DE2611750C3 - Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstofftabletten - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von KernbrennstofftablettenInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur
Herstellung von Kernbrennstofftabletten aus Kernbrennstoffoxiden und Gemischen von Kernbrennstoffoxiden,
wobei die Tabletten zunächst zur Einstellung der gewünschten Stöchiometrie der Kembrennstoffoxide
reduziert und dann gesintert werden, wie es z. B. aus den
DE-AS'en 15 71343 und 1059420 sowie aus dem
»Journal of the American Ceramic Society«, May 1958, S. 179—183, bekannt ist Unter Kernbrennstoff werden
dabei Uran, Plutonium und Thorium, jeweils für sich
allein oder in Mischung verstanden.
Der Einfachheit halber wird jedoch in den folgenden Ausführungen nur von Urandioxid gesprochen.
Die Herstellung von Kernbrennstofftabletten erfolgt in an sich bekannter Weise durch Verpressen von
pulverförmigem überstöchiometrischem UO2+,
und/oder Mischungen aus überstöchiometrischem UO2+, mit pulverförmigem PuO2 zu Preßkörpern
verschiedener Geometrie. Diese Preßkörper werden dann entweder ohne Zusatz von Binde- und Gleitmitteln
in automatisch mit Schmieröl verschiedener Herkunft geschmierten Preßwerkzeugen oder unter Zusatz von
Binde- und Gleitmitteln wie z. B. Zn-Stearat, Zn-Behenat,
Paraffinen oder ähnlichen Materialien hergestellt.
Nach dem Pressen werden die Formkörper in hochwarmfeste Transportbehälter, sogenannte Transportschiffchen
eingesetzt, durch einen widerstandsbeheizten, mit hochfeuerfesten Steinen ausgemauerten
Durchstoßsinteröfen hindurchgeschoben, wobei unter reduzierenden Gasen wie Wasserstoff und/oder Edelgas/Wasserstoff
oder Stickstoff/Wasserstoff-Gemischen zunächst der überstöchiometrische Anteil des
UO2+, zum stöchiometrischen UOzoo reduziert wird und
anschließend bei Temperaturen um 1700° C die Formkörper
zu dichten, stabilen Tabletten gesintert werden.
Im speziellen Fall der Herstellung von UO2/PuO2-Sinterkörpern
für Leichtwasserreaktoren oder Brutreaktoren wird aus Sicherheitsgründen (Knallgasbildung)
zur Reduktion des überstöchiometrischen UO2+, ein
Gasgemisch verwendet, das nur maximal 8% Wasserstoff enthält
Dadurch wird das Reduktionspotential des Gasgemisches (ausgedrückt als partielle freie Enthalpie des
Sauerstoffes und damit, beim System H2ZH2O, proportional
dem H^H^-Verhältnis) gegenüber reinem Wasserstoff stark herabgesetzt, was zu einer erheblichen
Verlängerung der Reduktionszeit und, bei direkt anschließendem Sinterofen, zu einer äquivalenten
Verlängerung der Sinterzeit führt
Durch das bei der Reduktion entstehende Reaktionswasser wird das Reduktionspotential weiter herabgesetzt,
da die Wasserkonzentration im Gas ansteigt. Damit das Gasgemisch überhaupt noch reduzierend
wirkt, darf das H2/H2O-Partialdruckverhältnis nicht
kleiner als 10:1 werden. Um diese Änderung des Reduktionspotentials, die selber wieder proportional
der pro Zeiteinheit reduzierten Oxidmenge ist, auszugleichen, kann trockenes Frischgas in den Ofen
eingeführt werden. Bei Durchsätzen von z.B. 12kg UO22/Stunde müssen insgesamt stündlich 35 m3 Gasge-
misch durch den Ofen gespült werden, damit das Verhältnis H2/H2O = 10:1 nicht unterschritten wird.
