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DE1278051B - Verwendung von formaldehydfreien veraetherten Melaminformaldehydharzen in Kombinationmit Alkydharzen fuer Einbrennlacke - Google Patents

Verwendung von formaldehydfreien veraetherten Melaminformaldehydharzen in Kombinationmit Alkydharzen fuer Einbrennlacke

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Publication number
DE1278051B
DE1278051B DER39888A DER0039888A DE1278051B DE 1278051 B DE1278051 B DE 1278051B DE R39888 A DER39888 A DE R39888A DE R0039888 A DER0039888 A DE R0039888A DE 1278051 B DE1278051 B DE 1278051B
Authority
DE
Germany
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formaldehyde
resins
melamine
isobutanol
percent
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DER39888A
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English (en)
Inventor
Dipl-Chem Dr Wilhelm Becker
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
REICHHOLD CHEMIE AG
Original Assignee
REICHHOLD CHEMIE AG
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Publication date
Priority to GB1133996D priority Critical patent/GB1133996A/en
Application filed by REICHHOLD CHEMIE AG filed Critical REICHHOLD CHEMIE AG
Priority to DER39888A priority patent/DE1278051B/de
Priority to US489407A priority patent/US3434985A/en
Priority to CH1754565A priority patent/CH502427A/de
Priority to FR48766A priority patent/FR1467592A/fr
Publication of DE1278051B publication Critical patent/DE1278051B/de
Pending legal-status Critical Current

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Description

  • Verwendung von formaldehydfreien verätherten Melaminforrnaldehydharzen in Kombination mit Alkydharzen für Einbrennlacke Einbrennlacke auf Basis von Alkydharzen und verätherten Aminotriazinharzen sind schon seit längerer Zeit im Gebrauch. Diese benötigen zur Erzielung hinreichend kratz- und stoßfester Filme Einbrenntemperaturen von mindestens 120° C, wie der deutschen Patentschrift 748 829 und diversen Merkblättern der Lackkunstharzhersteller (Reichhold Chemie AG., Cassella, Ciba AG.) zu entnehmen ist.
  • Die Herstellung der bekannten verätherten Aminotriazinharze erfolgt im allgemeinen in der Weise, daß zunächst in neutralem oder schwach alkalischem, wäßrigem, wäßrig-alkoholischem oder alkoholischem Medium aus einem Aminotriazin, unter Umständen im Gemisch mit Harnstoff und/oder Harnstoffderivaten und Formaldehyd und/oder formaldehydabspaltenden Mitteln, wie Paraform, ein relativ niedrigmolekulares Kondensationsprodukt hergestellt wird, das anschließend in einer sauren Kondensationsphase in wäßrig-alkoholischer oder alkoholischer Lösung weiterkondensiert und hierbei gleichzeitig partiell veräthert wird, oder es wird von vornherein in schwach saurem wäßrig-alkoholischem oder alkoholischem Medium kondensiert und veräthert. Beispiele für diese Arbeitsweise findet man z. B. in den deutschen Patentschriften 970 453, 1055 811 und 1127 083 sowie bei J. S c h e i b e r, »Chemie und Technologie der künstlichen Harze«, 1943, S. 386 bis 389.
  • In der deutschen Auslegeschrift 1065 552 ist ein Verfahren zur Herstellung von Einbrennlacken auf der Grundlage von verätherten Melaminharzen und ölmodifizierten Alkydharzen beschrieben, wobei anschließend an die in Gegenwart eines Alkohols durchgeführte Kondensation des Melaminharzes ein Teil des Alkohols in geeigneter Weise entfernt und durch aromatische Lösungsmittel ersetzt und das lösungsmittelfreie Alkydharz mit der so erhaltenen Lösung vermischt wird. Dieser bekannte Einbrennlack enthält jedoch noch freien Formaldehyd und erfordert ein Einbrennen bei mindestens 120° C, um eine ausreichende Aushärtung zu erreichen.
