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DE1468710C - Process for the continuous Her position of benzene polycarboxylic acids - Google Patents

Process for the continuous Her position of benzene polycarboxylic acids

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Publication number
DE1468710C
DE1468710C DE1468710C DE 1468710 C DE1468710 C DE 1468710C DE 1468710 C DE1468710 C DE 1468710C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
oxidation
stage
line
vessel
solvent
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
Other languages
German (de)
Inventor
Richard Harold Oak Lawn 111 Baldwin (V St A )
Original Assignee
Standard Oil Co , Chicago, 111 (V St A)
Publication date

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Description

1 21 2

Aus der deutschen Auslegeschrift 1 081 445 ist ein Salzen und Brom oder einer ein Bromion liefernden Verfahren zur Herstellung aromatischer Polycarbon- anorganischen oder organischen Verbindung als säuren durch Flüssig-Phasen-Oxydation von Polyalkyl- Katalysatoren, unter Druck bei erhöhter Temperatur, benzolen und deren Teiloxydationsprodukten mit sowie in Gegenwart von Monocarbonsäuren mit 2 bis molekularem Sauerstoff (beispielsweise Luft) bei 5 6 Kohlenstoffatomen als Lösungsmittel, wobei das Temperaturen im Bereich von 120 bis 275°C in An- Schwermetall in einer Menge von 0,01 bis 10%, Wesenheit von Katalysatoren, die aus einer oder bezogen auf das jeweils eingesetzte Polyalkylbenzol, mehreren Schwermetallverbindungen und Bromionen vorliegt und das Verhältnis von Brom zu dem Schweroder bromliefernden Verbindung bestehen, bekannt, metallatom 0,1 bis 10 beträgt, ist dadurch gekennwobei die Oxydation vorzugsweise in Anwesenheit io zeichnet, daß man die von jeder der Oxydationszonen einer Monocarbonsäure mit 2 bis 6 Kohlenstoff- abgetrennten wäßrigen Monocarbonsäuredämpfe teilatomen als Lösungsmittel durchgeführt wird. In dieser weise kondensiert, einen Teil des Kondensats in die Literaturstelle ist zwar angegeben, daß das dort be- erste Oxydationszone einführt und den größeren schriebene katalytische Flüssig-Phasen-Oxydations- Anteil nach Aufarbeitung in eine im wesentlichen verfahren kontinuierlich durchgeführt werden kann, 15 wasserfreie Monocarbonsäure der Endoxydationsstufe es ist jedoch keine Arbeitsweise zur Durchführung gemeinsam mit Luft oder Sauerstoff derart zuführt, eines derartigen kontinuierlichen Oxydationsverfahrens daß in dieser eine Konzentration der Monocarbonbeschrieben; vielmehr sind nur Beispiele von ansatz- säure von >90, besonders >95 Gewichtsprozent weise durchgeführten Oxydationen in einem Oxyda- aufrechterhalten wird.From the German Auslegeschrift 1 081 445 is a salt and bromine or a bromine ion supplying Process for the production of aromatic polycarbonate inorganic or organic compound as acids through liquid phase oxidation of polyalkyl catalysts, under pressure at elevated temperature, benzenes and their partial oxidation products with and in the presence of monocarboxylic acids with 2 to molecular oxygen (for example air) with 5-6 carbon atoms as a solvent, whereby the Temperatures in the range from 120 to 275 ° C in non-heavy metal in an amount of 0.01 to 10%, Essence of catalysts that are composed of, or based on, the polyalkylbenzene used, several heavy metal compounds and bromine ions is present and the ratio of bromine to the heavy or Bromine-supplying compounds exist, known, metal atom is 0.1 to 10, is characterized by this the oxidation, preferably in the presence of io, draws that of each of the oxidation zones Partial atoms of a monocarboxylic acid with 2 to 6 carbon separated aqueous monocarboxylic acid vapors is carried out as a solvent. In this way, part of the condensate condenses into the It is stated in the literature that the first oxidation zone is introduced there and the larger one wrote catalytic liquid phase oxidation fraction after work-up in an essentially process can be carried out continuously, 15 anhydrous monocarboxylic acid of the end oxidation stage However, it is not a working method to be carried out together with air or oxygen in such a way that such a continuous oxidation process that therein describes a concentration of the monocarbons; rather, these are just examples of base acid> 90, especially > 95 percent by weight of oxidations carried out in an Oxyda- is maintained.

tionsgefäß enthalten, wobei von einem Monocarbon- 20 Vorteilhaft führt man bei einem zweistufigention vessel included, with a monocarbon 20 advantageous leads to a two-stage

Säurelösungsmittel ausgegangen wird, das im wesent- Oxydationsverfahren die Oxydation in der ersten StufeAcid solvent is assumed, which is essentially the oxidation process in the first stage

liehen wasserfrei ist (beispielsweise Eisessig, der bis zu bei einer Temperatur von etwa 150 bis 205° C und einemborrowed is anhydrous (for example glacial acetic acid, which is up to a temperature of about 150 to 205 ° C and a

