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DE1200816B - Process for the preparation of 17beta-low-acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-C, d] -A5-10E-oestrenes or the corresponding free alcohol - Google Patents

Process for the preparation of 17beta-low-acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-C, d] -A5-10E-oestrenes or the corresponding free alcohol

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Publication number
DE1200816B
DE1200816B DER33784A DER0033784A DE1200816B DE 1200816 B DE1200816 B DE 1200816B DE R33784 A DER33784 A DE R33784A DE R0033784 A DER0033784 A DE R0033784A DE 1200816 B DE1200816 B DE 1200816B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
homo
acyloxy
isoxazolo
isomerization
acetoxy
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DER33784A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Georges Mueller
Andre Poittevin
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Sanofi Aventis France
Original Assignee
Roussel Uclaf SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Roussel Uclaf SA filed Critical Roussel Uclaf SA
Publication of DE1200816B publication Critical patent/DE1200816B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J71/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton is condensed with a heterocyclic ring
    • C07J71/0036Nitrogen-containing hetero ring
    • C07J71/0057Nitrogen and oxygen
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J69/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by contraction of only one ring by one atom and expansion of only one ring by one atom

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von 17 ß-niedrig-Acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östrenen bzw. des entsprechenden freien Alkohols Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 17ß-niedrig-Acyloxyisoxazolo-[3,5,6-c,d]-A-nor -B-homo-J5-105t-östrenen bzw. des entsprechenden freien Alkohols.Process for the preparation of 17β-low-acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -estrenes or the corresponding free alcohol The invention relates to a method for Preparation of 17β-low-acyloxyisoxazolo- [3,5,6-c, d] -A-nor -B-homo-J5-105t-estrenes or the corresponding free alcohol.

Diese neuen Verbindungen werden durch die Formel 1 wiedergegeben, die nach theoretischen Gesichtspunkten bezüglich der Stellung des Stickstoff-und Sauerstoffatoms des heterocyclischen Rings am wahrscheinlichsten ist: In dieser Formel bedeutet R ein Wasserstoffatom oder einen niederen Acylrest.These new compounds are represented by formula 1 which, from a theoretical point of view, is most likely with regard to the position of the nitrogen and oxygen atoms of the heterocyclic ring: In this formula, R denotes a hydrogen atom or a lower acyl radical.

Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen haben wertvolle therapeutische Eigenschaften, insbesondere Testosteronaktivität und vor allem anabolische Wirksamkeit. The compounds prepared according to the invention have valuable therapeutic properties Properties, especially testosterone activity and especially anabolic effectiveness.

Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung der genannten Verbindungen ist in dem Reaktionsschema dargestellt. The process according to the invention for the preparation of the compounds mentioned is shown in the reaction scheme.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man Hydroxylamin bzw. Salz desselben auf ein 17ß-niedrig-Acyloxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran(II) in an sich bekannter Weise einwirken läßt, das gebildete 17,B-Acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran(III), gegebenenfalls nach vorheriger Isomerisierung mit Hilfe einer organischen Säure, mittels eines wasserabspaltenden Mittels cyclisiert und das so erhaltene 17ß -Acyloxy-A -nor- B -homo -isoxazolo - [3,5,6 - c,d] -#5-10#-östren(I) gegebenenfalls in an sich bekannter Weise alkalisch verseift. The inventive method is characterized in that one Hydroxylamine or salt thereof on a 17ß-low-acyloxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran (II) can act in a known manner, the formed 17, B-acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran (III), optionally after prior isomerization with the aid of an organic acid, cyclized by means of a dehydrating agent and the 17β-acyloxy-A -nor- B -homo -isoxazolo - [3,5,6 - c, d] - # 5-10 # -östren (I) optionally in an is known to be saponified alkaline.

Verfahrensgemäß kondensiert man das Hydroxylamin mit dem 17ß-Acyloxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran(II), indem man letzteres mit wenigstens einem Äquivalent Hydroxylamin oder Hydroxylaminsalz in einem inerten Lösungsmittel bei etwa 50 bis 150°C erhitzt. Als inertes Lösungsmittel verwendet man vorzugsweise einen niederen Alkohol, wie Methanol oder Äthanol, eine niedere organische Säure, z. B. Essigsäure oder Propionsäure, oder eine Mischung aus einem solchen Alkohol und einer solchen Säure Die Kondensation mit Hydroxylamin führt zu einem der möglichen Syn- oder Antiisomeren des 17ß-Acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östrans (Verbindung IIIA bzw. 11113); es ist im Augenblick noch nicht möglich, die entsprechenden Strukturen dieser beiden Verbindungen zu bestimmen. According to the method, the hydroxylamine is condensed with the 17ß-acyloxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran (II), by treating the latter with at least one equivalent of hydroxylamine or hydroxylamine salt heated in an inert solvent at about 50 to 150 ° C. As an inert solvent preferably a lower alcohol such as methanol or ethanol is used lower organic acid, e.g. B. acetic acid or propionic acid, or a mixture from such an alcohol and such an acid The condensation with hydroxylamine leads to one of the possible syn- or anti-isomers of 17ß-acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -östrans (Compounds IIIA or 11113); at the moment it is not yet possible to find the appropriate To determine the structures of these two compounds.