  • In der USA.-Patentschrift 2 648 642 sind Einbrennlacke auf der Grundlage von Gemischen aus mittelöligen Alkydharzen und Melaminaldehydharzen angegeben. Hierbei enthält das Alkydharz 0,5 bis 10 Gewichtsprozent als modifizierendes Mittel polymere Alkydharze von «, ,B-ungesättigten Carbonsäuren. Die enthaltenen Melaminharze sind mit n-Butanol veräthert und in Abwesenheit von Katalysatoren hergestellt und enthalten zwischen 1 und 3 Gewichtsprozent freien nicht umgesetzten Formaldehyd.
  • In der USA.-Patentschrift 2 649 423 sind ebenfalls Einbrennlacke auf der Grundlage von Alkydharzen und Melaminaldehydharzen beschrieben. Der einzige Unterschied gegenüber der schon erwähnten USA.-Patentschrift 2 648 642 besteht darin, daß in den Einbrennlacken gemäß der USA.-Patentschrift 2 649 423 kurzölige Alkydharze enthalten sind. Die Einbrennlacke gemäß dieser beiden USA.-Patentschriften müssen auf mindestens 110° C erhitzt werden, um hinreichend widerstandsfähige Filme zu ergeben.
  • Als Verätherungsmittel haben die Butanole die weiteste Verbreitung gefunden, jedoch kamen auch andere Alkohole, wie Methanol, Äthanol, n- und i-Propanol, Allylalkohol, sowie die Amylalkohole zur Anwendung.
  • In solchen verätherten Aminotriazinharzen, die gewöhnlich als 50- bis 70%ige Lösungen in organischen Lösungsmitteln im Handel sind, bleibt immer ein gewisser Anteil des eingesetzten Formaldehyds, der bis zu 10% betragen kann, entsprechend den Gleichgewichtsbedingungen des Massenwirkungsgesetzes vom Aminotriazin ungebunden. Diese Aminotriazinharzlösungen weisen demgemäß den stechenden Geruch des freien Formaldehyds auf. Bei der Verwendung solcher Harzlösungen in Einbrennlacken wird in den Lackierbetrieben im Laufe der Verdunstung des Lösungsmittelanteils dieser ungebundene Formaldehyd frei und führt zu einer starken Belästigung der Atmungsorgane der dort beschäftigten Personen, abgesehen davon, daß Formaldehyd in höherer Konzentration ein Eiweißgift ist. Aus diesem Grunde sind für die Industrie geruchsschwache Aminotriazinharzlösungen von großem Interesse.
  • Aus wirtschaftlichen Gründen sind weiterhin Einbrennlacke mit niedrigeren Einbrenntemperaturen von 80 bis 90° C erwünscht, die mit den bisher bekannten Aminotriazinharzen nicht zu erreichen sind, wenn die eingebrannten Filme genügend hart sein sollen, bzw. es wird eine größere Filmhärte bei Einbrenntemperaturen oberhalb von 120°C verlangt.
  • Die Aufgabe der Erfindung betrifft die Verwendung von Einbrennlacken auf der Basis von Alkydharzen in Kombination mit verätherten, formaldehydfreien Melaminformaldehydharzen, die den großen Vorteil besitzen, daß diese neuen Einbrennlacke schon in 30 Minuten durch Erhitzen bei 90° C harte, hochglänzende und elastische Filme ergeben bzw. daß sich eine größere Härte bei den üblichen Einbrenntemperaturen von 120° C erzielen läßt und außerdem die Geruchsbelästigung durch freien Formaldehyd vermieden wird.