5% Wasser enthielt). Demgegenüber lehrt die vor- Druck von 3,5 bis 28 at und in der zweiten Stufe bei5% water contained). In contrast, the pre-pressure teaches from 3.5 to 28 at and in the second stage at

liegende Erfindung, wie dieses Oxydationsverfahren einer Temperatur von 160 bis 2300C und einemLying invention, such as this oxidation process at a temperature of 160 to 230 0 C and a

kontinuierlich in mehreren Oxydationsgefäßen durch- 25 Druck von 7 bis 35 at durch,continuously in several oxidation vessels through 25 pressure of 7 to 35 at,

geführt werden kann, wobei mit (von dem ersten bis Als günstig erwies es sich, wenn man aus der erstencan be carried out, with (from the first to) It turned out to be beneficial if one started from the first

zu dem letzten Oxydationsgefäß) fortschreitender Oxydationsstufe das nichtoxydierte Polyalkylbenzolto the last oxidation vessel) of the progressing oxidation stage the non-oxidized polyalkylbenzene

Oxydation die Wasserkonzentration in dem Mono- in Dampfform abtrennt und in die erste Oxydations-Oxidation separates the water concentration in the mono- in vapor form and in the first oxidation

carbonsäurelösungsmittel fortschreitend abnimmt, bis stufe zurückführt.carboxylic acid solvent progressively decreases until stage returns.

in dem letzten Oxydationsgefäß das Monocarbon- 30 Das erfindungsgemäße Verfahren ist besonders für Säurelösungsmittel im wesentlichen wasserfrei ist, die Oxydation von p-Xylol geeignet,
und zwar während der gesamten dort erfolgenden Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen VerOxydation. Dieses Resultat wird dadurch erzielt, daß fahrens wird ein aromatischer Kohlenwasserstoff mit man in die Endoxydationsstufe im wesentlichen zumindest zwei oxydierbaren Substituenten, wie z. B. wasserfreies Monocarbonsäurelösungsmittel einführt 35 im wesentlichen reines p-Xylol, kontinuierlich mit und sukzessive das als Nebenprodukt entstehende einem sauerstoffhaltigen Gas, wie Luft, in einem Wasser sowie Lösungsmittel entgegen dem Strom des Stufen-Gegenstromoxydationssystem oxydiert, bei dem oxydierten Materials bis zu der ersten Oxydatiönsstufe die erste Stufe bei etwa 3,50 bis 28 at bei einer Temführt, aus der schließlich der größte Teil von (bei der peratur im Bereich von 150 bis 2050C in einem gesamten Oxydation anfallendem) Wasser und Lö- 40 Zeitraum von 0,1 bis 2 Stunden oder mehr und die sungsmittel entfernt und zur Gewinnung von Mono- zweite Stufe unter einem Druck von etwa 7 bis 35 at carbonsäurelösungsmittel aufbereitet wird. Die durch bei einer Temperatur im Bereich von etwa 160 bis das erfindungsgemäße kontinuierliche Verfahren er- 2300C während einer durchschnittlichen Kontaktzeit zielten technischen Vorteile sind: höhere Ausbeuten von etwa 0,2 bis 2 Stunden ausgeführt wird und ein an Benzolpolycarbonsäureprodukten höherer Qualität; 45 Lösungsmittel oder Reaktionsmedium in beiden Stufen kürzere Gesamtreaktionszeit; Verringerung der Ge- verwendet wird. Das Lösungsmittel besteht vorzugssamtzahl und -größe der erforderlichen Konden- weise aus einer aliphatischen Carbonsäure mit 2 bis sationsgefäße; Verringerung der erforderlichen Kühl- 6 Kohlenstoffatomen pro Molekül; bevorzugt ist wassermengen; in der Endoxydationsstufe, also bei der Essigsäure. Die Volummenge des Lösungsmittels letzten Phase der Oxydation, besteht eine höhere 50 sollte zumindest 1: 1 in jeder Stufe, bezogen auf die Sauerstoffkonzentration, anschließend erfolgt die Ge- Beschickung, sein; sie kann aber 5: 1 oder mehr winnung der Benzolcarbonsäure aus dem flüssigen betragen. In jedem Fall soll eine leicht überführbare Abstrom der Endoxydationsstufe, die dabei anfallende und pumpbare Aufschlämmung erzeugt werden. Die Monocarbonsäuremutterlauge mit geringem Wasser- Temperaturkontrolle in jeder der Oxydationsstufen gehalt kann in der letzten Oxydationsstufe wieder 55 erfolgt vorzugsweise durch Abtrennung der wäßrigen eingesetzt werden, und mit Ausnahme der ersten Lösungsmitteldämpfe unter einem vorherbestimmten Oxydationsstufe kann in sämtliche Gefäße extra geregelten Druck. Durch Einführung einer großen Sauerstoff eingeführt werden, da die daraus abgehenden Menge von im wesentlichen wasserfreiem Lösungs-Lösungsmilteldämpfe zu reich an Lösungsmittel sind, mittel in die Endoxydationsstufe wird das in dieser als daß mit dem überschüssigen Sauerstoff eine 60 Stufe erzeugte Wasser weitgehend in Dampfform entflammbare Mischung entstehen könnte. zusammen mit Lösungsmitteldämpfen abgetrennt,
in the last oxidation vessel the monocarbon 30 The process according to the invention is particularly suitable for acid solvents is essentially anhydrous, the oxidation of p-xylene,
and that during the entire process that takes place there when the oxidation according to the invention is carried out. This result is achieved by driving an aromatic hydrocarbon with one in the end oxidation stage essentially at least two oxidizable substituents, such as. B. anhydrous monocarboxylic acid solvent introduces 35 essentially pure p-xylene, continuously with and successively the by-product of an oxygen-containing gas, such as air, is oxidized in a water and solvent against the flow of the countercurrent oxidation system, in the case of the oxidized material up to the first Oxydatiönsstufe the first stage at about 3.50 to 28 atm at a temperature from which finally most of (at the temperature in the range of 150 to 205 0 C in a total oxidation occurring) water and solution of 0, 1 to 2 hours or more and the solvent removed and made up for the recovery of mono- second stage under a pressure of about 7 to 35 atm. Carboxylic acid solvent. The replaced by at a temperature in the range of about 160 to the inventive continuous processes 230 0 C during an average contact time aimed technical advantages include: higher yields is carried out from about 0.2 to 2 hours, and a higher quality of Benzolpolycarbonsäureprodukten; 45 Solvent or reaction medium in both stages shorter overall reaction time; Reduction in usage is used. The solvent preferably consists of an aliphatic carboxylic acid with 2 to sation vessels; Reduction of the required cooling 6 carbon atoms per molecule; amounts of water are preferred; in the final oxidation stage, i.e. in acetic acid. The volume of the solvent in the last phase of the oxidation, if there is a higher 50, should be at least 1: 1 in each stage, based on the oxygen concentration, then the loading takes place; but it can be 5: 1 or more recovery of the benzene carboxylic acid from the liquid. In any case, an easily transferable effluent from the final oxidation stage, the pumpable slurry that is produced in the process, should be generated. The monocarboxylic acid mother liquor with low water temperature control in each of the oxidation stages can be used again in the last oxidation stage, preferably by separating off the aqueous ones, and with the exception of the first solvent vapors under a predetermined oxidation stage, extra regulated pressure can be used in all vessels. By introducing a large amount of oxygen, since the resulting amount of essentially anhydrous solvent-solvent vapors are too rich in solvent, the water produced in this as that with the excess oxygen a 60 stage is largely in vapor form flammable mixture medium in the end oxidation stage could arise. separated together with solvent vapors,

