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DE1261702B - Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen von Verbrennungsmotoren durch Oxydation unverbrannter Kohlenwasserstoffe und des Kohlenoxyds - Google Patents

Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen von Verbrennungsmotoren durch Oxydation unverbrannter Kohlenwasserstoffe und des Kohlenoxyds

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DE1261702B
DE1261702B DEE21050A DEE0021050A DE1261702B DE 1261702 B DE1261702 B DE 1261702B DE E21050 A DEE21050 A DE E21050A DE E0021050 A DEE0021050 A DE E0021050A DE 1261702 B DE1261702 B DE 1261702B
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DE
Germany
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catalyst
internal combustion
combustion engines
exhaust gases
cleaning exhaust
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Application number
DEE21050A
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English (en)
Inventor
Daniel Arthur Hirschler Jun
Frances Willard Lamb
Ruth Eleanor Stephens
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ethyl Corp
Original Assignee
Ethyl Corp
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Publication date
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Description

JiUNDESREPUBHK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. CI.:
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
FOIn
Deutsche KL: 46 c6- 6/02
E 21050IV c/46 c6
4. Mai 1961
22. Februar 1968
Die Erfindung betrifft einen Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen von Verbrennungsmotoren durch Oxydation unverbrannter Kohlenwasserstoffe und des Kohlenoxyds mit auf kieselsäurehaltigen Aluminiumoxydträgern großer Oberfläche befindlichem Kupferoxyd.
Das Abgas von Verbrennungsmotoren besteht hauptsächlich aus den vollständigen Oxydationsprodukten des Treibstoffs, nämlich Kohlendioxyd und Wasser, und dem Stickstoff aus der in den Verbrennungsraum eingesaugten Luft. Geringere Anteile bestehen aus Sauerstoff, Stickstoff und Schwefeloxyden sowie Kohlenmonoxyd und teiloxydierten Kohlenwasserstoffen. Erwünscht ist eine Verringerung der Konzentration des Kohlenmonoxyds und der unverbrannten und teiloxydierten Kohlenwasserstoffe.
Art und Menge von unverbrannten oder teiloxydierten Kohlenwasserstoffen sowie Kohlenmonoxyd variieren weitgehend je nach den Fahrzeugbetriebsbedingungen und den Motorwartungsverhältnissen, zo So kann beispielsweise unter Leerlaufbedingungen die Konzentration der unverbrannten Kohlenwasserstoffe im Abgas bis zu 300 Teilen pro Million absinken, bei Beschleunigung aber bis über 5000 Teile pro Million anwachsen. Darüber hinaus sind je nach den Betriebsbedingungen im Abgasstrom alle möglichen Teiloxydationsprodukte enthalten. Ein Zündversager bei nur einer Zündkerze erhöht die Ausstoßung dieser schädlichen Produkte außerordentlich.
Die Verwendung von Kupferoxyd enthaltendem Aluminiumoxyd zum Reinigen von Auspuffgasen von Brennkraftmaschinen ist bereits bekannt. Bei dem bekannten Katalysator bestand aber der Träger aus stark durch Eisen- und Titanoxyd verunreinigter Tonerde und besaß außerdem eine vergleichsweise kleine freie Oberfläche. Derartige Katalysatoren aus Kupferoxyd auf Bauxit sind nicht nur an sich nur mittelmäßige Oxydationskatalysatoren für Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxyd, sondern werden obendrein bereits nach kurzer Betriebsdauer merklich unwirksamer.
Es ist fernerhin die Verwendung von y-Aluminiumoxyd mit einer Oberfläche von >75 m2/g als Träger, jedoch für einen Vanadiumpentoxyd enthaltenden Katalysator, bekannt. Infolge der Andersartigkeit des aktivierenden Metalloxyds bietet dieser bekannte Katalysator kein Vorbild für einen solchen mit Kupferoxyd als aktivem Material.
Zu den Hauptforderungen an ein System, das die im Auspuffgasstrom von Kraftfahrzeugen aufgefundenen schädlichen Stoffe mit Hilfe eines Katalysators oxydiert, gehören die folgenden:
Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen
von Verbrennungsmotoren durch Oxydation
unverbrannter Kohlenwasserstoffe
und des Kohlenoxyds
Anmelder:
Ethyl Corporation, New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dipl. phil. G. Henkel
und Dr. rer. nat. W. D. Henkel, Patentanwälte,
8000 München 9, Eduard-Schmid-Str. 2
Als Erfinder benannt:
Ruth Eleanor Stephens, Detroit, Mich.;
Daniel Arthur Hirschler jun., Birmingham, Mich.; Frances Willard Lamb,
Detroit, Mich. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 4. Mai 1960 (26 699),
vom 22. August 1960 (50 838), vom 30. März 1961 (99 380,
99 381)
1. Oxydation beträchtlicher Mengen von Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxyd.
2. Die Oxydation muß vollständig sein, da Zwischenprodukte mit anderen Bestandteilen der Atmosphäre weitere Umsetzungen eingehen und dadurch wesentlich zur Smogbildung beitragen.
3. Das abgegebene Auspuffgas muß frei von unangenehmen Gerüchen sein.
4. Der Katalysator muß bei vergleichsweise niedriger Temperatur aktiv und bei vergleichsweise hoher Temperatur stabil sein.
5. Er muß innerhalb eines weiten Bedingungsbereichs wirksam arbeiten, da der Kohlenwasserstoff- und Kohlenmonoxydgehalt je nachdem, ob der Motor leer läuft, beschleunigt, dauernd läuft oder langsamer wird, enorm schwanken.
6. Er muß besonders widerstandsfähig gegen Bleiverbindungen sein.
809 509/279
7. Er muß sehr widerstandsfähig gegen Vergiftungseffekte der Oxydationsprodukte der zahlreichen, im Treibstoff vorhandenen Bestandteile sein.
8. Er soll Stickstoff nicht oxydieren.
Ein brauchbarer Katalysator muß über einen weiten Temperaturbereich, nämlich bis herunter zu 200 bis 260° C, vorzugsweise noch darunter, und bis zu 980° C, sowie in bezug auf den Auspuffgasstrom aller möglichen Benzine, die in allen möglichen Arten von Fahrzeugen unter vielfach verschiedenen Bedingungen verbrannt werden, wirksam arbeiten.
Diese Bedingung erfüllt ein Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen von Verbrennungsmotoren durch Oxydation unverbrannter Kohlenwasserstoffe und des Kohlenoxyds mit auf kieselsäurehaltigen Aluminiumoxydträgern großer Oberfläche befindlichem Kupferoxyd, wenn erfindungsgemäß der Träger mindestens 85% Aluminiumoxyd enthält. Dieser Träger soll aus »aktivierter« Übergangstonerde bestehen und eine freie Oberfläche von mindestens 75 m2lg und einen Kieselsäuregehalt von 0,01 bis 5 °/p besitzen. Der Träger kann mit so viel Kupferoxyd imprägniert oder vermischt sein, daß der fertige Katalysator 0,5 bis 25 Gewichtsprozent Kupferoxyd enthält.
Die bei dem erfindungsgemäßen Katalysator angewendete »Ubergangs«-Tonerde ist als Gamma-, Delta-, Eta-, Theta-, Kappa-, Chi- und Rho-Tonerde bekannt. Ferner ist das Alphamonohydrat als Tonerdeträger geeignet. Analyse und physikalische Eigenschaften solcher Tonerden sind beispielsweise:
Chemische Analyse
Al2O3, % 85,0 bis 95,4
Na2O, °/o 0,4 bis 2,0
Fe2O3, % 0,02 bis 0,15
SiO2, °/0 0,02 bis 5
Brennverlust bei HOO0C, °/0 4,2 bis 8,5
Träger aus kugelförmiger Übergangstonerde von 1,6 bis 9,5 mm und vorzugsweise 3,2 bis 6,4 mm Durchmesser besteht, und die rückseitigen 60 bis 98 % des Bettes aus einem Katalysator bestehen, der unter Verwendung von gekörnter Übergangstonerde einer Korngröße einer Siebmaschenweite von 7,9 bis 2,4 mm und vorzugsweise von 4,7 bis 3,3 mm hergestellt ist, wobei beide Tonerdesorten eine Oberfläche von mindestens 75ma/g und einen Gehalt von etwa ίο 0,01 bis 5°/0 Kieselsäure besitzen und mit 0,5 bis 25 °/0 Kupfer in Form eines Oxydes imprägniert sind.
Versuchsbericht
Es wurden je ein Katalysator mit etwa 9 °/„ CuO auf Bauxitträger bzw. Aluminiumoxydträger mit 6,0 °/0 SiO2 in einem Standard-Einzylindertest untersucht. Der bei diesem Versuch verwendete Brennstoff enthielt 3,17 ml Tetraäthylblei je Liter und 0,0317 Gewichtsprozent Schwefel. Die hierbei erzielten Ergeb-