Beim Sintern der UCfc/PuOrBrennstofftabletten
Kann bei den vorliegenden Temperaturen ein insgesamt
untersiöchiometrisches Oxid, bedingt durch die Reduktion
des Pu (IV) zu Pu (III), entstehen. Je nach dem vorgesehenen Einsatzgebiet, ob Leichtwasserreaktor
oder Brutreaktor, ist entweder ein stöchiometrisches oder ein unterstöchiometrisches Oxid erwünscht Um
die jeweilige gewünschte Stöchiometrie einzustellen, is,i es erforderlich, ein jeweils unterschiedliches Reduktionspotential
im Höchstemperaturteil des Ofens einzustellen. Dies wird durch Befeuchten des Frischgases
auf vorher errechnete Wasserkonzentrationen eingestellt
Die Anforderungen, die sich demnach verfahrenstechnisch
bezüglich des Reduktionspotentials in Reduktions- und Sinterteil des Durchstoßofens ergeben, sind
somit genau gegenläufig.
Verwendet man zur Reduktion und Sinterung das preisgünstige Sückstoff/Wasserstoff-Gemisch, wird
eine unzulässige hohe Verunreinigung des Kernbrennstoffes durch Stickstoff gefunden. Dies läßt sich durch
eine Temperaturbehandlung bei T> 1000° C unter Edelgasen oder Edelgas/Wasseritoff-Gemischen wieder
abbauen und führt notwendigerweise dazu, als Reduktions- und Sintergas nur das teuere Edelgas/Wasserstoff-Gemisch
einzusetzen, sofern man nur ein Gasgemisch für beide Ofenteile benutzt
Es ergab sich daher die Aufgabe, ein Verfahren zu finden, bei dem
während der Reduktion der überstöchiometrischei.
Preßkörper ein stark reduzierendes Gas eingesetzt werden kann, d. h. ein möglichst trockenes Gas in
großen Mengen durch den Ofen gespült wird,
aufgrund der notwendig hohen Gasmenge die Verwendung eines relativ billigen Gasgemisches möglich wird,
aufgrund der notwendig hohen Gasmenge die Verwendung eines relativ billigen Gasgemisches möglich wird,
in der Hochtemperaturzone ein Gasgemisch eingesetzt werden kann, dessen Reduktionspotential
für die unterschiedlichen Anwendungsfälle unterschiedlich einstellbar ist,
in allen Fällen jedoch geringer Lsi als das in der Reduktionszone,
in allen Fällen jedoch geringer Lsi als das in der Reduktionszone,
als Gasgemisch in jedem Fall beim Abkühlen des Sinterkörpers auf T>
10000C ein Edelgas/Wasserstoff-Gemisch
Verwendung finden kann.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Reduzierung und Sinterung der Kernbrennstofftabletten in getrennten öfen bei jeweils einstellbarer Durchsatzgeschwindigkeit und damit Verweildauer in den betreffenden öfen erfolgt und daß die Tabletten nach Verlassen des Reduktionsofens und vor dem Eintritt in den Sinterofen im abgekühlten Zustand einer Kontrollstation zur Kontrolle des Reduktionszustandes zugeführt werden.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Reduzierung und Sinterung der Kernbrennstofftabletten in getrennten öfen bei jeweils einstellbarer Durchsatzgeschwindigkeit und damit Verweildauer in den betreffenden öfen erfolgt und daß die Tabletten nach Verlassen des Reduktionsofens und vor dem Eintritt in den Sinterofen im abgekühlten Zustand einer Kontrollstation zur Kontrolle des Reduktionszustandes zugeführt werden.
Die Reduktion solcher zunächst überstöchiometrischer Preßkörper erfolgt beispielsweise in einem von
außen beheizten Muffelofen, dessen Temperaturprofil durch entsprechende Regelung einzelner Heizkreise in
weiten Bereichen (100—10000C) dem für die Reaktionsführung in Abhängigkeit von verschiedenen Randbedingungen
(Anteil der Überstöchiometrie, Menge an Preßkörpern pro Zeiteinheit, Form der Preßkörper,
Reaktivität der Pulver) optimalen Temperaturverlauf angepaßt werden kann. Um die Wasserkonzentration
dem Reduktionsverlauf entsprechend gering zu halten, werden an verschiedenen Stellen zusätzliche Gaseinblasestellen
vorgesehen. Nach dein Verfassen der Muffel kann dann in der Kontrollstation sehr schnell überprüft
werden, ob die Reduktion vollständig abgelaufen ist Diese Kontrolle kann beispielsweise optisch durchge-"1
führt werden, so gibt z. B. der Farbton der Preßkörper Aufschluß über den stöchiometrischen Zustand.