Gegenstand der Erfindung ist demgemäß ein Ver- so daß die Lösungsmittelkonzentration in dieser fahren zur kontinuierlichen Herstellung von Benzol- Endstufe auf höher als 90, vorzugsweise höher polycarbonsäuren durch Oxydation von Polyalkyl- als 95 Gewichtsprozent gehalten werden kann. Die benzolen mit mindestens zwei Alkalgruppen mit Luft 65 von jeder der Stufen abgetrennten wäßrigen Lösungsoder Sauerstoff in flüssiger Phase in mehreren, insbe- mitteldämpfe werden teilweise kondensiert, und ein sondere in zwei Oxydationszoiien mit Hilfe von Teil des enlslelienden Kondensats wird in die erste .Schwermetallen wechselnder Wertigkeit oder deren Oxydationsstufe eingeführt, um diese mit der er-The invention accordingly provides a so that the solvent concentration in this drive for the continuous production of benzene final stage to higher than 90, preferably higher polycarboxylic acids can be kept as 95 percent by weight by oxidation of polyalkyl. the benzenes with at least two alkali groups with air 65 separated from each of the stages aqueous solution or oxygen in the liquid phase in several, especially vapors are partially condensed, and one Special in two oxidation zones with the help of part of the isolating condensate is in the first Heavy metals of changing valence or their oxidation level introduced in order to

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forderlichen Lösungsmittelmenge zu versorgen. Der etwa 1900C bei einer durchschnittlichen Verweilzeitto supply the necessary amount of solvent. The approximately 190 0 C with an average residence time

größte Teil des Lösungsmittels für die zweite Stufe von etwa 1 Stunde. Die Dämpfe werden -durchmost of the solvent for the second stage of about 1 hour. The vapors are -by

wird in diese in einer im wesentlichen wasserfreien Leitung 19 entfernt und im Kondensor 20 gekühlt,is removed in this in a substantially water-free line 19 and cooled in the condenser 20,

Form eingeführt, während in die erste Stufe mehr das entstehende Kondensat und unkondensiertes GasForm introduced, while in the first stage more the resulting condensate and uncondensed gas

Lösungsmittel in wäßriger Form eingeführt wird. 5 in das Aufnahmegefäß 21 eingeführt. Das Kondensat,Solvent is introduced in aqueous form. 5 inserted into the receptacle 21. The condensate,

Falls gewünscht,, kann das Produkt aus der ersten welches weitgehend aus wäßrigem LösungsmittelIf desired, the product can be obtained from the first which is largely aqueous solvent

