DE1227572B - Kernbrennstoffkoerper und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

G21c

Deutsche Kl.: 21 g - 21/20

Nummer: 1227 572

Aktenzeichen: U 9708 VIII c/21;

Anmeldetag: 6. April 1963

Auslegetag: 27. Oktober 1966

Die Erfindung bezieht sich auf Kernbrennstoffkörper, die aus einer Siliciumkarbidmatrix bestehen, in der Teilchen aus gesintertem Urankarbid eingebettet sind.

Kernbrennstoffelemente, die aus einer Mehrzahl von Fonnkörpern aus gesintertem Urankarbid innerhalb einer Schutzhülse bestehen und bei denen jeder Formkörper einen Überzug aus einem oder mehreren Stoffen, unter anderem auch aus Siliciumkarbid, besitzt, sind bekannt. Es ist weiter bekannt, für feinteilige keramische Brennstoffe, wie Urankarbid, Silicium im Gemisch mit Siliciumkarbid als Matrixmaterial zu verwenden und Urankarbidteilchen aus Urandioxyd durch gemeinsames Sintern mit Graphit bei 1800° C herzustellen. Auch kugelige Aggregate aus Urankarbid, die durch Tränken vorgeformter Kohlenstoffkügelchen mit Uranoxalatlösung und Sintern dieser Kügelchen hergestellt wurden, sind bekannt.

Die Herstellung dieser bekannten Kernbrennstoffelemente ist sehr kompliziert und gewährleistet nicht immer das, was verlangt wird, nämlich ausreichende Isolierung gegenüber den Kühlmitteln und eine gewisse Stabilität der für den Aufbau der Brennstoffelemente verwendeten Komponenten mit verschieden großen Ausdehnungskomponenten.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Kerabrennstoffkörper zu schaffen, die serienmäßig durch einen geeignet geregelten Herstellungsprozeß fabriziert werden können und bei denen der Brennstoff, durch mehrere Hüllen eingeschlossen, keine Spaltprodukte an das Kühlmittel mehr abgeben kann.

Dies wird gemäß der Erfindung dadurch erreicht, daß die gesinterten Urankarbidteilchen zu an sich bekannten Sphäroiden verformt sind, daß jedes einzelne Sphäroid einen Überzug aus Siliciumkarbid aufweist und daß die Sphäroide in der Matrix so eingebettet sind, daß sie entfernt von der Oberfläche der geformten Matrix liegen.

Die Sphäroide können entweder aus Uranmonokarbid oder aus Urandikarbid sein.

Es ist wünschenswert, die Verteilung der überzogenen Sphäroide in der Matrix in der Weise vorzunehmen, daß sich an oder nahe derjenigen oder jeder Fläche, die sich in Berührung mit dem Kühlmittel befindet, wenn der Brennstoffkörper in einem Kernreaktor in Betrieb ist, keine überzogenen Sphäroide befinden.

Der Brennstoffkörper kann von kompakter, hohlzylindrischer Form oder von länglicher Gestalt sein.

Ein mit Brennstoffkörpern gemäß der Erfindung aufgebautes Kernbrennstoffelement kann aus mehre-

Kernbrennstoffkörper und Verfahren zu seiner
Herstellung

Anmelder:

United Kingdom Atomic Energy Authority,

London

Vertreter:

Dipl.-Ing. E. Schubert, Patentanwalt,

Siegen, Eiserner Str. 227

Als Erfinder benannt:

Bryan Edward Ingleby, London

Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 13. April 1962 (14 475),
vom 11. März 1963 (9538)

ren dieser Brennstoffkörper bestehen, die in Bündeln oder Stapeln von Bündeln angeordnet und in Halteplatten aus Siliciumkarbid gelagert sind.