Das durch Kondensation mit Hydroxylamin erhaltene 17ß-Acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-55e,10$-östran kann direkt zum Isoxazol I cyclisiert werden; es ist aber vorteilhaft, es vor der Cyclisierung am Stickstoff zu isomerisieren. Die Isomerisierung wird mit einer organischen Säure, z. B. Ameisensäure oder Privalinsäure, bei Raumtemperatur durchgeführt. The 17β-acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-55e, 10 $ -estran obtained by condensation with hydroxylamine can be cyclized directly to isoxazole I; but it is advantageous to do it before the To isomerize cyclization on nitrogen. The isomerization is carried out with an organic Acid, e.g. B. formic acid or privalic acid, carried out at room temperature.

Die Ameisensäure kann bei höherer Temperatur auch als Cyclisierungsmittel wirken, so daß man das bei der Isomerisierung erhaltene Gemisch nur zu erhitzen braucht um die Verbindung 1 zu erhalten. The formic acid can also be used as a cyclizing agent at higher temperatures act so that you only have to heat the mixture obtained in the isomerization needs to get connection 1.

Die besten Ausbeuten erhält man, indem man nach der Isomerisierung mittels Phosphoroxychlorid cyclisiert. Man arbeitet dabei vorzugsweise in Pyridin bei -10 bis +10°C. The best yields are obtained by post-isomerization cyclized by means of phosphorus oxychloride. It is preferable to work in pyridine at -10 to + 10 ° C.

Die folgenden Beispiele erläutern das erfindungsgemäße Verfahren. The following examples explain the process according to the invention.

Beispiel 1 17ß-Acetoxy-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-A-nor-B-homo-10#-#5-östren (I, R = COCH3) A. Oximbildung Man gibt 4 g 178-Acetoxy-3,6- dioxo-A-nor-B homo-5#,10#-östran vom F. = 168°C und [α]D20 = +50e (in Chloroform) in 45 ccm 90%iges Methanol, das 1,8 g Natriumacetat enthält, versetzt mit 0,92 g Hydroxylaminhydrochlorid und erhitzt 30 Minuten zum Sieden. Man gießt in Wasser, saugt die entstandene Verbindung ab, wäscht mit Wasser, trocknet und erhält 3,5 g 17ß-Acetoxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran vom F. = 230°C und [α]D20 = +156° (c = 0,50/0 in Chloroform). Example 1 17β-Acetoxy-isoxazolo- [3,5,6-c, d] -A-nor-B-homo-10 # - # 5-estrogen (I, R = COCH3) A. Oxime formation 4 g of 178-acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B homo-5 #, 10 # -estran are added with a temperature of 168 ° C and [α] D20 = + 50e (in chloroform) in 45 ccm of 90% methanol, which contains 1.8 g of sodium acetate, treated with 0.92 g of hydroxylamine hydrochloride and heated to boiling for 30 minutes. It is poured into water, the resulting compound is sucked off, washed with water, dried and obtained 3.5 g of 17β-acetoxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran of m.p. = 230 ° C and [α] D20 = + 156 ° (c = 0.50 / 0 in chloroform).

Die Verbindung bildet prismatische Kristalle, die in Aceton und Chloroform leicht löslich, in Alkohol und Benzol löslich und in Äther wenig löslich sind. The compound forms prismatic crystals in acetone and chloroform Easily soluble, soluble in alcohol and benzene, and sparingly soluble in ether.

Analyse: C20H29O4N; Molekulargewicht = 347,44. Analysis: C20H29O4N; Molecular Weight = 347.44.

Berechnet C 69,10/o, H 8,401o, N 4,00/o; gefunden C 68,90/o, H 8,20/o, N 4,10/0. Calculated C 69.10 / o, H 8.401o, N 4.00 / o; found C 68.90 / o, H 8.20 / o, N 4.10 / 0.

Die Verbindung wurde in der Literatur bisher nicht beschrieben. The compound has not yet been described in the literature.

B. Isomerisierung Man löst 2,7 g i7B-Acetoxy-3- oximino-o- oxo-A nor-B-homo-5#,10#-östran in 5,5 ccm Ameisensäure auf und läßt 2 Stunden bei Raumtemperatur stehen. B. Isomerization 2.7 g of i7B-acetoxy-3-oximino-o-oxo-A are dissolved nor-B-homo-5 #, 10 # -estran in 5.5 ccm of formic acid and left for 2 hours at room temperature stand.

