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DE1224739B - Process for the preparation of 16beta-lower-alkylthio-2, 5 (10) -oestradien-3, 17beta-diol-3-lower alkylthio-ethers - Google Patents

Process for the preparation of 16beta-lower-alkylthio-2, 5 (10) -oestradien-3, 17beta-diol-3-lower alkylthio-ethers

Info

Publication number
DE1224739B
DE1224739B DES84031A DES0084031A DE1224739B DE 1224739 B DE1224739 B DE 1224739B DE S84031 A DES84031 A DE S84031A DE S0084031 A DES0084031 A DE S0084031A DE 1224739 B DE1224739 B DE 1224739B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
alkylthio
diol
ether
ethers
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES84031A
Other languages
German (de)
Inventor
Norio Tokutake
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Shionogi and Co Ltd
Original Assignee
Shionogi and Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shionogi and Co Ltd filed Critical Shionogi and Co Ltd
Publication of DE1224739B publication Critical patent/DE1224739B/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

ΐΓϋΊΐΐΓϋΊΐ

DEUTSCHES #f# PATENTAMTGERMAN # f # PATENT OFFICE

Int. CL:Int. CL:

C07cC07c

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
Number:
File number:
Registration date:
Display day:

Deutsche KL: 12 ο-25/07 German KL: 12 ο -25/07

1224739 S84031IVb/12o 6. März 1963 15. September 19661224739 S84031IVb / 12o March 6, 1963 September 15, 1966

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von 2,5(10)-östradien-3,17-diol-3-niederalkyläthern der allgemeinen Formel I Verfahren zur Herstellung von 16/?-Niederalkylthio-2,5(10)-östradien-3,17y3-diol- 3-niederalkyläthernThe present invention relates to a process for the preparation of 2,5 (10) -estradiene-3,17-diol-3-lower alkyl ethers of the general formula I process for the preparation of 16 /? - lower alkylthio-2,5 (10) -estradiene-3,17y3-diol- 3-lower alkyl ethers

RO-1 RO- 1

SR'SR '

(I)(I)

worin R und R' je eine niedere Alkylgruppe, z. B. die Methyl-, Äthyl-, Propyl- oder Butylgruppe, bedeuten. wherein R and R 'each represent a lower alkyl group, e.g. B. the methyl, ethyl, propyl or butyl group mean.

Die Verfahrensprodukte (I) besitzen eine erhebliche inhibierende Wirkung auf die Gonadotropin-Sekretion, wie sie sich bei der Behandlung von Hypergonadismen oder ähnlichen durch Hypersekretion von Sexualhormonen, z. B. Androgenen oder östrogenen, verursachten Krankheiten zeigt, da sie sehr geringe hormonale Wirksamkeiten aufweisen wie andere antigonadotropisch wirksame Stoffe, z. B. Testosteron oder östron.The process products (I) have a significant inhibiting effect on gonadotropin secretion, as it is in the treatment of hypergonadisms or the like due to hypersecretion of sex hormones, e.g. B. androgens or estrogenic diseases caused shows there they have very low hormonal activities like other antigonadotropic substances, e.g. B. Testosterone or estrone.

Das erfindungsgemäße Verfahren-ist nun dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise einen 16(5-Niederalkylthio-l,3,5(10)-östratrien-3,17-diol-3-niederalkyläther der allgemeinen Formel IIThe process according to the invention is now characterized in that it is carried out in a manner known per se a 16 (5-lower alkylthio-1,3,5 (10) -estratriene-3,17-diol-3-lower alkyl ether of the general formula II

SR'SR '

(Π) Anmelder:(Π) Applicant:

Shionogi & Co., Ltd., Osaka (Japan)Shionogi & Co., Ltd., Osaka (Japan)

Vertreter:Representative:

Dr. phil. Dr. rer. pol. K. Köhler, Patentanwalt, München 2, Amalienstr. 15Dr. phil. Dr. rer. pole. K. Köhler, patent attorney, Munich 2, Amalienstr. 15th

Als Erfinder benannt:Named as inventor:

Norio Tokutake, Kobe-shi (Japan)Norio Tokutake, Kobe-shi (Japan)

Beanspruchte Priorität:Claimed priority:

