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DE1269480B - Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial, das ein Diazoniumsalz einer mehrkernigen aromatischen Verbindung enthaelt - Google Patents

Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial, das ein Diazoniumsalz einer mehrkernigen aromatischen Verbindung enthaelt

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Publication number
DE1269480B
DE1269480B DEP1269A DE1269480A DE1269480B DE 1269480 B DE1269480 B DE 1269480B DE P1269 A DEP1269 A DE P1269A DE 1269480 A DE1269480 A DE 1269480A DE 1269480 B DE1269480 B DE 1269480B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
diazonium salt
diazonium
diazotype material
amino
component diazotype
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEP1269A
Other languages
English (en)
Inventor
Theodore Panasik
Robert James Cox
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
GAF Chemicals Corp
Original Assignee
General Aniline and Film Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Aniline and Film Corp filed Critical General Aniline and Film Corp
Publication of DE1269480B publication Critical patent/DE1269480B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C1/00Photosensitive materials
    • G03C1/52Compositions containing diazo compounds as photosensitive substances
    • G03C1/54Diazonium salts or diazo anhydrides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2603/00Systems containing at least three condensed rings
    • C07C2603/02Ortho- or ortho- and peri-condensed systems
    • C07C2603/04Ortho- or ortho- and peri-condensed systems containing three rings
    • C07C2603/06Ortho- or ortho- and peri-condensed systems containing three rings containing at least one ring with less than six ring members
    • C07C2603/10Ortho- or ortho- and peri-condensed systems containing three rings containing at least one ring with less than six ring members containing five-membered rings
    • C07C2603/12Ortho- or ortho- and peri-condensed systems containing three rings containing at least one ring with less than six ring members containing five-membered rings only one five-membered ring
    • C07C2603/18Fluorenes; Hydrogenated fluorenes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Non-Silver Salt Photosensitive Materials And Non-Silver Salt Photography (AREA)
  • Photosensitive Polymer And Photoresist Processing (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. Cl.:
GO3c
C07c
Deutsche KL: 57 b - 12/Θ5· -'// ' 7"-
12 q -10
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
1269 480
P 12 69 480.3-51
4. März 1965
30. Mai 1968
Einkomponentendiazotypiematerial für das Feuchtentwicklungsverfahren, das mehrkernige Diazoniumverbindungen enthält, ist bekannt. Unter den mehrkernigen Diazoniumverbindungen haben vor allem drei Gruppen praktische Bedeutung erlangt, nämlich Diazoverbindungen, die 4-Aminobenzanilidderivate sind. Diazoverbindungen der Diphenylreihe ohne Aminogruppe sowie Diazoverbindungen der Diphenylthioätherreihe ohne Aminogruppe.
Ein Einkomponentendiazotypiematerial enthält im allgemeinen Diazoverbindungen aus der Phenylendiaminreihe; vgl. deutsche Auslegeschrift 1 086 123.
Die Lichtempfindlichkeit der Diazoverbindungen der p-Phenylendiaminreihe der allgemeinen Formel
Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial, das ein Diazoniumsalz einer mehrkernigen
aromatischen Verbindung enthält
Anmelder:
General Aniline & Film Corporation,
New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dr. E. Jung und Dr. V. Vossius, Patentanwälte,
8000 München 23, Siegesstr. 26
in der R1 und R2 Wasserstoffatome, Alkyl-, Aryl-, substituierte Alkyl- oder Arylgruppen bedeuten oder zusammen mit dem Stickstoffatom ein heterocyclisches Ringsystem, wie den Morpholin- oder Piperidinring, bilden und X ein Anion ist, wird der Wirkung der substituierten Aminogruppe auf das Resonanzsystem zugeschrieben:
AIs Erfinder benannt:
Theodore Panasik, Vestal, N. Y.;
Robert James Cox, Los Gatos, Calif. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 6. März 1964 (350 071)
sivieren der durch Resonanz bewirkten Bathochromie (Rotverschiebung) erhöht werden. Ein mögliches Verfahren zur Erzielung dieser Wirkung ist die Erhöhung der Länge des Resonanzsystems, z. B. in einer Diazoverbindung der Diphenylreihe mit p-ständiger Aminogruppe.
Diese Resonanz bewirkt eine Verringerung der normalen Schwingungsfrequenz des Moleküls, die Absorption von Licht mit längerer Wellenlänge durch das Molekül ermöglicht, das in üblichen Vorrichtungen leichter zu erzeugen und handzuhaben ist. Die absorbierte Lichtenergie verursacht dann einen Zerfall der Diazoniumverbindung unter Abspaltung von Stickstoff. Es können an den belichteten Stellen keine Azofarben durch Kupplung gebildet werden.