Gegenstand der Erfindung ist außerdem ein Verfahren zur Herstellung eines Spaltprodukte zurückhaltenden Kernbrennstoffkörpers, bestehend aus einer Siliciumkarbidmatrix, in der die Kernbrennstoffteilchen eingelagert sind, das mit dem Verfahrensschritt der Granulierung eines Gemisches aus Urandioxyd und Kohlenstoff beginnt und gekennzeichnet ist durch die zusätzlichen Schritte der Sphäroidisierung der

Granulate, Sinterung der Sphäroide zwecks Umwandlung in Sphäroide aus Urankarbid, Überziehen der Urankarbidsphäroide mit Siliciumkarbid mit oder ohne Zwischenschicht aus pyrolytischem Kohlenstoff, Mischen der überzogenen Sphäroide mit Siliciumkarbid und Kohlenstoff, Strangpressen des Gemisches zur Bildung von Preßlingen, Hervorrufen einer an sich bekannten Selbstbindung der Preßlinge durch eine Reaktion zwischen dem zuletzt zugefügten Kohlenstoff und Silicium zwecks Erzeugung dichter Brennstoffkörper und Aufbringen einer kernbrennstofffreien Schicht aus Siliciumkarbid auf der oder jeder Fläche des Brennstoffkörpers, die dem Reaktorkühlmittel ausgesetzt sind.

Die Erfindung wird nunmehr an Hand eines Beispiels für das erfindungsgemäße Verfahren zur Erzeugung von geformten Brennstoffkörpern und an Hand eines Konstruktionsbeispiels für ein Brenn-

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Stoffelement, bei dem diese Brennstoffkörper verwendet werden, näher erläutert.

Die erste Verfahrensstufe besteht im Vermählen eines Gemisches aus keramischem Urandioxyd (Oberflächenbereich 3 m²/g), Kohlenstoff bzw. Ruß ■ (Oberflächenbereich 17 m²/g) und Aluminiumstearatbinder mittels Stahlkugeln in einem Gummibehälter oder einem mit Gummi ausgekleideten Behälter während 16 Stunden. Das Verhältnis von Urandioxyd zu Kohlenstoff beträgt hierbei ungefähr 1:3,02, d. h. etwas mehr, als dem stöchiometrischen Verhältnis entspricht, um Uranmonokarbid nach der Formel

UO₂

3C-^UC+ 2CO

herzustellen. Ein typisches Beispiel ist 500 g UO₂ und 67 g Ruß, zusammen mit 0,25 Gewichtsprozent Aluminiumstearat. Für die Herstellung von Urandikarbid gilt die folgende Formel:

UO₂ + 4 C-i» UC₂ + 2CO.

Das Verhältnis von UO₂ zu Kohlenstoff beträgt hierbei etwa 1:4,05, und ein typisches Beispiel ist 500 g UO₂ und 90 g Ruß. Wenn auch die Verwendung von Uranmonokarbid einige Vorteile gegenüber der Verwendung von Urandikarbid als Kernbrennstoff zu haben scheint, so ist doch letzterer keineswegs unverwendbar bzw. unbrauchbar, und immer dann, wenn Uranmonokarbid nachfolgend erwähnt ist, soll dies auch Urandikarbid alternativ einschließen.

