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DE1205095B - Process for the preparation of the hexahydrobenzoate of 2alpha-fluoro-testosterone - Google Patents

Process for the preparation of the hexahydrobenzoate of 2alpha-fluoro-testosterone

Info

Publication number
DE1205095B
DE1205095B DEL37597A DEL0037597A DE1205095B DE 1205095 B DE1205095 B DE 1205095B DE L37597 A DEL37597 A DE L37597A DE L0037597 A DEL0037597 A DE L0037597A DE 1205095 B DE1205095 B DE 1205095B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
testosterone
hexahydrobenzoate
fluoro
preparation
fluorine
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEL37597A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Daniel Bertin
Dr Hubert Fritel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sanofi Aventis France
Original Assignee
Roussel Uclaf SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Roussel Uclaf SA filed Critical Roussel Uclaf SA
Publication of DE1205095B publication Critical patent/DE1205095B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung des Hexahydrobenzoats von 2a-Fluor-testosteron Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung des Hexahydrobenzoats von 2 x-Fluor-testosteron.Process for the preparation of the hexahydrobenzoate of 2a-fluoro-testosterone The invention relates to a process for preparing the hexahydrobenzoate of FIG x-fluorine-testosterone.

Es ist bekannt, daß 2 a-Fluor-testosteron auf die Hypophyse hemmend wirkt und daß die androgene Wirksamkeit dieser Verbindung vermindert ist (Journ. Am. Chem. Soc., Bd. 81, 1959, S. 5262), nach eigenen Untersuchungen auf etwa 1/2s der Androgenwirkung des Testosterons.It is known that 2 a-fluoro-testosterone is inhibitory on the pituitary gland acts and that the androgenic effectiveness of this compound is reduced (Journ. At the. Chem. Soc., Vol. 81, 1959, p. 5262), according to our own investigations to about 1 / 2s the androgenic effects of testosterone.

Es wurde nun gefunden, daß das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Hexahydrobenzoat von 2 a-Fluor-testosteron überraschende physiologische Eigenschaften aufweist. Diese Verbindung wirkt insbesondere länger hemmend auf die Hypophyse als der freie Alkohol und weist dabei überhaupt keine androgene Sekundärwirkungen auf; auch ist die anabolische Wirkung des Verfahrensprodukts bereits merklich geringer als die von 2-Fluortestosteron.It has now been found that the process according to the invention obtained hexahydrobenzoate from 2 a-fluoro-testosterone surprising physiological Has properties. This compound has a particularly long-term inhibitory effect Pituitary than the free alcohol and has no androgenic secondary effects at all on; the anabolic effect of the process product is also noticeably lower than that of 2-fluorotestosterone.

Das Hexahydrobenzoat von 2 a-Fluor-testosteron kann nach bekannten Methoden hergestellt werden, indem man Hexahydrobenzoesäure oder ein reaktionsfähiges funktionelles Derivat derselben, z. B. Hexahydrobenzoesäureanhydrid oder Hexahydrobenzoylchlorid, auf eine Lösung von 2 ec-Fluor-testosteron einwirken läßt.The hexahydrobenzoate of 2 a-fluoro-testosterone can according to known Methods are made by adding hexahydrobenzoic acid or a reactive one functional derivative thereof, e.g. B. hexahydrobenzoic anhydride or hexahydrobenzoyl chloride, lets act on a solution of 2 ec-fluorine testosterone.

Nach beendeter Umsetzung extrahiert man, wäscht auf übliche Art und isoliert das Hexahydrobenzoat von 2 a-Fluor-testosteron auf bekannte Weise, indem man zur Trockne eindampft oder die Verbindung ausfällt, zentrifugiert und filtriert.When the reaction has ended, the mixture is extracted, washed in the usual way and isolates the hexahydrobenzoate of 2 a-fluoro-testosterone in a known manner by it is evaporated to dryness or the compound is precipitated, centrifuged and filtered.

Das folgende Beispiel erläutert das erfindungsgemäße Verfahren.The following example explains the method according to the invention.