nisse beweisen eindeutig die Überlegenheit des Kupferoxydkatalysators auf dem aus 93 % Al2O3 und 6,6 °/0 SiO2 bestehenden Träger hinsichtlich der katalytischen Oxydationswirkung auf Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxyd: Die Oxydationswirkung dieses Katalysators war nach 60stündiger Versuchsdauer noch doppelt so hoch wie bei dem Katalysator auf Bauxitträger. Darüber hinaus war der Katalysator mit dem aus Al2O3 und 6,0 % SiO2 bestehenden Träger nach Beendigung des Versuchs neunmal so abriebbeständig wie der auf Bauxitbasis hergestellte Katalysator.
Die Versuchsbedingungen und die Katalysatorzusammensetzungen sind in der folgenden Tabelle aufgeführt.
Beim Standard-Einzylindertest wurde der Motor in cyclischen! Kreislauf unter folgenden abwechselnden Bedingungen betrieben:
40
Physikalische Eigenschaften
Oberflächengröße, m2/g 75 bis 360
Form körnig oder Kugeln
Schüttdichte, g/cm3 0,69 bis 0,91
Spezifisches Gewicht 3,1 bis 3,3
Porenvolumen, cm3/g 0,25 bis 0,3
Porendurchmesser, Ä 40 bis 50
Dynamische Sorption, °/0 11 bis 23
Druckfestigkeit, % 55 bis 66
Die körnige Tonerde kann beispielsweise eine Korngröße entsprechend einer Siebmaschenweite von etwa 7,9 bis 2,4 mm besitzen. Für den vorliegenden Anwendungsfall bei Auspuffgasen liegt das Optimum jedoch erfahrungsgemäß bei Korngrößen entsprechend einer Siebmaschenweite von 4,7 bis 3,3 mm.
Aktivtonerde in Kugelform beseitigt oder vermindert zumindest das Zerbröckeln, das bei Verwendung eines Bettes aus gekörntem Material auftritt. Außerdem wird Zusammensacken und Kanalbildung hintangehalten und im Vergleich zu einem Bett aus gekörntem Katalysator ein geringerer Druckabfall erzielt. Aktivtonerden mit einem Kugeldurchmesser von 1,6 bis 9,5 mm oder Mischungen von Tonerdekugeln dieses Größenbereichs zeigten sich für den vorliegenden Anwendungszweck als geeignet. Der Größenbereich von 3,2 bis 6,4 mm wurde bevorzugt.
Es können beispielsweise die frontalen 2 bis 40°/0 des Katalysatorbettes aus einem Katalysator, dessen
Zeit, Sekunden
Geschwindigkeit,
U/min
Belastung
Luft-Kraftstoff-Verhältnis
Zündverstellung
Ölwannentemperatur,
°C
Vergaserlufttemperatur,
50
600
keine
11,5
20°btc
71
43
150
1115
Vollgas
13,5
20°btc
71
43
Unter diesen Betriebsbedingungen ergaben sich maximale Katalysatorbett-Temperaturen von 760 bis 788° C.
Vergleich der Wirkung von CuO-Katalysatoren
auf Bauxitträger und auf Al2O3-O5O %-SiO2-Träger
Einzylinderversuche unter Standardbedingungen
Oxydation von
Kohlenwasser		 B Oxydation von 85
Versuchsdauer stoffen, % 54 CO, % 72
Katalysator 39 Katalysator 56
Stunden A 27 A I B 40
O 80 24 95
20 75 86
40 68 77
60 55 70
Chemische Analyse Katalysator A
%		 Katalysator B
%
8,8
6,0
85,2		 9,8
2,2
8,9
4,4
74,7
CuO
SiO2
Fe2O3
TiO2
Al2O3 		100,0 100,0
ίο

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen von Verbrennungsmotoren durch Oxydation unverbrannter Kohlenwasserstoffe und des Kohlenoxyds mit auf kieselsäurehaltigen Aluminiumoxydträgern großer Oberfläche befindlichem Kupferoxyd, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger mindestens 85% Aluminiumoxyd enthält.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Deutsche Patentschrift Nr. 630 414;
    deutsche Auslegeschrift Nr. 1 074 325.
    809 509/279 2.68 © Bundesdruckerei Berlin
DEE21050A 1960-05-04 1961-05-04 Katalysator zur Reinigung von Auspuffgasen von Verbrennungsmotoren durch Oxydation unverbrannter Kohlenwasserstoffe und des Kohlenoxyds Pending DE1261702B (de)

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US2669960A 1960-05-04 1960-05-04
US5083860A 1960-08-22 1960-08-22
US9938061A 1961-03-30 1961-03-30
US99381A US3226340A (en) 1960-05-04 1961-03-30 Catalyst compositions comprising alumina with an inner lamina of metal oxide and an outermost lamina of copper oxide
US50033165A 1965-10-21 1965-10-21

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