Anschließend gießt man in Wasser, saugt die entstandene Verbindung ab, wäscht mit Wasser und löst sie dann in Methylenchlorid auf. Man dekantiert das Wasser, dampft im Vakuum zur Trockne ein und erhält einen Rückstand, der, aus Äther kristallisiert, 2,43 g Substanz vom F. = 210°C und [α]D20 = -85° (c = 0,5% in Chloroform) liefert; die Substanz besteht aus einem Isomeren des Oxims der Ausgangsverbindung. Die Substanz bildet hexagonale Kristalle, die in Alkohol, Aceton und Chloroform leicht löslich und in Äther weniger löslich sind.Then it is poured into water and the resulting compound is sucked off off, wash with water and then dissolve in methylene chloride. You decant that Water, evaporated to dryness in vacuo and obtained a residue, which, from ether crystallized, 2.43 g substance with a melting point of 210 ° C and [α] D20 = -85 ° (c = 0.5% in chloroform) delivers; the substance consists of an isomer of the oxime of the starting compound. The substance forms hexagonal crystals in alcohol, acetone and chloroform are easily soluble and less soluble in ether.

Analyse: C20H29O4N; Molekulargewicht = 347,44.Analysis: C20H29O4N; Molecular Weight = 347.44.

Berechnet ..C 69,1%, H 8,4%, O 18,4%, N 4,0%; gefunden C 69,3%, H 8,4%. O 18,3%, N 4,1%; gefunden . . C 69,3 °/oS H 8,4 0/o, O 18,3 °/0, N 4,1 %. Calculated .. C 69.1%, H 8.4%, O 18.4%, N 4.0%; found C 69.3%, H 8.4%. O 18.3%, N 4.1%; found . . C 69.3 ° / o S, H 8.4%, O 18.3 ° / 0, N 4.1%.

Das IR-Spektrum zeigt gegenüber der Enolform der isomeren Zwischenverbindung andere Absorptionen im C = C- und C = N-Bereich. The IR spectrum shows against the enol form of the isomeric intermediate other absorptions in the C = C and C = N range.

Die Verbindung wurde in der Literatur bisher nicht beschrieben. The compound has not yet been described in the literature.

C. Cyclisierung Man gibt 2,4 g 17ß-Acetoxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran vom [α]D20 = -85° in eine auf 0°C abgekühlte Mischung aus 20 ccm Pyridin und 5 ccm Phosphoroxychlorid und rührt 11/2 Stunden. C. Cyclization 2.4 g of 17β-acetoxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran are added vom [α] D20 = -85 ° in a mixture of 20 ccm pyridine and cooled to 0 ° C 5 cc phosphorus oxychloride and stir for 11/2 hours.

Anschließend gießt man auf Eis, saugt die entstandene Verbindung ab und nimmt sie in 50 ccm Methylenchlorid auf. Man wäscht mit verdünnter Salzsäure und dann mit Wasser, trocknet und dampft im Vakuum zur Trockne ein. Der Rückstand kristallisiert aus Isopropyläther und ergibt 1,34 g 17ß-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östren vom F. = 154°C und [a]2D0 = +16° (c = 0,50/o in Chloroform). Die Verbindung bildet hexagonale Kristalle, die in Alkohol, Aceton und Chloroform leicht löslich, in Äther wenig löslich und in Wasser unlöslich sind.It is then poured onto ice and the resulting compound is suctioned off and takes it up in 50 cc of methylene chloride. It is washed with dilute hydrochloric acid and then with water, dry and evaporate to dryness in vacuo. The residue crystallizes out Isopropyl ether and yields 1.34 g of 17β-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -estre of m.p. = 154 ° C and [a] 2D0 = + 16 ° (c = 0.50 / o in chloroform). The connection forms hexagonal crystals, easily soluble in alcohol, acetone and chloroform, in ether are sparingly soluble and insoluble in water.

Analyse: C20H2703N; Molekulargewicht = 329,42.Analysis: C20H2703N; Molecular Weight = 329.42.

Berechnet .... C 72,90/0, H 8,3 0/o, N 4,25 %; gefunden .... C 73,0%, H 8,3 0/o, N 4,5 0/o. Calculated .... C 72.90 / 0, H 8.3 0 / o, N 4.25%; found .... C 73.0%, H 8.3 0 / o, N 4.5 0 / o.

Die Verbindung wurde in der Literatur bisher nicht beschrieben. The compound has not yet been described in the literature.

Auf ähnliche Weise erhält man aus der nicht isomerisierten Verbindung vom [α]D20 = +1560 mittels Phosphoroxychlorid nach der vorstehend beschriebenen Verfahrensweise, jedoch mit geringerer Ausbeute 17ß-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6,-c,d]-#5-10#-östren, das mit der vorstehend beschriebenen Verbindung identisch ist. In a similar manner, one obtains from the non-isomerized compound vom [α] D20 = +1560 by means of phosphorus oxychloride according to that described above Procedure, but with a lower yield 17ß-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6, -c, d] - # 5-10 # -estrene, which is identical to the compound described above.