Dies hat den Vorteil, daß sehen frühzeitig festgestellt
werden kann, ob die Preßkörper ausreichend reduziert sind, da im Falle einer nicht ausreichenden Reduktion
i'i beim Sintern Fehler entstehen würden, die deren
Verwendbarkeit einschränken würden. Unter Umständen müßten dann solche Preßkörper sogar als Schreit
verworfen werden.
Als Reduktionsgas kann ein Stickstoff/Wasserstoff- '■ Gemisch benutzt werden, das erhebliche Kostenvorteile hat Die Durchstoßgeschwindigkeit und die Abmessungen der Muffel kann optimal den gegebenen Reduktions- und Materialverhaltnissen angepaßt werden. Vor allem ist die Durchstoßgeschwindigkeit unabhängig von
Als Reduktionsgas kann ein Stickstoff/Wasserstoff- '■ Gemisch benutzt werden, das erhebliche Kostenvorteile hat Die Durchstoßgeschwindigkeit und die Abmessungen der Muffel kann optimal den gegebenen Reduktions- und Materialverhaltnissen angepaßt werden. Vor allem ist die Durchstoßgeschwindigkeit unabhängig von
_>( 1 der Durchstoßgeschwindigkeit des Sinterofens.
Durch die Verwendung einer geschlossenen, von außen beheizten Muffel ergeben sich weitere Vorteile
dadurch, daß das Auswechseln defekter Heizkreise ohne die erschwerenden Bedingungen des Arbeitens mit
r. radioaktiv kontaminierten Werkstücken möglich ist daß die Gasströmungsverhältnisse und die Mengenbilanz
besser beherrschbar sind als in den mit gasdurchlässiger Ausmauerung versehenen öfen sowie schließlich,
daß sich die Zersetzungsprodukte des Schmiermittels
:<> oder/und der Binde- und Gleitmittel nicht mehr unkontrollierbar an kühleren Stellen des Ofenmantels
kondensieren, sondern mit dem heißen Gas aus der Muffel ausgetragen werden. Durch die Verwendung von
Stickstoff/Wasserstoff-Gemischen ist weiterhin der
j. Einsatz von elektrostatischen Staubabscheidern möglich,
die neben Staub auch die Zersetzungsprodukte des Schmieröls und/oder der Binde- und Gleitmittel
erfassen. Elektrostatische Abscheider sind in Gegenwart von Argon (als billigstem Edelgas) nicht einsetzbar,
n > da Argon bei der relativ hohen Spannung schon ionisiert
wird und der Abscheider dann durchschlägt Ein hoher Abscheidegrad ist aber notwendig, da das Ofengas nur
über Absolutfilter an die Außenluft abgegeben werden darf.
1. Die Sinterung der reduzierten Preßkörper wird nach
Durchlaufen einer bereits erwähnten Kontrollstation in einem widerstandsbeheizten, mit hochfeuerfesten Steinen
ausgemauerten Ofen durchgeführt
Da keine Reduktion mehr erfolgen muß, kann das
Da keine Reduktion mehr erfolgen muß, kann das
"■ Reduktionspotential im Ofen in jeder notwendigen
Größenordnung ohne Auswirkungen auf die vorhergehende Reduktion eingestellt werden. Insgesamt ist dazu
nur eine geringe Menge eines Edelgas/Wasserstoff-Gemisches erforderlich, da das zu sinternde Material
< bereits reduziert ist und deshalb kein zusätzliches Wasser mehr entsteht. Dies bring gegenüber der bisher
üblichen Verfahrenstechnik außerdem erhebliche Kostenvorteile mit sich.
Durch die Entkoppelung von Reduktion und Sinterung können die Länge des Sinterofens und die
Durchstoßgeschwindigkeit optimal auf die betrieblichen Erfordernisse, wie Platzbedarf und größtmögliche
Auslastung einerseits und die Anforderungen an das gesinterte Oxid, wie z. B. Garantie einer minimalen
Verweilzeit in der Hochtemperaturzone andererseits abgestimmt werden.