Der Bereich der maximalen Lichtabsorption der bekannten Diazoniumsalze liegt meistens bei 350 bis 400 ΐτίμ, d. h. noch in langwelligen UV-Bereich. Die Empfindlichkeit der Verbindungen gegenüber Licht von noch größerer Wellenlänge könnte durch Inten-
® θ .
N = Nj
Diazoniumsalze derartiger Diphenylverbindungen ergeben jedoch keine brauchbaren Ergebnisse.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial zur Verfügung zu stellen, das im sichtbaren Bereich des Spektrums maximale Lichtempfindlichkeit aufweist.
M9 557/475
Der Gegenstand der Erfindung geht aus von einem Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial, das ein Diazoniumsalz einer mehrkernigen aromatischen Verbindung enthält, und ist dadurch gekennzeichnet, daß das Diazoniumsalz ein diazotiertes 7-sek.-Amino-2-prim.-aminofluoren oder ein diazotiertes 7-tert.-Amino-2-prim.-aminofluoren ist.
Die erfindungsgemäß verwendeten Diazoniumsalze zeigen unter geeigneten pH-Bedingungen eine maxi-
Der Fluorenkern der oben dargestellten Strukturen kann selbstverständlich verschiedene nicht störende Substituenten an einem der aromatischen Ringe enthalten, d. h. in der 1-, 3-, 4-, 5-, 6- oder 8-Stellung des Fluorengerüsts. Besonders geeignet sind als Substituenten Alkoxygruppen, wie die Methoxy-, Äthoxy-, Propoxy-, n-Butoxy-, tert.-Butoxy- oder Octadecyloxygruppe; Alkylgruppen, wie die Methyl-, Äthyl-, Propyl-, tert.-Butyl-, 2-Äthylhexyl- oder Octa-
Diazoniumsalze der 7-sek.- oder 7-tert.-Amino-2- prim.- aminofluorenverbindung ohne weitere Gruppen im Fluorenring, die erfindungsgemäß besonders geeignet sind, haben die allgemeine Formel
R.
N,X
oder die allgemeine Formel
male Absorption im sichtbaren Bereich des Spektrums. i0 decylgruppe; Halogenatome, wie Fluor-, Chlor- oder Einige Diazoniumsalze haben sogar eine maximale Bromatome und Acyloxygruppen, wie die Acetoxy-Absorption bei 515 ηΐμ. Auf Grund dieser Eigen- oder Propionoxygruppe.
schäften sind diese Diazoniumsalze rötlich gefärbt. Insbesondere lassen sich diazotierte 7-sek.- bzw.
Wegen ihrer hohen Empfindlichkeit gegenüber sieht- 7-tert.-Amino-2-prim.-aminofluorene, wie 7-Dibarem Licht sind diese Diazoniumsalze daher auf 15 methylamino - 2 - fluorendiazoniumtetrachlorzinkat, Gebieten verwendbar, die bisher praktisch der Diazo- 7-Diäthylamino-2-fluorendiazoniumchlorzinkat,7-Ditypie verschlossen waren, wie z. B. die Vergrößerung propylamino-2-fluorendiazoniumchlorzinkat, 7-Amivon Originalen. Weitere wichtige Eigenschaften dieser no - N - 2 - oxyäthyl - N - methyl - 2 - fluorendiazoniumneuen Klasse von Diazotypiesensibilisatoren sind chlorzinkat, 7 - Bis - (2 - oxyäthyl) - amino - 2 - fluoreneine größere Annäherung auf ein orthochromatisches 20 diazoniumchlorzinkat, 7 - Dibutylamino - 2 - fluoren-Ansprechen gegenüber dem sichtbaren Licht des diazoniumchlorzinkat, 7 - Benzylamino - 2 - fluoren-Spektrums, eine viel weichere Gradation als es mit diazoniumchlorzinkat, 7 - Anilino - 2 - fluorendiazoüblichen, von p-Phenylendiaminen hergeleiteten Di- niumchlorzinkat, 7-Morpholino-2-fluorendiazoniumazofarbstoffen möglich war, und eine gute Beständig- chlorzinkat, 7-Dimethylamino-3-methoxy-2-fluorenkeit gegen Ausbluten der Farbbilder beim Feucht- 25 diazoniumchlorzinkat, 7-Diäthylamino-4,5-dibutoxyentwickeln. 2 - fiuorendiazoniumchlorzinkat, 7 - Dipropylamino-
3-methyl-2-fluorendiazoniumchlorzinkat, 7-Morpholino - 3 - tert. - butoxy - 2 - fiuorendiazoniumchlorzinkat und 7 - Benzylamino - 2 - fiuorendiazoniumchlorzinkat, verwenden.