Beispiel Herstellung des Hexahydrobenzoats von 2 x-Fluor-testosteron Man löst 180 mg 2 «-Fluor-testosteron, das nach dem in Journ. Am. Chem. Soc., Bd. 81, 1959, S. 5262 beschriebenen Verfahren erhalten wurde, in 2 ccm wasserfreiem Benzol. Man versetzt mit 0,5 ccm Pyridin, kühlt auf +5°C ab und versetzt tropfenweise unter Stickstoff und unter Rühren mit 104 mg Hexahydrobenzoylchlorid. Es bildet sich beinahe sofort ein weißer Niederschlag. Nach 45minütigem Rühren bei ; 5°C säuert man mit Chlorwasserstoffsäure an, versetzt mit 10 ccm Benzol, dekantiert und extrahiert die wäßrige Phase mit dem gleichen Lösungsmittel. Die vereinigten benzolischen Lösungen werden mit Wasser, Natronlauge und wieder mit Wasser gewaschen und dann im Vakuum zur Trockne eingedampft. Der Rückstand kristallisiert aus Alkohol und ergibt 166 mg Hexahydrobenzoat von 2 a-Fluor-testosteron vom F. = 169°C (Kofler-Block) und [,c] ö = + 113,5°C ± 2 (c = 1 °/o in Chloroform). Die Verbindung ist löslich in Aceton, Benzol und Chloroform, schlecht löslich in Alkohol, sehr schlecht löslich in Äther und unlöslich in Wasser und verdünnten wäßrigen Säuren und Alkalien.Example Preparation of the hexahydrobenzoate of 2 x -fluoro-testosterone Dissolve 180 mg of 2 ″ -fluoro-testosterone, which according to the in Journ. At the. Chem. Soc., Vol. 81, 1959, p. 5262 was obtained in 2 cc anhydrous Benzene. 0.5 ccm of pyridine is added, the mixture is cooled to + 5 ° C. and added dropwise under nitrogen and with stirring with 104 mg of hexahydrobenzoyl chloride. It educates a white precipitate appeared almost immediately. After stirring for 45 minutes at; Acidifies 5 ° C it is mixed with hydrochloric acid, mixed with 10 cc of benzene, decanted and extracted the aqueous phase with the same solvent. The combined benzene solutions are washed with water, sodium hydroxide solution and again with water and then in vacuo evaporated to dryness. The residue crystallizes from alcohol and gives 166 mg of hexahydrobenzoate of 2 a-fluoro-testosterone with a temperature of 169 ° C (Kofler block) and [, c] δ = + 113.5 ° C ± 2 (c = 1 ° / o in chloroform). The compound is soluble in Acetone, benzene and chloroform, poorly soluble in alcohol, very poorly soluble in ether and insoluble in water and dilute aqueous acids and alkalis.

Analyse: C28Ha,03F = 416,56.Analysis: C28Ha, 03F = 416.56.

Berechnet: ... C 74,96, H 8,95; F 4,56 °/o; gefunden: ... C 74,9, H 8,8, F 4,7°/o. UV-Spektrum in Äthanol: @maz = 242 mu, E = 14900.Calculated: ... C 74.96, H 8.95; F 4.56%; Found: ... C 74.9, H 8.8, F 4.7%. UV spectrum in ethanol: @maz = 242 mu, E = 14900.

Die Verbindung ist bisher nicht in der Literatur beschrieben.The compound has not yet been described in the literature.

Versuchsbericht Zum Nachweis der überlegenen Hypophysenhemmwirkung des Verfahrensprodukts wurde die gonadotrope Wirkung auf kastrierte Ratten, die mit unversehrten Ratten parabiotisch vereinigt sind, bestimmt.Test report To demonstrate the superior pituitary inhibiting effect of the product of the process was found to have gonadotropic effects on castrated rats which are parabiotically associated with intact rats.

Der Parabiosetest gestattet, die quantitative Erhöhung der gonadotropen Hypohpysenaktivität des kastrierten Tieres durch Messung des Gewichts der Ovarien des unversehrten Partners zu bestimmen. Diese Hypertrophie der Gonaden nach Kastration kann durch androgene und östrogene Sexualhormone inhibiert werden, jedoch nur mit allen Nachteilen, die deren hormonale Wirkung mit sich bringt.The parabiosis test allowed the quantitative increase in the gonadotropic Pituitary activity of the castrated animal by measuring the weight of the ovaries of the intact partner. This hypertrophy of the gonads after castration can through androgenic and estrogenic sex hormones be inhibited, but only with all the disadvantages that their hormonal effects bring with them.

Die Arbeitstechnik ist die folgende: Ratten von 30 Tagen vom gleichen Wurf werden parabiotisch nach der Methode von B u n s t e r und M e y e r (Änat. Rec., 57, 1933, 339) vereinigt. Eines der Tiere wird kastriert und am gleichen Tag mit 25,2 mg 2 x-Fluor-testosteron-hexahydrobenzoat bzw. 18,5 mg 2 ix-Fluor-testosteron (diese Menge ist 25,2 mg Hexahydrobenzoat äquimolekular) auf subkutanem Wege behandelt.The working technique is as follows: rats of 30 days of the same Litter are parabiotic according to the method of B u n s t e r and M e y e r (Änat. Rec., 57, 1933, 339). One of the animals is neutered and on the same day with 25.2 mg 2x-fluorine-testosterone-hexahydrobenzoate or 18.5 mg 2x-fluorine-testosterone (this amount is 25.2 mg hexahydrobenzoate equimolecular) treated by subcutaneous route.