Der zur Durchführung dieses Verfahrens notwendige apparative Aufwand ist in der Figur schematisch
dargestellt Der Reduktionsofen ist mit 3 bezeichnet, er ist außen wassergekühlt 32, seine Heizwicklung 31
befindet sich außerhalb des eigentlichen Ofenraumes, der über die Leitungen 33a, b und c an eine nicht
dargestellte Quelle für ein Gasgemisch N2/H2 angeschlossen
ist. Ober die Leitung 34 verläßt dieses Gasgemisch den Ofenraum wieder und wird dabei
in einer Einrichtung 35 gereinigt. Dort werden evtl. ausgetriebene Bindemittel kondensiert und Stäube
elektrostatisch abgeschieden. Das Sintergut befindet sich auf nicht dargestellten Transportschiffchen aus
hochwarmfestem Material, wie z. B. Molybdän, und wird am Einlauf 1 in den die ganze Anlage durchsetzenden
Transportkanal 19 eingesetzt Nach dem Einlauf ist eine Einlaufschleuse 2 vorgesehen, die den Innenraum des
Reduktionsofens 3 von der Außenatmosphäre abschließt. Nach dem Durchlaufen dieses Ofens ist
wiederum eine Auslaufschleuse 4 ähnlicher Konstruktion vorgesehen, die dem gleichen Zwecke dient. Vor
dieser ist dieser Kanal 19 noch mit einer Wasserkühlung 12 versehen, die das bereits im Ofen 3 abgekühlte
Sintergut weiter auf Raumtemperatur abkühlt. Die Transportschiffchen gelangen nach dem Durchlaufen
der Auslaufschleuse 4 in eine Kontrollstation 5, die gleichzeitig auch als Zwischenlager ausgebildet sein
kann. Dort wird z. B. festgestellt, ob der im Ofen 3
durchgeführte Reduktionsvorgang ordnungsgemäß abgelaufen ist Das Zwischenlager ermöglicht weiterhin
unterschiedliche Durchsätze im Reduktionsofen und im nachfolgenden Durchstoßsinterofen 7. Dieser ist wiederum
mit einer äußeren Wasserkühlung 72 versehen, die elektrische Heizwicklung, die Sintertemperaturen
bis auf maximal 17600C ermöglicht, befindet sich innerhalb der eigentlichen Ofenkammer. Über die
Leitungen 73 und 74 wird ein Gemisch aus Argon und Wasserstoff mit regelbarem Wasserdampfgehalt zu-
und abgeführt Die Schleusen 6 und 8 vor und nach dem Sinterofen 7 sorgen dafür, daß keine schädliche
Atmosphäre in den Innenraum des Transportkanals 19 gelangt Für die restliche Abkühlung der den Ofen im
fertig gesinterten Zustand verlassenden Preßkörper sorgt die Wasserkühlung 13 des Transportkanals 19. Am
Auslauf 9 des Transportkanals 19 können dann die Transportschiffchen der Ofenanlage entnommen werden
und die Kernbrennstofftabletten ihrer weiteren Verarbeitung, wie z. B. Schleifen, zugeführt werden.
An zwei Beispielen soll nun dieses Verfahren weiter näher veranschaulicht werden.
UO2/PuO2-Pulvergemische der Stöchiometrie 2,2
(Sauerstoff: Metallverhältnis) werden bindemittelfrei zu Preßkörpern im Dichtebereich 5,5 Gramm pro cm3
verpreßt- Diese Preßkörper werden in Transportschiffchen aus Molybdän geladen, jedes Transportschiffchen
nimmt dabei ein Preßkörpergewicht von etwa 4 kg auf. Über die Schleuse 2 werden diese Transportschiffchen
dann in den Reduktionsofen 3 eingefahren.
Dieser hat ein Temperaturprofil in der Art daß die Temperatur von Raumtemperatur im ersten Viertel der
Länge des Ofens auf 1000° C ansteigt, diese Temperatur
über die halbe Länge des Ofens gehalten wird und im letzten Viertel der Länge wieder auf Raumtemperatur
abfällt
Durch den Ofen strömt über die Leitungen 33a, b und
c eine Gesamtgasmenge von 35 m3 pro Std. Stickstoff
mit 8% Wasserstoff ein, wobei der Feuchtegehalt im eintretenden Gas kleiner als 10 ppm ist Die gesamte
Gasmenge wird in der Weise in den Ofen 3 eingeleitet daß 15 m3 pro Stunde über die Leitungen 33.<
an Ofenausgang einströmen und ieweiis 10 m3 pro Stund«
von zwei weiteren Gaseinführungsleitungen b und c it die heiße Zone eingeführt werden.