Stufe schnell verdampft werden, um hieraus etwaige besteht, wird von dem Aufnahmegefäß durch LeitungStage to be vaporized quickly, any consisting of this, is taken from the receiving vessel by conduction

nichtoxydierte Kohlenwasserstoffe zu entfernen. Diese 22 abgezogen, und der Anteil, welcher nicht durchremove non-oxidized hydrocarbons. These 22 are deducted, and the portion that does not go through

nichtoxydierten Kohlenwasserstoffe können zu der Leitung 23 zum Gefäß 11 rückgeführt wird, wirdunoxidized hydrocarbons can be returned to line 23 to vessel 11

ersten Stufe zurückgeführt werden, so daß teilweise io durch Leitung 24 in die Kolonne 25 eingeführt,first stage are recycled, so that partially io introduced through line 24 into the column 25,

oxydierte Kohlenwasserstoffe zum Schluß in der Unkondensiertes Gas, welches am oberen, Teil desoxidized hydrocarbons in the end in the uncondensed gas, which at the top, part of the

zweiten Stufe oxydiert werden. Aufnahmegefäßes 21 durch Leitung 26 abgeht, wirdsecond stage are oxidized. Receiving vessel 21 goes off through line 26 is

Das Katalysatorsystem ist aus der deutschen im Gefäß 27 mit Wasser von Leitung 28 gewaschen,The catalyst system is washed out of the German in vessel 27 with water from line 28,

Auslegeschrift 1081445 bekannt. so daß die letztlich durch Leitung 29 abgelassenenAuslegeschrift 1081445 known. so that the ultimately drained through line 29

Das erfindungsgemäße kontinuierliche Verfahren ist 15 Gase keine Essigsäure enthalten. Wäßrige EssigsäureThe continuous process according to the invention is 15 gases containing no acetic acid. Aqueous acetic acid

durch das in der deutschen Auslegeschrift 1 081 445 aus dem unteren Teil der Waschvorrichtung 27 wirdby which in the German Auslegeschrift 1 081 445 from the lower part of the washing device 27

beschriebene Verfahren auch nicht nahegelegt, da die durch Leitung 3Ö.und Leitung 24 zu der Destillations-The method described is also not suggested, since the through line 30 and line 24 to the distillation

erfindungsgemäße Führung des Monocarbonsäuren vorrichtung 25 rückgeführt.inventive management of the monocarboxylic device 25 recycled.

lösungsmittels (wegen des dort überwiegend ansatz- Die teilweise oxydierte Beschickung wird vom weise durchgeführten Verfahrens) weder erwähnt noch 20 Gefäß 11 durch Leitung 31 abgezogen und kann ein Hinweis darauf gegeben wurde; auch sind die eben unmittelbar mit Hilfe der Pumpe 32 zu dem Zweigenannten erfindungsgemäß erzielbaren Resultate Stufenoxydationsgefäß 33 gepumpt werden. Es kann überraschend und bei dem bekannten Verfahren nicht jedoch wünschenswert sein, in das Gefäß 33 nur zu erreichen. Die bekannte Verwendung verschiedener teilweise oxydierten Kohlenwasserstoff, wie Toluyl-Oxydationsstufen mit jeweils eigenen Kondensations- 25 säure, einzuführen; in diesem Fall kann die Flüssigvorrichtungen für das Monocarbonsäurelösungsmittel, keit aus dem unteren Teil des Gefäßes 11 durch das aus denen das Kondensat — vielleicht mit etwas we- Druckminderventil 34 in die Schnellverdampf kammer niger Wasser — in die Oxydationsstufe zurückströmt, 35 eingeführt werden, aus der verdampfte Kohlender es entstammt, und die dabei in sämtlichen Oxy- Wasserstoffe durch Kondensor 36 mit Hilfe der Pumpe dationsstufen einzuhaltende Konzentration von nicht 30 37 zu Gefäß 11 rückgeführt und nur die teilweise mehr als 8% an nicht verbrauchtem Sauerstoff, sowie oxydierten Produkte durch Leitung 38 und Pumpe 32 an der abströmenden Mischung von Gasen und in das Zweistufenoxydationsgefäß 33 übergeführt wer-Dämpfen (damit keine entflammbare Mischung ent- den. In jedem Fall wird genügend Luft mit geregelter steht) können keinen Hinweis auf die erfindungsgemäße Geschwindigkeit durch Leitung 39 im unteren Teil Arbeitsweise und die dadurch erzielbaren Vorteile 35 des Gefäßes 33 eingeführt, um die Oxydation des geben. : p-Xylols zu Terephthalsäure zu vervollständigen.solvent (because of the predominantly used The partially oxidized charge is from wisely carried out procedure) neither mentioned nor withdrawn 20 vessel 11 through line 31 and can an indication was given; they are also directly related to the aforementioned with the aid of the pump 32 According to the invention achievable results step oxidation vessel 33 are pumped. It can Surprisingly and not, however, desirable in the known method, in the vessel 33 only to reach. The known use of various partially oxidized hydrocarbons such as toluyl oxidation stages each with its own condensation acid, to be introduced; in this case, the liquid devices for the monocarboxylic acid solvent, speed from the lower part of the vessel 11 through the from which the condensate - perhaps with something we- pressure reducing valve 34 in the rapid evaporation chamber niger water - flows back into the oxidation stage, 35 are introduced, from which the evaporated carbon ends it originates, and thereby in all oxy-hydrogens through condenser 36 with the help of the pump dation stages to be maintained concentration of not 30 37 returned to vessel 11 and only partially more than 8% unused oxygen and oxidized products through line 38 and pump 32 transferred to the outflowing mixture of gases and into the two-stage oxidation vessel 33 - vapors (So that no flammable mixture is created. In any case, there is enough air with regulated stands) cannot indicate the speed according to the invention through line 39 in the lower part Operation and the advantages that can be achieved thereby 35 of the vessel 33 introduced to the oxidation of the give. : complete p-xylene to terephthalic acid.