Diese Verbindungen können hergestellt werden durch katalytische Umsetzung von 7-Nitro-2-bromfluoren mit einem Amin, wie Morpholin, Dimethylamin, Diäthylamin, Äthanolamin. Benzylamin oder Anilin, Reduktion des erhaltenen 7-Nitro-N-substituierten Fluoren-2-amins zum 7-Amino-N-substituierten Fluoren-2-amin und Diazotieren dieses primären Amins.
Das 2-Dimethylamino-7-aminofluoren (Journ. Org. Chem., 23 [1957], S. 680) kann durch katalytische Reduktion von 2 - Dimethylamine - 7 - nitrofluoren (Journ. Org. Chem.. 27 [1962]. S. 3643) hergestellt werden.
Das 7-Dimethylamine-2-fluorendiazoniumchlor-
in denen R1 ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe. 45 zinkat wurde hergestellt durch Lösen von 10 g 7-Diz. B. eine Methyl-, Äthyl-. Propyl-. Butyl- oder methylamino-2-aminofluoren in 167 ml verdünnter Amylgruppe, eine Oxyalkylgruppe. z.B. eine Oxy- 18"„iger Salzsäure. Die Lösung wurde mit Aktiväthyl-, Oxypropyl- oder Oxybutylgruppe. eine Aryl- kohle entfärbt, filtriert und das Filtrat in einem Eisbad gruppe der Benzolreihe, z. B. die Phenyl- oder Tolyl- abgekühlt. In die Lösung wurden bei 0 bis 5 C gruppe; eine Aralkylgruppe, wie die Benzyl- oder 50 unter Rühren 7.4 ml einer 5molaren Lösung von Phenyläthylgruppe, R2 eine Alkylgruppe. z. B. eine Natriumnitrit eingetropft. Die Lösung wurde 15 Mi-Methyl-, Äthyl-, Propyl-. Butyl- oder Amylgruppe. nuten bei 5 bis 10 C gerührt und dann mit 13.4 ml eine Oxyalkylgruppe, wie die Oxyäthyl-, Oxypropyl- 66- bis 67°'oiger Zinkchloridlösung versetzt. Die oder Oxybutylgruppe eine Arylgruppe der Benzol- erhaltene Mischung wurde 1 Stunde gerührt und der reihe, z. B. die Phenyl- oder Tolylgruppe, eine Aralkyl- 55 entstandene Niederschlag dann abfiltriert, mit Aceton gruppe, wie die Benzyl- oder Phenäthylgruppe be- aufgeschlämmt, erneut filtriert und unter vermindertem Druck getrocknet.
Die Diazoniumverbindungen können in Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial verwendet werden.
Es können alle üblicherweise bei der Herstellung oder Entwicklung von Diazotypiematerialien verwendeten Kupplungskomponenten verwendet werden, z. B. 2.3-Dioxynaphthalin. 2-Naphthol-3.6-disulfon-
Thiamorpholinring. X ist ein Anion, z. B. ein Halogen- 65 säure. Phloroglucin. l-(7-Oxy-l-naphthyl)-biguanid. anion, Sulfatanion oder Fluorboratanion oder ein 1.8-Dioxynaphthalin. Resorcin. Octylresorcin. 3-Me-Qoppelsalz, z.B. mit Zinkchlorid. Cadmiumchlorid thyl-1-phenylpyrazolon.u-Resorcylsäure.H-säureoder oder Zinkchlorid. Acetoacetanilid.
deutet.
— N
steht für einen 6gliedrigen heterocyclischen Rest. z. B. den Morpholin-, Piperidin-, Piperazin- oder
Der bevorzugte pH-Bereich der Sensibilisierungslösung für Einkomponentenmaterial liegt zwischen 3 bis 7, da innerhalb dieses Bereiches die maximale Empfindlichkeit für sichbares Licht festgestellt wurde.
Beispiel 1
7 - Dimethylamino - 2 - fluorendiazoniumchlorzinkat wurde aus einer Lösung aus 0,7 g Diazoniumsalz in 100 ml Wasser, die 0,25 g Citronensäure enthielt, auf Papier aufgebracht. Der Überzug wurde in einer Dampfkammer 5 bis 10 Minuten getrocknet und durch einen Stufenkeil mit Strahlen aus einer 100-Watt-Wolframlampe bei Entfernung und Belichtungszeiten belichtet, die von 32,5 cm und 4 Minuten bis 12,5 cm und 1,5 Minuten variierten. Das belichtete Papier wurde in einem Entwickler folgender Zusammensetzung entwickelt:
Borax 40 g
Natriumcarbonat 30 g
Thioharnstoff 20 g
Phloroglucin 8 g
Resorcin 8 g
Laurylsulfat 2 g
Wasser 1000 ml
Es wurde ein gutes, nicht auslaufendes Bild auf einem sauberen weißen Hintergrund gebildet.
