den üblicherweise für diesen Zweofc verwendeten Einrichtungen erfolgen,
■■909803/1CU*
Lie folgenden Beispiele erläutern die Erfindung. Sofern nicht anders angegeben, bedeuten Teile Gewiohtsteile.
Beispiel 1
Die Härtungemittelmisohwung wird durch inniges Vermischen von 70 Teilen eines handelsüblichen hydrierten OoXLophoniume, 28,6 Teilen hydratisiertem Kalziumsilioat und 1,4 Teilen Dinitrotoluol, alle in Form trockener Pulver, hergestellt. Das Silicat und das Dinitrotoluol sind naoh dem Mischen fein genug, dass sie nahezu vollständig durch ein 325» mesh Sieb hindurchgehen.
Diese Mischung wird zum Härten eines etwa 35 # Ohlor und etwa 1 Sohwefel enthaltenden elastomeren, ohlorsulfonierten Polyäthylens verwendet, das aus einem linearen Polyäthylen mit einer Dichte von 0,96 erhalten wurde. Bs wird auf einem übliohen Gummiwalzwerk wie folgt gemischt:
Elastomeres 100 Teile
PbO 25 *
Titandioxyd · 50 " Härtungemittelmisohung 7 »
ι -λ ^ ι
_ 9 —
Man härtet dann 30 Minuten "bei 153°C, wobei man gut ausgehärtete! nur schwach gefärbte Platten erhielt, aus denen Teststücke geschnitten wurden. Diese ergaben die folgenden Durchschnittswerte:
Spannung bei 100#iger Dehnung 49,7 ο
kg/cm
Zugfestigkeit 279 ρ
kg/cm
Bruchdehnung 460
Im Vergleich dazu ergab dasselbe ohlorsulfonierte Polyäthylen, in das 2 Teile Dipentamethylenthiuramtetrasulfid und 0,5 Teile Benzothiazyldisulfid anstelle der 7 Teile der obigen Härtungsmittelmisohung eingearbeitet worden waren, eine Spannung von nur 19,6 und eine Zugfestigkeit von nur 255 kg/cm bei einer Bruohdehnung von 480 #. Ohne eines dieser Bisulfide wurde überhaupt keine Härtung erzielt, Die 0,1 Teile des aktiven Bestandteils in dem erfindungsgemäesen Vulkanisation- oder Härtungshilfsmittel ergeben somit eine viel gröseere Wirkung als die 2,5 Teile der bekannten Vulkanisationsbeschleuniger· Die Zugabe von CoILophonium zu dem bekannten Härtungssystem änderte die Resultate nicht wesentlich, öernäss einer anderen Ausführungsform werden 10 feile Dinitrotoluol mit 90 Teilen üblicherweise für Kautschuk verwendetem Ton gemischt und 1 Teil dieser Mischung wird dann mit 5 Teilen hydrierten OoUophonium
anstelle
9 09 β αϊ/ro 4 2-
anstelle der 7 Teile der Härtungsmisohung in der obigen Zusammensetzung unter Erzielung ähnlicher Ergebnisse verwendet.
Beispiel 2
Die Härtungsmittelmischung wird durch inniges Vermischen von 56 Teilen trockenem, pulverförmigem, hydriertem Οοΐο-phonium und 40 Teilen trockenem, pulverförmigem, bei der Kautschukverarbeitung verwendeten Ton erhalten, wobei der letztere 4 Teile Natriumnitrit enthält und durch Anfeuchten von Ton mit der erforderlichen Menge einer wässrigen Natriumnitritlösung, Trocknen und Zerstossen zu einem Pulver erhalten wurde.
100 Teile des in Beispiel 1 verwendeten, ohlorsulfonierten Polyäthylene werden mit 8 Teilen Magnesiumhydroxyd, 50 Teilen Titandioxyd und 8 Teilen der vorstehenden Härtungsmittelmisohung versetzt und 30 Minuten bei 1630C ausgehärtet, wobei man ein gut auegehärtetes Produkt, vls.in Beispiel 1 erhält. Sie Spannung für 100$Lge Dehnung beträgt 37,8 kg/om2, die Zugfestigkeit beträgt 264 kg/öft2 und die Bruchdehnung beträgt 500 $t.
Beispiel 3-11 9098037 1042
Beispiele 3-11
Wie die folgende Tabelle zeigt, wurde eine repräsentative Gruppe der vorstehend definierten Stickstoffverbindungen, gemischt mit 5 Teilen hydriertem CoUophonium in den angegebenen Mengenverhältnissen, zur Härtung von 100 Teilen des in Beispiel 1 verwendeten ohlorsulfonierten Polyäthylens benutzt, das nooh mit 25 Teilen Bleiglätte (FbO) und 50 Teilen Titandioxyd versetzt worden war· Die Tabelle gibt die physikalischen Eigenschaften.der erhaltenen gehärteten Produkte sowie die Molverhältnisse der Stickstoffverbindung zu den Sulfonsäureohloridgruppen an·
Ähnliche Ergebnisse erzielt man, wenn die gleichen' Verbindungen wie in Beispiel 2 zur Anwendung kommen und wenn das verwendete ohlorsulfonierte Polyäthylen in den vorstehenden Beispielen durch ein aus einem verzweigten Polyäthylen mit einer Sichte von 0,92 erhaltenes ersetzt wird. Sie in diesen Fällen erzielten Härtungeergebnisse lassen sioh ebenfalls günstig mit den besten !Ergebnissen vergleichen, die man mit diesen Elastomeren bei Verwendung der bisher erforderlichen groBsen Mengen an Vulkanisationebesohleunigern erzielen kann.
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Es sei "bemerkt, dass die in Beispiel 2 er zielten ausgezeichneten Härtungsergebnisse auf die Verwendung von nur 8 Teilen Mg(OH)2 zurückzuführen sind. Dies entspricht etwa 5 Teilen MgO, was wesentlich weniger ist ale die 10 bis 20 Teile, wie sie in den vorstehend genannten USA-Patentschriften 2 416 060 und 2 416 061 empfohlen werden.
Beispiel
^94300 i
Beispiel
Nr.
Stickstoffverbindung Menge in der
Collopho-
niumzueam
me neetzung
Molver-
hältnis
N Vrbdg.:
SO2Ol
Spannung
bei 1gO#
Zugfestig
keit^
Bruondehnung
τ
3 Natriumnitrit 0,1 2 1:22 26,6 272 600
4
5
1-Nitro s ο-2-naphthal
Natrium-p-nitro8ophenol
0,3
0,25
6
5
1:18
1:20
26,6
30,1
270
248
600
570
6 N-p-Dinitroso-N-
methylanilin
0,33 6 1:14 50,4 294 480 cm
7 m-Dinitrobenzol 0,01 0,2 1:500 30,1 259 600 ο
ι 8 Diphenyl-picrylkydrazyl 0,5 9 1:24 32,2 255 560 ^
τ-
Ι
9 Dibenzoyl-benzocninon-
dioxim
0,5 9 1:22 43,1 241 ό
490 m
10 Cyclohexen-nitrοsat» 0,25 5 1:21 35,7 238 500 d>
11 1-Octen-nitrosat· 0,25 5 1|25 32,2 235 510
♦erhalte
und dem Olefin bei 10 C.
Die Härtung dauerte in jedem Beispiel 30 Minuten bei 1530C.
Patent anjprüone