Durch Mahlen werden Granalien oder Körnchen aus einem Gemisch der Bestandteile hergestellt, welche dann nach einer Polyäthylenschüssel gebracht werden, in der sie in Schwingung versetzt und kreiseiförmig bewegt werden; die Schüssel ist an einem herkömmlichen Siebschüttler befestigt, der der Schüssel sowohl eine Hin- und Herbewegung in vertikaler Richtung als auch eine Winkelschwingbewegung in horizontaler Ebene übermittelt. Durch die lcreiseHörmige Bewegung werden Sphäroide im Größenbereich von 200 bis 250 Mikron erzeugt. Wo Sphäroide von größerem Durchmesser erforderlich sind, können die Sphäroide dazu gebracht werden, zu »wachsen«. Dies erreicht man durch Zusetzen von mehr Granalien des von der Kugelmühle herrührenden Gemisches zu den Sphäroiden, ferner durch Fortsetzen der Kreiselbewegung für Zeitabschnitte von ungefähr 1 Stunde und dann durch Sieben; dadurch werden kleinere Sphäroide abgetrennt, die sich durch unabhängige Sphäroidisierung aus denjenigen der Granalien gebildet haben, welche kein Anwachsen der bereits vorhandenen Sphäroide bewirkt haben, als der Zusatz gemacht wurde. Derartige kleinere Sphäroide werden der Kugelmühle zur Regranulierung wieder zurückgeführt, bevor darauffolgende Zusätze gemacht werden. Die Sphäroide werden auf einen gewünschten Größenbereich (z. B. ungefähr 700 Mikron) vergrößert, aus der Polyäthylenschüssel herausgenommen, schließlich gesiebt, um ein Untermaß aufweisende bzw, zu kleine Sphäroide zu beseitigen, und die zurückbleibenden Sphäroide werden dann in Molybdänschiffchen in einem Kohlenstoff-Widerstandsofen unter ungefähr Viooo mm Hg Vakuum gesintert. Die Temperatur wird von der Außen- oder Umgebungstemperatur in einem Ausmaß von 100 bis 200° C pro Stunde gesteigert, bis eine Temperatur von ungefähr 1360° C erreicht ist; dabei findet eine Reaktion zwischen dem Urandioxyd und dem Kohlenstoff unter Entwicklung yon Kohlenmonoxyd statt, welches durch die Vakuumpumpe aus der Reaktionszone entfernt wird. Wenn die Reaktion aufgehört hat (was dadurch angezeigt wird, daß kein Kohlenmonoxyd mehr entwickelt wird), wird die Temperatur des Ofens in einem Ausmaß von ungefähr 100° C pro Stunde auf eine Sintertemperatur von 1700° C erhöht, auf welcher Höhe die Ofentemperatur für ungefähr 4 Stunden gehalten

ίο wird. Es folgt dann ein Abkühlen in geregeltem Ausmaß. Nach dem Herausnehmen des Sinterproduktes aus dem Ofen erfolgt ein Durchsieben, und zwar nur zum Auseinanderbrechen von Agglomeraten aus Sphäroiden. Die hergestellten Sphäroide haben, wie sich herausgestellt hat, bei dieser Behandlung ihre Kugelform beibehalten und besitzen eine hohe Dichte.

Die Uranmonokarbidsphäroide werden dadurch mit einem Überzug von Siliciumkarbid versehen, daß

ao als Überzugsmaterial der Dampf verwendet wird, der aus dem Zerfall von Methyltrichlorsilan resultiert, wie dies von Kendall und Susman in einzelnen Artikeln vorgeschlagen worden ist und die in dem Fachbuch »Silicon Carbide«, herausgegeben von

J. R. O'Connor und J. Smiltens und 1960 veröffentlicht durch »Pergammon Press«, zu finden sind. Dieser Vorschlag wird durch die vorliegende Erfindung dadurch in die Praxis umgesetzt, daß die Sphäroide in einer Fließbettvorrichtung dem Dampf ausgesetzt werden.

Eine dafür geeignete Vorrichtung ist in die F i g. 1 der Zeichnung, die eine Vorderansicht im Mittelschnitt darstellt, gezeigt. Diese Vorrichtung weist ein hohlzylindrisches Gehäuse 1 mit einer Seitenausbuch-