  • Die Erfindung betrifft die Verwendung von 10 bis 90 Gewichtsprozent formaldehydfreien verätherten Melaminformaldehydharzen, die als Kondensationsprodukte von Isobutanol und 1 Mol Melamin mit weniger als 5 Mol, bevorzugt 3,9 bis 4,5 Mol Formaldehyd und/oder der äquivalenten Menge Paraformaldehyd (etwa 95'o/oig) durch Erhitzen in Anwesenheit von 6 bis 10 Mol, bevorzugt 8 bis 9 Mol Isobutanol und schwachen Säuren unter Entwässerung durch Kreislaufdestillation so lange kondensiert wurden, bis kein Reaktionswasser mehr gebildet wurde, und danach die Reaktionslösung bei 100 bis 110° C bis zu einem Festkörpergehalt von 65 bis 75 Gewichtsprozent konzentriert, bei diesem Konzentrationsbereich weitere 1,3 bis 2,7 Mol, bevorzugt 2 Mol Isobutanol ohne Kreislauf abdestilliert worden sind, indem man gleichzeitig im Maße der Destillation die gleiche Menge wasserfreien Isobutanols zufließen ließ, erhalten worden sind in Kombination mit 90 bis 10 Gewichtsprozent Alkydharzen für Einbrennlacke. Als schwache Säuren lassen sich Essigsäure, Ameisensäure, Kokosfettsäure, Acrylsäure oder auch Halb-bzw. Teilester mehrbasischer Säuren, z. B. Halbester der Maleinsäure, verwenden. Als schwache Säure wird Essigsäure in Form von Eisessig bevorzugt. Pro Mol Melamin verwendet man 0,5 bis 5 ml, bevorzugt 0,8 bis 1,5 ml Eisessig.
  • Wegen der besonderen Einfachheit in der Verfahrensdurchführung wird die Kreislaufdestillation bei Normaldruck bevorzugt.
  • Nach beendeter Kondensation wird die Reaktionslösung mit Natronlauge neutralisiert und bei 100 bis 110°C bis zu einem Festharzgehalt von 65 bis 75 Gewichtsprozent durch Erhitzen, eventuell unter schwachem Vakuum, um diesen Temperaturbereich nicht zu überschreiten, mit angeschaltetem absteigendem Kühler eingeengt. In diesem Konzentrationsbereich destilliert man weitere 1,3 bis 27 Mol, bevorzugt 2 Mol Isobutanol, bezogen auf 1 Mol Melamin, ohne Kreislauf ab, während gleichzeitig im Maße der Destillation die gleiche Menge wasserfreies Isobutanol direkt zum Ansatz zufließt. Auf diese Weise entfernt man das restliche Kondensationswasser und Spuren von Formaldehyd. Anschließend verdünnt man auf die Gebrauchskonzentration und filtriert.
  • In folgenden Beispielen wird die Herstellung des verwendeten Melaminformaldehydharzes näher erläutert: Melaminharz A 800 g Isobutanol, 102 g Paraform (97gewichtsprozentig), 114 g wäßriger Formaldehyd (44gewichtsprozentig) und 1 ml Eisessig werden zusammen unter Rühren auf 70° C erwärmt. Man gibt 160 g Melamin hinzu, erwärmt weiter und entfernt durch Kreislaufdestillation in 5 Stunden 120 ml wäßrige Phase. Damit ist die Kondensation abgeschlossen. Es schließt sich hieran die Aufarbeitung des Reaktionsproduktes. Durch Zugabe von 2 ml 5 n-Natronlauge wird auf pH 7,65 eingestellt. Unter Normaldruck oder, wenn die Destillationstemperatur 105°C übersteigen sollte, unter schwachem Vakuum werden bei 100 bis 105°C 520 g Destillat durch einfache Destillation abgezogen. Man destilliert in diesem Temperaturbereich, gegebenenfalls im Vakuum, noch weitere 132 g Destillat ab, während gleichzeitig 132 g wasserfreies Isobutanol im Maße der Destillation aus einem Tropftrichter zum Ansatz zufließen. Anschließend wird mit 220 g Isobutanol und 30 g Xylol auf einen Festkörpergehalt von 51,5 Gewichtsprozent verdünnt und filtriert.
  • Die Harzlösung enthält keinen freien Formaldehyd mehr. Die Viskosität der Harzlösung beträgt 144 DIN-Sekunden (20° C), die Benzinverträglichkeit 1: 3,6.