Claims (9)

Patentansprüche
1) Verfahren zur Härtung elastomerer, chlorsulfonierter Polyäthylene in Anwesenheit von (A) mindestens einem Oxyd, Hydroxyd oder einem mehrwertigen Metallsalz einer schwachen Säure und (B) mindestens einer aliphatischen oder cycloaliphatische!! Mono carbonsäure mit einem Molekulargewicht über 200, daduroh gekennzeichnet, dass die Härtung in Anwesenheit von 0,005 bis 0,5 56 (bezogen auf das Gewicht des ehlorsulfonierten Polyäthylens) mindestens eines nicht-flüch- ■ tigen, anorganischen Nitrits oder einer organischen Nitroverbindung, einer organischen Uitrosoverbindung oder einer organischen Oximinoverbindung mit mindestens einer direkt axt einem Kohlenstoffatom sitzenden Nitro-, Nitroso- oder Oximinogruppe durchgeführt wird.
2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass
die Härtung in Anwesenheit eines Metallnitrits, z.B. Natriumnitrit, erfolgt.
3) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Härtung in Anwesenheit von Dinitrobenzol, Dinitrotoluol oder Dinitrobenzoesäure durchgeführt wird.
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4) Verfahren naoh Anspruch 1, daduroh gekennzeichnet, dass die Härtung in Anwesenheit von Dinitrosobenzol, einem Nitrosophenol oder einem Nitrosoamin, insbesondere N-Nitroso-p-nitroso-N-methylanilin erfolgt.
5) Verfahren naoh Anspruch 1, daduroh gekennzeichnet, dass die Härtung in Anwesenheit von Benzochinondioxim oder Dibenzoylbenzoohinondioxim erfolgt·
6) Zur Verwendung in dem Verfahren gemäßs Anspruch 1 bis 5 geeignete Härtungsmitte!Zusammensetzung für elastomere, ohloreulfonierte Polyäthylene, gekennzeichnet durch einen Gehalt an 0,2 bis 10 Gew.^ mindestens eines niohtflüchtigen, anorganischen Nitrits oder einer organischen Nitro-, Nitroso-oder Oximinoverbindung mit mindestens einer direkt an einem Kohlenstoffatom sitzenden Nitro-, Nitroso- oder Oximinogruppe und an mindestens einer festen aliphatischen oder oyoloaliphatischen Monocarbonsäure mit einem Molekulargewicht über 200.
7) Härtungemittel naoh Anspruch 6, gekennzeichnet duroh einen Gehalt an mindestens einem inerten, feinzerteilten Füllstoff für chlorsulfoniertes Polyäthylen.
ΟΛΟΟΛΊ /1Λ/
8) Härtungemittel nach Anepruoh 6 oder 7» daduroh. gekennzelohnet, dass die Säure ein hydriertes Collophonlum ist.
9) Härtungemittel naoh einem der Ansprüche 6 ble 8, daduroh gekennzeichnet, dass es fast vollständig duroh ein 325 mesh Sieb hindurchgehto
909803/10 A.2 ORIGINAL INSPECTED
DE19621494300 1961-11-21 1962-11-20 Verfahren zur Herstellung von elastomeren chlorsulfonierten Polyaethylenen Pending DE1494300A1 (de)

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