tang 2 für ein Thermoelement (nicht gezeigt) auf, das zur Überwachung der Heizelementtemperatur verwendet wird. Das Gehäuse X enthält einen aus Aluminiumoxydziegeln 4 bestehenden ringförmigen Wärmeisolieraufbau 3, der in einem Weich- bzw. Flußstahlaufbau 24 enthalten ist und mit einem Molybdänreflektor 5 verseben ist; der Aufbau 3 steht dabei in Wirkberührung mit einem Reinigungsgas bzw. wird von diesem überströmt, das zweckmäßigerweise Argon ist, welches durch die Einlaßöffnung 6 einströmen und durch die Auslaßöffnung 23 ausströmen kann. Der Aufbau 3 umgibt eine Graphithülse 7, die ein Widerstandsheizelement darstellt, das durch eine Stromquelle 8 beliefert wird. Die Hülse 7 umgibt eine Bettanordnung, die aus einem unteren hohlzylindrischen Teil 9 aus Graphit, aus einem oberen zylindrischen Teil 10 aus Graphit, der bei 11 an den Teil 9 angeschraubt ist, und aus einem inneren hohlzylindrischen Teil 12 aus Graphit besteht, der an seinem unteren Ende an einer ringförmigen Schulter 13 des Teils 9 gehaltert ist. Die Bohrung des Teils 12 (von 38 mm Durchmesser) bildet die Fließbettkammer 20; sie ist im wesentlichen zylindrisch, hat aber an ihrem unteren Ende einen unter 60° kegelig zulaufenden Abschnitt 14, der die Basis der Fließbettkammer 20 bildet und eine Auswärtsdiffusion des Fließgases oder Fluidisierungsgases bewirkt. Eine Öffnung 15 bildet eine Einlaßöffnung für die Fließ- und Überzugsgase und ist mit einer Wolframkarbidkugel 16 versehen, die als Ventil dient, um einen Verlust von Bettmaterial zu verhindern, wenn das Bett nicht fluidisiert ist. Die Fluidisier- und Überzugsgase werden der Fließbettkammer 20 über ein Rohr 17 zugeführt, das sich von der Außen-

seite des Gehäuses 1 bis nahe der Öffnung 15 erstreckt und mit einer Wassermanschette 18 versehen ist. Die Temperatur des Bettes wird durch ein Thermoelement 19 überwacht, und Ab- oder Ausgase aus dem Bett strömen entlang der Bohrung des oberen Teils 10 und in einen wassergekühlten Expansionskessel 21; von dort aus werden diese Abgase einer herkömmlichen Wasch- und Filtereinrichtung (nicht gezeigt) über ein Auslaßrohr 22 zugeleitet.

Der Betrieb ist wie folgt: Die Vorrichtung wird zuerst bei 1000° C in einem Argonstrom entgast, dann auf 200 bis 300° C abgekühlt, und eine Ladung von Urankarbidsphäroiden wird in die Kammer 20 eingebracht. Das Bett wird mit Hilfe des Elementes 7 auf 1200 bis 1850° C, vorzugsweise ISOO⁰ C, erhitzt, wobei ein kleiner Strom (ungefähr 0,2 l/min) Wasserstoff das Bett durchströmt. Wenn die gewünschte Temperatur erreicht ist, wird der Wasserstoffgasstrom verstärkt, um das Bett der Sphäroide zu fluidisieren (ungefähr 20 l/min), und zur gleichen Zeit wird das Reaktionsgas in den fluidisierenden Gasstrom eingebracht. Dies wird dadurch erreicht, daß eine Nebenleitung oder Umleitung (nicht gezeigt) vom Haupt-Wasserstoffgasstrom vorgesehen wird, wobei der Nebenstrom durch einen Behälter (nicht gezeigt) geblasen wird, der Methyl-trichlorsilan enthält; der Nebenstrom wird dann so geleitet, daß er sich mit dem Hauptgasstrom vereinigt. Wenn die gewünschte Überzugsdicke (75 bis 100 Mikron) erreicht ist, wird der Gasstrom angehalten oder abgesperrt, die Stromversorgung nach dem Heizelement 7 abgeschaltet und das Bett zum Abkühlen gebracht. Dann werden die überzogenen Sphäroide mit Wasser abgeschwemmt, getrocknet, 8 Stunden lang in kochender 5molarer Salpetersäure ausgelaugt, wiederum mit Wasser abgeschlämmt, getrocknet und anschließend in eine saubere Umgebung oder Atmosphäre zurückgebracht (was durch Ersetzen der Teile 9, 10 und 12 durch neue oder weitere Teile bewirkt wird), um noch einmal mit Siliciumkarbid überzogen zu werden. Mit Hilfe des zweiten Überziehens wird jede Urankarbidverunreinigung, die etwa nahe oder an der Oberfläche der erstmalig überzogenen Sphäroide vorhanden ist (beispielsweise infolge Zerbrechens eines oder mehrerer Sphäroide), durch einen Überzug von nicht verunreinigtem Siliciumkarbid abgedichtet oder abgeschlossen.