Beispiel 2 Cyclisierung mit Ameisensäure Man löst 2 g des nach Beispiel 1 erhaltenen 17ß-Acetoxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östrans in 6 ccm Ameisensäure auf und läßt 2 Stunden bei 20°C stehen; dann erhitzt man 10 Minuten unter Rückfluß. Example 2 Cyclization with Formic Acid Dissolve 2 g of the example 1 obtained 17β-acetoxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -ostrans in 6 cc of formic acid on and left to stand for 2 hours at 20 ° C; then refluxed for 10 minutes.

Nach der üblichen Aufarbeitung erhält man die Verbindung 1, die mit einer gemäß Beispiel 1 erhaltenen Probe identisch ist.After the usual work-up, the compound 1 is obtained with a sample obtained according to Example 1 is identical.

Beispiel 3 17#-Hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östren (I, R = H) Man suspendiert 330 mg des nach Beispiel 1 erhaltenen 17ß-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östrens in 3,3 ccm Methanol, gibt 1,5 ccm 2n-KOH in Methanol hinzu und läßt 4 Stunden bei 28°C stehen. Anschließend versetzt man mit Wasser, saugt die entstandene Verbindung ab, wäscht mit Wasser, trocknet und erhält 256 mg 17ß-Hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östrenvom F. = 1800C und [O;]2DO = +19° (c = 0,50/o in Chloroform). Die Verbindung ist leicht löslich in Chloroform, löslich in Alkohol und Aceton und wenig löslich in Äther. Example 3 17 # -Hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -ostrene (I, R = H) 330 mg of the 17β-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -estrenes obtained according to Example 1 are suspended in 3.3 cc of methanol, add 1.5 cc of 2N KOH in methanol and leave for 4 hours 28 ° C. Then water is added and the resulting compound is sucked off off, washed with water, dried and obtained 256 mg of 17β-hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -estrenvom M.p. = 1800C and [O;] 2DO = + 19 ° (c = 0.50 / o in chloroform). The connection is easy soluble in chloroform, soluble in alcohol and acetone, and sparingly soluble in ether.

Analyse: C18H25O2N; Molekulargewicht = 287,39.Analysis: C18H25O2N; Molecular Weight = 287.39.

Berechnet .... C75,20/0, H 8,80/o, 0 11,10/o; gefunden .... C 75,5 0/o, H 8,9 0/o, 0 11,3 0/o. Calculated .... C 75.20 / 0, H 8.80 / o, 0 11.10 / o; found .... C 75.5 0 / o, H 8.9 0 / o, 0 11.3 0 / o.

Die Verbindung wurde in der Literatur bisher nicht beschrieben. The compound has not yet been described in the literature.

Die in Beispiel 1 verwendete Ausgangsverbindung, des 17ß-Acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5#, 10#-östran wird folgendermaßen hergestellt, wofür im Rahmen der vorliegenden Erfindung Schutz nicht begehrt wird: A. Ozonisierung Man löst 4,2 g 17ß-Acetoxy-3-oxo-#5(10)-östren in einer Mischung von 17 ccm Methylenchlorid und 20 ccm Methanol auf, kühlt auf -70°C ab und läßt 80 Minuten Ozon durch die Lösung sprudeln. Man vertreibt das überschüssige Ozon durch einen Stickstoffstrom und gibt dann tropfenweise 2,1 ccm Trimethylphosphit hinzu. Man läßt die Temperatur auf 0°C ansteigen, versetzt mit Wasserstoffperoxyd, um überschüssiges Trimethylphosphit zu zerstören, gibt 100 ccm Methylenchlorid hinzu, wäscht mit Wasser, trocknet und dampft im Vakuum zur Trockne ein. Der Rückstand kristallisiert aus Isopropyläther und ergibt 3,670 g 17ß-Acetoxy-5,10-seco-3,5,10-trioxoöstran vom F. = 142°C und [a]200 =-35° (c = 0,50/o in Chloroform). Die Verbindung bildet farblose Prismen, die in Chloroform leicht löslich, in Aceton und Alkohol löslich, in Äther weniger löslich und in Wasser unlöslich sind. The starting compound used in Example 1, des 17ß-acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # estran is produced as follows, for which purpose the present invention Protection is not sought: A. Ozonization Dissolve 4.2 g of 17ß-acetoxy-3-oxo- # 5 (10) -estrene in a mixture of 17 cc methylene chloride and 20 cc methanol, cools up -70 ° C and lets 80 minutes of ozone bubble through the solution. You drive out the excess Ozone through a stream of nitrogen and then gives 2.1 drop by drop cc of trimethyl phosphite added. The temperature is allowed to rise to 0 ° C., added with hydrogen peroxide to destroy excess trimethyl phosphite, gives 100 ccm of methylene chloride added, washed with water, dried and evaporated in vacuo Dry up. The residue crystallizes from isopropyl ether and gives 3.670 g 17 [beta] -acetoxy-5,10-seco-3,5,10-trioxoestrane of mp = 142 ° C and [a] 200 = -35 ° (c = 0.50 / o in chloroform). The compound forms colorless prisms that break easily in chloroform soluble, soluble in acetone and alcohol, less soluble in ether and insoluble in water are.