Japan vom 10. März 1962 (9500)Japan March 10, 1962 (9500)

nach folgendem Schema herstellen:manufacture according to the following scheme:

worin R und R' die oben angegebene Bedeutung haben, mit einem Alkalimetall, wie z. B. Lithium, Natrium oder Kalium, in Gegenwart eines niederen Alkanols, wie beispielsweise Methanol oder Äthanol, in flüssigem Ammoniak, vorzugsweise bei tiefen Temperaturen, beispielsweise unter Kühlung mit einer Trockeneis-Aceton-Mischung, reduziert.wherein R and R 'have the meaning given above, with an alkali metal, such as. B. Lithium, Sodium or potassium, in the presence of a lower alkanol such as methanol or ethanol, in liquid ammonia, preferably at low temperatures, for example with cooling a dry ice-acetone mixture.

Die verfahrensgemäß, einzusetzenden Ausgangsstoffe kann man aus den bekannten 16a-Bromöstron-3-niederalkyl-äthern (Johnson und Mitarbeiter, J. Am. Chem. Soc, 79 [1957], S. 2005) Kalium-The starting materials to be used according to the process can be obtained from the known 16a-bromoestrone-3-lower alkyl ethers (Johnson and coworkers, J. Am. Chem. Soc, 79 [1957], p. 2005) potassium

niederalkylmercaptid >
in Aceton
lower alkyl mercaptide >
in acetone

RORO

Reduktion
mit Lithiumaluminiumhydrid
reduction
with lithium aluminum hydride

SR'SR '

OHOH

SR'SR '

Für die Herstellung dieser Ausgangsstoffe wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung Schutz nicht begehrt.For the production of these starting materials, protection is not given in the context of the present invention desired.

Die so erhaltenen 16(S-Niederalkylthio-l,4-dihydro-3,17/?-östradiol-3-niederalkyläther (I) besitzen eineThe 16 (S-lower alkylthio-1,4-dihydro-3,17 /? - estradiol-3-lower alkyl ether (I) own a

609 660/431609 660/431

bemerkenswerte hypophysäre gonadotrophininhibierende Wirksamkeit. Zum Beispiel führt der 16ß-Äthylthio-l,4-dihydro-3,17^-östradiol-3-methyläther zu einer größeren Hemmung der genannten Schleimabsonderung als das bekannte Testosteron, wie dies aus der folgenden Tabelle zu ersehen ist.notable pituitary gonadotrophin inhibitors Effectiveness. For example, the 16β-ethylthio-1,4-dihydro-3,17 ^ -estradiol-3-methyl ether to a greater inhibition of said mucus secretion than the well-known testosterone, like this from can be seen in the following table.

Verbindunglink Gesamt
dosis
total
dose
Gewicht des
Eierstocks
Weight of
Ovary
Hem
mung
Hem
mung
(mg)(mg) (%mg)(% mg) (%)(%) Testosterontestosterone 11 50,5± 7,750.5 ± 7.7 73,473.4 16j8-Äthylthio-l,4-di-
hydro-3,17/S-östradiol-
3-methyläther
16j8-ethylthio-1,4-di-
hydro-3.17 / S-estradiol-
3-methyl ether
11 46,4± 3,546.4 ± 3.5 81,981.9
desgl.the same 1010 36,0± 9,236.0 ± 9.2 103,5103.5 Unberührtes
Männchen — Weibchen
Untouched
Males - females
- 37,7± 3,837.7 ± 3.8 -
Kastriertes
Männchen —Weibchen
Castrated
Males - females
- 85,8±13,885.8 ± 13.8 -