Die Durchstoß- bzw. Durchlaufgeschwindigkeit dei Transportschiffchen wird so gewählt, daß in der Stund«
ca. 12 kg UO2 Preßkörper, das sind also 3 Transport
schiffchen, in den Ofen gelangen bzw. diesen wiedei verlassen. Der Feuchtegehalt des in einem Sammelrohi
34 den Ofen 3 verlassenden Sintergases wird kontinuier lieh gemessen. Übersteigt dieser einen Wert vor
8000 vpm H2O, erfolgt ein Alarm und die Durchstoßge schwindigkeit muß entweder reduziert werden oder ei
muß eine geringere Menge an Preßkörpern in da: einzelne Transportschiffchen geladen werden. N act
dem Abkühlen bis auf Raumtemperatur werden di< Transportschiffchen aus dem Ofen 3 ausgefahren und ir
die Kontrollstation bzw. das Zwischenlager 5 verbracht Dort wird die Stöchiometrie stichprobenartig überprüft
1st diese kleiner als UO2J05 werden die Transportschiff
chen in den eigentlichen Sinterofen 7 mit einei Temperatur größer als 16000C eingebracht. Di<
Durchstoßgeschwindigkeit durch diesen Ofen wire einheitlich für alle Preßkörper so geregelt, daß di<
Verweilzeiten in der Zone der Höchsttemperatur gleicl bleibt und den Forderungen der Kernbrennstoffausle
ger entspricht Dieser Sinterofen wird dabei von einen Gasgemisch aus Argon und 8% Wasserstoff sowi«
einem beliebig einstellbaren Wassergehalt durchströmt Dieser Wassergehalt wird so eingestellt, daß da:
Sauerstoffpotential (Wasserstoff: Wasserverhältnis des Gases bei den Sintertemperaturen gleich den
Sauerstoffpotential in den Kernbrennstofftabletter gewünschter Stöchiometrie bei gleicher Temperatur ist
Die durchzusetzende Gasmenge ist dabei auf maxima 10 m3 pro Stunde beschränkt
UO2/PUO2 Pulver der Stöchiometrie 22 werden nacl
Zusatz von Binde- und/oder Gleitmitteln zu Preßkör pern im Dichtebereich um 5,6 Gramm pro cm3 gepreß
und nach dem Pressen in die Transportschiffcher geladen. Auch hier wird wieder pro Schiffchen eir
Preßkörpergewicht von etwa 4 kg aufgegeben und danr diese in den Reduktionsofen 3 eingefahren.
Das Temperaturprofil dieses Ofens sowie die Gasversorgung für den Reduktionsvorgang sind die
gleichen wie im Beispiel 1. Es ist jedoch die Durchstoß geschwindigkeit so zu wählen, daß das Austreiben de!
Binde- und/oder Gleitmittels zu keinen bleibender Schäden am Preßkörper führt Die obere zulässige
Grenzgeschwindigkeit wird am einfachsten experimen teil bestimmt und als Grenzwert am nicht dargestellter
Transportantrieb eingestellt Das aus dem Ofen 3 in Sammelrohr 34 austretende Gas wird durch die
Einrichtung 35 geführt, wo das ausgetriebene und durcl
den heißen Gasstrom aus dem Ofen ausgetragen« Binde- und Gleitmittel niedergeschlagen wird. Desglei
' chen findet dort eine Entstaubung des Gasstromes au
elektrostatischem Wege statt
Die weitere Behandlung der Preßkörper erfolgt ii
gleicher Weise wie im Beispiel 1.
Weitere Angaben wie z. B. über Durchlaufgeschwin
digkeiten lassen sich nicht verallgemeinem, da diese voi
der Zusammensetzung der Kernbrennstofftabletter sowie von deren geometrischen Abmessungen abhän
gen und wie auch sonst üblich, leicht experimentel
festgestellt werden können.