  • Melaminharz B 800 g Isobutanol, 164 g Paraform (97gewichtsprozentig) und 1 ml Eisessig werden zusammen unter Rühren auf 70° C erwärmt. Man gibt 160 g Melamin hinzu, erwärmt weiter und entfernt durch Kreislaufdestillation in 5 Stunden 58 ml wäßrige Phase. Damit ist die Kondensation abgeschlossen. Es schließt sich hieran die Aufarbeitung des Reaktionsproduktes. Durch Zugabe von 4 ml 5 n-Natronlauge wird auf pH 8,1 eingestellt. Unter Normaldruck oder, wenn die Destillationstemperatur 105° C übersteigen sollte, unter schwachem Vakuum werden bei 100 bis 105° C 512 g Destillat durch einen absteigenden Kühler abgezogen. Man destilliert noch weitere 125 g Destillat in diesem Temperaturbereich, gegebenenfalls unter Vakuum, ab, während gleichzeitig 125 g wasserfreies Isobutanol im Maße der Destillation durch einen Tropftrichter zum Ansatz zufließen. Anschließend wird mit 235 g Isobutanol und 35 g Xylol auf einen Festkörpergehalt von 51,5 Gewichtsprozent eingestellt und filtriert. Die Harzlösung enthält keinen freien Formaldehyd mehr. Die Viskosität der Harzlösung beträgt 64 DIN-Sekunden (20° C), die Benzinverträglichkeit 1: 4,3. Melaminharz C 800 g Isobutanol, 154 g Paraform (97'o/oig) und 2,5 ml Eisessig wurden unter gutem Rühren auf 70° C geheizt. Nach Zugabe von 160 g Melamin wurde weitergeheizt und mittels azeotroper Kreislaufdestillation in 6 Stunden das Kondensationswasser entfernt. Die Siedetemperatur stieg während der Destillation von 98 auf 101° C. Es konnten 57 ml Wasser abgeschieden werden. Nach Kühlung des Reaktionsgemisches auf 70° C wurde durch Zugabe von 8,5 ml 5 n-Natronlauge ein pH-Wert von 7,3 eingestellt. Das Reaktionsgemisch wurde nun durch Destillation zunächst unter Normaldruck, dann, als die Destillationstemperatur 102° C erreicht hatte, unter geringem Vakuum konzentriert, so daß eine Destillationstemperatur von 102° C aufrechterhalten werden konnte. Die Destillation wurde nach Gewinnung von 520 g Destillat beendet. Der Kolbeninhalt wurde mit 330 g Isobutanol und 35 g Xylol auf 50,4% Festkörpergehalt verdünnt und filtriert. Die Harzlösung hatte folgende Kenndaten: Festkörpergehalt ........ 50,4 Gewichtsprozent Benzinverträglichkeit .... 1:4,7 Viskosität nach G a r d n e r F-G Die erhaltene Harzlösung enthält keinen freien Formaldehyd.
  • Zur Kombination mit den Melaminformaldehydharzen sind alle für Einbrennkombinationslacke geeigneten ölmodifizierten Alkydharze brauchbar, vor allem diejenigen, die bei den in Frage kommenden Einbrenntemperaturen nicht gilbend sind, .also Alkydharze, die Sojaöl, Kokosfett, Ricinusöl, Ricinusfettsäure, Ricinenfettsäure oder synthetische gesättigte Fettsäuren enthalten.
  • Unter brauchbaren ölmodifizierten Alkydharzen werden Polymischester verstanden, die durch Kondensation von Di- bzw. Polycarbonsäuren und/oder deren Anhydriden, gesättigten und/oder' ungesättigten Fettsäuren mit im molaren überschuß umgesetzten Polyalkoholen erhalten werden.
  • Unter gesättigten und ungesättigten Fettsäuren werden alle geradkettigen und verzweigten synthetisch gewonnenen oder in Naturprodukten vorkommenden Verbindungen bzw. Gemische verstanden, die eine Anzahl von Kohlenstofatomen zwischen 6 und 22 aufweisen.