IOIO

Parabiose unter anästhetischen Bedingungen mit Natriummethylhexabital vereinigt. Die Einschnittwunden wurden mit Metallklammern vereinigt, und es wurde Penicillin mit einer Dosis von 1500 I. E. pro Teilnehmer injiziert. Am Tage der parabiotischen Operation wurde mit subkutanen Injektionen an kastrierten männlichen Mäusen einmal täglich während 10 Tagen mit einer geeigneten Dosis der testierten Verbindung begonnen, welche Verbindung in 0,1 ml eines Vehikels, bestehend aus 0,9% Natriumchlorid, 0,4% Polysorbat 80, 0,5% Carboxymethylcellulose und 0,9% Benzylalkohol, in Wasser suspendiert war. Am 11. Tag wurden die Tiere einer Autopsie unterworfen, und es wurde das Gewicht der Eierstöcke bestimmt. Die Prozente der Hemmung des Eierstockwachstums wurde gemäß der folgenden Formel berechnet:Parabiosis combined with sodium methylhexabital under anesthetic conditions. The incision wounds were combined with metal clips and penicillin was administered at a dose of 1500 I.U. injected per participant. On the day of the parabiotic operation, subcutaneous injections were started castrated male mice once a day for 10 days with an appropriate dose of that tested Compound started, which compound in 0.1 ml of a vehicle consisting of 0.9% sodium chloride, 0.4% polysorbate 80, 0.5% carboxymethyl cellulose and 0.9% benzyl alcohol was suspended in water. On the 11th day, the animals were autopsied and it was the ovarian weight certainly. The percent inhibition of ovarian growth was determined according to the following formula calculated:

(F-C)(F-C)

100100

(V-Vi)(V-Vi)

2020th

Prüfverfahren: Kastrierte männliche Mäuse wurden jede mit unberührten weiblichen Mäusen in worin V, C und Vi die durchschnittlichen Eierstockgewichte der intakten Partner verbunden mit dem vehikelinjizierten kastrierten Männchen, des die Verbindung injizierten kastrierten Männchens bzw. des vehikelinjizierten nicht kastrierten Männchens anzeigt.Test Method: Castrated male mice were each with virgin female mice in which V, C, and Vi indicate the average ovarian weights of the intact partners associated with the vehicle-injected castrated male, the compound-injected castrated male, and the vehicle-injected uncastrated male, respectively.

Beispielexample

OHOH

OHOH

CH3OCH3O

SC2H5 SC 2 H 5

Reduktion CH3OReduction CH 3 O

SC2H5SC2H5

Eine Lösung von 700mg 16/S-Äthylthio-3,17(S-östradiol-3-methyläther in 160 ml wasserfreiem Äther wird tropfenweise in 280 ml flüssigem Ammoniak unter Kühlung mit Aceton—Trockeneis zugesetzt. Nach Zusatz von 2 g metallischem Lithium wird die erhaltene tiefblaue Mischung während 25 Minuten gerührt, worauf tropfenweise wasserfreies Äthanol zugesetzt wird, bis die Färbung verschwindet. Nach Verdampfung des Ammoniaks schüttelt man die Reaktionsmischung mit Äther. Dann schüttelt man den Ätherextrakt mit 5%iger Kalilauge und hierauf mit Wasser, trocknet und verdampft den Äther. Der farblose viskose. Rückstand wird aus einer Aceton-Petroläther-Mischung zur Kristallisation gebracht, wobei man 434 mg 16JS-Äthylthio-2,5(10)-östradien-3,17/?-diol-3-methyläther als weiße farblose Nadeln mit einem Schmelzpunkt von 130,5 bis 131°C erhält. Ferner ergibt sich [α]" zu +46,9° in Chloroform und yccuzu 3530, 1696 und 1670 cm-1.A solution of 700 mg of 16 / S-ethylthio-3,17 ( S-estradiol-3-methyl ether in 160 ml of anhydrous ether is added dropwise in 280 ml of liquid ammonia while cooling with acetone-dry ice. After adding 2 g of metallic lithium, the The resulting deep blue mixture is stirred for 25 minutes, after which anhydrous ethanol is added dropwise until the color disappears. After the ammonia has evaporated, the reaction mixture is shaken with ether. Then the ether extract is shaken with 5% potassium hydroxide solution and then with water, dried and evaporated .. The ether colorless viscous residue is mixture of acetone-petroleum ether caused to crystallize from a to give 434 mg 16 J S-ethylthio-2,5 (10) -östradien-3,17 /? - diol-3-methyl ether as white colorless needles are obtained with a melting point of 130.5 to 131 ° C. Furthermore, [α] ″ results in + 46.9 ° in chloroform and y ccu as 3530, 1696 and 1670 cm −1 .

Analyse für C21H32O2S:Analysis for C21H32O2S:

Berechnet ... C 72,63%, H 9,25%, S 9,18%;
gefunden ... C 72,30%, H 9,40%, S 8,76%.
Calculated ... C 72.63%, H 9.25%, S 9.18%;
found ... C 72.30%, H 9.40%, S 8.76%.