Um zu erreichen, daß ein dünnerer Silicium- oder Siliciumkarbidüberzug verwendet werden kann, ohne daß die Integrität bzw. Unversehrtheit ungünstig beeinflußt wird, hat es sich herausgestellt, daß ein anfänglicher Überzug aus pyrolytischem Kohlenstoff zum gewünschten Ergebnis führt. Dies kann in dem gleichen Bett erfolgen, und zwar vor dem Überziehen mit Siliciumkarbid, durch Fluidisieren auf Argon bei ungefähr 5 l/min und Zufügen von Methan oder Azetylen zu dem fluidisierten Gas. Ein derartiges System von pyrolytischem Kohlenstoff und Siliciumkarbid ist als Duplexüberzug bekannt. Es ist außerdem möglich, wenn erwünscht, »Triplex«-Überzüge von abwechselnden Schichten aus Silieiumkarbid, pyrolytischem Kohlenstoff und wiederum Siliciumkarbid herzustellen.

Die auf diese Weise hergestellten überzogenen Sphäroide werden in Brennstoffkörper geformt, indem sie in einer Siliciumkarbidmatrix wie folgt verteilt werden. a-Siliciumkarbidpulver einer Kornfeinheit von ungefähr 10 μ, ultrafeiner Kolloidalgraphit und die überzogenen Sphäroide im Verhältnis von 2 Gewichtsteilen Siliciumkarbidpulver zu 1 Gewichtsteil Kolloidalgraphit und das berechnete Gewicht von überzogenen Sphäroiden zum Erhalten einer Beladung von 40 Volumprozent werden in einem y-Konus-Mischer trocken gemischt. Dieses Gemisch wird durch Zufügen von der aus 32 Gewichtsprozent Polibutylmethacrylsäuremethylester, 32 Gewichtsprozent Xylol, 6 Gewichtsprozent Djbutylphthalat bestehenden Lösung in Methyläthylketon und einer Epoxyharzlösung aufgeschlämmt. Das Methyläthylketon läßt man aus dem Schlamm so weit verdampfen, bis das Gemisch die richtige Plastizität zum Strangpressen hat. Dies kann durch den Strangpreßdruck eingeschätzt werden, der für eine Probe erforderlich ist: ein Druck von 79 kg/cm² ist hierfür geeignet. Typische Mengen sind 100 g des Siliciumkarbidpulvers, 50 g des Kolloidalgraphits, das erforderliche Gewicht der Sphäroide (wie vorstehend genannt), 75 ml der aus 32 Gewichtsprozent Polibutylmethacrylsäuremethylester, 32 Gewichtsprozent Xylol, 6 Gewichtsprozent Dibutylphthalat bestehenden Lösung und 75 ml der Epoxyharzlösung. Dann wird das Strangpressen unter Verwendung von Preßwerkzeugen aus gehärtetem Stahl und einer hydraulischen Presse ausgeführt, um »rohe« Grünpreßlinge zu formen, die beispielsweise von kompakter, länglicher, zylindrischer Form sein können. Die Preßlinge werden auf Aluminiumoxydunterlagen gebracht und in einem Luftofen erhitzt, dessen Temperatur im Ausmaß von 50° C pro Stunde auf 250° C erhöht und bei welcher Temperatur der Ofen 5 Stunden lang gehalten wird. Dadurch wird das Epoxyharz ausgehärtet und das aus 32 Gewichtsprozent Polibutylmethacrylsäuremethylester, 32 Gewichtsprozent Xylol und 6 Gewichtsprozent Dibutylphthalat bestehende Schmiermittel wegverdampft. Die Preßlinge werden dann auf 750° C unter Vakuum mit einer Rate von 50° C pro Stunde erhitzt, wonach sie 10 Stunden lang auf 750° C gehalten werden, damit das Epoxyharz karbonisiert wird. Das »Silizieren« der Preßlinge wird als nächstes unter Vakuum in einem Hochfrequenz-Induktionshejz·' gerät ausgeführt, wobei die Preßlinge in einem Graphitschmelztiegel aufgestellt werden, der etwas mehr Siliciumpulver enthält, als für ein vollständiges Silizieren erforderlich ist, Ein Angreifen des Schmelztiegels durch geschmolzenes Silicium wird dadurch verhindert, daß ein feinkörniger Graphit angewandt wird, der durch Imprägnieren mit Furfurylalkohol undurchlässig gemacht wurde, worauf graphitisiert wird. Das Silizieren findet statt, wenn das Silicium bei 1420° C schmilzt und eine exotherme Reaktion zwischen dem Silicium und dem Kolloidalgraphit in den Preßlingen stattfindet, durch die ^-Siliciumkarbid erzeugt wird, das die Körnchen des a-Siliciumkarbids in dem Preßling zusammenbindet. Brennstoffkörper von Matrixdichten von 92«/p des theoretischen Wertes können so erzeugt werden, wobei die hohen Dichten die außerordentlich hohen Temperatureigenschaften der Körper begünstigen.