Analyse: Berechnet C 68,9°/o H 8,10/0, O 22,90/o; gefunden C 69,00/o, H 8,10/o, 0 22,80/o.Analysis: Calculated C 68.9 ° / o, H 8.10 / 0, O 22.90 / o; found C 69.00 / o, H 8.10 / o, 0.22.80 / o.

Das IR-Spektrum zeigt die Anwesenheit von drei Carbonylbanden bei 1739, 1723 und 1711 cm-l. The IR spectrum shows the presence of three carbonyl bands 1739, 1723 and 1711 cm-l.

B. Cyclisierung Man gibt unter Stickstoff 3 g 17ß-Acetoxy-5,10-seco-3,5,10-trioxo-östran in 12 ccm 90%ige Essigsäure und erhitzt 15 Minuten unter Rückfluß.B. Cyclization 3 g of 17β-acetoxy-5,10-seco-3,5,10-trioxo-estran are added under nitrogen in 12 cc of 90% acetic acid and refluxed for 15 minutes.

Anschließend gießt man auf eine Mischung aus Wasser und Eis und extrahiert mit Methylenchlorid. It is then poured onto a mixture of water and ice and extracted with methylene chloride.

Man wäscht die Extrakte mit Wasser, trocknet behandelt mit Tierkohle, filtriert und dampft im Vakuum zur Trockne ein. Der Rückstand kristallisiert aus Äther und ergibt 1,3 g (46% Ausbeute) 17ß-Acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-#5(10)-östren vom F. = 162 und 174°C und [0E]200 = +19° (c = 0,50/o in Chloroform). Die Verbindung bildet hexagonale Prismen, die in Alkohol, Aceton und Chloroform leicht löslich, in Äther weniger löslich und in Wasser unlöslich sind.The extracts are washed with water, dried with animal charcoal, filtered and evaporated to dryness in vacuo. The residue crystallizes out Ether and gives 1.3 g (46% yield) of 17β-acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo- # 5 (10) -estrogen of m.p. = 162 and 174 ° C and [0E] 200 = + 19 ° (c = 0.50 / o in chloroform). The connection forms hexagonal prisms, which are easily soluble in alcohol, acetone and chloroform, are less soluble in ether and insoluble in water.

Analyse: C20H2604; Molekulargewicht = 330,41.Analysis: C20H2604; Molecular Weight = 330.41.

Berechnet ...... C 72,70/o, H 7,9%; gefunden C 72,60/o, H 7,9. Calculated ...... C 72.70 / o, H 7.9%; found C 72.60 / o, H 7.9.

UV-Spektrum in Äthanol flmaz bei 236 m,u, e = 12 600. UV spectrum in ethanol flmaz at 236 m, u, e = 12 600.

C. Reduktion Man gibt 2 g 17ß-Acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-#5(10)-östren, dann 20 ccm Methanol und 2 ccm Essigsäure in einen kleinen Erlenmeyerkolben. Man rührt in diese Suspension in 15 Minuten 1 g Kaliumborhydrid ein, wobei man die Temperatur bei etwa +10°C hält. Man rührt noch 15 Minuten bei der gleichen Temperatur und verdünnt dann mit 100 ccm Wasser. Man extrahiert die wäßrige Lösung mit Methylenchlorid und dekantiert die Methylenchlorid phase, wäscht diese mit Wasser, trocknet über Magnesiumsulfat und dampft zur Trockne ein. Der trockene Rückstand wird in 20 com Isopropyläther wieder aufgelöst. Beim Stehen kristallisiert das 17ß-Acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran. Man erhält so 1,372 g Substanz vom F. = 166°C; die Ausbeute beträgt 680/o der Theorie. Eine weitere Kristallisation aus Isopropyläther erhöht den Schmelzpunkt auf 168°C.C. Reduction 2 g of 17β-acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo- # 5 (10) -estrogen are added, then 20 cc of methanol and 2 cc of acetic acid in a small Erlenmeyer flask. Man stirs 1 g of potassium borohydride into this suspension in the course of 15 minutes, the temperature being adjusted holds at about + 10 ° C. The mixture is stirred for a further 15 minutes at the same temperature and diluted then with 100 cc of water. The aqueous solution is extracted with methylene chloride and the methylene chloride phase is decanted, washed with water and dried over magnesium sulfate and evaporates to dryness. The dry residue is dissolved in 20 com isopropyl ether dissolved again. On standing, the 17β-acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran crystallizes. This gives 1.372 g of substance with a melting point of 166 ° C .; the yield is 680% of theory. Another crystallization from isopropyl ether increases the melting point to 168 ° C.