Das folgende spezifische Beispiel dient im Zu- Zusätzlich zu teilweise oxydiertem Stoff aus Gefäß 11The following specific example serves in addition to partially oxidized material from vessel 11

sammenhang mit der Zeichnung, die eine schematische kann rückgeführter, teilweise oxydierter Stoff, wieIn connection with the drawing, a schematic can be recycled, partially oxidized material, such as

Darstellung einer kontinuierlichen Oxydation und Toluylsäure, in das Oxydationsgefäß 33 durch LeitungRepresentation of a continuous oxidation and toluic acid, into the oxidation vessel 33 through a line

eines Säuregewinnungssystems darstellt, zur Erläute- 4° 40 eingeführt werden. Wenn Manganacetat als einzigerof an acid recovery system, for explanation 4 ° 40 are introduced. When manganese acetate is the only one

rung der Erfindung. Katalysator im Gefäß 11 verwendet wird, wird eintion of the invention. Catalyst used in vessel 11 becomes a

Die substituierte aromatische Verbindung, die der bromliefernder Stoff, wie Ammoniumbromid, durch Oxydation unterworfen werden soll, z.B. p-Xylol, Leitung 41 in der Größenordnung von 0,1 bis 1 Gewird durch Leitung 10 bei einer geregelten Temperatur wichtsprozent, bezogen auf die Beschickung, eingeführt, in die Reaktionsvorrichtung 11 zusammen mit wäß- 45 Das Oxydationsgefäß 33 wird auf einem Druck rigem Lösungsmittelkondensat, in diesem Fall Essig- von etwa 28 at bei einer Temperatur von etwa 205°C säure, aus Leitung 12 eingeführt. Etwa 1 bis 2Ge- gehalten. Die Temperatur wird geregelt, indem man ihi wichtsprozent Manganbromid, bezogen auf frisches wesentlichen wasserfreie Essigsäure zu den verschiep-Xylol, werden über Leitung 13, vorzugsweise mit denen Stufen durch die Leitungen 42 und 43 zugibt wäßrigem Lösungsmittel aus Leitung 12, eingeführt, 50 und wäßrige Lösungsmitteldämpfe durch Leitung 44 obwohl das Mangan gegebenenfalls zu der ersten Stufe und Kondensor 45 in das Aufnahmegefäß 46 entin Form von Manganacetat und eine andere brom- fernt. Das unkondensierte Gas, welches am oberen liefernde Substanz, wie Ammoniumbromid, unmittel- Teil des Aufnahmegefäßes 46 abgeht, sollte weniger bar in die zweite Stufe eingeführt werden kann. als 8 % Sauerstoff enthalten, es kann etwa 1 bis etwaThe substituted aromatic compound that the bromine-supplying substance, such as ammonium bromide, carries through To be subjected to oxidation, e.g., p-xylene, line 41 on the order of 0.1 to 1 introduced through line 10 at a controlled temperature weight percent based on the feed, into the reaction device 11 together with aqueous 45 The oxidation vessel 33 is at a pressure rigem solvent condensate, in this case vinegar of about 28 atm at a temperature of about 205 ° C acid, introduced from line 12. About 1 to 2 held. The temperature is controlled by ihi weight percent manganese bromide, based on fresh essential anhydrous acetic acid to the various xylene, are added via line 13, preferably with which stages through lines 42 and 43 are added aqueous solvent from line 12, introduced 50 and aqueous solvent vapors through line 44 although the manganese may enter the first stage and condenser 45 in the receptacle 46 Form of manganese acetate and another bromine-removed. The uncondensed gas, which at the top supplying substance, such as ammonium bromide, immediately part of the receiving vessel 46 should be less cash can be introduced into the second stage. than 8% oxygen, it can be about 1 to about