Zusammenfassend sei nochmals erwähnt, daß oiese Verfahrensführung einer Trenmirg von Reduktionsvorgängen
und der eigentlichen Sinterung es gestattet, für beide Bereiche optimale Betriebsbedingungen ein?ustellen
und einzuhalten, so daß das Endprodukt in bestmöglicher Qualität erhalten wird.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (12)
1. Verfahren zur Herstellung von Kernbrennstofftabletten aus Kembrennstoffoxiden und Gemischen
von Kembrennstoffoxiden, wobei die Tabletten zunächst zur Einstellung der gewünschten Stöchiometrie
der Kernbrennstoffoxide reduziert und dann gesintert werden, dadurch gekennzeichnet,
daß die Reduzierung und Sinterung der Kernbrennstofftabletten in getrennten öfen (3 bzw.
7) bei jeweils einstellbarer Durchsatzgeschwindigkeit und damit Verweildauer in den betreffenden
öfen (3 bzw. 7) erfolgt und daß die Tabletten nach Verlassen des Reduktionsofens (3) und vor dem
Eintritt in den Sinterofen (7) im abgekühlten Zustand einer Kontrollstation (5), zur Kontrolle des Reduktionszustandes,
zugeführt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß die Kernbrennstofftabletten in den
beiden voneinander getrennten öfen (3/7) bei verschiedenen Temperaturen und in verschieden
zusammengesetzten, voneinander unabhängigen Gasatmosphären und/oder mit verschiedenen Gasmengen,
die wahlweise verschiedene Feuchtigkeitskonzentrationen enthalten können, behandelt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Kernbrennstofftabletten
zwischen den beiden öfen (3 und 7) auf Temperaturen nahe an Raumtemperatur abgekühlt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1—3, dadurch gekennzeichnet, daß der Reduktionsofen (3) mit einem
Gasgemisch aus N2 und 4—8% H2 oder N2 und
4—12% CO betrieben wird, während der Sinterofen
(7) mit einem Gemisch aus Edelgas und 4—8% H2 betrieben wird.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 —4, dadurch gekennzeichnet, daß als Edelgas Argon verwendet
wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 —5, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur im Reduktionsofen
(3) bis zu 1000°C (in den Tabletten) und im Sinterofen (7) zwischen 1000 und 17600C eingestellt
wird.
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1—6, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasströmung im Reduktionsofen
(3) so eingestellt wird, daß das im Gegenstrom zu den Kernbrennstofftabletten durchströmende
Gas am Ofenaustritt nicht über 0,8 Vol% H2O enthält.
8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 —7, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas im Sinterofen (7)
zusätzlich bis zu einem Verhältnis H2: H2O =10:1
befeuchtet werden kann.
9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 —8, dadurch gekennzeichnet,
daß der Reduktionsofen (3) außenbeheizt (31) ist und mit Einrichtungen (35) zur Kondensation
ausgetriebener Bindemittel verbunden ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Reduktionsofen (3) mit einem
elektrostatischen Staubabscheider (35) ausgerüstet ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet,
daß über die Länge des Reduktionsofens (3) verteilt mehrere Einströmöffnungen (33a— cjfür trockenes Gas vorgesehen sind.
12. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
nach den Ansprüchen 1 —8, dadurch gekennzeichnet,
daß der Sinterofen (7) als Kaltwandofen mit Heizung (71) innerhalb des gasdichten Ofenmantels
ausgebildet ist
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| US4382048A (en) * | 1981-09-14 | 1983-05-03 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Method for producing sintered ceramic, layered, circular fuel pellets |
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| US5641435A (en) * | 1995-09-22 | 1997-06-24 | General Electric Company | Control of residual gas content of nuclear fuel |
| JPH09127290A (ja) * | 1995-11-06 | 1997-05-16 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 核燃料ペレットの焼結方法 |
| EP0992605A3 (de) | 1998-10-02 | 2002-11-13 | Sumitomo Special Metals Co., Ltd. | Tragelement, Haltevorrichtung, Prozess und Apparat im Anwendungsbereich der Oberflächenbehandlung |
| RU2186431C2 (ru) * | 2000-07-10 | 2002-07-27 | Московский государственный инженерно-физический институт (технический университет) | Способ изготовления керамических топливных таблеток ядерных реакторов |
| US7531497B2 (en) | 2004-10-08 | 2009-05-12 | The Procter & Gamble Company | Personal care composition containing a cleansing phase and a benefit phase |
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Family Cites Families (10)
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|---|---|---|---|---|
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