Um die Brennstoffkörper für den Betrieb in einem Kernreaktor geeignet auszustatten, wenn sie mit anderen Komponenten in die Form von Brennstoffelementen zusammengebaut werden, wird jeder nach dem vorstehenden gebildete Brennstoffkörper mit einer Oberflächenschicht yon »sauberem« Silicium-

karbid versehen, d. h. Siliciumkarbid, in welchem keine Brennstoffsphäroide anwesend sind. Hierdurch wird es ermöglicht, daß, falls notwendig, der Brennstoffkörper auf das erforderliche Feinmaß geschliffen werden kann und kein Kernbrennstoff sich an oder nahe der Oberfläche des Brennstoffkörpers befindet, die durch das Kühlmittel umspült wird. Dadurch wird sichergestellt, daß eine Verseuchung des Kühlmittels durch Spaltprodukte nicht eintritt. Wo die Brennstoffkörper von gleicher zylindrischer Form sind, werden ihre Enden vorzugsweise mit einer relativ dicken Schicht von »sauberem« Siliciumkarbid versehen; dadurch wird beispielsweise das Anbringen einer Aussparung zum Fixieren von Haltern für die Brennstoffkörper in einem Brennstoffelement ermöglicht. Derartige Oberflächenschichten können durch gewöhnliche metallurgische Pulververfahren aufgebracht werden, wobei die im vorstehenden bezeichneten Materialien verwandt werden, nämlich a-Siliciumkarbid, Kolloidalgraphit, Schmiermittel und Harz, jedoch ohne Sphäroide. Mittels eines Verbund-Strangpressens wird unter Verwendung des festen Brennstoffstabes als Preßdorn ein Selbstbinden der Siliciumkarbidschicht mit Siliciumpulver und Erhitzen bewirkt. Endabschnitte aus Siliciumkarbid können dadurch vorgesehen werden, daß sie im Rohstadium (Grünstadium) auf eine gewünschte Form vorgeformt werden, z. B. in Form von Kappen für die Enden jedes Stabes, und daß dann diese Kappen mit den Stäben und der genannten Oberflächenschicht mit Hilfe des genannten »Silizierungs«-Verfahrens abgebunden werden.