Das 17ß-Acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran bildet prismatische Nadeln, die in Aceton, Benzol und Chloroform leicht löslich und in Alkohol und Äther löslich sind. Die Verbindung hat den F. = 168°C und [X]2D = +50° (c = 0,50/o in Chloroform). The 17ß-acetoxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran forms prismatic Needles that are in acetone, Benzene and chloroform easily soluble and in alcohol and ether are soluble. The compound has a temperature of 168 ° C and [X] 2D = + 50 ° (c = 0.50 / o in Chloroform).

Das IR-Spektrum zeigt die Abwesenheit einer alkoholischen Hydroxylgruppe, die Anwesenheit einer Acetatbande bei 1740 cm-l und die Anwesenheit von zwei Ketonbanden bei 1649 cm-1 und 1610 cm-1. The IR spectrum shows the absence of an alcoholic hydroxyl group, the presence of an acetate band at 1740 cm-l and the presence of two ketone bands at 1649 cm-1 and 1610 cm-1.

UV-Spektrum: #max in Äthanol =290 m£ ElMm = 263; #max in Äthauol, das n/10-Natronlauge enthält, 310 mµ, E1cm1% = 461; der bathochrome Effekt ist auf die Enolisierung einer der Ketonfunktionen zurückzuführen.UV spectrum: #max in ethanol = 290 m £ ElMm = 263; #max in Äthauol, which contains n / 10 sodium hydroxide solution, 310 mμ, E1cm1% = 461; the bathochromic effect is on attributed the enolization of one of the ketone functions.

Analyse: C20HO4; Molekulargewicht = 332,42.Analysis: C20HO4; Molecular Weight = 332.42.

Berechet ...... C 72,26%, H 8,49%, O 19,25%, gefunden ...... C 72,5 %, H 8,3 %, O 19,1 %. Calculated ...... C 72.26%, H 8.49%, O 19.25%, found ...... C 72.5 %, H 8.3%, O 19.1%.

Das verfahrensgemäß erhaltene 17ß-Hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-# 5-1052-östren und dessen Ester haben insbesondere erhebliche Testosteronwirksamkeit. Sie wirken wesentlich stärker androgen und anabolisch als Nortestosteronacetat, und ihr therapeutischer Index ist günstiger. Sie können zur Behandlung von Störungen beim Zellaufbau und Proteinanabolismus, insbesondere zur Behandlung von Verzögerungen des Längen- und Massenwachs tums, symptomatischer Magerkeit infolge Ernährungsstörung oder innersekretorischen Störungen, symptomatischer oder essentieller Asthenie, Seneszenzerkrankungen oder Störungen des männlichen und des weiblichen Klimakteriums verwendet werden. The 17β-hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # obtained according to the process 5-1052-esters and their esters in particular have considerable testosterone activity. They have a much stronger androgenic and anabolic effect than nortestosterone acetate, and their therapeutic index is more favorable. They can be used to treat disorders in cell construction and protein anabolism, especially in the treatment of delays of length and mass growth, symptomatic thinness as a result of a nutritional disorder or internal secretory disorders, symptomatic or essential asthenia, Senescent diseases or disorders of the male and female climacteric be used.

Die Verfahrensprodukte können buccal, perlingual, transcutan oder rectal angewendet werden, und zwar in Form von injizierbaren Lösungen oder Suspensionen, abgefüllt in Ampullen, Fläschchen für mehrmalige Verabreichung oder in Form von Implantaten, Tabletten, sublingualen Dragees oder Suppositorien. The products of the process can be buccal, perlingual, transcutaneous or applied rectally, in the form of injectable solutions or suspensions, filled in ampoules, vials for multiple administration or in the form of Implants, tablets, sublingual coated tablets or suppositories.

Die Dosierung liegt bei 5 bis 10 mg pro Einnahme und bei 5 bis 40 mg pro Tag bei Erwachsenen, je nach der Art der Verabreichung. The dosage is 5 to 10 mg per intake and 5 to 40 mg mg per day in adults, depending on the route of administration.

Pharmakologische Prüfung von 17ß-Hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östren bzw. -estern a) Bestimmung der androgenen und anabolischen Aktivität Es wurden Versuche nach dem etwas abgewandelten Verfahren von H e r s h b e r g e r (Proc. Soc. Exp.Pharmacological testing of 17β-hydroxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -estren or esters a) Determination of the androgenic and anabolic activity Tests were carried out according to the somewhat modified method of H e r s h b e r g e r (Proc. Soc. Exp.

Biol. Med, 1953, Bd. 83, S. 175) durchgeführt. Man gibt die zu prüfende Verbindung täglich subcutan männlichen 31/2 Wochen alten kastrierten Ratten.Biol. Med, 1953, vol. 83, p. 175). One gives the one to be examined Compound daily subcutaneous male 31/2 week old castrated rats.

