DE1290069B

DE1290069B - Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen

Info

Publication number: DE1290069B
Application number: DEE30993A
Authority: DE
Inventors: Dr-Ing Carlo; Gautsch; Wahl Hartmut; Mustacchi; Dr Rer Nat Othmar
Original assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Current assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Priority date: 1965-02-09
Filing date: 1966-02-04
Publication date: 1969-02-27
Also published as: US3427702A; LU50410A1; NL6601577A; GB1126612A; BE676121A

Description

Die Erfindung betrifft Brennstoffelemente für Kernreaktoren und Verfahren zur Herstellung derartiger Brennstoffelemente. Brennstoffelemente für Kernreaktoren, z. B. Reaktoren, die mit einer organischen Flüssigkeit gekühlt und mit Schwerwasser moderiert sind, werden gegenwärtig durch Einsetzen eines Kernbrennstoffcarbids, wie beispielsweise Urancarbid, in eine geeignete Umhüllung hergestellt. Das Kernbrennstoffcarbid kann die Form von Carbidkugeln oder Carbidstangen oder jede andere geeignete Form aufweisen, und die Umhüllung kann ein an beiden Enden geschlossenes Rohr sein, das beispielsweise aus einer als SAP (»sintered alumina powder«, d. h. gesintertes Aluminiumoxidpulver) bekannten Aluminium-Aluminiumoxid-Verbindung, einer nichtrostenden Stahlverbindung oder irgendeinem anderere geeigneten Material besteht; auch kann die Umhüllung eine beliebige andere Form aufweisen, die der Form des Brennstoffs angepaßt ist. ao

Eine Schwierigkeit bei der Herstellung von derartigen Brennstoffelementen besteht darin, daß stets Montagespielräume zwischen dem Brennstoff und der Umhüllung vorhanden sind. Im Betrieb eines Kernreaktors führen diese Spielräume zu beträchtliehen örtlichen Temperaturerhöhungen in den Elementen, wodurch eine übermäßige Spaltgasfreigabe verursacht wird, die zu einem Bruch der Umhüllung " und auch zur Entstehung eines unkontrollierten Schwellens des Brennstoffs selbst führen kann.

Spiele zwischen Brennstoff und Umhüllung werden im allgemeinen durch die Wahl enger Maßtoleranzen vermindert.- Diese Lösung erfordert kostspielige mechanische' Arbeitsgänge und Kontrollen an dem Brennstoff und der Umhüllung. Es ist schon eine Preßsitzpassung zwischen der Umhüllung und dem Brennstoff vorgeschlagen worden, doch werden dadurch die Forderungen nach engen Toleranzen nicht beseitigt, und ein Warmschrumpfen der Umhüllung auf den Brennstoff führt oft zu unsymmetrisehen Spannungen in den Umhüllungen und zum Reißen des Brennstoffe. Das Zusammendrücken der ^: Umhüllung um den Brennstoff nach Fertigstellung der Elemente kann dagegen nur bei sehr dünnem Umhüllungsmaterial angewandt werden, das einen hohen Bruchdehnungsfaktor hat, was jedoch bei Brennstoffumhüllungen selten ist. Ein weiterer bekannter Vorschlag betrifft die Verwendung von Bindematerial zwischen Brennstoff und Umhüllung. Diese Lösung sieht oft vor, Werkstoffe wie Wismut oder Blei oder auch andere geschmolzene Werkstoffe in den Spalt einzufüllen, mit großen Querschnitten für den Neutroneneinfang. Flüssige Stoffe können in die Brennstoff risse einsickern und an der Oberfläche Hohlräume frei lassen, wodurch heiße Stellen entstehen. Korrosion und Diffusion können bei dieser Lösung zu größeren Problemen werden.

Gemäß der Erfindung werden diese Schwierigkeiten dadurch überwunden, daß der Brennstoff nach Einsetzen des Carbids in die Umhüllung mit einem Oxydationsmittel in gasförmigem oder flüssigem Zustand in Berührung gebracht wird.

Die vorgeschlagene Lösung ist begründet auf einer kontrollierten Ausdehnung des Carbids, beispielsweise der Carbidkugeln nach Einführung in die Umhüllung, wie groß der Einbauspielraum auch immer sein mag. Diese Ausdehnung kann durch Oberflächenoxydation der Kugeln genau gesteuert werden.