  • Als Polyalkohole kommen zwei-, drei-, vier- und höhenwertige Verbindungen in Betracht. Bevorzugt werden die drei- und vierwertigen Alkohole, jedoch können auch Gemische von zwei- und vierwertigen Polyalkoholen verwendet werden.
  • Bei der Herstellung der ölmodifizierten Alkydharze können die gesättigten und/oder ungesättigten Fettsäuren durch andere Monocarbonsäuren ersetzt und somit die Eigenschaften der Endprodukte weiter variiert werden. Als Monocarbonsäuren sind beispielsweise geeignet: hydrierte und partiell hydrierte Harzsäuren, wie Dihydro- und Tetrahydroabietinsäure, ferner Benzoesäure und p-tert.-Butylbenzoesäure.
  • Besonders vorteilhaft ist die Verwendung der ölärmeren Alkydharztypen, mit denen sich schon bei niedrigen Temperaturen harte und elastische Filme erzielen lassen. Unter ölarmen Alkydharztypen sollen insbesondere solche mit weniger als 45 Gewichtsprozent Ölanteil verstanden werden.
  • Um die erfindungsgemäßen Einbrennlacke zu erhalten, verwendet man 10 bis 90 Gewichtsprozent der erfindungsgemäßen Melaminformaldehydharze und 90 bis 10 Gewichtsprozent der erwähnten Alkydharze. Besonders günstig ist die Kombination von 50 bis 201% der neuen Melaminformaldehydharze und 50 bis 80% der Alkydharze. Die Einbrennlacke können auch im pigmentierten Zustand eingesetzt werden.
  • Die Bestimmung des freien Formaldehyds in den Melaminformaldehydharzlösungen erfolgte nach der
    Tabelle 1
    Pendelhärten (weiße Lackfarben) mit
    Einbrenn- Melaminharz gemäß Melaminharz Melaminharz
    zeit Temperatur deutscher Auslegeschrift
    1065522 Beispiel 1 Beispiel 2
    3,5 Gewichtsprozent 0 Gewichtsprozent 0 Gewichtsprozent
    Minuten ° C Formaldehyd I Formaldehyd Formaldehyd
    30 90 39 52 54 bis 55
    30
    20
    128
    145 143
    Hydroxylaminchlorhydratmethode: 5 g der Harzlösungen werden in 25 ml Isopropylalkohol gelöst und mit n/10-NaOH oder -HCl auf den Umschlagspunkt von Bromphenolblau eingestellt. Darauf werden 50 ml 0,5 n-Hydroxylaminchlorhydratlösung (Hydroxylaminchlorhydrat p. a., gelöst in 1 Teil H20 und 3 Teilen Isopropylalakohol) hinzugegeben. Nach Salzsäure mit 0,5 n-NaOH zurücktitriert.
  • Die Verwendung der keinen freien Formaldehyd enthaltenden verätherten Melaminformaldehydharze bringt neben dem Vorteil der Geruchsfreiheit als technischen Fortschritt eine bedeutend größere Härte mit sich, die sich besonders deutlich in Kombination mit ölarmen Alkydharzen zeigt, wofür diese Harze im besonderen Maße gedacht sind.
  • Das in Beispielen und Vergleichsversuchen erwähnte Ricinenalkyd wird auf folgende Weise hergestellt: Ricinenalkydharz 250,00 kg Ricinenöl, 0,05 kg Kalziumacetat und 125,00 kg Trimethylolpropan werden bei 250° C in an sich bekannter Weise so lange umgeestert, bis das Produkt 1 : oo kalt in Äthylalkohol löslich ist.
  • Dieser so erhaltene Monoester wird mit 103,00 kg Trimethylolpropan, 292,00 kg Phthalsäureanhydrid,@ 15,50 kg Benzoesäure und 0,60 kg Triphenylphosphit auf 180° C unter Rühren im Inertgasstrom erhitzt, bis ein Muster kalt klar bleibt.