Beispielexample

OHOH

CH3OCH 3 O

SC2H5SC2H5

Reduktion, CH3OReduction, CH 3 O

SC2H5SC2H5

Eine Lösung von 400 mg 16ß-äthylthio-3,17ß-östradiol-3-methyläther in 92 ml wasserfreiem Äther und 0,14 ml wasserfreiem Äthanol wird tropfenweise innerhalb 5 Minuten einer Lösung von 0,64 g metallischem Lithium in 80 ml flüssigem Ammoniak unter Aceton-Trockeneis-Kühlung zugesetzt. Hierauf rührt man die erhaltene tiefblaue Mischung während 5 Minuten und setzt tropfenweise wasserfreies Äthanol zu, bis die Färbung verschwindet. Nach Verdampfung des Ammoniaks wird der Rückstand mit Äther geschüttelt. Dann wird der Ätherextrakt mit einer 5 %igen-Kalilauge und hierauf mit Wasser geschüttelt, getrocknet und eingedampft. Den Rückstand aus der Ätherlösung kristallisiert man aus frischem Äther aus, und man erhält 300 mg 16/J-Äthylthio-2,5(10)-östradien-3,17/S-diol-3-methyläther in Form weißer Plättchen mit.einem Schmelzpunkt von 130,5 bis 131,5°C.A solution of 400 mg of 16ß-ethylthio-3,17ß-estradiol-3-methyl ether in 92 ml of anhydrous ether and 0.14 ml of anhydrous ethanol is added dropwise within 5 minutes to a solution of 0.64 g of metallic lithium in 80 ml of liquid ammonia Acetone dry ice cooling added. The deep blue mixture obtained is then stirred for 5 minutes and anhydrous ethanol is added dropwise until the color disappears. After the ammonia has evaporated, the residue is shaken with ether. Then the ether extract is washed with a 5% - potassium hydroxide solution and then shaken with water dried and evaporated. The residue from the ether solution is crystallized from fresh ether, and 300 mg of 16 / I-ethylthio-2,5 (10) -estradiene-3,17 / S-diol-3-methyl ether are obtained in the form of white platelets with Melting point from 130.5 to 131.5 ° C.

Claims (1)

5 6 5 6 Patentanspruch: Ammoniak, vorzugsweise bei tiefen Tempera-Verfahren zur Herstellung von 16^-Nieder- türen, reduziert. Claim: ammonia, preferably for low tempera processes for the production of 16 ^ low doors, reduced. alkylthio-2,5(10)-östradien-3,17/S-diol-3-nieder-alkylthio-2,5 (10) -estradiene-3,17 / S-diol-3-lower- alkyläthern,dadurchgekennzeichnet, In Betracht gezogene Druckschriften:alkyl ethers, characterized, Publications considered: daß man in an sich bekannter Weise einen 5 J. Chem. Soc. (London), 1944, S. 430ff.; 1945,that in a manner known per se a 5 J. Chem. Soc. (London), 1944, pp. 430ff .; 1945, 16i?-Niederalkylthio-l,3,5(10)-östratrien-3,17iS-di- S. 809 ff.; 1946, S. 593 ff.; 1947, S. 102 und 1642 ff.;16i? -Loweralkylthio-1,3,5 (10) -estratriene-3,17 i S-di- p. 809 ff .; 1946, p. 593 ff .; 1947, pp. 102 and 1642 ff .; ol-3-niederalkyläther mit einem Alkalimetall in 1949, S. 2531 ff.; 1950, S. 367 ff.;ol-3-lower alkyl ether with an alkali metal in 1949, p. 2531 ff .; 1950, p. 367 ff .; Gegenwart eines niederen Alkanols in flüssigem J, Am. Chem. Soc, 75, S. 5360 und 5366 ff. (1953).Presence of a lower alkanol in liquid J, Am. Chem. Soc, 75, pp. 5360 and 5366 ff. (1953). 609 660/431 9.66 © Bundesdruckerei Berlin609 660/431 9.66 © Bundesdruckerei Berlin
DES84031A 1962-03-10 1963-03-06 Process for the preparation of 16beta-lower-alkylthio-2, 5 (10) -oestradien-3, 17beta-diol-3-lower alkylthio-ethers Pending DE1224739B (en)

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JP1224739X 1962-03-10

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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