Die Oxydation selbst kann in der Weise ausgeführt werden, daß Warmluft (trocken oder feucht) oder jedes andere geeignete Oxydationsmittel durch das zusammengebaute Element geblasen wird.

Im Falle von Uranmono- oder -dicarbiden oxydieren diese Verbindungen unter den gegebenen Umständen zu Uranoxiden wie UO₂ oder U₃O₈, die ein größeres spezifisches Volumen haben und deshalb zu einer Verringerung des freien Zwischenraums führen.

Das örtliche Schwellen hat sich als selbststabilisierend herausgestellt, indem geschwollene Wülste des Brennstoffs, die mit,der Umhüllung in Berührung kommen, automatisch den Fluß des Oxydationsmittels verhindern und somit ein weiteres Schwellen unterbinden.

Nach einer entsprechenden Oxydationsdauer kann die Brennstoffumhüllung wie üblich geschlossen werden.

Dieses Verfahren kann nicht nur während der Herstellung der Brennstoffelemente, sondern auch während des eigentlichen Reaktorbetriebs angewendet werden, indem ein geeignetes Oxydationsgas oder eine Oxydationsfiüssigkeit vorher in der Brennstoffelementumhüllung gelassen wird. Von der Umhüllung weiter entfernte Teile der Brennstoffkugeln erreichen höhere Arbeitstemperaturen. Ihre Oxydation erfolgt somit schneller als die der näher an der Umhüllung liegenden Kugelteile, was zu einer selbststabilisierenden Temperaturverminderung der Brennstoffkugeloberfläche führt.

Reihenversuche mit trockener und feuchter Luft und trockenemund feuchtem CO₂ und UC haben gezeigt, daß die Brennstoff-Umhüllung-Wärmedurchgangswerte durch die obenerwähnte Verfahrensweise einfach und reproduzierbar von den charakteristischen Werten von 0,1 W/cm²-⁰C auf 10 W/cm²-⁰C erhöht werden konnten, ohne das Umhüllungsrohr übermäßig zu beanspruchen.

Im Reaktorbetrieb führten mit SAP umhüllte UC-Kugeln in einer Xe-Atmosphäre mit wenigen Prozent Luftanteil in ähnlicher Weise über eine Bestrahlung von wenigen hundert MWT/t zu einer Verminderung des Wärmewiderstands zwischen Brennstoff und Umhüllung, deren Faktor 2 bis 4 betrug.

Das Verfahren gemäß der.Erfindung vermeidet alle kostspieligen mechanischen Spezifikationen hinsichtlich der Brennstoff- und Umhüllungsabmessungen und führt zu einer preiswerten Verminderung der Gasfreigabe, der Gefahr des„ Reißens von Brennstoffelementen usw., indem die maximale Arbeitstemperatur des Brennstoffs in charakteristischen Fällen um einige hundert Grad gesenkt wird.

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von Brennstoffelementen für Kernreaktoren;, wobei die Brennstoffelementeaus einem . Kernbrennstoffcarbid, wie beispielsweise Urancarbid, und einer Umhüllung bestehen, dadurch gekennzeichnet, daß das Carbid nach Einführung in die Umhüllung mit einem Oxydationsmittel in gasförmigem oder flüssigem Zustand in Berührung gebracht wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß nach Einführung des Carbids in die Umhüllung eine Oberflächenoxydation des Carbids durchgeführt wird, worauf das Brennstoffelement verschlossen wird.

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3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch ge-

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Uranmonocarbidbrennstoff in kennzeichnet, daß nach Einführung des Carbids Form von Kugeln in eine Umhüllung aus einer in die Umhüllung eine Menge eines Oxydations-Aluminium-Aluminiumoxid-Verbindung einge- mittels in das Brennstoffelement eingebracht und führt, eine Oberflächenoxydation des Monocar- 5 letzteres anschließend verschlossen wird,
bids durchgeführt und darauf das Brennstoffele-

5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch ment verschlossen wird. gekennzeichnet, daß das Oxydationsmittel Luft ist.