  • Dann gibt man 44 kg Xylol zu und heizt unter Kreislaufentwässerung bei 210° C, bis Säurezahlen von 26 bis 27 und die Viskosität 50%-ig in Xylol 70 bis 80 DIN-Sekunden betragen.
  • Dieses wird dann auf 60% Harzgehalt mit Xylol eingestellt.
  • Die folgenden Beispiele sollen die Anwendung der Melaminharze erläutern: Beispiel 1 Aus 80 Teilen Ti02, 178 Teilen Ricinenalkydharz, 6011/oig in Xylol gelöst, je nach 106 Teilen der Melaminharzlösung A und 20 Teilen Isopropylglykol werden Lackfarben angerieben. Die Lackfarben werden auf Glasplatten aufgetragen und 30 Minuten lang bei 90° C und bei 120° C eingebrannt. Nach 24 Stunden werden die Schichtdicke und die Pendelhärte bestimmt. Die Schichtdicke der eingebrannten Filme soll zwischen 25 und 35 tt liegen. Zum Vergleich wird die gleiche Lackfarbe mit einer handelsüblichen, formaldehydhaltigen Melaminharzlösung, dem Melaminharz gemäß deutscher Auslegeschrift 1065 522, Gehalt an freiem Formaldehyd: 3,5 Gewichtsprozent, hergestellt.
  • Beispiel 2 Es wird analog Beispiel l gearbeitet, jedoch das Melaminharz B eingesetzt. Abgesehen von den Vorteilen, die die Beseitigung des Formaldehyds für die Verarbeitung dieser Aminotriazinharzlösungen mit sich bringen, zeigte sich bei der technologischen Prüfung, daß Einbrennlacke auf Basis dieser Harzlösungen eine bedeutend größere Härte gegenüber den bisher bekannten formaldehydhaltigen Harzen aufweisen,, worin insbesondere der technische Fortschritt dieses Verfahrens gegenüber dem oben angeführten mehrstufigen Verfahren liegt. Dieser Einfluß des freien Formaldehyds auf die Härte der eingebrannten Filme, wie es die in der Tabelle zusammengefaßten Meßergebnisse zeigen, war bisher nicht bekannt und war auch nicht zu erwarten.
  • Beispiel 3 Es wird analog Beispiel l gearbeitet, jedoch das Melaminharz C eingesetzt.
    Tabelle 2
    Pendelharfen (weiße Lackfarbe) mit
    Ein- Tem- Melaminharz
    brenn- pera- gemäß Melaminharz C
    zeit tur deutscher Auslege-
    schrift 1065 522 Beispiel 3
    3,5 Gewichtsprozent 0 Gewichtsprozent
    Min. ° C Formaldehyd Formaldehyd
    30 90 58 96
    30 120 117 132'
    Melaminharz D 800 g Isobutanol, 154 g Paraform (97'%ig) und 2,5 ml Eisessig werden zusammen unter Rühren auf 70° C erwärmt. Man gibt 160 g Melamin hinzu und verfährt weiter, wie schon bei der Herstellung der erfindungsgemäßen Harze ausgeführt worden ist.