Das oxydierende GaSj welches im unteren Teil des 55 8% Sauerstoff (wobei 8°/0 und mehr ausgeschlossen Gefäßes 11 eingeführt wird, kann aus einem sauerstoff- sein sollen) enthalten und wird daher durch Loihaltigen Gas aus Leitung 14 zusammen mit einer tungen 14 und 15 zur SauerstoffVersorgung in Gefäß 11 geregelten Menge Luft, welche über Leitung 15 in eingeführt. Die Menge der aus Leitung 15 eingeführten den unteren Teil des Gefäßes 11 eingeführt wird, zusätzlichen Luft sollte so geregelt werden, daß der bestehen. Dieses Gefäß ist vorzugsweise mit einem 60 Sauerstoffgehalt der Gase im Kondensor 21) und oder mehreren Ablenkblechen 16 versehen, um das Aufnahmegefäß 21 weniger als 8°/0 beträgt und vorGefäß in Stufen zu trennen, und jede Stufe des Gefäßes zugsweise nahe Null liegt. Kondensat aus Aufnahmeist mit Flügelrührern 17 und 18 versehen, welche mit gefäß 46 wird durch Leitung 47 zu Leitung 12 zur einer solchen Geschwindigkeit rotieren, daß ein inniges Einführung in Gefäß 11 rückgeleitet. Durch Einführen Gemisch entsteht und das Ausfallen von Festprodukten 65 von im wesentlichen wasserfreier Essigsäure in das oder Katalysator aus der flüssigen Phase verhindert Oxydationsgefäß 33 bleibt das Lösungsmittel in diesem wird. Der Arbeitsdruck im Gefäß 11 beträgt bei Gefäß im wesentlichen wasserfrei, da das durch diesem Beispiel etwa 16 at und die Arbeitstemperatur Oxydation gebildete Wasser weitgehend mit denThe oxidizing GaSj, which in the lower part of the 55 8% oxygen (whereby 8 ° / 0 and more excluded vessel 11 is introduced, can be from an oxygen supposed to be) and is therefore by Loi-containing gas from line 14 together with a lines 14 and 15 for oxygen supply in vessel 11 regulated amount of air, which is introduced via line 15 in. The amount of introduced from line 15 to the lower part of the vessel 11, additional air should be controlled so that the exist. This vessel is preferably provided with an oxygen content of the gases in the condenser 21) and or more baffles 16, so that the receiving vessel 21 is less than 8 ° / 0 and is separated in stages in front of the vessel, and each stage of the vessel is preferably close to zero. Condensate from receptacle is provided with paddle stirrers 17 and 18 which with vessel 46 will rotate through line 47 to line 12 at such a rate that intimate introduction into vessel 11 will be returned. The introduction of the mixture creates a mixture and prevents the precipitation of solid products 65 of essentially anhydrous acetic acid into the or catalyst from the liquid phase. The oxidation vessel 33 remains the solvent in this. The working pressure in the vessel 11 is essentially anhydrous in the case of the vessel, since the water formed by this example is about 16 atm and the working temperature is oxidation largely with the

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Lösungsmitteldämpfen durch Leitung 44 abgetrennt wird und das so abgetrennte Lösungsmittel den größten Teil des erforderlichen Lösungsmittels für Gefäß 11, wie oben beschrieben, liefert.Solvent vapors is separated through line 44 and the thus separated solvent the largest Part of the required solvent for vessel 11, as described above, provides.

Der Produktstrom wird aus dem unteren Teil des Gefäßes 33 durch Leitung 48 abgezogen und durch eine Pumpe, Druckminderventil oder andere Übertragungsvorrichtungen 49 in das Kristallisiergefäß 50 eingeführt, in welchem ein Druck von Atmosphärendruck bis 7 at oder mehr herrschen kann; bei diesem Beispiel beträgt der Betriebsdruck etwa 0,7 atü. Lösungsmitteldämpfe werden aus dem Kristallisationsgefäß durch Leitung 51 durch Kondensor 52 entfernt und das Kondensat und die Dämpfe dann in das Aufnahmegefäß 53 eingeführt, aus dem Kondensat durch Leitung 54 zu Leitung 24 und Kolonne 25 geleitet wird, während die Dämpfe durch Leitung 55 zu Leitung 26 und Waschvorrichtung 27 geleitet. werden. Ein Teil des Kondensats kann zum Kristallisiergefäß 50 rückgeführt werden, um eine pumpbare Aufschlämmung zu erhalten. Die Aufschlämmung wird aus dem unteren Teil des Kristallisiergefäßes durch Pumpe 56 entfernt und durch Leitung 57 in den Abscheider 58 eineführt, der aus einem Filtrations- oder Zentrifugiersystem bestehen kann. Kristalle, die im Abscheider 58 abgeschieden wurden, können mit einer Waschflüssigkeit aus Leitung 59 gewaschen werden (Wasser oder Essigsäure), die Waschflüssigkeit wird durch Pumpe 60 und Leitung 61 zum Kristallisiergefäß 50 rückgeführt. Wird Essigsäure als Waschflüssigkeit verwendet, so kann diese gegebenenfalls zwecks Regenerierung entweder in das Oxydationsgefäß 11 oder 33 geleitet werden. Während des Waschkreislaufs kann Schlamm, der durch Pumpe 56 entfernt wurde, zum Gefäß 50 durch Leitung 62 rückgeführt werden. Gewaschene Terephthalsäurekristalle werden durch Leitung 63 entfernt.The product stream is withdrawn from the lower part of vessel 33 through line 48 and through a pump, pressure reducing valve, or other transfer device 49 into crystallization vessel 50 introduced, in which a pressure of atmospheric pressure to 7 atm or more can prevail; at this one For example, the operating pressure is around 0.7 atmospheres. Solvent vapors are removed from the crystallizer through line 51 through condenser 52 and the condensate and vapors then introduced into the receptacle 53, from the condensate through Line 54 is passed to line 24 and column 25, while the vapors are passed through line 55 to line 26 and washing device 27 passed. will. Some of the condensate can go to the crystallization vessel 50 can be recycled to obtain a pumpable slurry. The slurry will removed from the bottom of the crystallizer by pump 56 and through line 57 into the separator 58, which can consist of a filtration or centrifugation system. Crystals that are im Separator 58 deposited can be washed with a washing liquid from line 59 (Water or acetic acid), the washing liquid is passed through pump 60 and line 61 to the crystallization vessel 50 returned. If acetic acid is used as the washing liquid, this can optionally can be fed into either the oxidation vessel 11 or 33 for regeneration. During the Wash circuit may sludge removed by pump 56 to vessel 50 through line 62 be returned. Washed crystals of terephthalic acid are removed through line 63.