Die Ratten werden von dem auf die Kastrierung folgenden Tag ab 10 Tage lang behandelt und dann am 11. Tag, 22 bis 26 Stunden nach der letzten Injektion, getötet. Die Tiere werden gleich nach der Tötung seziert und die interessierenden Organe entfernt und gewogen, insbesondere die Nieren und der musculus levator ani, zwecks Prüfung der myotropen und anabolischen Wirksamkeit sowie die ventrale Prostata und die Samenbläschen zwecks Prüfung einer gleichzeitigen androgenen Wirkung.The rats are from the 10th day following the castration Treated for days and then on the 11th day, 22 to 26 hours after the last injection, killed. The animals are dissected immediately after killing, and those of interest Organs removed and weighed, especially the kidneys and levator ani muscle, to test the myotropic and anabolic efficacy and the ventral prostate and the seminal vesicles to test for a simultaneous androgenic effect.

Das 17ß-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c, d]-#5-10#-östren wurde subcutan, und zwar 82y pro Ratte und pro Tag injiziert. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle im Vergleich zu den mit Testosteronacetat und 19-Nor-testosteronacetat erhaltenen zusammengefaßt. Behand- Körper Levator Samen- Ventrale Tages- lungs- gewicht ani Behandlung bläschen Prostata Rf Rs If Is I th dosis dauer frisch an- am Tage fangs | Ende mg mg mg Kontrollversuch ....| 46 87 5,7 6,6 14,2 5,2 1,1 0,16 0,05 Testcstercnacetat .....| 82,5y 10 48 79 198 146 39,1 5,4 1,2 0,49 0,10 0,10 Nortestosteronacetat ....| 79 y 10 48 83 65 98 49 5,4 1,3 0,59 0,13 0,38 17p-Acetoxy-A-nor-B-ho- mo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]- A5-100-östren 82y 10 46 77 138 99 62 6,1 1,3 0,80 0,19 0,51 Rf = Verhältnis des Gewichts der frischen Niere x 108 nun Körpergewicht.The 17β-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -estere was injected subcutaneously, 82y per rat and per day. The results obtained are summarized in the following table in comparison with those obtained with testosterone acetate and 19-nor-testosterone acetate. Treat- body levator Seminal ventral Daily weight ani Treatment vesicles prostate Rf Rs If Is I th dose always fresh an- on Days fangs | End mg mg mg Control attempt .... | 46 87 5.7 6.6 14.2 5.2 1.1 0.16 0.05 Test ester acetate ..... | 82.5y 10 48 79 198 146 39.1 5.4 1.2 0.49 0.10 0.10 Nortestosterone Acetate .... | 79 y 10 48 83 65 98 49 5.4 1.3 0.59 0.13 0.38 17p-acetoxy-A-nor-B-ho- mo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - A5-100-östren 82y 10 46 77 138 99 62 6.1 1.3 0.80 0.19 0.51 Rf = ratio of the weight of the fresh kidney x 108 now body weight.

Rs = Verhältnis des Gewichts der trockenen Niere x 108 zum Körpergewicht. lf = Verhältnis des Gewichtes des frischen Levator ani x 10³ zum Körpergewicht. Rs = ratio of dry kidney weight x 108 to body weight. lf = ratio of the weight of the fresh Levator ani x 10³ to the body weight.

Is = Verhältnis des Gewichts des trockenen Levator ani x 108 zum Körpergewicht. Is = ratio of the weight of the dry levator ani x 108 to the Body weight.

Gewicht des frischen Levator ani von behandelten Ratten - Gewicht des frischen Levator ani von Vergleichsratten I th = Gewicht der Prostata von behandelten Ratten - Gewicht der Prostata von Vergleichsratten. Weight of fresh levator ani from treated rats - weight of the fresh levator ani from control rats I th = weight of the prostate of treated Rats - weight of prostate from control rats.

Wie daraus hervorgeht, ist die androgene Wirksamkeit, gemessen am Gewicht der Samenbläschen, etwa doppelt so groß wie die von Nortestosteronacetat bei äquimolarer Dosis und etwa gleich groß wie die von Nortestosteronacetat, beurteilt nach dem Gewicht der Ventralen Prostata. Andererseits ist die anabolischmyotrope und renotrope Wirkung der verfahrensgemäß erhaltenen Verbindung derjenigen von Nortestosteronacetat überlegen. Die Verbindung zeigt schließlich einen gegenüber Nortestosteronacetat besseren therapeutischen Index. b) Prüfung der östrogenen Wirksamkeit (Prüfung des Uterusgewichts) Dieser Test wurde nach dem Verfahren von L a n -s c n und Mitarbeitern (Hormone Assay, heraus- gegeben von C. W. E m m e u s, 1950, S. 408) durchgeführt. As it can be seen, the androgenic effectiveness is measured on the Seminal vesicle weight about twice that of nortestosterone acetate at an equimolar dose and about the same size as that of nortestosterone acetate according to the weight of the ventral prostate. On the other hand, the anabolic is myotropic and renotropic effect of the compound obtained according to the method of that of nortestosterone acetate think. The compound finally shows one versus nortestosterone acetate better therapeutic index. b) Testing of the estrogenic effectiveness (testing of the Uterine weight) This test was performed according to the procedure of L a n -s c n and coworkers (Hormone Assay, Out- given by C. W. E m e u s, 1950, p. 408).