Ein Beispiel für die Verwendung derartiger oberflächen- und endgeschützter Brennstoffkörper in einem Kernbrennstoffelement soll nunmehr beschrieben werden: Das Brennstoffelement, das für die Verwendung in einem graphitmoderierten, mit Kohlendioxyd oder Helium gekühlten Kernreaktor mit Kühlmittelauslaßtemperaturen von der Größenordnung von 700° C bestimmt ist, ist in den F i g. 2 und 3 der Zeichnung dargestellt, wobei die F i g. 2 eine Seitenansicht im Mittelschnitt und die F i g. 3 eine Grundansicht im Schnitt entlang der Linie ΠΙ-ΙΙΙ der Fig. 2 ist.

Das Brennstoffelement ist weitgehend ähnlich demjenigen, das in der britischen Patentschrift 889 536 gezeigt und beschrieben ist, und weist eine Graphithülse 30 mit einer Ringschulter 31 auf, auf der eine Bodenhalteplatte 32 aus Siliciumkarbid ruht. Die Halteplatte 32 ist ähnlich der oder jeder Zwischenhalteplatte 33, die im Schnitt in der F i g. 3 gezeigt ist, und weist (ebenfalls gemäß der F i g. 3) Öffnungen 34 für den Kühlmittelstrom und Öffnungen 35 zur Endfixierung von Brennstoffstäben 36 auf. Jeder Brennstoffstab 36 weist einen Brennstoffkörper von kompakter, länglicher, zylindrischer Form auf, dessen Herstellung vorstehend beschrieben ist. Der Teil des einen Stabes 36, der im Schnitt in der Fi g. 2 gezeigt ist, soll durch die Kantenabschnitte 37, die anders als der Mittelabschnitt 38 in Schnittdarstellung gezeigt sind, die Oberflächenschicht von brennstofffreiem Siliciumkarbid, wie vorstehend ausgeführt, wiedergeben. Der in Schnittdarstellung gezeigte Abschnitt deutet außerdem Kappen 39 von brennstofffreiem Siliciumkarbid an, welche mit den Abschnitten 37 und 38 in der vorstehend beschriebenen Weise abgebunden sind. Jede Kappe 39 hat einen Endzapfen 40, der in eine entsprechende Brennstoffstabaussparung 35 eingreift. Die Brennstoffstäbe 36 werden von der Bodenhalteplatte 31 gehalten und ausgerichtet und von der (oder jeder) Zwischenhalteplatte 33 in der dargestellten Weise fixiert, wodurch eine Ausdehnung der Brennstoffstäbe 36 nach oben Rechnung getragen wird. Die (oder jede) Zwischenhalteplatte 33 ist mit Hilfe von Innengraphithülsen 41 fixiert, wobei die untere der Hülsen 41 von der Bodenhalteplatte 31 gehalten wird. Eine obere Halteplatte 42 aus Siliciumkarbid ruht oben auf der obersten der Innengraphithülsen 41 und dient dazu, die oberen Enden des obersten Bündels von Brennstoffstäben 36 zu fixieren. Ein Verriegelungsring 43, der in das obere Ende der äußeren Graphithülse 30 eingeschraubt ist, dient dazu, die obere Halteplatte 42 lose zurückzuhalten, damit sie sich nicht vom Brennstoffelement trennt.