Die Mutterlauge, welche aus dem Abscheider 58 durch Leitung 64 entfernt wurde, wird im System 65, vorzugsweise durch Fraktionierung in verschiedene Komponenten, wie wäßriges Lösungsmittel, abgetrennt, welches durch Leitung 66 zu Leitung 24 und Kolonne 25 entfernt wird, eine Toluylsäurefraktion, welche durch Leitung 40 zu Gxydationsgefäß 33 rückgeführt wird, eine Produktfraktion, welche durch Leitung 67 abgezogen wird (welche aus Benzoesäure bestehen kann, wenn die Beschickung Äthylbenzol enthält), und eine Abfallfraktion, welche durch Leitung 68 abgezogen wird.The mother liquor which was removed from the separator 58 through line 64 is in the system 65, preferably separated by fractionation into various components, such as aqueous solvent, which is removed through line 66 to line 24 and column 25, a toluic acid fraction which is returned through line 40 to oxidation vessel 33, a product fraction which through line 67 is withdrawn (which may consist of benzoic acid if the feed contains ethylbenzene), and a waste fraction which is withdrawn through line 68.

Das wäßrige Lösungsmittel aus allen Teilen der Oxyciationsvorrichtung wird durch Leitung 24 in die Kolonne 25 eingeführt, aus der im wesentlichen wasserfreies Lösungsmittel durch Leitung 69 zum Vorratstank 70 abgezogen wird, aus dem solches Lösungsmittel durch Pumpe 71 und Leitung 72 zur notwendigen Versorgung des Gefäßes 33 rückgeführt wird. Wasser und azcotrope nicht umgesetzte Kohlenwasserstoffe werden über Kopf durch Leitung 73 und Kondensationsgefäß 74 zum Aufnahmegefäß 75 abgezogen, aus dem Kohlenwasserstoffe durch Leitung 76 und Wasser durch Leitung 77 abgezogen werden können, wobei ein Teil des kondensierten Wassers durch Pumpe 78 und Leitung 79 zur Verwendung als Rückfluß in Dcstilliervorrichtung 25 rückgeführt wird.The aqueous solvent from all parts of the Oxyciationsvorrichtung is through line 24 in the Column 25 introduced, from the substantially anhydrous solvent through line 69 to the Storage tank 70 is withdrawn, from which such solvent by pump 71 and line 72 to necessary supply of the vessel 33 is returned. Water and azcotropic unreacted hydrocarbons are drawn off overhead through line 73 and condensation vessel 74 to receiving vessel 75, from which hydrocarbons are withdrawn through line 76 and water through line 77 may, with a portion of the condensed water by pump 78 and line 79 for use as Reflux is returned to the distiller 25.

Obwohl das erfindungsgemäße Verfahren an Hand der Herstellung von Terephthalsäure aus p-Xylol erläutert wurde, ist es selbstverständlich, daß das gleiche Verfahren auf die Oxydation anderer aromatischer Kohlenwasserstoffe, die zumindest zwei oxydierbare Substituenten besitzen, angewandt werden kann.Although the process according to the invention is based on the preparation of terephthalic acid from p-xylene has been explained, it goes without saying that the same process applies to the oxidation of other aromatic Hydrocarbons which have at least two oxidizable substituents can be used can.