    Tabelle 3
    Tiefung nach DIN 53166
    Weiße Lackfarbe mit elaminharz Pendelhärte nach 16 Stunden Einbrenntemperatur
    nach König sofort 100° C
    103 Sekunden 8,6 2,2 90° C 30 Minuten
    Melaminharz D ...................... 141 Sekunden 5,0 3,0 120° C 30 Minuten
    96 Sekunden 9,4 3,0 90° C 30 Minuten
    Melaminharz E ....................... 132 Sekunden 5,1 2,1 120° C 30 Minuten
    Melaminharz gemäß 78 Sekunden 7,2 17 90° C 30 Minuten
    deutscher Auslegeschrift 1065 522 ... { 107 Sekunden 3,1 1,9 120° C 30 Minuten
    101 Sekunden 8,3 2,2 90° C 30 Minuten
    Melaminharz F ....................... 144 Sekunden 5,2 3,0 - 120° C 30 Minuten
    Die technologische Prüfung erfolgt in Form von weißen Lackfarben, die wie im Beispiel 1 angegeben hergestellt wurden,jedoch wurde im Beispiel 4 das Melaminharz D, im Beispiel 5 das Melaminharz E und im Beispiel 6 das Melaminharz F eingesetzt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 zusammengefaßt. Vergleichsversuche Melaminharz B und handelsübliche Melaminharze (I und II) werden mit dem bereits erwähnten Rizinenalkyd kombiniert. Das Kombinationsverhältnis Alkyd zu Melaminharz betrug 70:30, das Gesamt-Binde-Nach dem Abdestillieren der Destillatmenge von etwa 512g werden jedoch weitere 250g Destillat unter gleichzeitigem Zutropfen von 250g - wasserfreiem Isobutanol abdestilliert. Man erhält eine Harzlösung, die keinen freien Formaldehyd mehr enthält und bei einem Festkörpergehalt von 52,81% eine Viskosität von 54 DIN-Sekunden hat. Die Testbenzinverträglichkeit beträgt 1: 4,7. Melaminharz E 570 g Isobutanol, 385 g einer handelsüblichen 40a/oigen Formaldehydlösung in Isobutanol und 1 ml Eisessig werden zusammen unter Rühren auf 70° C erwärmt. Man gibt 160 g Melamin hinzu und verfährt weiter, wie schon bei der Herstellung der erfindungsgemäßen Harze ausgeführt worden ist. Nach dem Abdestillieren der Destillatmenge von etwa 512 g werden weitere 250 g Destillat unter gleichzeitigem Zutropfen von 250 g wasserfreiem Isobutanol abdestilliert. Man erhält eine Harzlösung, die keinen freien Formaldehyd mehr enthält und bei einem Festkörpergehalt von 50,4'% eine Viskosität von 63 DIN-Sekunden hat. Die Testbenzinverträglichkeit beträgt 1 :4,65. Melaminharz F 800 g Isobutanol, 312 g einer wäßrigen 44 %igen Formaldehydlösung und 1 ml Eisessig werden zusammen unter Rühren auf 70° C erwärmt. Man gibt 160 g Melamin hinzu und verfährt weiter, wie schon bei der Herstellung der erfindungsgemäßen Harze ausgeführt worden ist. Nach dem Abdestillieren der Destillatmenge von etwa 512 g werden weitere 250 g Destillat unter gleichzeitigem Zutropfen von 250 g wasserfreiem Isobutanol abdestilliert. Man erhält eine Harzlösung, die keinen freien Formaldehyd mehr enthält und bei einem Festkörpergehalt von 52% eine Viskosität von 148 DIN-Sekunden hat. Die Testbenzinverträglichkeit beträgt 1 : 2,9. mittel-Pigment-Verhältnis 1: 0,6. Die Einbrennbedingungen waren 90° C und 120° C/30 Minuten.
  • Die Gemische wurden über 24 Stunden in der Kugelmühle abgerieben, auf 90 g Ti02 wurden 2 ml Siliconöl Al, 1'%ig in Butanol, benutzt. Der Lack wurde mit Xylol auf eine Spritzviskosität von 23 SekundeniDIN 4 eingestellt. Der Film wurde in zwei Kreuzgängen aufgetragen, entsprechend einer durchschnittlichen Trockenfilmstärke von etwa 65 #t. Die Ausprüfung hinsichtlich Tiefung und Knickfestigkeit wurde auf Bonder-97-Blechen durchgeführt. Die Ausprüfung erfolgte etwa 10 Tage nach dem Einbrennen.
  • Tabelle 4 Rizinenalkyd und Melaminharz sind im gleichen Verhältnis, wie oben angegeben, ohne Zusatz von Pigment als Klarlack eingebrannt worden. Einbrennbedingungen: 60° C/30 Minuten.