Jede Halteplatte weist eine Mittelaussparung 44 auf, die lose eine Siliciumkarbidhülse 45 aufnimmt, welche einen Durchgang zur Aufnahme eines mittleren Verbindungsstabes aus Metall, beispielsweise aus rostfreiem Stahl (nicht gezeigt), bildet. Auf diesen Verbindungsstab sind mehrere gleichartige Brennstoffelemente aufgefädelt, so daß eine Mehrzahl von Brennstoffelementen in den Brennstoffelementkanal (durch das Bezugszeichen 46 in der F i g. 2 angedeutet) und aus diesem heraus als vollständige Kette oder Einheit bewegt werden kann. Die Hülse 45 kann in einer Abänderung (nicht gezeigt) weggelassen werden, und die Mittelöffnungen 44 können mit Siliciumkarbidauskleidungen versehen sein. Die äußere Graphithülse 30 weist an ihrem unteren Ende einen Ringflansch 47 zum Fixieren eines benachbarten Brennstoffelementes der Einheit auf; ein auf den Flansch 47 angepaßter Ringabschnitt 48 von verringertem Durchmesser ist am oberen Ende der äußeren Graphithülse vorgesehen. Die Verbindungsstelle wird so hergestellt, daß die Möglichkeit einer Leckage zwischen den äußeren Graphithülsen von benachbarten Brennstoffelementen auf ein Minimum herabgesetzt wird.

Claims (8)

Patentansprüche:

1. Kernbrennstoffkörper, bestehend aus einer Siliciumkarbidmatrix, in der Teilchen aus gesintertem Urankarbid eingebettet sind, dadurch gekennzeichnet, daß die gesinterten Urankarbidteilchen zu an sich bekannten Sphäroiden verformt sind, daß jedes einzelne Sphäroid einen Überzug aus Siliciumkarbid aufweist und daß die Sphäroide in der Matrix so eingebettet sind, daß sie entfernt von der Oberfläche der geformten Matrix liegen.

2. Brennstoffkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen jedem Urankarbidsphäroid und seinem Überzug aus Siliciumkarbid ein Überzug aus pyrolytischem Kohlenstoff vorgesehen ist.

3. Brennstoffkörper nach Anspruch 1, dadurch . gekennzeichnet, daß auf jedem Urankarbidsphäroid zusätzlich ein Überzug von pyrolytischem Kohlenstoff zwischen einem ersten Überzug aus Siliciumkarbid und einem weiteren Überzug aus Siliciumkarbid vorgesehen ist.

4. Brennstoffkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß auf jeder seiner Flächen, sofern sie mit dem Reaktor-

kühlmittel in Berührung stehen, eine Schicht aus Siliciumkarbid vorgesehen ist.

5. Brennstoffkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet durch eine kompakte, längliche, zylindrische Form.

6. Brennstoffkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet durch eine hohle, längliche, zylindrische Form.

7. Verfahren zur Herstellung eines Spaltprodukte zurückhaltenden Kernbrennstoffkörpers ίο nach Anspruch 1, beginnend mit dem Verfahrensschritt der Granulierung eines Gemisches von Urandioxyd und Kohlenstoff, gekennzeichnet durch die folgenden Verfahrensschritte: Sphäroidisierung der Granulate, Sinterung der Sphäroide zwecks Umwandlung in Sphäroide aus Urankarbid, Überziehen der Urankarbidsphäroide mit Siliciumkarbid mit oder ohne Zwischenschicht aus pyrolytischem Kohlenstoff, Mischen der überzogenen Sphäroide mit Siliciumcarbid und Koh- ao lenstoff, Strangpressen des Gemisches zur BiI-

dung von Preßlingen, Hervorrufen einer an sich bekannten Selbstbindung der Preßlinge mittels einer Reaktion zwischen dem zuletzt zugefügten Kohlenstoff und Silicium zwecks Erzeugung dichter Brennstoffkörper und Aufbringen einer kernbrennstofffreien Schicht aus Siliciumkarbid auf der oder jeder Fläche des Brennstoffkörpers, die dem Reaktorkühlmittel ausgesetzt sind.

8. Verwendung von Brennstoffkörpern nach den Ansprüchen 1 bis 6 zum Aufbau eines Kernbrennstoffelementes aus einem Bündel oder aus einem Stapel von Bündeln solcher Brennstoffkörper, die in Halteplatten aus Siliciumkarbid gelagert sind.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Patentschrift Nr. 1033 810;
deutsche Auslegeschrift Nr. 1055 704;
»Proceedings of the Second United Nations International Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy«, Vol. 6, 1958, S. 538 bis 550.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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