Die Tiere werden nach der in Spalte 3 der nachfolgenden Tabelle (Dauer der Einwirkung in Tagen) angegebenen Anzahl von Tagen nach ihrer parabiotischen Vereinigung getötet. Dabei erhielt man folgende Ergebnisse: Behandlung Anzahl der Paare Dauer der Wirkung Gewicht der Ovarien von Ratten in Tagen in mg Nichtbehandelte Vergleichsgruppe ........... 13 10 148,2 2 a-Fluor-testosteron-hexahydrobenzoat 13 10 37,7 (25,2 mg) ............................... 11 18 21,3 5 24 95,7 3 31 209,2 2 a-Fluor-testosteron (18,5 mg) . . . . . . . . . . . . . . 9 10 20,7 4 19 60 Diese Ergebnisse zeigen, daB 10 und 18 Tage nach einer einmaligen Injektion von 2 a-Fluor-testosteronhexahydrobenzoat die Stimulierung der Ovarien des unversehrten Partners durch die gonadotropen Hypophysenhormone des kastrierten Tieres praktisch völlig unterdrückt ist. Die Wirkung beginnt erst 24 Tage nach der Injektion wieder zu erscheinen.The animals are sacrificed after the number of days indicated in column 3 of the table below (duration of exposure in days) after their parabiotic union. The following results were obtained: Treatment Number of pairs Duration of action Ovarian weight of rats in days in mg Untreated comparison group ........... 13 10 148.2 2 a-fluoro-testosterone-hexahydrobenzoate 13 10 37.7 (25.2 mg) ............................... 11 18 21.3 5 24 95.7 3 31 209.2 2 a-fluorine testosterone (18.5 mg). . . . . . . . . . . . . . 9 10 20.7 4 19 60 These results show that 10 and 18 days after a single injection of 2a-fluoro-testosterone hexahydrobenzoate the stimulation of the ovaries of the intact partner by the gonadotropic pituitary hormones of the castrated animal is practically completely suppressed. The effects do not begin to reappear until 24 days after the injection.

Dagegen ergibt sich aus den Werten für 2 rx-Fluortestosteron, daB dieses zwar 10 Tage eine hemmende Wirkung auf die gonadotropen Hypohysenhormone ausübt, jedoch verschwindet diese Wirkung sehr schnell, da die Stimulierung der Ovarien des unversehrten Partners durch die gonadotropen Hormone des kastrierten Tieres schon am 19. Tag wieder deutlich zu erscheinen beginnt.In contrast, the values for 2 rx-fluorotestosterone show that this 10 days an inhibitory effect on the gonadotropic pituitary hormones exerts, however, this effect disappears very quickly as the stimulation of the Ovaries of the intact partner by the gonadotropic hormones of the castrated Animal begins to appear clearly again on the 19th day.

Der Vergleich der Ergebnisse zeigt, daB 2 a-Fluortestosteron-hexahydrobenzoat eine deutliche Retardwirkung hat, da seine inhibierende Wirkung auf die Hypophysengonadotropine noch 18 Tage nach einer einmaligen Injektion auf dem Maximum liegt und nicht vor 24 Tagen abzunehmen beginnt, während der freie Alkohol keine Retardwirkung zeigt.A comparison of the results shows that 2α-fluorotestosterone hexahydrobenzoate has a clear sustained release effect, since its inhibiting effect on the pituitary gonadotropins is still at its maximum 18 days after a single injection and is not present 24 days begins to decrease, while the free alcohol shows no sustained release effect.

Claims (1)

Patentanspruch: Verfahren zur Herstellung des Hexahydrobenzoats von 2 x-Fluor-testosteron, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, daB man 2 a-Fluor-testosteron in Lösung mit Hexahydrobenzoesäure oder einem reaktionsfähigen funktionellen Derivat derselben in an sich bekannter Weise verestert. In Betracht gezogene Druckschriften: Berichte d. dt. chem. Gesellschaft, Bd.76 (1943), S.242.Claim: Process for the preparation of the hexahydrobenzoate of 2 x-fluorine-testosterone, it is not stated that one has 2 a-fluorine-testosterone in solution with hexahydrobenzoic acid or a reactive functional derivative esterified the same in a manner known per se. Considered publications: Reports d. German chem. Society, vol. 76 (1943), p. 242.
DEL37597A 1959-12-10 1960-11-22 Process for the preparation of the hexahydrobenzoate of 2alpha-fluoro-testosterone Pending DE1205095B (en)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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