Das 17ß-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c, d]-X5-1052-östren wurde subcutan geschlechtsunreifen 22 bis 23 Tage alten Ratten, die 34 bis 39 g wogen, zweimal pro Tag, 3 Tage lang verabreicht. Nach der Tötung der Tiere am vierten Tag, d. h. 72 bis 75 Stunden nach der ersten Verabreichung, wurde der Uterus der Ratten entfernt, getrocknet und gewogen. Die Wirksamkeit von 17p-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-#5-10#-östren wurde mit der von Nortestosteronacetat, das den Tieren unter den gleichen Bedingungen gegeben wurde, verglichen. The 17β-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] -X5-1052-oestrene became subcutaneously sexually immature 22 to 23 day old rats weighing 34 to 39 g weighed administered twice a day for 3 days. After killing the animals on the fourth Day, d. H. 72 to 75 hours after the first administration, the uterus became the Rats removed, dried and weighed. The effectiveness of 17p-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] - # 5-10 # -ostrene was compared with that of nortestosterone acetate given to the animals under the same conditions was given, compared.

Die Ergebnisse dieser Versuche, die in der folgenden Tabelle wiedergegeben sind, zeigen, daß die erfindungsgemäß hergestellte Verbindung bei diesem Test eine schwächere östrogene Wirksamkeit als Nortestosteronacetat zeigt. Behandlung pro Ratte Uterus- verabreichte gewicht Gesamtdosis mg Vergleichstiere ..................... | 0 | 24 57,6 y 55 Nortestosteronacetat .............. 230 y 87 2 300 γ 105 17ß-Acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- 60 γ 24 [3,5,6-c,d]-d 5-l0-östren . . . 260y 41 2400y 87 The results of these tests, which are given in the following table, show that the compound prepared according to the invention shows a weaker estrogenic activity than nortestosterone acetate in this test. treatment per rat uterine administered weight Total dose mg Animals for comparison ..................... | 0 | 24 57.6 y 55 Nortestosterone Acetate .............. 230 y 87 2,300 γ 105 17β-acetoxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-60 γ 24 [3,5,6-c, d] -d 5-10-estrene. . . 260y 41 2400y 87

Claims (3)

Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung von 17ß-niedrig-Acyloxy - A - nor - B - homo - isoxazolo - [3,5,6 - c,dj-#5-10#-östrenen bzw. das entsprechenden freien Alkohols, dadurch gekennzeichnet, daß man Hydroxylamin bzw. ein Salz desselben auf ein 17ß-niedrig-Acyloxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran in an sich bekannter Weise einwirken läßt, das gebildete 17ß-Acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5#,10#-östran, gegebenenfalls nach vorheriger Isomerisierung mit Hilfe einer organischen Säure, mittels eines wasser- abspaltenden Mittels cyclisiert und das erhaltene 17ß-Acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo-[3,5,6-c,d]-A5-10$-östren gegebenenfalls in an sich bekannter Weise alkalisch verseift.Claims: 1. Process for the preparation of 17β-low-acyloxy - A - nor - B - homo - isoxazolo - [3,5,6 - c, dj- # 5-10 # -östrenen or the corresponding one free alcohol, characterized in that one hydroxylamine or a salt thereof to a 17β-low-acyloxy-3,6-dioxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -östran in known per se Way lets act, the formed 17ß-acyloxy-3-oximino-6-oxo-A-nor-B-homo-5 #, 10 # -estran, optionally after prior isomerization with the aid of an organic acid, by means of a water cyclized cleaving agent and the 17β-acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-c, d] -A5-10 $ -estrene obtained optionally saponified under alkaline conditions in a manner known per se. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Isomerisierung mit Ameisensäure bei Raumtemperatur und die Cyclisierung mit Phosphoroxychlorid ausführt. 2. The method according to claim 1, characterized in that the Isomerization with formic acid at room temperature and cyclization with phosphorus oxychloride executes. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Isomerisierung mit Ameisensäure bei Raumtemperatur und die Cyclisierung durch Erhitzen der isomerisierten Verbindung im Isomerisierungsmilieu ausführt. 3. The method according to claim 1, characterized in that the Isomerization with formic acid at room temperature and cyclization by heating the isomerized compound performs in the isomerization medium.
DER33784A 1961-10-30 1962-10-30 Process for the preparation of 17beta-low-acyloxy-A-nor-B-homo-isoxazolo- [3,5,6-C, d] -A5-10E-oestrenes or the corresponding free alcohol Pending DE1200816B (en)

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