Ein übliches Papier für das Feuchtentwicklungsverfahren, das mit p-Amino-N-benzyl-N-äthylbenzoldiazoniumchlorzinkat sensibilisiert und wie vorstehend geschildert imprägniert, belichtet und entwickelt worden war. lieferte keine ausreichende Kopie, da der Hintergrund fast ebenso dunkel war wie das Bild.
Beispiel 2
Ein Teil des gemäß Beispiel 1 mit 7-Dimethylamino-2-lluorendiazoniumchlorzinkat imprägnierten Papiers wurde 5 Minuten mit einem vierfach vergrößerten Bild eines mehrfarbigen 35-mm-Originals belichtet. Die Entwicklung des belichteten Papiers gemäß Beispiels 1 ergab ein gutes Positiv. Dies zeigt ihre Verwendbarkeit beim Kopieren eines vergrößerten Bildes. Diazoverbindungen, die von p-Phenylendiamin hergeleitet sind, können nicht in dieser Weise verwendet werden.
Beispiel 3
Eine Probe des 7-Dimethylamino-2-fluorendiazoniumchlorzinkat enthaltenden Papiers wurde unter einem Farbdiapositiv mit Strahlen aus einer Quecksilberdampflampe belichtet. Dann wurde es mit einer wäßrigen. 2.3-Dioxynaphthalin und Natriumcarbonat enthaltenden Lösung entwickelt. Die so erhaltene Kopie zeigt ein genaues, blaues monochromes Bild aller Gegenstände des mehrfarbigen Originals.
Beispiel 4
Es wurde eine Sensibilisierlösung aus folgenden Bestandteilen hergestellt:
Wasser 70 ml
Äthylenglykol 5 ml
Alkohol 2 ml
Citronensäure 5 g
Thioharnstoff 5 g
Zinkchlorid 5 g
2,3-Dioxynaphthalin-6-sulfonsäure .. 3 g
7-Diäthylamino-2-fluorendiazonium-
chlorzinkat 2 g
ίο Saponin 0,1 g
Wasser 100 ml
Die Sensibilisierlösung wurde auf Rohpapier der für Diazotypiepapier üblichen Beschaffenheit aufgebracht und getrocknet. Die aus diesem Diazotypiepapier hergestellten Kopien zeigten eine wesentlich verbesserte Dichte im Vergleich mit Kopien, die mit demselben Präparat unter Verwendung eines Diazoniumsalzes aus N,N-Diäthyl-p-phenylendiamin hergestellt waren.
Beispiel 5
Beispiel 4 wurde unter Verwendung von 7-Morpholino-2-fluorendiazoniumchlorzinkat als Sensibilisator wiederholt.
Beispiel 6
Beispiel 4 wurde unter Verwendung von 7-Anilino-2-fluorendiazoniumchlorzinkat als Sensibilisator wiederholt.
Beispiel 7
Beispiel 4 wurde unter Verwendung von 7-Benzylamino-2-fluorendiazoniumchlorzinkat als Sensibilisator wiederholt.
Beispiel 8
Beispiel 3 wurde unter Verwendung von 7-Bis-(2 - oxyäthyl) - amino - 2 - fluorendiazoniumchlorzinkat als Sensibilisator wiederholt.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial. das ein Diazoniumsalz einer mehrkernigen aromatischen Verbindung enthält, dadurch gekennzeichnet, daß das Diazoniumsalz ein diazotiertes 7-sek.-Amino-2-prim.-aminofluoren oder ein diazotiertes 7-tert.-Amino-2-prim.-aminofluoren ist.
2. Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Diazoniumsalz ein diazotiertes 7-Dimethylamino-, 7-Diäthylamino-, 7-Anilino-. 7-Benzylamino-, 7-Bis-(2-hydroxyäthyl)-amino- oder 7-Morpholino-2-prim.-aminofluoren ist.
3. Verfahren zur Herstellung eines Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerials nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Beschichtung mit einer.Sensibilisierungslösung erfolgt, die auf einen pH-Wert von 3 bis 7 eingestellt ist.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 086 123.
809 557/47$ 5.6SQ Bundesdruckerei Berlin
DEP1269A 1964-03-06 1965-03-04 Ein- oder Zweikomponentendiazotypiematerial, das ein Diazoniumsalz einer mehrkernigen aromatischen Verbindung enthaelt Pending DE1269480B (de)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
US35007164A 1964-03-06 1964-03-06
US434101A US3401038A (en) 1964-03-06 1965-02-19 Diazotype materials containing polycyclic light-sensitive fluorene diazonium salts

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GB1064004A (en) 1967-04-05
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