So liefert 1,2-Dimethylbenzol Phthalsäure, 1,3-Diriiethylbenzol Isophthalsäure, 1,4-Dimethylbenzol Terephthalsäure, 1,2,3-Trimethylbenzol Hemimellithsäure, 1,2,4-TrimethylbenzolTrimellithsäure, 1,3,5-Trimethylbenzol Trimesinsäure, 1,2,3,4-Tetramethylbenzol Prehnithsäure, 1,2,4,5-Tetramethylbenzol Pyromellithsäure, 1,2,3,5-Tetramethylbenzol Mellophansäufe, Pentamethylbenzol Benzolpentacarbonsäure, Hexamethylbenzol Mellithsäure, p-Diisopropylbenzol Terephthalsäure, m-Diisopropylbenzol Isophthalsäure, 1,3,5-Triisopropylbenzol Trimesinsäure und 1,3-Dimethyl-5-äthylbenzol Trimesinsäure.Thus 1,2-dimethylbenzene gives phthalic acid, 1,3-diriethylbenzene Isophthalic acid, 1,4-dimethylbenzene terephthalic acid, 1,2,3-trimethylbenzene hemimellitic acid, 1,2,4-trimethylbenzene trimellitic acid, 1,3,5-trimethylbenzene Trimesic acid, 1,2,3,4-tetramethylbenzene prehnitic acid, 1,2,4,5-tetramethylbenzene pyromellitic acid, 1,2,3,5-tetramethylbenzene mellophanes, pentamethylbenzene benzene pentacarboxylic acid, Hexamethylbenzene mellitic acid, p-diisopropylbenzene terephthalic acid, m-diisopropylbenzene isophthalic acid, 1,3,5-triisopropylbenzene, trimesic acid and 1,3-dimethyl-5-ethylbenzene Trimesic acid.

Die Temperaturen, Drücke oder Kontaktzeiten sind natürlich von der speziell angewandten Beschickung und der Art und Reinheit des gewünschten Säureprodukts abhängig. Abänderungen des vorliegenden Verfahrens sind für den Fachmann offensichtlich.The temperatures, pressures or contact times will of course depend on the particular load used and the type and purity of the acid product desired. Amendments to this Procedures are obvious to those skilled in the art.

Claims (4)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur kontinuierlichen Herstellung von Benzolpolycarbonsäuren durch Oxydation von Polyalkylbenzolen mit mindestens zwei Alkylgruppen mit Luft oder Sauerstoff in flüssiger Phase in mehreren, insbesondere in zwei Oxydationszonen mit Hilfe von Schwermetallen wechselnder Wertigkeit oder deren Salzen und Brom oder einer ein Bromion liefernden anorganischen oder organischen Verbindung als Katalysatoren, unter Druck bei erhöhter Temperatur, sowie in Gegenwart von Monocarbonsäuren mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen als Lösungsmittel, wobei das Schwermetall in einer Menge von 0,01 bis 10%, bezogen auf das jeweils eingesetzte Polyalkylbenzol, vorliegt und das Verhältnis von Brom zu dem Schwermetallatom 0,1 bis 10 beträgt, dadurch gekennzeichnet, daß man die von jeder der Oxydationszonen abgetrennten wäßrigen Monocarbonsairedampfe teilweise kondensiert, einen Teil des Kondensats in die erste Oxydationszone einführt und den größeren Anteil nach Aufarbeitung in eine im wesentlichen wasserfreie Monocarbonsäure der Endoxydationsslufe gemeinsam mit Luft oder Sauerstoff derart zuführt, daß in dieser eine Konzentration der Monocarbonsäure von >90, besonders >95 Gewichtsprozent aufrechterhalten wird.1. Process for the continuous production of benzene polycarboxylic acids by oxidation of polyalkylbenzenes with at least two alkyl groups with air or oxygen in the liquid phase in several, in particular in two, oxidation zones with the help of heavy metals of varying valency or their salts and bromine or an inorganic or organic compound which supplies a bromine ion as catalysts Pressure at elevated temperature and in the presence of monocarboxylic acids with 2 to 6 carbon atoms as a solvent, the heavy metal in an amount of 0.01 to 10%, based on the particular polyalkylbenzene used and the ratio of bromine to the heavy metal atom Is 0.1 to 10, characterized in that that the aqueous monocarboxylic acid vapor separated from each of the oxidation zones partially condensed, introducing part of the condensate into the first oxidation zone and the greater part after work-up in an essentially anhydrous monocarboxylic acid of the endoxidation run together with air or oxygen in such a way that in this a concentration of the monocarboxylic acid of> 90, especially> 95 percent by weight is maintained will. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man bei einer zweistufigen Oxydation die Oxydation der ersten Stufe bei einer Temperatur von etwa 150 bis 2O5°C und einem Druck von 3,5 bis 28 at und in der zweiten Stufe bei einer Temperatur von 160 bis 230°C und einem Druck von 7 bis 35 at durchführt.2. The method according to claim 1, characterized in that there is a two-stage oxidation the oxidation of the first stage at a temperature of about 150 to 205 ° C and a pressure of 3.5 to 28 at and in the second stage at a temperature of 160 to 230 ° C and a pressure from 7 to 35 at. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man aus der ersten Oxydationsstufe das hichtoxydierte Polyalkylbenzol in Dampfform abtrennt und in die erste Oxydationsstufe zurückführt. 3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that one from the first oxidation stage separating the non-oxidized polyalkylbenzene in vapor form and returning it to the first oxidation stage. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Polyalkylbenzol p-Xylol verwendet.4. The method according to claim 1 to 3, characterized in that the polyalkylbenzene p-xylene used. Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings

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