    Handelsübliche
    Melamin- Melaminharze
    Rizinenalkyd harz B I I H
    Sekunden Sekunden
    Pendelhärte
    (DIN 53157) ......
    35 bis 39121 bis 23124 bis 26
    Aus den Tabellen ist zu ersehen, daß ein Einbrennlack gemäß der Erfindung auf Grund seiner größeren Härte und Elastizität sowie seines besseren Glanzes den Lacken, die mit den Vergleichsharzen hergestellt wurden, überlegen ist. Tabelle 4 zeigt besonders deutlich die größere Härte des erfindungsgemäßen Einbrennlackes bei niedrigsten Temperaturen.
    Tabelle 5
    Einbrennbedingungen
    90° C / 30 Minuten 120° C / 30 Minuten
    Rizinenalkyd -I- Melaminharz handelsübliche handelsübliche
    Mharz B
    Melaminharze harz B Melaminharze
    I I II I II
    Pendelhärte (DIN 53157) ....... 93 Sek. 80 Sek. 75 Sek. 167 Sek. 160 Sek. 140 Sek.
    Erichsen-Tiefung (DIN 53156) ... 10,0; 10,2 9,0; 9,2 9,3; 9,5 5,9; 5,9 4,7; 4,9 4,6; 4,9
    ASTM-Knick (D 522-41) ........ 1 3 3 1 5 5
    Oberflächenhärte ................ 1 2 2 1 2 2
    Glanzgebung nach L a n g e,
    45°-Optik .................... 117 107 106 115 103 102
    Glanzhaltung nach Belastung
    im Weatherometer ,
    nach 30 Stunden .............. 117 101 101 111 97 96
    nach 50 Stunden .............. 105 92 93 90 80 85
    Gilbung mit Leukometer
    nach Lange
    Ausgangswert ................ -27,6 -25,6 -22,2 -24,5 -21,1 -16,6
    (auf Mg0) - nach termischer
    Belastung auf 100° C
    nach 16 Stunden ............ 76,6 72,4 116,0 52,4 62,6 92,3
    nach 32 Stunden ............ 86,6 85,3 130,0 77,7 74,5 102,0
    Wasserbeständigkeit
    (48 Stunden dest. H20) ........ 2 3 3 2 bis 3 3 3

Claims (1)

  1. Patentanspruch: Verwendung von 10 bis 90 Gewichtsprozent formaldehydfreien verätherten Melaminformaldehydharzen, die als Kondensationsprodukte von Isobutanol und 1 Mol Melamin mit weniger als 5 Mol Formaldehyd und/oder der äquivalenten Menge Paraformaldehyd (etwa 95 o/oig) durch Erhitzen in Anwesenheit von 6 bis 10 Mol Isobutanol und schwachen Säuren unter Entwässerung durch Kreislaufdestillation so lange kondensiert wurden, bis kein Reaktionswasser mehr gebildet wurde und danach die Reaktionslösung bei 100 bis 110° C bis zu einem Festkörpergehalt von 65 bis 75 Gewichtsprozent konzentriert, bei diesem Konzentrationsbereich weitere 1,3 bis 2,7 Mol Isobutanol ohne Kreislauf abdestilliert worden sind, indem man gleichzeitig im Maße der Destillation die gleiche Menge wasserfreien Isobutanols zufließen ließ, erhalten worden sind in Kombination mit 90 bis 10 Gewichtsprozent Alkydharzen für Einbrennl'acke. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 949 740; deutsche Auslegeschrift Nr. 1065 552; USA. Patentschriften Nr. 2 648 642, 2 649 423, 2 951048; französische Patentschrift Nr. 866 893; Prospekte der Cassella Farbwerke Mainkur, Maprenal TTX (Februar 1962), Maprenal RT (September 1963); Prospekt der Farbenfabriken Bayer, Alkydal L 49 (l. 7. 1961).
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